新疆獨(dú)山子泥火山沉積物及孔隙水的地球化學(xué)特征與流體來源

黃華谷, 李 牛, 王欽賢, 陳多福

(1.廣東省地質(zhì)調(diào)查院, 廣東 廣州 510080; 2.中國科學(xué)院 廣州地球化學(xué)研究所 邊緣海地質(zhì)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣東 廣州510640)

新疆獨(dú)山子泥火山沉積物及孔隙水的地球化學(xué)特征與流體來源

黃華谷1,2, 李 牛2, 王欽賢2, 陳多福2

(1.廣東省地質(zhì)調(diào)查院, 廣東 廣州 510080; 2.中國科學(xué)院 廣州地球化學(xué)研究所 邊緣海地質(zhì)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣東 廣州510640)

對陸地泥火山流體來源及其向地表滲漏過程中的改造作用開展研究, 有利于加深理解泥火山釋放甲烷的碳排放過程。新疆準(zhǔn)噶爾盆地南緣獨(dú)山子泥火山柱狀沉積物和地表沉積物的礦物和元素組成, 以及沉積物孔隙水離子組成等的分析結(jié)果顯示, 泥火山沉積物孔隙水Na+和Cl–間具有很好的正相關(guān)性, 具有比海水高的Na+/Cl–和Li+/Cl–值、低的K+/Cl–和Mg2+/Cl–。泥火山沉積物與圍巖相比, 富集伊利石、綠泥石和方解石, 缺少蒙脫石, 富集Ca、虧損Si, 這些變化主要與黏土礦物的脫水轉(zhuǎn)變有關(guān)。表明泥火山流體主要來源于深部低鹽度沉積物孔隙水, 但經(jīng)歷了地表的蒸發(fā)作用, 并混合了大氣降水。

泥火山; 孔隙水; 沉積物; 地球化學(xué); 改造作用; 流體來源; 新疆

0 引 言

泥火山是地下深部高壓泥漿和氣體為主的流體,通過斷層等高滲透性通道向地表運(yùn)移, 并噴出地表,在地表形成的錐狀沉積體(Milkov, 2000; Kopf, 2002)。泥火山活動過程中往往噴出大量氣體, 絕大部分噴出的氣體以CH4為主, 小部分以CO2或N2為主(Dimitrov, 2002)。估計每年泥火山向大氣排放CH4的總量可達(dá)10～20 Tg(Etiope et al., 2011)。CH4是重要的溫室氣體, 其溫室效應(yīng)是CO2的20倍以上(Shindell et al., 2009)。因此, 泥火山釋放CH4在全球大氣CH4估算和氣候變化中是一個不可忽略的重要因素(Milkov, 2005; Milkov and Etiope, 2005)。

泥火山在全球分布比較廣泛, 但主要發(fā)育在阿爾卑斯山–特提斯帶(阿爾卑斯山–黑海–里海–喜馬拉雅山)和環(huán)太平洋帶(Kopf, 2002; Sun, 2010)。泥火山與油氣藏有著空間上和成因上的聯(lián)系, 很多大型含油氣盆地(如準(zhǔn)噶爾盆地、阿塞拜疆和墨西哥灣等)都發(fā)育有泥火山(Neurauter and Bryant, 1990; Fu et al., 2007; Etiope et al., 2009; Mazzini, 2009; Zheng et al., 2010a, 2010b)。

我國新疆準(zhǔn)噶爾盆地南緣發(fā)育了一些與油氣田相關(guān)聯(lián)的泥火山, 噴溢氣體組分主要為CH4, 來源深度大約為3600 m, 同時也可能存在淺部CO2還原反應(yīng)所生成的次生CH4(Nakada et al., 2011; 高苑等, 2012)。泥火山滲漏氣體組分、碳同位素和氦同位素具有典型的熱成因和殼源特征(戴金星等, 2012; 高苑等, 2012; Wan et al., 2013)。這些泥火山的形成和泥漿噴溢可能與地震活動有關(guān)(王道, 2000; 高小其等, 2008), 是壓力差導(dǎo)致地下水沿斷裂帶上升, 與通道周圍泥質(zhì)巖的細(xì)顆粒物質(zhì)混合形成泥漿, 上涌噴出地表而形成(李夢等, 2013)。最為典型的獨(dú)山子泥火山已經(jīng)活動了幾十年(李錳等, 1996; 王道等, 1997), 至今仍不斷向外噴出泥漿和氣體, 而且泥火山噴出流體中可見油花, 顯示了可能來源于深部的油氣儲層。對油花的生物標(biāo)志化合物的研究表明,油源可能是侏羅系與古近系烴源巖的混合產(chǎn)物(李夢等, 2013)。

