上海地區(qū)酸雨氣候特征及成因分析

杜建飛,成天濤,馬劍麗

(1.上海市寶山區(qū)氣象局,上海 201901;2.復旦大學 環(huán)境科學與工程系,上海 200433;3.上海市寶山區(qū)環(huán)境監(jiān)測站,上海 201901)

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上海地區(qū)酸雨氣候特征及成因分析

杜建飛1,成天濤2,馬劍麗3

(1.上海市寶山區(qū)氣象局,上海 201901;2.復旦大學 環(huán)境科學與工程系,上海 200433;3.上海市寶山區(qū)環(huán)境監(jiān)測站,上海 201901)

基于寶山及浦東兩個氣象站的酸雨歷史觀測資料,分析了上海地區(qū)酸雨長期變化的氣候特征及其形成原因,并對比分析降水酸度的空間分布差異。寶山站降水總體上呈弱酸性,多年平均pH值為5.21,酸雨率為24%。降水pH值年際變化僅呈現(xiàn)微弱下降趨勢,電導率K值呈明顯地逐年上升變化,平均每年增加2.0 μs·cm-1,而酸雨率波動較大,由2004年8%增至2009年48%。降水pH值在冷季較低,暖季較高,電導率K值正相反。浦東酸雨平均pH值4.38,低于寶山的5.08,酸雨率浦東79.5%,遠高于寶山的33%。大氣污染物SO2、NO2及PM10濃度與酸雨pH值呈負線性相關,而與電導率K值呈正相關。大氣顆粒物含量、污染物化學組成、降水量、風向等對降水pH值及酸雨率變化具有重要的影響作用。

上海;酸雨;氣候特征

0 引言

酸雨是指pH值小于5.6的大氣降水,又被稱作“空中死神”,其可使湖泊水質酸化而導致水生生物的數(shù)量和種類減少,土壤營養(yǎng)元素流失而導致土壤貧瘠,影響植物正常發(fā)育,建筑物腐蝕而加速風化,以及刺激皮膚而危害人體健康(Gorham,1998)。我國是繼歐洲和北美之后世界上的第三大酸雨區(qū),酸雨已成為現(xiàn)階段面臨的嚴重環(huán)境問題之一(王文興,1997;王文興和丁國安,1997;王文興和許鵬舉,2009),每年我國因酸雨和主要致酸氣體造成的直接和間接經濟損失高達1 100億元。大氣降水化學是大氣化學的重要組成,酸雨研究可上溯到18世紀40年代,英國化學家Smith R.A.在曼徹斯特調查酸沉降并首次提出“酸雨”(莫天麟,1984)。此后歐洲和北美降水酸化問題引起科學家的高度重視,先后建立了大氣酸沉降監(jiān)測網(wǎng),并連續(xù)觀測大氣干、濕沉降,20世紀90年代東亞也組建了東亞酸沉降監(jiān)測網(wǎng)。我國大規(guī)模酸雨監(jiān)測始于20世紀70年代,酸雨發(fā)展大致經歷兩個階段(丁國安等,2004):80到90年代中期急劇發(fā)展期;90年代后期到21世紀初相對穩(wěn)定期。酸雨研究從降水pH值長期變化趨勢(Clow and Mast,1999;宋玉芝等,2005;湯潔等,2010)、形成機理(Cariolle et al.,2008;高俊等,2012)、無機(葉小峰等,2005;馬琳等,2011)、有機(江偉等,2009;Moschonas and Glavas,2002)和重金屬化學成分(Song and Gao,2009)、酸沉降負荷一直到酸沉降模擬(李宗愷等,2000;Davisa and Swall,2006;王自發(fā)等,2007)到影響因素分析(吳洪顏等,2008;蒲維維,2012),并逐漸開展從地面到高空的云霧水研究(鮑寶堂等,1995;丁國安等,2006)。

