• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    鋅鈰液流電池研究進(jìn)展

    2014-11-16 02:15:54謝志鵬蔡定建楊亮
    有色金屬科學(xué)與工程 2014年1期
    關(guān)鍵詞:液流隔膜負(fù)極

    謝志鵬, 蔡定建, 楊亮

    (江西理工大學(xué)冶金與化學(xué)工程學(xué)院,江西 贛州341000)

    本世紀(jì)人類面臨著巨大的能源挑戰(zhàn)[1].展望人類未來的能源,除合理的開發(fā)和利用煤、石油、天然氣,重視水力的開發(fā)外,需要進(jìn)一步開發(fā)新能源,主要是核能、太陽能、生物質(zhì)能、氫能以及各種可再生能源,如地?zé)崮?、海洋能、風(fēng)能等,從而構(gòu)成一個以核能為主角的綜合性的世界能源體系.太陽能、風(fēng)能和海洋能等可再生能源發(fā)電具有波動性、隨機(jī)性的不利特征,會對電網(wǎng)的穩(wěn)定安全運(yùn)行造成負(fù)面影響.儲能技術(shù)是保證高效智能電網(wǎng)穩(wěn)定運(yùn)行、實(shí)現(xiàn)可再生能源大規(guī)模應(yīng)用的關(guān)鍵技術(shù).目前,具有較好應(yīng)用前景的電力儲能技術(shù)有抽水電站[2]、壓縮空氣[3]、飛輪[4]、超導(dǎo)磁[5]、超級電容器[6]和可充電電池[7].

    可充電電池在新能源的利用中發(fā)揮著重要的作用.鉛酸電池[8-9]是人們最熟悉的一種可充電電池.鋰離子電池[10-12]因有高的儲能密度而有望用作動力電源.液流電池最顯著的特點(diǎn)是活性物質(zhì)在電解液中;因而其輸出功率和容量相互獨(dú)立,系統(tǒng)設(shè)計(jì)靈活.全釩液流電池[13-18]因使用單一元素釩而避免了電解液交叉污染帶來的容量損失問題,不足之處在于單電池電壓偏?。ù蠹s1.26 V).鋅鈰液流電池[19]是已知有開發(fā)前景的、單電池電壓最大的水溶液介質(zhì)電池,開路電壓可達(dá)2.5 V以上.本文綜述了鋅鈰液流電池正、負(fù)極反應(yīng)和隔膜的研究概況.

    1 電池原理

    鋅鈰液流電池是由Clarke[20]在2003年提出來的.他們聲稱[21-22],該儲能系統(tǒng)的容量可達(dá)250 000 kWh以上,開路電壓為3.33 V.鋅鈰液流電池以Ce3+/Ce4+為正極活性電對,Zn0/Zn2+為負(fù)極活性電對.正、負(fù)極電解液分別儲存在兩個不同的儲液罐里(如圖1所示),在輸送泵的作用下分別循環(huán)流過正、負(fù)電極并發(fā)生如下的電極反應(yīng):

    圖1 鋅鈰液流電池

    正極反應(yīng)

    負(fù)極反應(yīng)

    總的電池反應(yīng)

    與常規(guī)化學(xué)電源相比,鋅鈰液流電池系統(tǒng)具有規(guī)模大、壽命長、成本低和效率高等特點(diǎn).鋅鈰液流電池的功率決定于電極活性表面的大小和電堆的大小,電池的容量取決于儲液罐中電解液的多少.通過單電池的串并聯(lián)可以獲得兆瓦級的功率,通過調(diào)控電解液的濃度和體積可以獲得幾十至幾百兆瓦時(shí)的容量.由于活性物質(zhì)在電解液中,電極為惰性電極,不參與成流電極反應(yīng),因而電池可深度放電,電池的循環(huán)壽命可達(dá)上萬次,使用壽命可達(dá)10年以上.經(jīng)過優(yōu)化的電池系統(tǒng)充放電能量效率高達(dá)80%以上.目前,鋅鈰液流電池還處在初期的實(shí)驗(yàn)研究階段,離商業(yè)化應(yīng)用還有一段很遠(yuǎn)的距離.還需對電解液、電極和隔膜等電池關(guān)鍵材料的設(shè)計(jì)制備進(jìn)行系統(tǒng)深入的研究.

