ZrSiO4超細粉體生產(chǎn)工藝響應(yīng)面優(yōu)化的方法

于飛

摘 要：硅酸鋯超細粉體在陶瓷、耐火材料及電子工業(yè)等許多領(lǐng)域有廣泛應(yīng)用。而生產(chǎn)超細粉體關(guān)鍵步驟之一是超細磨礦，粉體質(zhì)量又受磨礦的許多工藝參數(shù)的影響。要想獲得高質(zhì)量粉體必需對工藝參數(shù)進行優(yōu)化，常用優(yōu)化方法有兩大類：實驗法和解析法，本文主要介紹了解析法。響應(yīng)面優(yōu)化法就是一種較好的解析方法，其過程是選工藝參數(shù)及其水平，然后建立解析式并方差分析優(yōu)化，進而確立最佳操作工藝參數(shù)并進行響應(yīng)面解析。首先是確定一組參數(shù)（或因子），如：球料比、磨礦時間和助磨劑含量，各取三水平。然后用design-expert程序處理。因此，這就是所謂的三因子三水平的優(yōu)化方法。

關(guān)鍵詞：解析法；響應(yīng)面優(yōu)化；硅酸鋯超細粉；干法；回歸方程

1 前言

硅酸鋯超細粉體在陶瓷、耐火材料及電子工業(yè)等許多領(lǐng)域有廣泛應(yīng)用。而生產(chǎn)超細粉體關(guān)鍵步驟之一是超細磨礦，粉體質(zhì)量又受磨礦的許多工藝參數(shù)影響。要想獲得高質(zhì)量粉體必需對工藝參數(shù)進行優(yōu)化，常用優(yōu)化方法有兩大類：實驗法和解析法，本文主要介紹了解析法[1]。而響應(yīng)面優(yōu)化法是一種較好的解析方法，其過程是先選工藝參數(shù)：（1） 球/料比，A表示。根據(jù)單因子實驗設(shè)定三個水平即：低水平：2、中水平：4、高水平：6；（2） 磨礦時間，B表示。設(shè)定三個水平是：低水平2h、中水平3h、高水平4h；（3） 助磨劑濃度，C表示。設(shè)定三個水平是：低水平0.1%、中（零）水平0.15%、高水平0.2%。為消除不同情況實驗的區(qū)別，低、中、高水平常用代碼值表示，依次為 -1、0、+1。代碼值低、中、高水平確定分別是它們與中水平之差被步長除（步長=高水平-中水平）。統(tǒng)計實驗一般按代碼給出，可與實驗值互換。按Box-Behnken設(shè)計三參數(shù)三水平，要進行15次實驗。經(jīng)優(yōu)化后，獲得球/料比、磨礦時間、助磨劑濃度三參數(shù)的最優(yōu)工藝條件。待定的最優(yōu)工藝條件一定在設(shè)定的水平之間，否則優(yōu)化會失敗，需要特別注意。

2 實驗內(nèi)容

2.1 實驗儀器

本實驗所采用的儀器有行星式球磨機、激光粒度分析儀、磨介球（10，6，4mm）等等。

2.2實驗材料

本實驗所采用的材料有：鋯英砂為經(jīng)過重選，電磁選后的材料。按設(shè)計裝料進行實驗，粒度分析儀測中度粒徑D50。design-expert Box-Behnken 三因子三水平設(shè)計如表1所示，供回歸分析用。

3 響應(yīng)面回歸方程及方差分析

3.1 回歸方程

3.2 方差分析

在響應(yīng)面分析中安排的15個實驗中包含有3個重復(fù)的零點實驗，目的是估計實驗誤差，確定實驗的穩(wěn)定性。剩余的是12個是析因點實驗。因此，在這15個實驗中分為兩類，仍屬于中心組合設(shè)計。然后對得到的回歸方程模型和方程中各項系數(shù)進行方差分析，目的是檢驗?zāi)Ｐ图捌浣M成各項是否顯著可靠。方差分析表中有幾個重要指標要注意，一個是F值，是模型和殘差兩者變異相比較的實驗，其值為模型均方與殘差均方相除[3]。這個值越大越好，結(jié)果越顯著[2]；另一個是P，即大于F的概率，即不符合實際為真的概率。顯然，P值越小越好，一般P<0.05，表明結(jié)果顯著有效。還有一個是決定系數(shù)R2的值，對于一個有效模型要在0.6以上，越接近1越好，越可信[2，3]。上面求得的回歸模型決定系數(shù)遠大于0.6，因此，有效。而失擬（lack of fit）F值要小，P值要大。