隨著全球氣候的持續(xù)變暖,大氣污染物對氣候變化的影響更為突出,人為活動與整個大氣層及氣候系統(tǒng)的相互作用關系更加緊密(丁一匯等,2009)。在此背景下,我國主要致酸物質的排放將持續(xù)顯著增加,環(huán)境酸化及酸雨形勢愈加嚴峻,酸雨已從硫酸型轉為硫酸、硝酸混合型,國家為此批準并資助2005—2009年的重點基礎研究發(fā)展計劃973項目“中國酸雨沉降機制、輸送態(tài)勢及調控原理”,旨在深入了解我國酸雨現(xiàn)狀、大氣循環(huán)及其對生態(tài)系統(tǒng)影響,預測酸雨發(fā)展趨勢并制定酸雨調控對策(王文興和許鵬舉,2009;張新民等,2010)。上海伴隨著城市化推進和快速的經濟增長,燃煤和汽車尾氣排放逐年大幅增加,酸雨污染問題越來越突出(江研因等,1983;沙晨燕等,2007)。上海地區(qū)酸雨研究始于1979年,江研因等(1983)全面分析了上海各區(qū)酸雨時空分布以及氣象條件與酸雨的關系。邵德民等(1989)開展了酸雨綜合觀測,采樣和分析高空云水,研究氣溶膠及氣象條件對酸雨的貢獻。然而,到目前為止,關注該地區(qū)酸雨長期發(fā)展趨勢和氣候特征的研究鮮有報道。

本文通過分析降水pH值和電導率長期觀測的歷史資料,了解上海地區(qū)酸雨的年際變化趨勢以及月變化特征,初步探討酸雨與大氣污染氣體、顆粒物及氣象因子的關系,研究結果將為上海市酸雨控制和治理提供一定的科學依據(jù)。

1 采樣和分析方法

所用資料來自上海市寶山區(qū)氣象臺1992—2009年17 a的酸雨及氣象要素觀測記錄,以及寶山和浦東氣象站2007—2009年同步的酸雨觀測,包括降水pH值、電導率K值,降水采樣、樣品測量和質量控制的技術要求與操作規(guī)范參見中國氣象局《酸雨業(yè)務觀測規(guī)范》(GB/T19117-2003)。與酸雨觀測同期的大氣環(huán)境SO2、NO2、PM10污染物濃度數(shù)據(jù)來自上海環(huán)境監(jiān)測中心?；谏鲜鰯?shù)據(jù),本文統(tǒng)計分析了降水pH值的概率分布、年際變化和月變化,以及其與大氣主要污染物、氣象因子相互關系。

2 結果與討論

2.1 降水pH值概率分布

寶山站于1992年6月至2009年12月期間總計測量了1 456個降水樣品,其中約有24%的降水pH值低于5.6,降水量加權平均pH值是5.21,顯示降水總體上為弱酸性。pH最低值3.03出現(xiàn)在1998年夏季7月3日,最高值8.44出現(xiàn)在1995年秋季9月20日。圖1為降水pH值的概率分布,顯而易見其分布基本符合正態(tài)分布,pH在6.0～7.0之間出現(xiàn)概率最高,占到全部樣品的46%,其次是pH值8.0,占總數(shù)的15.8%,而pH值小于4.0和大于8.0出現(xiàn)的概率均極低,各占總量的0.3%和0.6%。

圖1 寶山地區(qū)降水pH值概率分布

圖2 寶山地區(qū)降水pH值和電導率K值年際變化

2.2 降水pH值的年際變化

圖2顯示寶山站降水年均pH值的時間變化序列,年平均pH值在4.8與5.95之間起伏,最高值出現(xiàn)在2004年,最低值出現(xiàn)在2009年,總體上pH值并無明顯的長期變化趨勢,似乎存在極其微弱的下降。然而,已有研究結果表明上海市全區(qū)平均的降水年均pH值呈明顯下降趨勢(沙晨燕等,2007),寶山單站與上海整體降水pH值長期變化的這種迥異,暗示該地區(qū)降水酸度存在很大的空間分布差異,近地面大氣污染特別是顆粒污染物的局地差異是造成酸雨pH值區(qū)域不均一的最有可能原因之一(馮加良等,2010)。相比降水pH值的下降趨勢,年均電導率K值總體上呈上升趨勢,且平均以每年2.0 μs·cm-1·a-1)的速率逐年增加。

