UO2－Zr彌散燃料板氧化擴(kuò)散機(jī)理研究

張卓華，彭詩(shī)念，于俊崇（．中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院核反應(yīng)堆系統(tǒng)設(shè)計(jì)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川成都 6004；2．清華大學(xué)工程物理系，北京 00084）

UO2－Zr彌散燃料板氧化擴(kuò)散機(jī)理研究

張卓華1，2，彭詩(shī)念1，于俊崇1，2
（1．中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院核反應(yīng)堆系統(tǒng)設(shè)計(jì)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川成都 610041；2．清華大學(xué)工程物理系，北京 100084）

摘要：UO2－Zr彌散燃料板的氧化過(guò)程包括包殼與冷卻劑的氧化反應(yīng)和芯體中彌散的UO2燃料微球氧原子擴(kuò)散過(guò)程。本文通過(guò)直接求解球坐標(biāo)系下的氧化擴(kuò)散方程，得到UO2燃料微球高溫下向芯體中氧原子擴(kuò)散強(qiáng)度的解析式，該式與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)符合良好，并結(jié)合鋯水反應(yīng)與UO2燃料微球高溫氧原子擴(kuò)散效應(yīng)構(gòu)建了UO2－Zr板的氧化擴(kuò)散模型。新模型能預(yù)測(cè)不同的氧化結(jié)構(gòu)、芯體中更高的氧原子濃度以及相對(duì)較低的氧化吸氧量，為UO2－Zr板嚴(yán)重事故早期行為的研究提供了理論基礎(chǔ)。

關(guān)鍵詞：UO2－Zr彌散燃料板；氧化擴(kuò)散；UO2氧原子擴(kuò)散強(qiáng)度

當(dāng)嚴(yán)重事故發(fā)生時(shí)，堆芯裸露后燃料元件溫度上升會(huì)導(dǎo)致燃料元件表面與冷卻劑（蒸汽）發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，產(chǎn)生氫氣、熱量，造成燃料包殼氧化結(jié)構(gòu)改變。氧化過(guò)程作為嚴(yán)重事故早期一個(gè)重要的事故行為，是嚴(yán)重事故安全分析的一個(gè)重要行為過(guò)程［1］。

目前氧化過(guò)程的理論研究方法包括兩種：拋物線方程近似與擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)方法［2－5］。拋物線方程近似通常利用實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合氧化過(guò)程中鋯包殼氧化層、α－Zr金屬層以及包殼氧原子質(zhì)量吸收速率的拋物線近似方程，得到相關(guān)參數(shù)隨時(shí)間的表達(dá)式，即：

式中：x為各層的厚度；K為反應(yīng)速率；W為包殼吸收的氧原子總質(zhì)量；t為時(shí)間；下標(biāo)ZrO2、α－Zr、W分別代表氧化鋯層、α－Zr層以及氧原子質(zhì)量吸收。拋物線方程適用于半無(wú)限平板的氧化過(guò)程，對(duì)于有限尺寸的包殼、包殼長(zhǎng)期氧化以及存在預(yù)先氧化層的包殼氧化，拋物線方程是不夠準(zhǔn)確的。擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)方法通過(guò)氧原子質(zhì)量守恒建立平衡關(guān)系式，利用數(shù)值求解方法求解實(shí)際的氧原子濃度分布和各氧化結(jié)構(gòu)層的厚度。擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)方法基于氧化過(guò)程的機(jī)理，能對(duì)復(fù)雜氧化過(guò)程進(jìn)行研究［6－7］。