我們第一次方差分析表明AB項P值大于0.05，故利用model舍去。再重新利用model和anova兩健處理。由此得到上面回歸方程。這時A，B，C，AC，BC，A2，B2，C2各項P值都小于0.05，而失擬也不顯著，基本達到要求。這時可利用優(yōu)化Optinimiction欄中的Numerical求最優(yōu)值，點solutions健即可得A=4.55（取4.50），B=4.00，C=0.20%，D50=4.50144。但有一點要注意，Goal欄要鍵入“minimize”，是求極小D50。方差分析結(jié)果如表2所示。

3.3 響應(yīng)面分析

可以研究因子交互作用對響應(yīng)值影響，響應(yīng)面越陡交互影響越顯著。但從D50與三因子關(guān)系看是個四維函數(shù)，很難表示，故要降維，令一個因子為零，降為三維。然后研究D50與其余兩因子的關(guān)系。因回歸方程中有AC，BC交互項，因此，能考擦D50與AC，AB的響應(yīng)面。圖1中的曲線為圖2響應(yīng)面的等高線，點Graphs即可得到。點Grphs Tool欄里的3D surface獲得三維響應(yīng)面，即為圖2。

3.4 方程最優(yōu)解、最優(yōu)條件、最佳條件的驗證

根據(jù)實驗結(jié)果的SAS三元非線性分析，回歸方程有穩(wěn)定點，即可對方程的三個因子求偏導(dǎo)，求極小值。本過程由軟件直接給出，最優(yōu)值即為上面結(jié)果。當然，D50僅是預(yù)測值，然后要按求得最優(yōu)條件組織實驗。本實驗結(jié)果與計算值的預(yù)測值相吻合。說明回歸模型能真實反應(yīng)各因子對D50的影響。

4 結(jié)論

響應(yīng)面優(yōu)化法在其它領(lǐng)域應(yīng)用已有報導(dǎo)，但在磨礦超細粉制備方面鮮有文章發(fā)表。因此，本文采用響應(yīng)面優(yōu)化法對ZrSiO4粉體生產(chǎn)工藝進行了研究，得到了較好的結(jié)果。響應(yīng)面優(yōu)化法能對工藝參數(shù)設(shè)置，助磨劑濃度大小對D50影響提供便捷分析。克服了傳統(tǒng)統(tǒng)計方法數(shù)據(jù)量大，各因子相互作用難估計的缺點。因此，本研究對實際生產(chǎn)和科研有重要參考價值。endprint

摘 要：硅酸鋯超細粉體在陶瓷、耐火材料及電子工業(yè)等許多領(lǐng)域有廣泛應(yīng)用。而生產(chǎn)超細粉體關(guān)鍵步驟之一是超細磨礦，粉體質(zhì)量又受磨礦的許多工藝參數(shù)的影響。要想獲得高質(zhì)量粉體必需對工藝參數(shù)進行優(yōu)化，常用優(yōu)化方法有兩大類：實驗法和解析法，本文主要介紹了解析法。響應(yīng)面優(yōu)化法就是一種較好的解析方法，其過程是選工藝參數(shù)及其水平，然后建立解析式并方差分析優(yōu)化，進而確立最佳操作工藝參數(shù)并進行響應(yīng)面解析。首先是確定一組參數(shù)（或因子），如：球料比、磨礦時間和助磨劑含量，各取三水平。然后用design-expert程序處理。因此，這就是所謂的三因子三水平的優(yōu)化方法。