圖3顯示了酸雨率的年際變化。降水酸雨率從2004年8%增至2009年48%,變化可大體分為四個階段:第一階段是1993年至1996年呈下降趨勢,第二階段1996至2001年總體上升,第三階段是2001至2004年下降,第四階段2004年至2009年顯著上升,特別是2008—2009酸雨率達到歷史最高值。酸雨率與年均降水pH值具有十分吻合的相反年際波動特征,盡管步調不完全一致,電導率K值卻與年均降水pH值基本上具有相似的年際波動。

圖3 酸雨率的年際變化

圖4給出了低云量、年霾日百分比、年日均能見度低于10 km百分比的年際變化。霾是大氣氣溶膠在較低相對濕度環(huán)境中引起的低能見度天氣(小于10 km),被認為是大氣細顆粒物誘發(fā)的大氣污染事件,灰霾發(fā)生日數(shù)的增多意味著大氣細顆粒污染日趨嚴重。對比圖4可以看出,灰霾年日數(shù)呈增加趨勢,與電導率趨勢相同;而低云量及低能見度日數(shù)總體呈現(xiàn)下降趨勢,與降水pH值趨勢相似。這一結果表明,上海酸雨的形成機制非常復雜,影響因素較多,除局地排放顆粒污染物外,氣態(tài)污染物、大氣污染區(qū)域輸送、大氣氧化性、氣象條件等也可能具有重要作用。

2.3 降水pH值的月季變化

圖5給出寶山站多年的月均降水pH值和電導率K值,可以看出,月均降水pH值為5.11～5.48,各月并沒有表現(xiàn)出較大的差異。相比之下,冬春季降水酸性較強,這可能是由于冬季燃煤量增加和機動車冷啟動而造成SO2和NO2的排放量明顯上升,這些致酸污染氣體在大氣中發(fā)生氣—粒轉化、顆粒表面非均相化學反應及云內外液相化學,從而導致大氣中含硫酸和硝酸鹽顆粒增多,最終致使降水偏酸。夏秋季降水酸性相對較弱,較大降水量會導致雨水的氫離子稀釋,從而減輕降水的酸度。另一個方面,夏秋季對流層較高和大氣對流活躍,有利于大氣中污染物的稀釋擴散,勢必對降水酸性減弱起到一定的貢獻作用。酸雨發(fā)生概率季節(jié)變化也較為明顯,冷季酸雨發(fā)生率明顯高于暖季,其形成原因類似降水酸性月變化。

圖4 年灰霾日百分比、日均能見度小于10 km百分比及低云量的年際變化

圖5 寶山多年的月平均酸雨pH值和電導率K值

2.4 酸雨局地差異分析

2.4.1 寶山及浦東酸雨特征

表1給出2007—2009年寶山與浦東兩站的酸雨統(tǒng)計特征,可以看出,浦東的酸雨程度明顯要比寶山嚴重,寶山站3 a的雨量加權平均pH值為5.08,酸雨率33%,而浦東雨量加權平均pH值為4.38,酸雨率79.5%。寶山的K值明顯比浦東要大,寶山站3 a雨量加權平均電導率(K值)為60.4 μs·cm-1,而浦東站雨量加權平均電導率(K值)為43.2 μs·cm-1。電導率K值反映降水中的離子濃度,寶山K值高于浦東,從側面印證了寶山大氣中可溶性氣溶膠濃度要高于浦東,空氣質量浦東相對較好。

2007年,寶山站平均pH值為5.76,未呈現(xiàn)酸雨特征,浦東站顯酸性pH值平均4.59,而且浦東站酸雨發(fā)生概率73.0%遠高于寶山站的9.5%。寶山站平均電導率K值為67.7 μs·cm-1,而浦東站同期平均K值為46.3 μs·cm-1,寶山站的K值明顯高于浦東站。2008年,寶山站平均pH值為5.02,達到酸雨標準,酸雨發(fā)生概率為46.5%,平均電導

