我國環(huán)境土壤和湖泊沉積物中放射性核素Pu空間分布特征研究

董小剛

(西北師范大學(xué)地理與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，甘肅省濕地資源保護(hù)與產(chǎn)業(yè)發(fā)展工程研究中心，甘肅蘭州 730070)

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我國環(huán)境土壤和湖泊沉積物中放射性核素Pu空間分布特征研究

董小剛

(西北師范大學(xué)地理與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，甘肅省濕地資源保護(hù)與產(chǎn)業(yè)發(fā)展工程研究中心，甘肅蘭州 730070)

人類對(duì)環(huán)境造成的污染日益嚴(yán)重，而放射性核素對(duì)環(huán)境的污染卻尤為嚴(yán)重。通過對(duì)我國已有文獻(xiàn)報(bào)道的土壤和湖泊沉積物中放射性核素Pu的來源、活度和分布特征綜合分析，表明我國不同地區(qū)表層土壤中放射性核素239+240Pu活度濃度差異較大，但均在1 mBq/g以下。大部分地區(qū)土壤中Pu的沉積通量均<60 Bq/m2，可判定這些地區(qū)的Pu均來源于全球沉降，并沒有來自我國大氣核試驗(yàn)的區(qū)域沉降。新疆核試驗(yàn)區(qū)周邊以外地區(qū)240Pu/239Pu比值也與全球沉降比值0.18相似。我國湖泊沉積物中Pu沉積通量差異也較大，但湖泊沉積物中240Pu/239Pu原子比值均與全球沉降的Pu比值接近，沒有顯著差異。

钚；土壤；湖泊沉積物；空間分布

放射性核素钚(Pu)為錒系元素成員，共20種同位素(質(zhì)量數(shù)范圍228～247之間)。自然界中僅有兩種Pu的同位素存在，一種是在氟碳鈰鑭礦中存在的微量244Pu，另一種是含鈾礦中存在的239Pu，其余的Pu同位素都是通過人工核反應(yīng)合成[1]。環(huán)境中的Pu主要來源于核試驗(yàn)、核燃料后處理廠、核設(shè)施的廢物排放、核事故以及攜帶核物質(zhì)的衛(wèi)星的焚毀等人類核活動(dòng)。Pu暴露在空氣中會(huì)產(chǎn)生氧化物和氰化物，且Pu具有很強(qiáng)的放射性毒性和生物毒性，在放射性核素毒性分組中，位于最毒組[2]，易于骨髓中富集，給人類健康造成嚴(yán)重威脅。

近年來，學(xué)術(shù)界加強(qiáng)了對(duì)環(huán)境中放射性核素問題的關(guān)注。我國對(duì)土壤Pu污染研究始于20世紀(jì)80年代，且對(duì)環(huán)境介質(zhì)中Pu的放射性活度水平、垂直及其分布特征的研究也逐漸增多[3-8]。張聚敬等對(duì)新疆核試驗(yàn)場周圍環(huán)境中Pu的放射性活度水平進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)表層土壤Pu活度濃度在0.363～0.679 mBq/g之間[3]；董微等對(duì)羅布泊附近上風(fēng)向地區(qū)表層土壤中Pu活度濃度進(jìn)行測定，其活度濃度在0.010～0.827 mBq/g之間，平均值為0.215 mBq/g[4]，而在羅布泊核試驗(yàn)場下風(fēng)向地區(qū)，除了米蘭地區(qū)[3](0.927 mBq/g)有研究外，其他尚未有關(guān)土壤Pu的報(bào)道。由于大氣沉降，Pu進(jìn)入水體后，會(huì)通過水體對(duì)流、重力沉降等形式沉積到沉積物中，湖泊沉積物中Pu的信息能反映出Pu在該地區(qū)的沉降歷史。筆者根據(jù)已有研究，從Pu的來源及空間分布特征兩個(gè)方面綜述和討論了我國環(huán)境介質(zhì)(土壤、湖泊沉積物)中Pu同位素的空間分布特征。該研究有助于為我國核試驗(yàn)對(duì)局部地區(qū)環(huán)境影響提供科學(xué)依據(jù)，對(duì)于我國治理環(huán)境放射性污染具有重要的指導(dǎo)意義。

