人工濕地去除芳香族化合物的研究進(jìn)展

唐運(yùn)平，王玉潔，段云霞，石 巖，王 翔，馮麗霞，游洋洋

（1.天津工業(yè)大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院，天津 300387；2.天津市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院，天津 300191；3.天津聯(lián)合環(huán)保工程設(shè)計有限公司，天津 300191）

人工濕地去除芳香族化合物的研究進(jìn)展

唐運(yùn)平1，2，王玉潔1，段云霞2，石 巖3，王 翔3，馮麗霞3，游洋洋3

（1.天津工業(yè)大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院，天津 300387；2.天津市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院，天津 300191；3.天津聯(lián)合環(huán)保工程設(shè)計有限公司，天津 300191）

系統(tǒng)分析了人工濕地處理含芳香族化合物類廢水的應(yīng)用概況，闡述了濕地對芳香族化合物的去除機(jī)理，分析了濕地構(gòu)型、運(yùn)行條件、季節(jié)、其他水質(zhì)指標(biāo)等方面對去除率的影響，總結(jié)了目前研究中存在的一些問題，并展望了其未來發(fā)展方向.

人工濕地；芳香族化合物；去除途徑；去除效果；影響因素

芳香族化合物是含苯環(huán)結(jié)構(gòu)的碳?xì)浠衔锏目偡Q，是一類具有致癌、致畸、致突變性的持久性有機(jī)污染物（POPs）.在很多工業(yè)行業(yè)中，都有使用芳香族化合物的過程，使得芳香族化合物在環(huán)境之中廣泛存在[1]，對人類產(chǎn)生很大威脅.目前，含芳香族化合物廢水的處理技術(shù)包括高級氧化（臭氧氧化、光分解、Fenton氧化、電化學(xué)氧化等）、活性炭吸附、膜分離、膜生物反應(yīng)器等[2-5].然而，這些方法卻具有價格昂貴、操作難度大的缺點(diǎn)，難以推廣.人工濕地作為一種低投入成本、低能源消耗、低運(yùn)營維護(hù)條件的污水處理技術(shù)，具有十分廣闊的應(yīng)用前景.但目前人工濕地主要用于生活污水的自然凈化及化工園區(qū)低濃度廢水的深度處理等，去除目標(biāo)多為水中的氮、磷、COD等，而芳香族化合物的濕地去除尚未引起足夠重視.因此，深入探討濕地去除芳香族化合物的國內(nèi)外研究概況、去除機(jī)理、影響因素等問題，對評價應(yīng)用人工濕地去除芳香族化合物十分重要.

1 人工濕地去除芳香族化合物的應(yīng)用概況

目前，應(yīng)用人工濕地凈化含芳香族化合物廢水的國家包括中國、德國、法國、荷蘭、意大利、西班牙、愛沙尼亞等.表1從濕地類型、基質(zhì)、植物、污水來源、污染物、運(yùn)行條件、運(yùn)行時間、去除效果等方面列舉了部分具有代表性的國內(nèi)外學(xué)者的研究內(nèi)容和成果.

根據(jù)表1所示，濕地凈化的污染物類型包括苯系物（BTEX）、酚類、硝基苯、鹵代苯、鄰苯二甲酸酯（PAEs）、直鏈烷基苯磺酸鹽（LAS）、多環(huán)芳烴（PAHs）（以2環(huán)和3環(huán)為主）等.但大部分學(xué)者研究的都是小規(guī)模濕地（面積＜10 m2），大規(guī)模濕地（面積＞100 m2）的研究還不多.濕地運(yùn)行時間少則20 d左右，多則24個月以上.濕地類型包括水平潛流人工濕地、垂直潛流人工濕地、表面流人工濕地及復(fù)合人工濕地等，但研究最多的是水平潛流人工濕地.濕地基質(zhì)包括碎石、細(xì)沙、粗砂、壤土、爐渣、火山巖、陶粒等，其中碎石由于價格低廉成為最常用的基質(zhì).濕地植物包括蘆葦、香蒲、美人蕉、菖蒲、黑麥草、風(fēng)車草、春芋等，蘆葦由于分布廣泛、容易成活、根系發(fā)達(dá)的特點(diǎn)成為濕地中最常見的植物.濕地所處理的污水來源豐富，包括受污染地下水、暴雨徑流、市政污水、化工園區(qū)廢水、采油廢水、污水處理廠初級處理后的出水等，還有一些學(xué)者采用人工配水進(jìn)行試驗(yàn).