率K值為67.7 μs·cm-1,而浦東站平均pH值為4.27,屬較強酸雨,酸雨發(fā)生概率為79.6%,平均K值為45.1 μs·cm-1。2009年,寶山站平均pH值為4.87,呈現(xiàn)酸雨特征,酸雨發(fā)生概率為49.0%,平均K值為47.5 μs·cm-1,而浦東站平均pH值為4.36,達到強酸雨標準,酸雨發(fā)生概率為87.4%,平均K值為37.9 μs·cm-1。寶山站pH值的年際變化較大,而浦東站則相對較小,K值亦然?？傊?浦東站的酸雨危害程度要高于寶山站。

表1 2007—2009年寶山與浦東站的酸雨特征

Table 1 Characteristics of acid rain during 2007—2009 at Baoshan and Pudong

2007年2008年2009年pH值酸雨發(fā)生概率/%K值pH值酸雨發(fā)生概率/%K值pH值酸雨發(fā)生概率/%K值寶山5.769.567.75.0246.567.74.8749.047.5浦東4.5973.046.34.2779.645.14.3687.437.9

2.4.2 酸雨pH值與大氣污染物關系

寶山、浦東兩站2007—2009年酸雨月均pH值、K值與本地月均PM10、SO2和NO2的相關性分析如表2所示。由表2可知,寶山pH值與SO2、NO2以及PM10均呈現(xiàn)負相關,PM10的相關系數(shù)較高為-0.358,而寶山導電率K值與SO2、NO2及PM10均是正相關,SO2的相關系數(shù)最高0.53,其次是NO2的相關系數(shù)0.422,與PM10相關系數(shù)僅為0.144。浦東pH值與SO2、NO2以及PM10也呈負相關,SO2的相關系數(shù)最高-0.532,而K值與SO2、NO2以及PM10呈正相關,相關系數(shù)為0.556～0.66。不難發(fā)現(xiàn),SO2和NO2對局地顆粒物中可溶組分形成甚至PM10有相當?shù)呢暙I,特別在浦東站表現(xiàn)更為明顯,但它們并不一定導致酸雨發(fā)生,PM10中還存在其他成分不利降水酸化,例如堿性成分。

表2 寶山、浦東兩站酸雨月均pH值、K值與月均PM10、SO2和NO2的相關系數(shù)

Table 2 Correlation between monthly pH,K and PM10,SO2,NO2

注：1)通過0.05信度的顯著性檢驗;2)通過0.01信度的顯著性檢驗;3)通過0.001信度的顯著性檢驗.

酸雨形成原因主要是大氣中SO2、NO2經均相、非均相化學反應生產硫酸鹽和硝酸鹽,導致降水成酸性,SO2與NO2含量增加必然致使降水酸性增強,pH值與SO2、NO2呈現(xiàn)負相關(段婧和毛節(jié)泰,2008)。然而,若大氣顆粒物中同時含有大量的堿基離子,可以中和大氣降水中的酸性成分,因此大氣顆粒物進入降水,顆粒物的化學性質可緩沖或者加強降水酸化(王文興和許鵬舉,2009)。馮加良等(2010)等報道了寶山PM2.5除了秋季外均呈堿性,可見寶山顆粒物礦物質含量高且呈堿性,極大地緩沖了降水酸性,而浦東細顆粒物含量高,加強了降水的酸性。K值與污染氣體的正相關也反映了降水中離子含量與這些污染氣體和大氣顆粒物有直接關系。大氣降水對顆粒物的沖刷作用是空氣自潔方式,大氣中污染氣體及顆粒物增加,降水離子濃度隨之而增大,電導率因而加大。由此可見,寶山和浦東氣溶膠性質不同,可能是造成兩地降水pH值不同狀況的重要原因。