本文研究對(duì)象UO2－Zr彌散燃料板（簡(jiǎn)稱UO2－Zr板）因特殊結(jié)構(gòu)，其氧化過(guò)程包括包殼和冷卻劑之間的化學(xué)反應(yīng)以及高溫下UO2燃料微球的氧原子擴(kuò)散過(guò)程。對(duì)于UO2－Zr板的復(fù)雜結(jié)構(gòu)以及復(fù)雜氧化過(guò)程，采用拋物線方程近似方法既不能體現(xiàn)板元件芯體以及燃料微球?qū)ρ趸^(guò)程的影響，模擬結(jié)果又不夠準(zhǔn)確，因此擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)方法將是本文所采取的研究UO2－Zr板氧化過(guò)程的理論方法。

本文通過(guò)分析UO2－Zr板氧化過(guò)程的特性，建立UO2－Zr板的氧化擴(kuò)散模型。通過(guò)直接求解球坐標(biāo)系下的氧原子平衡方程來(lái)推導(dǎo)UO2燃料微球高溫下氧原子擴(kuò)散強(qiáng)度的解析式，利用已有實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)擴(kuò)散強(qiáng)度的解析式進(jìn)行驗(yàn)證。利用構(gòu)建的UO2－Zr板氧化擴(kuò)散模型分析UO2－Zr板氧化過(guò)程，為UO2－Zr板嚴(yán)重事故早期氧化行為的研究提供理論基礎(chǔ)。

1　UO2－Zr板氧化過(guò)程

UO2－Zr板由芯體和包殼組成，芯體中彌散有氧原子含量較高的UO2陶瓷燃料微球（圖1）。燃料芯體和燃料包殼之間冶金結(jié)合，無(wú)明顯的界面。當(dāng)嚴(yán)重事故發(fā)生后，隨著燃料溫度的上升，UO2－Zr板芯體中氧原子濃度較高的UO2燃料微球?qū)⑾蜓踉雍枯^低的芯體中擴(kuò)散氧原子，造成芯體中氧原子含量上升；由于燃料芯體和包殼之間冶金結(jié)合，且芯體的材料與包殼材料相近，當(dāng)燃料包殼與冷卻劑發(fā)生鋯水氧化反應(yīng)時(shí)，燃料包殼中的氧原子將在濃度梯度作用下擴(kuò)散進(jìn)入芯體，這兩個(gè)特殊過(guò)程構(gòu)成了UO2－Zr板的高溫氧化過(guò)程，如圖2所示。

圖1　 UO2－Zr板結(jié)構(gòu)示意圖Fig．1 Structure of UO2－Zr plate

圖2　 UO2－Zr板的氧化擴(kuò)散示意圖Fig．2 Oxygen diffusion process of UO2－Zr plate

綜合考慮UO2燃料微球氧原子擴(kuò)散強(qiáng)度以及芯體對(duì)于鋯水氧化反應(yīng)的影響可構(gòu)建UO2－Zr板的氧化擴(kuò)散模型。對(duì)于圖2所示的氧化擴(kuò)散過(guò)程，已有的擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)研究方法已能較簡(jiǎn)便地構(gòu)建其氧原子平衡方程組，采用精細(xì)的三維網(wǎng)格劃分能簡(jiǎn)單地獲得精細(xì)的氧原子濃度分布，但在實(shí)際的嚴(yán)重事故系統(tǒng)分析程序中，對(duì)元件本身進(jìn)行精細(xì)的三維網(wǎng)格劃分較為復(fù)雜，且會(huì)引入較大的計(jì)算量，并不適合嚴(yán)重事故分析。因此本文將結(jié)合UO2－Zr板的結(jié)構(gòu)和材料特性，利用一維網(wǎng)格劃分實(shí)現(xiàn)UO2－Zr板的氧化擴(kuò)散計(jì)算。