關(guān)鍵詞：解析法；響應(yīng)面優(yōu)化；硅酸鋯超細粉；干法；回歸方程

1 前言

硅酸鋯超細粉體在陶瓷、耐火材料及電子工業(yè)等許多領(lǐng)域有廣泛應(yīng)用。而生產(chǎn)超細粉體關(guān)鍵步驟之一是超細磨礦，粉體質(zhì)量又受磨礦的許多工藝參數(shù)影響。要想獲得高質(zhì)量粉體必需對工藝參數(shù)進行優(yōu)化，常用優(yōu)化方法有兩大類：實驗法和解析法，本文主要介紹了解析法[1]。而響應(yīng)面優(yōu)化法是一種較好的解析方法，其過程是先選工藝參數(shù)：（1） 球/料比，A表示。根據(jù)單因子實驗設(shè)定三個水平即：低水平：2、中水平：4、高水平：6；（2） 磨礦時間，B表示。設(shè)定三個水平是：低水平2h、中水平3h、高水平4h；（3） 助磨劑濃度，C表示。設(shè)定三個水平是：低水平0.1%、中（零）水平0.15%、高水平0.2%。為消除不同情況實驗的區(qū)別，低、中、高水平常用代碼值表示，依次為 -1、0、+1。代碼值低、中、高水平確定分別是它們與中水平之差被步長除（步長=高水平-中水平）。統(tǒng)計實驗一般按代碼給出，可與實驗值互換。按Box-Behnken設(shè)計三參數(shù)三水平，要進行15次實驗。經(jīng)優(yōu)化后，獲得球/料比、磨礦時間、助磨劑濃度三參數(shù)的最優(yōu)工藝條件。待定的最優(yōu)工藝條件一定在設(shè)定的水平之間，否則優(yōu)化會失敗，需要特別注意。

2 實驗內(nèi)容

2.1 實驗儀器

本實驗所采用的儀器有行星式球磨機、激光粒度分析儀、磨介球（10，6，4mm）等等。

2.2實驗材料

本實驗所采用的材料有：鋯英砂為經(jīng)過重選，電磁選后的材料。按設(shè)計裝料進行實驗，粒度分析儀測中度粒徑D50。design-expert Box-Behnken 三因子三水平設(shè)計如表1所示，供回歸分析用。

3 響應(yīng)面回歸方程及方差分析

3.1 回歸方程

3.2 方差分析

在響應(yīng)面分析中安排的15個實驗中包含有3個重復(fù)的零點實驗，目的是估計實驗誤差，確定實驗的穩(wěn)定性。剩余的是12個是析因點實驗。因此，在這15個實驗中分為兩類，仍屬于中心組合設(shè)計。然后對得到的回歸方程模型和方程中各項系數(shù)進行方差分析，目的是檢驗?zāi)Ｐ图捌浣M成各項是否顯著可靠。方差分析表中有幾個重要指標要注意，一個是F值，是模型和殘差兩者變異相比較的實驗，其值為模型均方與殘差均方相除[3]。這個值越大越好，結(jié)果越顯著[2]；另一個是P，即大于F的概率，即不符合實際為真的概率。顯然，P值越小越好，一般P<0.05，表明結(jié)果顯著有效。還有一個是決定系數(shù)R2的值，對于一個有效模型要在0.6以上，越接近1越好，越可信[2，3]。上面求得的回歸模型決定系數(shù)遠大于0.6，因此，有效。而失擬（lack of fit）F值要小，P值要大。

我們第一次方差分析表明AB項P值大于0.05，故利用model舍去。再重新利用model和anova兩健處理。由此得到上面回歸方程。這時A，B，C，AC，BC，A2，B2，C2各項P值都小于0.05，而失擬也不顯著，基本達到要求。這時可利用優(yōu)化Optinimiction欄中的Numerical求最優(yōu)值，點solutions健即可得A=4.55（取4.50），B=4.00，C=0.20%，D50=4.50144。但有一點要注意，Goal欄要鍵入“minimize”，是求極小D50。方差分析結(jié)果如表2所示。

3.3 響應(yīng)面分析

可以研究因子交互作用對響應(yīng)值影響，響應(yīng)面越陡交互影響越顯著。但從D50與三因子關(guān)系看是個四維函數(shù)，很難表示，故要降維，令一個因子為零，降為三維。然后研究D50與其余兩因子的關(guān)系。因回歸方程中有AC，BC交互項，因此，能考擦D50與AC，AB的響應(yīng)面。圖1中的曲線為圖2響應(yīng)面的等高線，點Graphs即可得到。點Grphs Tool欄里的3D surface獲得三維響應(yīng)面，即為圖2。