表1 人工濕地處理含芳香族化合物的應(yīng)用實(shí)例Fig.1 Examples of aromatic compounds removal in constructed wetlands

目前的研究內(nèi)容多為污染物在人工濕地中的去除效率，而對濕地構(gòu)型、運(yùn)行條件、水質(zhì)條件、內(nèi)部水流狀態(tài)和污染物分布情況、污水水質(zhì)等方面的描述往往不夠詳盡.各類污染物的去除率波動較大，即使對于同一種物質(zhì)，不同學(xué)者得到的去除率也可能有一定差別.2012年，德國亥姆霍茲環(huán)境研究中心Chen[20]采用水平潛流人工濕地處理含苯廢水，得到的去除率范圍為24%～100%；2006年，中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心劉操等[21]應(yīng)用黑土復(fù)合洼人工濕地處理含PAHs的廢水，去除率為37%；2012年，荷蘭烏德勒友大學(xué)Karin等[15]得到垂直潛流人工濕地對PAHs的去除率為90%～95%.

2 芳香族化合物在人工濕地中的去除途徑

人工濕地由基質(zhì)、植物、微生物3方面構(gòu)成，三者均可對芳香族化合物的去除起到一定的作用，同時三者存在協(xié)同作用使?jié)竦剡_(dá)到最優(yōu)的凈化效果.

2.1 基質(zhì)

基質(zhì)可通過對懸浮物的截留和對污染物的吸附達(dá)到降低污染物出水濃度的目的.吸附作用包括分配作用和表面吸附，其中，分配作用的強(qiáng)弱與基質(zhì)的有機(jī)質(zhì)含量有很大關(guān)聯(lián).通常粘土、沙土類含較多有機(jī)質(zhì)的基質(zhì)，可通過分配作用大量吸附芳香族化合物，但此類基質(zhì)通常粒徑很小，若完全以其為濕地基質(zhì)，容易造成濕地孔隙率過小，進(jìn)而引發(fā)堵塞和復(fù)氧能力減弱的問題.

由于很多芳香族化合物都是非極性或極性較弱的分子，這就使得范德華力成為最主要的表面吸附力[22].碎石是最常用的濕地基質(zhì)之一，由于含有機(jī)質(zhì)較少，不能通過分配作用大量去除污染物，而依靠微弱的范德華力往往難以得到理想的吸附效果.當(dāng)基質(zhì)中有機(jī)質(zhì)含量很低時，礦物質(zhì)就對吸附起到很大的作用.火山巖、沸石等新型材料，由于結(jié)構(gòu)上電荷分布不均勻，仍可對極性、不飽和、易極化的分子具有強(qiáng)選擇吸附作用[23]，因此，該類新型材料也成為了熱門的備選基質(zhì).

2.2 植物

芳香族化合物的親疏水性（可由正辛醇/水分配系數(shù)logKow表示）決定了它能否被植物攝取及其在植物體內(nèi)的傳輸狀況.有機(jī)物的logKow在0.5～3.5之間為最佳，容易被植物根系攝取、還可傳輸?shù)狡渌M織[24]，大部分的氯代芳香烴、苯系物、短鏈脂肪族化合物都滿足這一點(diǎn)；logKow＞3.5的有機(jī)物則可能被長時間固定在植物根系，因此，植物很難直接攝取5環(huán)和6環(huán)多環(huán)芳烴（PAHs）.

植物根系雖然可以攝取芳香族化合物，但通過植物富集可去除的芳香族化合物只占濕地總?cè)コ康囊恍〔糠?植物直接去除芳香族化合物的最主要途徑是依靠根系分泌物對有機(jī)污染物產(chǎn)生的絡(luò)合、降解作用以及根系釋放到基質(zhì)中的胞外酶的直接降解作用.植物根系分泌的胞外酶包括多酚氧化酶、脫氫酶、漆酶等，然而，由于胞外酶活性時間短，芳香族化合物在濕地中的生物有效性也有限，因此植物分泌的根際胞外酶對其修復(fù)能力有限[25].