2　UO2燃料微球氧原子擴(kuò)散強(qiáng)度計(jì)算

UO2燃料微球中氧原子在高溫下會(huì)向氧原子濃度較低的Zr基體擴(kuò)散，由于本文所研究的UO2－Zr板芯體中彌散的UO2燃料微球?qū)嶋H分布并不規(guī)律，研究中忽略燃料微球的分布不規(guī)律性，認(rèn)為每個(gè)UO2燃料微球都按體積比對(duì)應(yīng)一個(gè)相應(yīng)尺寸的單元格，且因彌散燃料板良好的導(dǎo)熱性能，板內(nèi)徑向溫度梯度較小，可認(rèn)為所有的UO2燃料微球都具有同樣的氧化擴(kuò)散行為。故單獨(dú)考慮一個(gè)包含UO2燃料微球的一維球坐標(biāo)系（圖3）。

圖3　 球坐標(biāo)下氧化擴(kuò)散示意圖Fig．3 Oxygen diffusion in spherical coordinate

由圖3可構(gòu)建球坐標(biāo)系下的氧原子平衡方程：

式中：c為氧原子濃度；S為球面面積；r為徑向位置；Dm為各氧化結(jié)構(gòu)層的氧原子擴(kuò)散系數(shù)。

Dm可用Arrhennius經(jīng)驗(yàn)關(guān)系式表示，即：

Dm＝Aexp（－B／RT）（3）

式中：A、B為系數(shù)；R為氣體常數(shù)；T為溫度。通過(guò)求解氧原子平衡方程，計(jì)算UO2燃料微球外徑上的氧原子濃度梯度便能得到UO2燃料微球中氧原子擴(kuò)散強(qiáng)度。

2．1 球坐標(biāo)系下氧化擴(kuò)散方程求解

UO2燃料微球中氧原子向芯體中的擴(kuò)散經(jīng)歷氧原子在UO2燃料微球、Nb涂層以及Zr基體中的擴(kuò)散過(guò)程，直接求解3層結(jié)構(gòu)的氧原子平衡方程組得到濃度分布的表達(dá)式較難實(shí)現(xiàn)，有限的幾何結(jié)構(gòu)也給氧原子平衡方程組的求解帶來(lái)了難度。經(jīng)調(diào)研發(fā)現(xiàn)，各結(jié)構(gòu)層內(nèi)的氧原子擴(kuò)散能力存在顯著的差異，通過(guò)氧化過(guò)程的簡(jiǎn)化可實(shí)現(xiàn)氧原子擴(kuò)散強(qiáng)度的直接求解。

目前已有的研究［8］表明，氧原子在UO2陶瓷燃料微球中的擴(kuò)散系數(shù)可表示為：

DUO2＝D0exp（－Ed／kT）（4）

式中：DUO2為氧原子在UO2燃料微球中的擴(kuò)散系數(shù)；k為玻爾茲曼常數(shù)；D0、Ed分別為表征擴(kuò)散能力和原子躍遷勢(shì)能的系數(shù)。

同樣可調(diào)研得到Nb層和Zr層中的氧原子擴(kuò)散系數(shù)表達(dá)式［9－10］。將不同溫度下3層結(jié)構(gòu)的氧原子擴(kuò)散系數(shù)進(jìn)行對(duì)比可發(fā)現(xiàn)，氧原子在UO2燃料微球內(nèi)的擴(kuò)散能力遠(yuǎn)小于另外兩層（Nb，Zr），且Nb層和Zr層厚度較小，因而UO2燃料微球向芯體中的氧原子擴(kuò)散由氧原子在UO2燃料微球中的擴(kuò)散決定，且Zr層和Nb層中的氧原子濃度分布較平均。

計(jì)算得到的氧化擴(kuò)散系數(shù)計(jì)算結(jié)果列于表1。

表1　 氧化擴(kuò)散系數(shù)計(jì)算結(jié)果Table 1 Result of oxygen diffusion coefficient

根據(jù)前文結(jié)果，構(gòu)建UO2燃料微球內(nèi)的氧原子擴(kuò)散平衡方程研究燃料微球的氧原子擴(kuò)散強(qiáng)度：

式中：D為UO2燃料微球中的氧原子擴(kuò)散系數(shù)；R為燃料微球初始半徑；h為與原子躍遷能力相關(guān)的原子對(duì)流交換系數(shù)；cs、c0分別為UO2燃料微球以及Nb、Zr層氧原子濃度初始值。