1 環(huán)境中Pu同位素的來源

目前已發(fā)現(xiàn)Pu同位素有20種，主要的Pu同位素有4種：238Pu、239Pu、240Pu和241Pu，其中以239Pu(半衰期為24 110 a)、240Pu(半衰期為6 573 a)最為重要[9]。環(huán)境中239Pu與240Pu的來源主要是1945～1980年間的大氣層核試驗(yàn)[10-11]。50年代后期和60年代初期的核試驗(yàn)在環(huán)境中產(chǎn)生了大量的Pu[1，10-11]，這與全球大氣核試驗(yàn)的歷史階段相一致。依UNSCEAR(2000)報(bào)告，前蘇聯(lián)、美國、法國、英國和中國在1945～1980年間共進(jìn)行了543次大氣層核試驗(yàn)，共約1.1×1016Bq的239+240Pu釋放到環(huán)境中，使污染幾乎遍布全球[11]。除了大氣層核試驗(yàn)外，核試驗(yàn)、核燃料后處理廠、核設(shè)施的廢物排放、核事故(如1986年切爾諾貝利核事故和2011年日本福島核事故等[12-13])以及攜帶核物質(zhì)的衛(wèi)星的焚毀(如1964年美國的SNAP-9A人造衛(wèi)星的核動(dòng)力裝置在地球上空燒毀[9])等核事故的發(fā)生也會(huì)將Pu釋放到環(huán)境中。另外，由于核試驗(yàn)內(nèi)部材料的差異，可根據(jù)Pu同位素240Pu/239Pu比值來檢驗(yàn)Pu來源(表1)。

表1 不同來源的240Pu/239Pu比值

2 我國環(huán)境中Pu同位素的空間分布特征

全球主要核試驗(yàn)場在北半球，使得Pu的全球分布也存在著明顯的緯度分布特征[18-19]，239+240Pu的全球沉降整體上呈現(xiàn)為在北半球較高而在南半球相對(duì)較低的分布特征[19-20]。在50°N的范圍內(nèi)，239+240Pu的沉降呈現(xiàn)出隨緯度增大而增加的趨勢，北半球溫帶地區(qū)239+240Pu的沉積量最大，赤道最小。Pu的全球沉降還受降雨量的影響，在全球范圍內(nèi)隨降雨量的增加而增加的特點(diǎn)[14]。在緯度差異不大、氣候條件均一的地區(qū)，Pu沉降的空間分布是相似的。

自1964年首次進(jìn)行原子彈爆炸試驗(yàn)以來，到90年代在我國新疆羅布泊地區(qū)共進(jìn)行了23次大氣核試驗(yàn)[4，20]。Zhu等利用我國表層土壤中實(shí)測的137Cs數(shù)值和推薦的全球沉降239+240Pu/137Cs活度比值(0.02)推算出我國北方地區(qū)(>45° N)表層土壤中239+240Pu的活度約為0.5 mBq/g，中部地區(qū)(25～45° N)約為0.2 mBq/g，南部地區(qū)(<25° N)約為0.1 mBq/g[21]。但這一估算值沒有將我國核試驗(yàn)可能造成的區(qū)域Pu沉降考慮在內(nèi)。

2.1 我國環(huán)境土壤中Pu的空間分布特征我國部分地區(qū)對(duì)Pu在土壤中污染的相關(guān)研究及空間分布如表2所示?？梢姡覈韺油寥乐?39+240Pu放射性比活度差異較大，其比活度在0.013～0.477 mBq/g之間；西北地區(qū)表層土壤(0～1 cm)的Pu活度濃度僅為0.023 mBq/g；東北地區(qū)大連土壤中239+240Pu的活度較高，超過0.400 mBq/g；華中地區(qū)荊門和襄樊土壤中239+240Pu的活度接近0.400 mBq/g；華北地區(qū)不同樣點(diǎn)之間差異較大，但總體Pu活度<0.400 mBq/g。以上結(jié)果表明，在有文獻(xiàn)報(bào)道的地區(qū)，表層土壤Pu的活度濃度在1 mBq/g以下，這與Zhu等[21]的推算值沒有顯著的區(qū)域差異。我國大部分地區(qū)表層土壤Pu的活度與沙特阿拉伯表層土壤Pu活度濃度(0.020～0.500 mBq/g)大致相近[22]，但與韓國土壤Pu活度濃度(0.180～0.185 mBq/g)差別較大[23]。