2.4.3 酸雨pH值、K值與降水量關系

將日降水量劃分為5個等級,并對寶山、浦東兩站不同降水級別下的降水pH值、K值以及酸雨率進行了分析,結果見表3。由表3可見,寶山站各級降水的平均pH值均大于5.0,降水量小于5 mm級的pH值最高5.23,然后隨著雨量增加,pH值先降后升再降,最低值為5.04,總體上呈波動下降趨勢;降水K值隨著雨量增加而明顯降低,最高值101.35 μs·cm-1出現(xiàn)在小于5 mm級降水,最低值51.87 μs·cm-1出現(xiàn)在大于50 mm級別,可見雨量對降水中污染物的稀釋作用顯著;酸雨率在雨量較小時偏小,然后隨著雨量增加先升后降,最高值50.9%對應5～10 mm降水檔,這可能與堿性顆粒物逐漸被沖刷,大氣中中和物質減少,導致降水酸性增加。浦東各級降水pH平均值全部小于5.0,最高值出現(xiàn)在小于5 mm降水等級4.66,最低值4.33出現(xiàn)在10～20 mm降水等級,酸雨情況比寶山嚴重;K值出現(xiàn)與寶山站情況類似,隨著降水量增加,K值減小,各級降水K值均小于寶山,最高值87.42 μs·cm-1出現(xiàn)在小于5 mm降水等級,說明大氣中顆粒物可溶含量較寶山少,雨水較為清潔,降水中酸性物質比例高于寶山;浦東各級降水酸雨率均高于寶山,而且隨著雨量增加酸雨率明顯增大。需要提醒相關性只是定性分析,僅僅表明除大氣污染物外,降水量對降雨酸度也有一定程度的影響,特別是在較低雨量的增長階段(0～10 mm),降水酸度、離子濃度及酸雨日數(shù)量均有大幅變化。

表3 不同降水等級寶山和浦東的降水酸度、酸雨率比較

Table 3 The rainwater acidity and acid rain rate of different daily rainfall amount at Baoshan and Pudong

降水級別/mm寶山浦東pH值K值/(μs·cm-1)酸雨率/%pH值K值/(μs·cm-1)酸雨率/%<55.23101.35214.6687.4269.25～105.0564.3650.94.6447.4388.210～205.1265.1436.44.3345.418520～505.0452.3246.54.3539.283.6>505.0851.8745.54.3532.6188.9

2.4.4 酸雨pH值、K值與主導風向的關系

圖6給出酸雨日的風向玫瑰分布。由于2007—2009年期間,有效酸雨采樣日中沒有出現(xiàn)主導風向為偏西風的樣本,故偏西風數(shù)據(jù)缺失。從圖6可知,在寶山站主導風向為北到西北風的情況下,降水pH值最大6.10,酸雨程度最輕,而主導風向為東到東北風時,pH值最小僅為4.83,酸雨程度最重。總體上,主導風向為東北風、東到東北風、東南風和西到西北風的情況下,酸雨較嚴重,而當主導風向為北到西北風、南到西南風和西南風的情況下,酸雨較輕。在浦東站,在主導風向為北到西北風的情況下,降水pH值最大5.07,而在主導風向為偏南風的情況下,降水pH值最小僅為4.14,總體來說主導風向為東到東北風、偏東風和偏南風時,酸雨較嚴重,而當主導風向為北到西北風、南到西南風和東到東南風時,酸雨程度較輕。寶山、浦東兩站在主導風向為北到西北風時,酸雨程度都有所緩解,這與北方輸送的顆粒物有關,北方輸送的顆粒物主要呈堿性,對緩解酸雨有一定作用(Wang et al.,2006)。而在主導風向為東到東北風和東南風時,酸雨較嚴重,與細顆粒物濃度含量較高有關。

圖6 寶山、浦東兩站2007—2009年主導風向條件下的酸雨pH值

由圖7可知,寶山站在主導風為西北風時K值最大,達到110.8 μs·cm-1,在南到西南風的情況下K值最小32.4 μs·cm-1?？傮w來說,主導風向為東北風、北到東北風、西北風、西到西北風、西到西南風、西南風等時K值較大,而主導風向為東到東北風、偏東風、東到東南風、東南風、南到東南風、偏南風和南到西南風等時K值較小。浦東主導風向為北到西北風時K值最大87.0 μs·cm-1,主導風向為偏北風時K值最小30.8 μs·cm-1,總之,K值較大出現(xiàn)在北到西北風和南到東南風的情況,其他主導風向K值均較小。近地面風向和風速對局地污染物擴散影響極大,氣團經過分布在不同風向方位的不同排放源,導致處于下風位置站點大氣顆粒污染化學組成的差異,將勢必在一定程度上造成降水酸度的波動。