利用分離變量方法求解上述方程可得到：

式中，a為UO2的晶格尺寸。利用氧原子在不同材料內(nèi)的擴(kuò)散特性實(shí)現(xiàn)了UO2燃料微球氧原子擴(kuò)散強(qiáng)度表達(dá)式的求解。

2．2 氧原子擴(kuò)散強(qiáng)度的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

對(duì)不同加熱溫度及加熱時(shí)間下的UO2－Zr板氧化擴(kuò)散過(guò)程進(jìn)行了金相檢查，得到了沿UO2燃料微球徑向方向上各原子的濃度分布譜圖（圖4）。利用實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與前文中求解得到的氧原子擴(kuò)散強(qiáng)度公式進(jìn)行對(duì)比，對(duì)提出的公式進(jìn)行驗(yàn)證。

圖4　 芯體內(nèi)原子濃度分布Fig．4 Distribution of atomic concentration in fuel meat

驗(yàn)證工況分別為：1）加熱溫度950℃，加熱時(shí)間15min；2）加熱溫度950℃，加熱時(shí)間30min；3）加熱溫度1 100℃，加熱時(shí)間15min；4）加熱溫度1 100℃，加熱時(shí)間30min。解析式計(jì)算結(jié)果、數(shù)值計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的對(duì)比示于圖5。

通過(guò)對(duì)比圖5中4種工況可發(fā)現(xiàn)，采用數(shù)值計(jì)算、氧原子擴(kuò)散強(qiáng)度的解析式計(jì)算的結(jié)果與實(shí)驗(yàn)中測(cè)量到的氧原子濃度分布符合較好，因此解析式能較準(zhǔn)確地模擬UO2燃料微球向芯體中氧原子的擴(kuò)散。在燃料微球邊緣處，模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)存在一定的差異。這種差異與理論計(jì)算的假設(shè)有關(guān)，在本文方法和數(shù)值計(jì)算時(shí)，忽略了UO2燃料微球氧化擴(kuò)散以外的其他行為的影響和Nb層與Zr層內(nèi)的氧原子擴(kuò)散過(guò)程。實(shí)際上由于Nb－Zr固相反應(yīng)和Zr－UO2反應(yīng)過(guò)程在UO2燃料微球的邊緣會(huì)形成各種元素混合的反應(yīng)層，因而會(huì)帶來(lái)氧原子分布在邊緣位置的柔化。

總體來(lái)說(shuō)，本文提出的解析式計(jì)算結(jié)果具有一定的正確性和適用性，利用該解析式能對(duì)UO2－Zr板氧化擴(kuò)散進(jìn)行計(jì)算。

3　UO2－Zr板氧化擴(kuò)散研究

3．1 UO2－Zr板氧化擴(kuò)散模型建立

對(duì)于燃料元件的氧化，從冷卻劑到燃料元件中部，分為3層氧化結(jié)構(gòu)：氧化層、α－Zr層和β－Zr層。氧原子的大致分布示意圖示于圖6。

圖5　 模型驗(yàn)證結(jié)果Fig．5 Model validation results

圖6　 氧原子分布及氧化結(jié)構(gòu)變化示意圖Fig．6 Oxygen distribution andoxidized structure change during oxidation