表2 我國部分地區(qū)環(huán)境介質(zhì)土壤中钚的濃度及分布特征

注：a表示北京11個(gè)點(diǎn)的平均值；-表示沒有相關(guān)數(shù)據(jù)。

土壤表層Pu的活度僅能代表采樣年代表層土壤中Pu的含量水平，無法代表土壤中Pu含量的總體水平；而土壤剖面中Pu的沉積通量則能反映采樣點(diǎn)土壤中有Pu開始沉降到采樣時(shí)時(shí)段Pu的沉積總量。從表2可知，我國已有文獻(xiàn)報(bào)道的地區(qū)，土壤Pu的沉積通量(除大連外)均<60 Bq/m2，可以判定這些地區(qū)Pu的來源為全球沉降(58.1±18.5 Bq/m2)，沒有受到我國核試驗(yàn)區(qū)域Pu沉降的影響。大連2個(gè)采樣點(diǎn)間距<20 km，Pu的沉降方式應(yīng)該是相似的，沉積通量差異的原因主要是土壤中Pu的存留和遷移行為不同，以及采樣點(diǎn)表層土壤的擾動(dòng)程度不同造成的[26]。

由于不同來源Pu的240Pu/239Pu原子比不同，因此240Pu/239Pu原子比可作為一個(gè)重要指標(biāo)對(duì)Pu的來源進(jìn)行判斷。從已有文獻(xiàn)來看，關(guān)于我國核試驗(yàn)產(chǎn)生的Pu的原子比信息較少。Koide等對(duì)極地冰芯的調(diào)查結(jié)果推斷我國核試驗(yàn)場產(chǎn)生Pu的240Pu/239Pu比值在0.25左右[27]。金玉仁等對(duì)西安和甘肅兩地土壤樣品的240Pu/239Pu原子比研究發(fā)現(xiàn)，西安樣品的原子比是0.18，甘肅為0.16[28]。董微等[4]對(duì)新疆、湖北等地以及Zheng等[24]對(duì)蘭州土壤樣品中Pu同位素比值進(jìn)行研究，結(jié)果均與全球沉降比值0.18接近。由于已報(bào)道的土壤Pu的研究相對(duì)較少，還不能得出我國核試驗(yàn)產(chǎn)生Pu的原子比值特征。

2.2 我國湖泊沉積物中Pu的空間分布特征從已有文獻(xiàn)報(bào)道來看，我國湖泊沉積物中Pu沉積通量差異較大(表3)。在西北地區(qū)，新疆博斯騰湖Pu的沉積通量值46.6～56.4 Bq/m2，在同緯度全球沉降值(58.1±18.5 Bq/m2)的范圍之內(nèi)[29]；而在青海蘇干湖和甘肅雙塔湖中卻檢測到20.2 Bq/m2的低值和240.6 Bq/m2的高值[30]，這和同緯度全球沉降值均有差異，低值的出現(xiàn)可能源于西北地區(qū)相對(duì)干旱的氣候，而高值可能是地表侵蝕的影響。在西南地區(qū)，云南程海湖與貴州紅楓湖沉積通量分別為35.4和60.7 Bq/m2[32-33]，這與同緯度全球沉降值相似。在東北地區(qū)，四海龍灣湖Pu的沉積通量值67.2 Bq/m2，也與同緯度全球沉降值相似。

表3 我國部分湖泊沉積物中钚的濃度及分布特征

由于240Pu/239Pu原子比值可對(duì)Pu的來源進(jìn)行判定。在已有研究中，Zheng 等在程海湖中檢測到了相對(duì)全球沉降稍高的240Pu/239Pu原子比，推測該地區(qū)可能有我國核試驗(yàn)的來源貢獻(xiàn)[32]。其他研究表明，我國湖泊沉積物中240Pu/239Pu原子比值均與全球沉降的Pu的原子比值0.18接近，沒有顯著差異。