此外，植物根系還可向基質(zhì)中輸送氧氣，根際釋放的分泌物也可為微生物生命活動提供能源，改變根系－基質(zhì)界面的物理化學(xué)環(huán)境，促進(jìn)各微生物數(shù)量和活性的全面提高.2009年，中國石油大學(xué)魯莽等[26]研究了高羊茅對烴降解的影響，發(fā)現(xiàn)根際土壤中總石油烴降解率為非根際土壤的兩倍，且根際土壤微生物的生物平板計數(shù)及酶活性顯著高于非根際土壤.

2.3 微生物

濕地中可參與生物降解的微生物包括細(xì)菌、真菌、原生生物等.污染物的結(jié)構(gòu)不同，微生物代謝速率不同.一般來說，隨著辛醇-水分配系數(shù)增大，苯環(huán)數(shù)目增加，微生物的降解速率也越來越低[27].吳宇澄等[28]表示，大多數(shù)細(xì)菌對四環(huán)以上的高分子質(zhì)量PAHs的降解是以共代謝（Cometabolism）的方式進(jìn)行的，真菌對三環(huán)以上的PAHs的代謝也屬于共代謝.

濕地中存在好氧區(qū)和厭氧區(qū)，濕地表層和根際區(qū)域通常含有相對較高的溶解氧濃度，而濕地下層和離根際較遠(yuǎn)的區(qū)域常常會出現(xiàn)厭氧狀態(tài).芳香族化合物的降解在好氧和厭氧的條件下均可進(jìn)行，但通常認(rèn)為在人工濕地中，好氧降解是最主要的途徑[29].

目前，人們對于微生物的降解速率以及降解機(jī)制所知甚少，尤其是厭氧降解，機(jī)理十分復(fù)雜，相關(guān)報道較少.對于芳香族化合物的好氧降解，一般認(rèn)為，首先是細(xì)胞產(chǎn)生加氧酶（單、雙），進(jìn)行催化定位氧化反應(yīng).真菌產(chǎn)生單加氧酶，細(xì)菌產(chǎn)生雙加氧酶.加氧酶將單/雙氧原子加到苯環(huán)上，形成環(huán)氧化物/過氧化物，之后再產(chǎn)生反式二醇和酚或順式二醇，脫氫產(chǎn)生酚.苯環(huán)的氧化是微生物降解PAHs的限制步驟，之后降解較快，很少累積中間代謝物[30].

需要說明的是，對于不同結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的芳香族化合物，基質(zhì)、植物、微生物對污染物去除所起的作用大小不同.2009年，希臘克里特技術(shù)教育學(xué)院Fountoulakis等[18]應(yīng)用人工濕地去除PAHs，通過分析認(rèn)為基質(zhì)吸附是濕地去除PAHs的主要途徑；然而，2012年，德國亥姆霍茲環(huán)境研究中心Chen等[20]在研究苯的濕地去除過程中卻得出微生物好氧降解是苯的主要去除途徑的結(jié)論.這樣的差異很大程度上是因?yàn)椴煌Y(jié)構(gòu)物質(zhì)的可生物降解難易程度不同，如前所述，苯環(huán)數(shù)目增加，其微生物降解速率越來越低，且被植物攝取的幾率也下降，所以往往基質(zhì)吸附是PAHs在人工濕地中的去除途徑.

3 影響因素分析

3.1 濕地類型

一些學(xué)者發(fā)現(xiàn)，垂直流濕地比水平流濕地及表面流濕地的去除效果要好，但多種運(yùn)行方式混合的方式可能更好.2014年，西安建筑科技大學(xué)馬剛等[10]分別用水平潛流人工濕地和垂直潛流人工濕地處理直鏈烷基苯磺酸鹽（LAS），發(fā)現(xiàn)兩者的去除率范圍分別為46.73%～49.32%、96.26%～97.53%.2009年，希臘學(xué)者Fountoulakis等[18]應(yīng)用水平潛流人工濕地和表面流人工濕地處理PAHs和LAS，發(fā)現(xiàn)前者對PAHs和LAS的去除率分別為79.2%和55.5%，后者為68.2%和30.0%.