陸地泥火山噴發(fā)的流體地球化學(xué)研究表明, 泥火山釋放的流體具有多種來源, 而且在地下具有復(fù)雜的運(yùn)移過程, 并經(jīng)歷了多種改造作用, 流體原有的化學(xué)成分和同位素信息均會發(fā)生改變(Dia et al., 1999; You et al., 2004; Mazzini, 2009)。陸地泥火山流體可能來自于沉積物(巖)孔隙水、深層鹵水, 并有大氣降水的混入, 從而導(dǎo)致原有的化學(xué)成分和同位素信息會受到水–巖作用、有機(jī)質(zhì)降解、流體中甲烷的有氧和厭氧氧化作用或流體與圍巖之間的化學(xué)交換作用等的改造(Martin et al., 1996; Planke et al., 2003; Nath et al., 2008; Liu et al., 2009; Cheng et al., 2012)。本文擬通過研究準(zhǔn)噶爾盆地南緣獨(dú)山子泥火山柱狀沉積物和地表沉積物的礦物、元素和孔隙水離子組成特征, 探討泥火山流體的來源及可能經(jīng)歷的改造作用。

1 樣品與分析方法

獨(dú)山子泥火山位于我國新疆準(zhǔn)噶爾盆地南緣(Fu et al., 2007), 距離獨(dú)山子城區(qū)約1 km, 海撥896 m (坐標(biāo)為N44°18′19.34″, E84°50′46.45″)(圖1)。該泥火山曾經(jīng)歷過多次活動, 最近的一次強(qiáng)烈活動發(fā)生在1995年(王道等, 1997)。目前僅存2個活動的泥漿噴口, 其中一個堆積泥火山錐, 不斷有泥漿和甲烷氣體溢出。獨(dú)山子山頂分布一個較大的積水潭, 水潭底部沉積物可見有大量的氣泡冒出。我們在泥火山噴發(fā)形成的面積約為6.8 m×23.8 m的水池中采集了3個沉積柱樣(DSZ6, DSZ3, DSZ2)及孔隙水樣品(圖1), 在水池周圍地表采集了6個沉積物樣。泥火山柱狀沉積物孔隙水用Rhizon采樣器依3～10 cm間距采集, 獲得的孔隙水3～15 ml加入氯化銀穩(wěn)定劑保存, 沉積物樣依2 cm間隔采集。

圖1 新疆準(zhǔn)噶爾盆地南緣獨(dú)山子泥火山地理位置圖和樣品采集Fig.1 Map showing the location of the Dushanzi (DSZ) mud volcano and sampling sites

孔隙水離子組成用超純水稀釋1000倍后, 孔隙水的Cl–、Na+、K+、Li+、Mg2+、Ca2+、等離子的含量分析在中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所同位素地球化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成, 采用美國戴安公司Dionex-ICS-900型離子色譜儀測試, 檢出最低值大約為0.1 μg/g, 精度及準(zhǔn)確度都小于5%。

孔隙水的總有機(jī)碳(TOC)在中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所有機(jī)地球化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室TOC-V CPH型總有機(jī)碳分析儀器上完成, 可測定范圍為0～ 25000 μg/L, 檢測下限為4 μg/L, 測定精度≤1.5%。

全巖粉末樣品的物相分析(XRD)由中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所的Bruker X-射線衍射儀(D8 Advance)完成, 工作參數(shù)為Cu靶Kα射線, 石墨單色器, 測試電壓為40 kV, 電流為40 mA, 掃描角度為5°～70°(2θ) , 步進(jìn)掃描, 步寬為0.02°, 發(fā)散狹縫為0.5°, 接收狹縫為0.15 mm, 防散射狹縫為0.5°,礦物含量依面積法進(jìn)行半定量分析, 結(jié)果由SIROQUANT程序完成(Tayor, 1991)。

全巖主量元素采用中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所同位素地球化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室ZSX100e的Rigak X-射線熒光光譜儀測試, 由 36種涵蓋硅酸鹽樣品范圍的參考標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)雙變量擬合工作曲線確定,基體校正依經(jīng)驗(yàn)Traill-Lachance程序進(jìn)行, 分析精度優(yōu)于1%～5%(Li et al., 2005)。