3.4 方程最優(yōu)解、最優(yōu)條件、最佳條件的驗證

根據(jù)實驗結(jié)果的SAS三元非線性分析，回歸方程有穩(wěn)定點，即可對方程的三個因子求偏導(dǎo)，求極小值。本過程由軟件直接給出，最優(yōu)值即為上面結(jié)果。當然，D50僅是預(yù)測值，然后要按求得最優(yōu)條件組織實驗。本實驗結(jié)果與計算值的預(yù)測值相吻合。說明回歸模型能真實反應(yīng)各因子對D50的影響。

4 結(jié)論

響應(yīng)面優(yōu)化法在其它領(lǐng)域應(yīng)用已有報導(dǎo)，但在磨礦超細粉制備方面鮮有文章發(fā)表。因此，本文采用響應(yīng)面優(yōu)化法對ZrSiO4粉體生產(chǎn)工藝進行了研究，得到了較好的結(jié)果。響應(yīng)面優(yōu)化法能對工藝參數(shù)設(shè)置，助磨劑濃度大小對D50影響提供便捷分析。克服了傳統(tǒng)統(tǒng)計方法數(shù)據(jù)量大，各因子相互作用難估計的缺點。因此，本研究對實際生產(chǎn)和科研有重要參考價值。endprint

摘 要：硅酸鋯超細粉體在陶瓷、耐火材料及電子工業(yè)等許多領(lǐng)域有廣泛應(yīng)用。而生產(chǎn)超細粉體關(guān)鍵步驟之一是超細磨礦，粉體質(zhì)量又受磨礦的許多工藝參數(shù)的影響。要想獲得高質(zhì)量粉體必需對工藝參數(shù)進行優(yōu)化，常用優(yōu)化方法有兩大類：實驗法和解析法，本文主要介紹了解析法。響應(yīng)面優(yōu)化法就是一種較好的解析方法，其過程是選工藝參數(shù)及其水平，然后建立解析式并方差分析優(yōu)化，進而確立最佳操作工藝參數(shù)并進行響應(yīng)面解析。首先是確定一組參數(shù)（或因子），如：球料比、磨礦時間和助磨劑含量，各取三水平。然后用design-expert程序處理。因此，這就是所謂的三因子三水平的優(yōu)化方法。

關(guān)鍵詞：解析法；響應(yīng)面優(yōu)化；硅酸鋯超細粉；干法；回歸方程

1 前言

硅酸鋯超細粉體在陶瓷、耐火材料及電子工業(yè)等許多領(lǐng)域有廣泛應(yīng)用。而生產(chǎn)超細粉體關(guān)鍵步驟之一是超細磨礦，粉體質(zhì)量又受磨礦的許多工藝參數(shù)影響。要想獲得高質(zhì)量粉體必需對工藝參數(shù)進行優(yōu)化，常用優(yōu)化方法有兩大類：實驗法和解析法，本文主要介紹了解析法[1]。而響應(yīng)面優(yōu)化法是一種較好的解析方法，其過程是先選工藝參數(shù)：（1） 球/料比，A表示。根據(jù)單因子實驗設(shè)定三個水平即：低水平：2、中水平：4、高水平：6；（2） 磨礦時間，B表示。設(shè)定三個水平是：低水平2h、中水平3h、高水平4h；（3） 助磨劑濃度，C表示。設(shè)定三個水平是：低水平0.1%、中（零）水平0.15%、高水平0.2%。為消除不同情況實驗的區(qū)別，低、中、高水平常用代碼值表示，依次為 -1、0、+1。代碼值低、中、高水平確定分別是它們與中水平之差被步長除（步長=高水平-中水平）。統(tǒng)計實驗一般按代碼給出，可與實驗值互換。按Box-Behnken設(shè)計三參數(shù)三水平，要進行15次實驗。經(jīng)優(yōu)化后，獲得球/料比、磨礦時間、助磨劑濃度三參數(shù)的最優(yōu)工藝條件。待定的最優(yōu)工藝條件一定在設(shè)定的水平之間，否則優(yōu)化會失敗，需要特別注意。