3.2 基質(zhì)及植物類型

對于特定的污染物，不同植物和基質(zhì)的人工濕地也可能產(chǎn)生不同的去除效果.2013年，意大利巴里理工大學(xué)Ezio等[17]研究了BTEX在水平潛流人工濕地中的去除，發(fā)現(xiàn)蘆葦濕地比香蒲濕地的去除率高5%，比無植物濕地高23%.2011年，鹽城工學(xué)院丁成等[9]分別以壤土、細(xì)沙、粗砂為濕地基質(zhì)，得到鄰二氯苯的去除率分別為81.2%、71.1%、72.4%.

3.3 季節(jié)

夏季溫度高、陽光充足可以增強(qiáng)植物和微生物的活動，提高污染物的揮發(fā)及光降解速率.但溫度的升高也可能會降低污染物的正辛醇/水分配系數(shù)，從而降低基質(zhì)對污染物的吸附能力，縮短污染物與微生物的接觸時間.但一般來說，夏季的去除效率要明顯好于冬季.2013年，德國亥姆霍茲環(huán)境研究中心Eva等[14]觀察了水平潛流人工濕地24個月內(nèi)對苯的去除效果，得到夏季和冬季的苯去除率分別為81%±7%和18%± 15%.

3.4 運(yùn)行條件及污染分布

水力停留時間（HRT）、水深、運(yùn)行方式（間歇/連續(xù)）等濕地運(yùn)行參數(shù)也影響著污染物的去除效率.HRT越長，污染物與基質(zhì)、植物及微生物的接觸時間越長，被凈化的效果越好；但若HRT過長，會導(dǎo)致部分好氧微生物進(jìn)入內(nèi)源呼吸，降解活性下降，導(dǎo)致處理效率反而降低.2009年，鹽城工學(xué)院楊春生等[31]發(fā)現(xiàn)HRT= 1～6 d時，濕地對揮發(fā)酚的去除效率隨HRT的延長而增加，但當(dāng)HRT繼續(xù)延長至7 d時，去除率有所下降.水深則通過影響濕地的大氣復(fù)氧狀況及植物根系密度等方面對濕地的去除效率產(chǎn)生影響.2014年西安建筑科技大學(xué)馬剛等[10]發(fā)現(xiàn)濕地水深為0.1 m時，其對LAS的去除效果好于水深為0.3 m、0.6 m的濕地.通過間歇進(jìn)水的方式，可提高濕地復(fù)氧速率，從而促進(jìn)好氧降解的進(jìn)行.

2013年德國Eva等[14]通過信號響應(yīng)法分析示蹤劑產(chǎn)出曲線，揭示了濕地內(nèi)部垂直流速的變化，從而找到短流、死區(qū)及濕地內(nèi)部污染負(fù)荷分布，以期為濕地的設(shè)計及運(yùn)行提供一些提示.結(jié)果表明濕地的去除效果受各方面制約.

3.5 其它水質(zhì)指標(biāo)

一些學(xué)者還分析了其它水質(zhì)指標(biāo)對芳香族化合物去除率的影響.2013年華南理工大學(xué)敬丹丹等[7]調(diào)查了濕地內(nèi)部的氧化還原電位（ORP＜100 mV），發(fā)現(xiàn)水平潛流系統(tǒng)大環(huán)境處于缺氧狀態(tài)，溶解氧（DO）濃度是苯降解的限制性因素之一.2009年，南開大學(xué)Tang等[32]通過一元線性方差分析及多元線性回歸分析得出：在20℃時，苯的去除率和生化需氧量BOD5、化學(xué)需氧量COD、硝態(tài)氮NO3-N、DO、電導(dǎo)率EC正相關(guān)，相關(guān)程度依次為COD＞DO＞EC＞NO3-N＞BOD5；苯的去除率和pH、氧化還原電勢、溫度、濁度等負(fù)相關(guān)，相關(guān)程度依次為：pH＞氧化還原電勢＞溫度＞濁度；苯的去除率和PO43-、NH4-N沒有明顯的相關(guān)關(guān)系.2014年，西安建筑科技大學(xué)馬剛等[10]研究了LAS與COD去除效果的相關(guān)性分析，結(jié)果表明：LAS的去除與COD的降解顯著相關(guān)，與總氮TN和總磷TP的去除無顯著相關(guān)性.