圖7 寶山、浦東兩站2007—2009年主導風向條件下的酸雨K值

3 結論

1)寶山站降水多年呈弱酸性,平均pH值為5.21,酸雨率達24%。降水pH值年際變化趨勢不明顯,與上海市平均pH值變化趨勢相差較大。pH值在冷季較低,暖季較高,電導率K值相反。這一勢態(tài)說明酸雨在上海本地區(qū)內部存在較大的時空與空間分布不均一性。

2)浦東酸雨狀況遠比寶山嚴重,而降水中可溶粒子含量寶山遠大于浦東。降水酸度與大氣污染物關系密切,降水pH值與PM10、SO2、NO2呈負線性相關,而電導率K值與它們呈正相關。

3)酸雨成因非常復雜,既有大氣成分、顆粒物作用,又有氣象因素的影響。大氣降水pH值是離子平衡結果,其變化與顆粒物濃度、可溶離子含量、降水量、風向等關系密切。

未來酸雨的調查還需對降水、大氣顆?；瘜W成分、大氣氧化性進行同步采樣研究。

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(責任編輯：張福穎)

The climatic characteristics and formation of acid rain in Shanghai

DU Jian-fei1,CHENG Tian-tao2,MA Jian-li3

(1.Shanghai Meteorological Service,Shanghai 201901,China;2.Department of Environmental Science & Engineering,Fudan University,Shanghai 200433,China;3.Shanghai Baoshan Environment Monitoring Station,Shanghai 201901,China)

Based on the historical observation data of acid rain at Baoshan and Pudong in Shanghai,the long-term trend and formation of regional acid rain changes and the spatial distribution of precipitation acidity were analyzed.Generally speaking,precipitation at Baoshan site shows weak acidity,the mean rainfall pH is 5.21 and the mean acid rain rate is 24%.The inter-annual variation of rainfall pH shows a slightly downward trend.The electrical conductivity K increases obviously year by year with an average annual increase at 2 μs·cm-1.The acid rain rate fluctuates from 8% in 2004 to 48% in 2009.The rainfall pH is usually lower in cold season and higher in warm season.It is the opposite for the electrical conductivity K.The average pH of acid rain in Pudong is 4.38,lower than that in Baoshan at 5.08.The acid rain rate in Pudong is 79.5%,much higher than that in Baoshan at 33%.Atmospheric pollutants SO2,NO2and PM10concentrations are negatively correlated with rain pH and positively related to electrical conductivity.Atmospheric particulate pollutants,chemical composition,precipitation and wind direction exert important effects on the changes of precipitation pH and acid rain rate.

Shanghai;acid rain;climatic characteristics

2013-08-30；改回日期：2014-05-08

國家自然科學基金資助項目(41075096;21190053;21177025;21077025;40975075);上海市科委基礎研究重大項目(12DJ1400100;12DZ2260200);上海市氣象局區(qū)縣局科技開發(fā)項目(QX200710);教育部博士點前沿領域(0110071130003);歐盟FP7計劃(AMIS,PIRSES-GA-2011)

成天濤,博士,教授,研究方向為大氣環(huán)境,ttcheng@fudan.edu.cn.

10.13878/j.cnki.dqkxxb.20130830005.

1674-7097(2015)01-0137-07

P461.2;P435

A

10.13878/j.cnki.dqkxxb.20130830005

杜建飛,成天濤,馬劍麗.2015.上海地區(qū)酸雨氣候特征及成因分析[J].大氣科學學報,38(1):137-143.

Du Jian-fei,Cheng Tian-tao,Ma Jian-li.2015.The climatic characteristics and formation of acid rain in Shanghai[J].Trans Atmos Sci,38(1):137-143.(in Chinese)