3 結(jié)論與展望

通過對(duì)我國環(huán)境介質(zhì)中放射性核素Pu的活度和分布特征的相關(guān)研究分析，初步可以得出以下結(jié)論：

(1)我國不同地區(qū)表層土壤中放射性核素Pu的活度濃度差異較大，但均在1 mBq/g以下。已有文獻(xiàn)報(bào)道的地區(qū)土壤Pu的沉積通量(除大連外)均<60 Bq/m2，可以判定這些地區(qū)Pu的來源均為全球沉降，未受到我國核試驗(yàn)區(qū)域沉降的影響，而大連地區(qū)沉積通量差異的原因是土壤中Pu的存留和遷移行為不同，以及采樣點(diǎn)表層土壤的擾動(dòng)程度不同造成的。

(2)我國湖泊沉積物中Pu沉積通量差異也較大，尤其是西北地區(qū)的蘇干湖(20.2 Bq/m2)和雙塔湖(240.6 Bq/m2)，低值可能是西北地區(qū)氣候干旱造成的，高值可能是地表侵蝕的影響。

目前，隨著質(zhì)譜技術(shù)的快速發(fā)展，放射性核素Pu的測量技術(shù)越來越靈敏、高效，這有助于為我國對(duì)環(huán)境放射性核素Pu的研究數(shù)據(jù)相對(duì)匱乏提供可靠的信息，對(duì)我國開展環(huán)境放射性污染治理具有重要的指導(dǎo)意義。今后針對(duì)環(huán)境中放射性核素Pu的研究應(yīng)注重以下幾個(gè)方面：

(1)可對(duì)環(huán)境中放射性核素Pu進(jìn)行形態(tài)分級(jí)，從而可以更好地探討Pu在環(huán)境中的存在形態(tài)和轉(zhuǎn)化機(jī)理以及Pu在環(huán)境中的地球化學(xué)行為。

(2)對(duì)環(huán)境中放射性核素Pu的研究與遙感和GIS技術(shù)相結(jié)合，可增強(qiáng)大尺度區(qū)域Pu沉降空間格局的精度。借助不斷完善的測量方法，可對(duì)我國大氣核試驗(yàn)產(chǎn)生的240Pu/239Pu原子比值進(jìn)行研究以及大氣核試驗(yàn)區(qū)對(duì)周邊地區(qū)的區(qū)域性影響。

(3)放射性核素Pu在其他方面的應(yīng)用，如Pu沉積物測年、土壤示蹤和土壤侵蝕速率數(shù)值模擬等方面，將拓展我國在放射性核素研究新領(lǐng)域，為我國核工業(yè)的安全發(fā)展提供合理的科學(xué)依據(jù)。

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The Characteristics of Spatial Distribution of the Radionuclides Pu in Soils and Lake Sediments in China

DONG Xiao-gang

(Research Center of Wetland Resources Protection and Industrial Development Engineering of Gansu Province, College of Geography and Environmental Science, Northwest Normal University, Lanzhou, Gansu 730070)

Nowadays, environmental pollution is one of the most serious problems and radionuclide pollutions are particularly serious in environment.According to sources, activity and spatial distribution of radionuclides Pu, summary and review were made by previous study in different environment mediums, such as soils and lake sediments.It is vital difference for the changes of the activity of240+239Pu in surface soils from different areas of China, but typically less than 1 mBq/g.Pu inventories are less than 60 Bq/m2in soils, it was demonstrated that no influence from Chinese Nuclear Test Site has occurred to these areas, but from global fallout.Pu inventories and240Pu/239Pu atom ratios are both similar with global fallout.There were significant differences of the activity of240+239Pu in lake sediments and240Pu/239Pu atom ratios are also similar with global fallout.

Plutonium; Soils; Lake sediments; Spatial distribution

甘肅省省青年科技基金計(jì)劃項(xiàng)目(145RJYA254)；西北師范大學(xué)青年教師科研能力提升計(jì)劃項(xiàng)目(NWNU-LKQN-13-21)。

董小剛(1982- )，男，甘肅慶陽人，助理實(shí)驗(yàn)師，碩士，從事土壤生態(tài)學(xué)研究工作。

2015-02-02

S 181.3;X 837

A

0517-6611(2015)08-229-03