2 實驗內(nèi)容

2.1 實驗儀器

本實驗所采用的儀器有行星式球磨機、激光粒度分析儀、磨介球（10，6，4mm）等等。

2.2實驗材料

本實驗所采用的材料有：鋯英砂為經(jīng)過重選，電磁選后的材料。按設(shè)計裝料進行實驗，粒度分析儀測中度粒徑D50。design-expert Box-Behnken 三因子三水平設(shè)計如表1所示，供回歸分析用。

3 響應(yīng)面回歸方程及方差分析

3.1 回歸方程

3.2 方差分析

在響應(yīng)面分析中安排的15個實驗中包含有3個重復(fù)的零點實驗，目的是估計實驗誤差，確定實驗的穩(wěn)定性。剩余的是12個是析因點實驗。因此，在這15個實驗中分為兩類，仍屬于中心組合設(shè)計。然后對得到的回歸方程模型和方程中各項系數(shù)進行方差分析，目的是檢驗?zāi)Ｐ图捌浣M成各項是否顯著可靠。方差分析表中有幾個重要指標要注意，一個是F值，是模型和殘差兩者變異相比較的實驗，其值為模型均方與殘差均方相除[3]。這個值越大越好，結(jié)果越顯著[2]；另一個是P，即大于F的概率，即不符合實際為真的概率。顯然，P值越小越好，一般P<0.05，表明結(jié)果顯著有效。還有一個是決定系數(shù)R2的值，對于一個有效模型要在0.6以上，越接近1越好，越可信[2，3]。上面求得的回歸模型決定系數(shù)遠大于0.6，因此，有效。而失擬（lack of fit）F值要小，P值要大。

我們第一次方差分析表明AB項P值大于0.05，故利用model舍去。再重新利用model和anova兩健處理。由此得到上面回歸方程。這時A，B，C，AC，BC，A2，B2，C2各項P值都小于0.05，而失擬也不顯著，基本達到要求。這時可利用優(yōu)化Optinimiction欄中的Numerical求最優(yōu)值，點solutions健即可得A=4.55（取4.50），B=4.00，C=0.20%，D50=4.50144。但有一點要注意，Goal欄要鍵入“minimize”，是求極小D50。方差分析結(jié)果如表2所示。

3.3 響應(yīng)面分析

可以研究因子交互作用對響應(yīng)值影響，響應(yīng)面越陡交互影響越顯著。但從D50與三因子關(guān)系看是個四維函數(shù)，很難表示，故要降維，令一個因子為零，降為三維。然后研究D50與其余兩因子的關(guān)系。因回歸方程中有AC，BC交互項，因此，能考擦D50與AC，AB的響應(yīng)面。圖1中的曲線為圖2響應(yīng)面的等高線，點Graphs即可得到。點Grphs Tool欄里的3D surface獲得三維響應(yīng)面，即為圖2。

3.4 方程最優(yōu)解、最優(yōu)條件、最佳條件的驗證

根據(jù)實驗結(jié)果的SAS三元非線性分析，回歸方程有穩(wěn)定點，即可對方程的三個因子求偏導(dǎo)，求極小值。本過程由軟件直接給出，最優(yōu)值即為上面結(jié)果。當然，D50僅是預(yù)測值，然后要按求得最優(yōu)條件組織實驗。本實驗結(jié)果與計算值的預(yù)測值相吻合。說明回歸模型能真實反應(yīng)各因子對D50的影響。

4 結(jié)論

響應(yīng)面優(yōu)化法在其它領(lǐng)域應(yīng)用已有報導(dǎo)，但在磨礦超細粉制備方面鮮有文章發(fā)表。因此，本文采用響應(yīng)面優(yōu)化法對ZrSiO4粉體生產(chǎn)工藝進行了研究，得到了較好的結(jié)果。響應(yīng)面優(yōu)化法能對工藝參數(shù)設(shè)置，助磨劑濃度大小對D50影響提供便捷分析?？朔藗鹘y(tǒng)統(tǒng)計方法數(shù)據(jù)量大，各因子相互作用難估計的缺點。因此，本研究對實際生產(chǎn)和科研有重要參考價值。endprint