2 分析結(jié)果

2.1 孔隙水離子成分

獨(dú)山子泥火山沉積物孔隙水離子成分分析結(jié)果見表1。除了DSZ2的TOC外, 所有離子成分變化規(guī)律基本類似, 總體呈現(xiàn)出隨深度變化先增大后減小, 在中部達(dá)到最大值的分布特征(圖2)。

圖2 獨(dú)山子泥火山DSZ2, DSZ3和DSZ6中Na+、Cl-、Mg2+、Ca2+、和TOC隨深度變化圖Fig.2 Profiles of Na+、Cl-、Mg2+、Ca2+、and TOC in the cores DSZ2, DSZ3 and DSZ6 of the Dushanzi mud volcano

表 1 獨(dú)山子泥火山的沉積物孔隙水離子化學(xué)成分Table 1 Ion compositions of sediment pore fluids from the DSZ mud volcano

DSZ2的Cl–濃度為382～984 mM, 部分樣品超過了正常海水的Cl–濃度(556 mM), 垂向上最高值出現(xiàn)在深度28.5 cm附近, 最低值出現(xiàn)在沉積物表層附近。濃度為41.1～115 mM, Na+濃度為449～1025 mM, Mg2+濃度為0.54～44.01 mM, Ca2+濃度為1.11～24 mM, TOC濃度為45～101 μg/L。

DSZ3各離子濃度變化和DSZ2類似, 只是最低值不是出現(xiàn)在地表附近, 而是在6 cm左右。

DSZ6采樣深度達(dá)到了80 cm, Na+、Cl–、Mg2+和Ca2+在深度32 cm處達(dá)到最高值以后持續(xù)下降。和TOC在22 cm處達(dá)到最高值以后持續(xù)下降,最低值分別達(dá)到了10.98 mM和54 μg/L, 特別是Ca2+濃度在75 cm處降低到0.56 mM。

2.2 沉積物的礦物和主量元素

XRD分析結(jié)果顯示, 獨(dú)山子泥火山地表沉積物與柱狀沉積物的礦物成分類似, 都以伊利石、綠泥石、石英和鈉長石為主, 含少量的鉀長石和方解石,個別樣品含少量其他礦物, 如D5為白色角礫, 石英含量為30%, 重晶石含量為26.1%, 石膏含量為43.9%(表2)。

獨(dú)山子泥火山(DSZ6)所有柱狀沉積物樣品都含有綠泥石、伊利石、石英、鉀長石、鈉長石和方解石(表2), 與泥火山圍巖DSZ-00(Fu et al., 2007; Zheng et al., 2010a, 2010b)相比, 泥火山沉積物相對富集方解石、伊利石和綠泥石, 沒有蒙脫石。其中,獨(dú)山子泥火山沉積物中的方解石達(dá)到6.7%～12.5%。

泥火山沉積物所有樣品都具有高含量的SiO2(50.00%～60.78%)和Al2O3(14.69%～17.20%)(表3),相對于圍巖樣品DSZ-00, 泥火山沉積物的Ca極度富集, 其次Fe、Mn、Mg和P為富集, K、Na、Al和Ti相似, Si稍有虧損(圖3)。

3 討 論

相對于其他離子, 獨(dú)山子泥火山流體主要富集Na+和Cl–, 這和世界其他地區(qū)發(fā)育的泥火山流體成分特征基本一致(Dia et al., 1999; You et al., 2004; Hensen et al., 2007; Liu et al., 2009; Chao et al., 2011)。獨(dú)山子泥火山流體在Na+-Cl-圖解中, 雖然部分樣品Cl–值高于海水, 但同海水值一起均落在同一條直線上(圖4), 說明獨(dú)山子泥火山流體可能具有同一來源, 即來自于沉積物孔隙水。

表 2 獨(dú)山子泥火山柱狀沉積物、圍巖和地表沉積物的礦物成分(%)Table 2 Mineral compositions(%) of the DSZ6 core sediments, host rock and surface sediments

圖3 獨(dú)山子泥火山DSZ6柱狀沉積物的主量元素圍巖標(biāo)準(zhǔn)化圖Fig.3 Major elements distribution of the DSZ6 core sediments of the DSZ mud volcano normalized by the host rock

圖4 獨(dú)山子泥火山孔隙水中Na+和Cl-關(guān)系圖Fig.4 Plot of Na+vs Cl-of the pore water of the DSZ core sediments