3.6 營養(yǎng)物質(zhì)

無論是基于生長代謝還是共代謝原理，甚至是改變目標(biāo)污染物的存在形式與形態(tài)等的考慮，體系中適宜營養(yǎng)物質(zhì)（易降解有機(jī)物、無機(jī)鹽等）的添加都可以在一定程度上促進(jìn)難降解有機(jī)物的生物降解.2007年，清華大學(xué)張海等[33]發(fā)現(xiàn)，在濕地系統(tǒng)中投加緩釋碳源后，雖然氣溫從20℃左右下降到10℃左右，異氧細(xì)菌數(shù)仍提高了1個數(shù)量級，水中復(fù)雜組分的石油類化合物的去除率仍略有升高，說明投加生物利用性較好的有機(jī)物，可以通過共代謝作用促進(jìn)水中復(fù)雜組分的生物降解.

4 結(jié)論與展望

目前，應(yīng)用人工濕地技術(shù)處理含芳香族化合物污水引起許多學(xué)者的關(guān)注，由于低投入、低消耗、低運(yùn)營維護(hù)條件的特點(diǎn)，濕地被認(rèn)為具有處理芳香族污染物的潛力.基質(zhì)、植物、微生物等方面都對芳香族化合物的去除有一定的貢獻(xiàn)，且三者具有協(xié)同作用.不同類型的污染物主要的去除機(jī)制不同，對于難以生物降解的芳香族化合物，主要通過基質(zhì)吸附的途徑得到去除.就目前的研究內(nèi)容來說，多為濕地對污染物的去除效率，而對濕地構(gòu)型、運(yùn)行條件、水質(zhì)條件、內(nèi)部水流狀態(tài)、污染物分布情況和污水水質(zhì)等方面的介紹不夠詳盡，而這些恰恰是影響濕地去除效果的重要因素.如何通過改善濕地內(nèi)部的水流分布狀況，減少死區(qū)，優(yōu)化根際的理化條件，改善植物-污染物接觸狀況及停留時間，促進(jìn)基質(zhì)、植物和微生物的協(xié)同作用，提高微生物活性以提高芳香族化合物的去除效率，是以后需要繼續(xù)研究的內(nèi)容.同時，由于目前的研究多為小試實(shí)驗(yàn)，可能與實(shí)際工程狀況有所差異，因此未來需要更多大規(guī)模的實(shí)驗(yàn)以驗(yàn)證這些前期試驗(yàn)結(jié)果.

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Progress of aromatic compounds removal in constructed wetland

TANG Yun-ping1，2，WANG Yu-jie1，DUAN Yun-xia2，SHI Yan3，WANG Xiang3，F(xiàn)ENG Li-xia3，YOU Yang-yang3
（1.School of Environmental and Chemical Engineering，Tianjin Polytechnic University，Tianjin 300387，China；2.Tianjin Academy of Environmental Science，Tianjin 300191，China；3.Tianjin United Environmental Engineering Design Co Ltd，Tianjin 300191，China）

The general application situation and the mechanism of aromatic compounds removal in constructed wetlands were introduced，and the effects of wetlands configuration design，hydraulic mode，season and other waterquality indicators，etc.on aromatic compounds removal efficiency were discussed.At last，the shortage of current researches and the prospects of future development of constructed wetlands were pointed out.

constructed wetlands；aromatic compounds；removal pathway；removal efficiency；impact factors

X703

A

1671－024X（2015）02－0064－05

2014-11-17

國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（NSFC51178311）；天津市科技計劃項(xiàng)目（13ZCZDSF00700）

唐運(yùn)平（1963—），男，博士，教授級高級工程師，研究方向?yàn)樯鷳B(tài)修復(fù)技術(shù).E-mail：13652097098@163.com