從圖6可看出，隨著氧化的進(jìn)行，氧化層和α－Zr層厚度增加，同時(shí)由于金屬層轉(zhuǎn)變?yōu)檠趸瘜訒r(shí)的體積變化，使得對(duì)應(yīng)的包殼外表面也向外移動(dòng)。因?yàn)榘逍腿剂显淮嬖跉庀?，?dǎo)熱性能好，因而元件內(nèi)部較小溫度梯度不會(huì)導(dǎo)致氧化結(jié)構(gòu)超過(guò)3層。金屬層轉(zhuǎn)變?yōu)檠趸瘜訒r(shí)有材料體積膨脹，故而將坐標(biāo)軸的原點(diǎn)建立在氧化層和α相鋯金屬層之間的分界面上，可使得因?yàn)榻饘賹愚D(zhuǎn)變?yōu)檠趸瘜拥捏w積變化導(dǎo)致的氧化擴(kuò)散中的對(duì)流擴(kuò)散項(xiàng)能更方便的表達(dá)出來(lái)。

根據(jù)菲克定律列出氧原子平衡方程組。對(duì)于金屬層，氧原子濃度的變化等于擴(kuò)散交換的總氧原子量加源項(xiàng)，然后再減去因坐標(biāo)移動(dòng)而導(dǎo)致的對(duì)流項(xiàng)，即：

同樣對(duì)于氧化層，也可列出對(duì)應(yīng)的氧化擴(kuò)散方程，考慮溫度變化帶來(lái)的膨脹系數(shù)差，公式中引入了一個(gè)和膨脹系數(shù)變化相關(guān)的氧原子對(duì)流項(xiàng)：

式中：QS為燃料微球氧原子擴(kuò)散強(qiáng)度；k為金屬層轉(zhuǎn)變?yōu)檠趸瘜訒r(shí)的體積膨脹系數(shù)，可直接通過(guò)密度變化進(jìn)行計(jì)算；dδ為氧化層與金屬層相界面的移動(dòng)距離；ρ為密度；M為相對(duì)分子質(zhì)量；下標(biāo)m、oxi、Zr、ZrO2分別為金屬層、氧化層、Zr原子以及ZrO2。

對(duì)于α－Zr和β－Zr界面坐標(biāo)，有：

對(duì)于氧化層和金屬層間界面位置，有：

式中：dξ為α－Zr和β－Zr相界面的移動(dòng)距離；上標(biāo)0、1分別代表金屬層或氧化層中的最左側(cè)位置和最右側(cè)位置；下標(biāo)α、β及oxi分別代表α、β相鋯金屬層和氧化層。

UO2中氧原子擴(kuò)散強(qiáng)度可用式（6）表示，式（6）中時(shí)間t采用等效時(shí)間t′：

根據(jù)前文建立的板型燃料元件的氧化擴(kuò)散方程組，利用差分方程即可進(jìn)行求解。邊界條件參考文獻(xiàn)［10］。

3．2 UO2－Zr板氧化擴(kuò)散計(jì)算結(jié)果分析

考慮UO2－Zr板在給定工況（加熱溫度1 375K，加熱時(shí)間2 000s）下的氧化擴(kuò)散，計(jì)算不同加熱溫度與加熱時(shí)間下的氧原子濃度分布、氧化層厚度、α－Zr厚度與β－Zr厚度等氧化相關(guān)數(shù)據(jù)。

將計(jì)算結(jié)果與只含包殼的氧化擴(kuò)散結(jié)果以及含芯體不含燃料微球的計(jì)算結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，對(duì)本文提出的UO2－Zr板氧化擴(kuò)散模型的應(yīng)用意義進(jìn)行分析，評(píng)價(jià)新模型對(duì)于嚴(yán)重事故特性的影響。對(duì)比結(jié)果示于圖7并列于表2。

圖7　 UO2－Zr板氧化擴(kuò)散計(jì)算結(jié)果對(duì)比Fig．7 Result comparison of different oxygendiffusion models for UO2－Zr plate