表 3 泥火山柱狀沉積物和圍巖XRF測定的主量元素含量(%)Table 3 Major element compositions(%) of the DSZ6 core sediments and host rock

獨(dú)山子泥火山3個柱狀沉積物孔隙水Cl-濃度為274～1023 mM, 遠(yuǎn)高于代表源區(qū)地表噴口池水中的Cl-含量(72.4～180 mM, Nakada et al., 2011), 其最高值也遠(yuǎn)大于正常海水值(556 mM)?？紤]到準(zhǔn)噶爾盆地高蒸發(fā)率和研究區(qū)內(nèi)不發(fā)育石鹽, 沉積物孔隙水中如此高的Cl-濃度可能是由地表強(qiáng)烈蒸發(fā)作用所引起?？紫端?Na+-Cl-顯著正相關(guān)也顯示了地表蒸發(fā)作用。這一現(xiàn)象與相似地理與氣候條件下的阿塞拜疆Dashgil泥火山相一致, 其沉積物孔隙水的高鹽度也是由地表蒸發(fā)作用引起的(Mazzini et al., 2009)。

由于泥漿和流體快速噴出地表, 遭受生物和非生物作用相對較弱, 而且Cl是孔隙水中化學(xué)性質(zhì)最為保守的元素, 因此地表噴口池水離子組成可能代表泥火山源區(qū)離子性質(zhì)。獨(dú)山子泥火山噴口池水中Cl-含量為72.4～180 mM(Nakada et al., 2011), 約為海水值的1/3。而且獨(dú)山子泥火山孔隙水相對于海水具有更高的Na+/Cl-和Li+/Cl-值, 更低的K+/Cl-和Mg2+/Cl-值(表1)。

世界上大多數(shù)泥火山相對于海水都虧損Cl-, 通常被解釋為黏土礦物脫水(Kastner et al., 1991; Dia et al., 1999; Brown et al., 2001; D?hlmann and de Lange, 2003; You et al., 2004), 或者大氣降水注入的結(jié)果(Aquilina et al., 1997; Dia et al., 1999)。在地溫大于60 ℃的深度以下, 黏土礦物脫水被認(rèn)為是產(chǎn)生流體低鹽度的主要原因(Vrolijk et al., 1991; Kastner et al., 1991, 1993)。此外, 蒙脫石向伊利石轉(zhuǎn)化不僅降低孔隙水鹽度, 而且釋放蒙脫石層間Na+和移走流體中的K+。模擬實(shí)驗(yàn)證明約50 ℃時海相沉積物將釋放Li+和B+(Chan et al., 1994; You et al., 1996; James et al., 2003)。因此, 孔隙水中Li的升高和K的丟失可能指示黏土礦物脫水的作用。

同時, 獨(dú)山子泥火山沉積物中含有大量的伊利石和綠泥石, 而未受泥火山活動影響的泥火山圍巖都含蒙脫石(表2)。Nakada et al. (2011)運(yùn)用自生方解石和水之間的氧同位素分餾獲得獨(dú)山子平衡溫度,在深度3670±200 m可能為81 ℃, 達(dá)到了蒙脫石脫水反應(yīng)和蒙脫石向伊利石轉(zhuǎn)化所需要的溫度。在如此高的溫度下, 會導(dǎo)致水–巖作用的發(fā)生, 沉積物中Ca、Si溶解和Mn、Fe富集。而且泥火山流體在深部運(yùn)移或噴發(fā)出地表以后, 由于離子濃度的變化,導(dǎo)致流體中方解石的沉淀, 沉積物中Ca、Mg和Fe富集。Nakada et al. (2011)對獨(dú)山子泥火山地表噴口池水中離子飽和系數(shù)通過計算得出, 泥火山流體對于方解石和白云石都是飽和。以上均說明獨(dú)山子泥火山深部可能發(fā)生蒙脫石脫水(包括層間水的丟失)和溫度升高引起的蒙脫石向伊利石的轉(zhuǎn)化, 導(dǎo)致了孔隙水鹽度的降低。

此外, 獨(dú)山子泥火山3個柱狀沉積物孔隙水Cl-濃度均從地表向下逐漸增高, 在約30 cm處達(dá)到最大值, 然后向下Cl-濃度下降。臺灣雷公湖泥火山柱狀沉積物孔隙水中Cl-濃度為527～666 mM, 從表層往下不斷增加, 在9 cm處達(dá)到最高值后隨著深度加深而降低, 也存在相似的分布特征(Chang et al., 2012)。因此獨(dú)山子泥火山30 cm以下降低的Cl-濃度, 可能說明在深部的流體具有低鹽度特征, 可能與黏土礦物脫水有關(guān)。30 cm以下的沉積物孔隙水離子組成可能是源區(qū)低鹽度的流體與地表經(jīng)過蒸發(fā)作用的流體相混合的結(jié)果, 而在30 cm以上的孔隙水離子組成可能受到降水稀釋作用的影響。

4 結(jié) 論

新疆準(zhǔn)噶爾盆地南緣獨(dú)山子泥火山流體和沉積物的地球化學(xué)特征顯示, 泥火山流體成分主要為Na+和Cl–, 且Na+與Cl–呈顯著的正相關(guān), 表明獨(dú)山子泥火山流體來源于沉積物孔隙水。柱狀沉積物孔隙水Cl–含量遠(yuǎn)高于代表源區(qū)的地表噴口池水中的值, 顯示了地表蒸發(fā)作用的影響。

泥火山沉積物孔隙水Cl-濃度從地表向下逐漸增高, 在約30 cm處達(dá)到最大值, 然后隨深度加深而降低。并且, 泥火山沉積物中含有較多的伊利石和綠泥石, 而未受泥火山活動影響的泥火山圍巖則富含蒙脫石。此外, 與圍巖DSZ-00相比, 泥火山沉積富集Ca、Fe、Mn、Mg和P, 虧損Si, 說明獨(dú)山子泥火山的深部源區(qū)沉積物發(fā)生了蒙脫石脫水作用,形成了源區(qū)的低鹽度流體, 30 cm以下沉積物孔隙水離子組成是源區(qū)低鹽度流體與蒸發(fā)作用混合的結(jié)果,而30 cm以上的孔隙水離子組成可能受到降水稀釋作用的影響。

致謝: 中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所陳毅鳳副研究員和曹運(yùn)誠參加了野外工作, 野外工作中得到了中國科學(xué)院地質(zhì)與地球物理研究所蘭州油氣資源研究中心鄭國東研究員的建議和幫助。感謝兩位審稿人對本文評審提出的修改意見。

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Geochemical Features and Origins of Pore Fluids and Sediments of the Mud Volcanoes in Southern Margin of the Junggar Basin, Xinjiang, Northwestern China

HUANG Huagu1,2, LI Niu2, WANG Qinxian2and CHEN Duofu2
(1. Guangdong Geologic Survey Institute, Guangzhou 510080, Guangdong, China; 2. Key Laboratory of Marginal Sea Geology, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, Guangdong, China)

Fluid sources and geochemical processes involved in terrestrial mud volcanoes are of great significance for understanding the chemical processes of methane emission to the atmosphere. Mud sediments ejected from the Dushanzi mud volcano, which is located along the southern margin of the Junggar Basin, northwestern China, were collected by hand core sampling. The ionic compositions of the pore fluids, minerals and major elements of the ejected sediments and surface sediments were analyzed. The results showed that significant correlation between Cl–and Na+in pore fluids. Relative to seawater, the mud volcano fluids have higher ratios of K+/Cl–and Mg2+/Cl–and lower ratios of Na+/Cl–and Li+/Cl–. The mud sediments are enriched in illite, chlorite and calcite but depleted in smectite relative to the host rocks of the mud volcano. The changes in the mud and pore fluids are mainly related to clay mineral dehydration. The fluids were mainly derived from ancient sedimentary low salinity pore fluids, but modified by the surface evaporation and meteoric surface water.

mud volcano; pore fluid; sediment; geochemistry; modification; fluid source; Xinjiang

P588.2; P595

A

1001-1552(2015)02-0325-009

2013-11-19; 改回日期: 2015-02-07

項目資助: 中國科學(xué)院西部行動計劃項目(編號: KZCX2-XB3-03)和國家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號: 41273112 和41273041)聯(lián)合資助。第一作者簡介: 黃華谷(1981–), 男, 工程師, 從事沉積地球化學(xué)和礦產(chǎn)地質(zhì)研究。Email: huanghg0203@163.com

陳多福(1962–), 男, 研究員, 從事沉積地球化學(xué)和海洋地質(zhì)研究。Email: cdf@gig.ac.cn