表2　 氧化擴(kuò)散吸氧量計(jì)算結(jié)果Table 2 Mass of oxygen absorbed during oxidation

從圖7可看出，考慮UO2燃料微球的氧原子擴(kuò)散與芯體和包殼間的氧原子相互擴(kuò)散過(guò)程計(jì)算出的氧原子濃度分布與單純的包殼氧化存在較大的不同，芯體中的氧原子濃度更高，α相鋯與β相鋯的厚度差異較大?？紤]燃料微球擴(kuò)散和芯體相互擴(kuò)散的計(jì)算結(jié)果α相鋯層更厚，芯體中更高的氧原子濃度也將影響芯體的材料與熱物性能。

從表2可看出，考慮燃料微球氧原子擴(kuò)散與芯體使得計(jì)算出的燃料板單位面積的吸氧量減少，影響嚴(yán)重事故早期氧化產(chǎn)熱與產(chǎn)氫量的大小，也影響嚴(yán)重事故過(guò)程中燃料元件的產(chǎn)生和升溫過(guò)程。

總體來(lái)說(shuō)，通過(guò)圖7和表2的對(duì)比結(jié)果可發(fā)現(xiàn)，新的UO2－Zr板氧化擴(kuò)散模型計(jì)算結(jié)果中氧化結(jié)構(gòu)存在較大的不同。氧化結(jié)構(gòu)與失效行為息息相關(guān)，且芯體中濃度較高的氧原子會(huì)導(dǎo)致芯體熔點(diǎn)溫度上升，而板元件熔化一般是從芯體開始，因此較高的氧原子濃度會(huì)導(dǎo)致嚴(yán)重事故行為的改變，影響嚴(yán)重事故特性。

4　結(jié)論

本文結(jié)合UO2－Zr板結(jié)構(gòu)與材料特性，通過(guò)求解球坐標(biāo)系下的氧化擴(kuò)散方程得到了UO2燃料微球高溫下向芯體中氧原子擴(kuò)散強(qiáng)度的表達(dá)式，并以此建立了UO2－Zr板氧化擴(kuò)散模型。新模型能預(yù)測(cè)UO2－Zr板更高的芯體氧原子濃度、不同的氧化結(jié)構(gòu)以及較低的氧化吸氧量，影響UO2－Zr板的嚴(yán)重事故事件序列。

本文的氧化研究是后續(xù)UO2－Zr板嚴(yán)重事故早期失效特性研究的基礎(chǔ)，具有一定的研究意義。

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Mechanism of Oxygen Diffusion in UO2－Zr Dispersion Plate－type Fuel

ZHANG Zhuo－h(huán)ua1，2，PENG Shi－nian1，YU Jun－chong1，2
（1．Science and Technology on Reactor System Design Technology Laboratory，
Nuclear Power Institute of China，Chengdu610041，China；2．Department of Engineering Physics，Tsinghua University，Beijing100084，China）

Abstract：The oxidation of UO2－Zr dispersion plate－type fuel consists of two processes：Zr－water chemical reaction and oxygen diffusion from dispersed UO2fuel particles in fuel meat at high temperature．The oxygen diffusion equation in one－dimensional spherical coordinate was calculated directly in this paper to acquire analytical solution of diffusion intensity from UO2fuel particles to Zr fuel matrix，and analytical solutions suit well with experimental results．A new UO2－Zr oxidation model which combines Zr－water chemical reaction and oxygen diffusion process in plate－type fuel was developed in this paper and the calculation results indicate different oxidation structures，larger oxygen concentration and smaller oxygen absorption from water in plate－type fuel supply theoretical fundamental for severe accident research on the early phase performance of UO2－Zr dispersion plate－type fuel．

Key words：UO2－Zr dispersion plate－type fuel；oxygen diffusion；diffusion intensity from UO2fuel particles

作者簡(jiǎn)介：張卓華（1988—），男，湖南冷水江人，工程師，博士，從事反應(yīng)堆熱工水力與安全分析研究

基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（11275177）

收稿日期：2014－04－01；修回日期：2014－09－27

doi：10．7538／yzk．2015．49．08．1434

文章編號(hào)：1000－6931（2015）08－1434－06

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

中圖分類號(hào)：TL364