    2 正極半電池反應(yīng)的研究

    鋅鈰液流電池正極半電池反應(yīng)的研究內(nèi)容主要包括Ce3+/Ce4+電極反應(yīng)動力學(xué)及電解液穩(wěn)定性.影響Ce3+/Ce4+電極反應(yīng)動力學(xué)的因素主要有支持介質(zhì)、添加劑、電極和溫度等.支持介質(zhì)對Ce3+/Ce4+半電池反應(yīng)動力學(xué)有顯著的影響 (如表1所示).在1 mol/L HNO3介質(zhì)中Ce3+/Ce4+電極反應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)速率常數(shù)為2.0×10-3cm/s, 而在 1 mol/L NH2SO3H 中變?yōu)?5.0×10-5cm/s.Ce3+離子在1 mol/L HNO3介質(zhì)中的擴(kuò)散系數(shù)為8.8×10-6cm2/s,而在2 mol/L CH3SO3H中減至5.37×10-6cm2/s.另外,支持介質(zhì)的濃度對Ce3+/Ce4+電極反應(yīng)也有非常顯著的影響.在4 mol/L H2SO4介質(zhì)中[27],Ce3+/Ce4+電極反應(yīng)峰電位差為400 mV;而在1 mol/L H2SO4介質(zhì)中峰電位差增加到1 200 mV.峰電位差越大表明電極反應(yīng)動力學(xué)越緩慢.

    表1 支持介質(zhì)對Ce3+/Ce4+電極反應(yīng)動力學(xué)的影響

    為了改善Ce3+/Ce4+電解液的穩(wěn)定性和電極反應(yīng)動力學(xué),一般在電解液制備時(shí)加入一定量的添加劑.有些添加劑對電解液的穩(wěn)定性和電極反應(yīng)動力學(xué)都有積極作用,如表2所示的磺基水楊酸[28]、DTPA、EDTA、鄰苯二甲酸酐這4種添加劑[29]就兼具兩方面的改善作用.有些物質(zhì)只有某一方面的改善作用,比如,硫脲僅能改善鈰電解液的穩(wěn)定性,乙酸鈷只能改善Ce3+/Ce4+電極反應(yīng)的動力學(xué).也有一些物質(zhì)對某一方面有積極作用而對另一方面有消極作用,比如硝酸銀對Ce3+/Ce4+電極反應(yīng)動力學(xué)的改善有積極作用,但對電解液的穩(wěn)定性有消極作用.這類物質(zhì)一般不可用.

    表2 添加劑對Ce3+/Ce4+電極反應(yīng)動力學(xué)和電解液穩(wěn)定性的影響

    液流電池的電極為惰性材料,不參與電極反應(yīng),只為電極反應(yīng)提供場所;但電極對活性電對的電極過程動力學(xué)有著重要的影響[30].當(dāng)前針對鋅鈰液流電池的電極設(shè)計(jì)制備研究鮮有報(bào)道.

    溫度對Ce3+/Ce4+電極反應(yīng)動力學(xué)有明顯影響[23].如表 3所示,25℃時(shí),6 mol/L HNO3溶液中,Ce3+/Ce4+電極反應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)速率常數(shù)為2.6×10-2cm/s,升溫到60℃標(biāo)準(zhǔn)速率常數(shù)增至4.6×10-2cm/s.與此同時(shí),Ce3+離子的擴(kuò)散系數(shù)由 6.9×10-6cm2/s增加到1.31×10-5cm2/s.

    表3 溫度對Ce3+/Ce4+電極反應(yīng)動力學(xué)的影響

    鋅鈰液流電池技術(shù)發(fā)展的瓶頸之一是電池能量密度的提高.可供考慮的做法有:①尋找合適的酸介質(zhì).考察Ce3+/Ce4+在不同酸介質(zhì)中的溶解性,選擇Ce3+/Ce4+在其中溶解性大的酸介質(zhì)可獲得高的能量密度;②采用混酸介質(zhì)[31].Ce3+/Ce4+在混酸中的溶解性比在硫酸中的大.25℃時(shí)不含甲基磺酸的0.5 mol/L Ce3+離子溶液中,要使溶液不產(chǎn)生沉淀,SO42-/HSO4-總濃度最大允許值為1.51 mol/L.而在同溫度下的含4 mol/L CH3SO3H和 0.5 mol/L Ce3+離子的溶液中,SO42-/HSO4-總濃度可達(dá)2.88 mol/L;③使用添加劑.添加劑可以改變活性物質(zhì)的存在形式從而達(dá)到總濃度增加的效果;④增加活性電對.比如,在Ce3+/Ce4+電解液中加入亞硝基紅鹽[32]或鐵鹽[29],雖不能提高Ce3+/Ce4+的溶解性,但是能顯著提高電解液的體積能量密度.采用第4種方法,電池的充放電曲線往往會有多個電壓平臺.

    3 負(fù)極半電池反應(yīng)研究

    負(fù)極半電池反應(yīng)如式(2)所示,充電時(shí)發(fā)生鋅的沉積反應(yīng),放電時(shí)發(fā)生鋅的溶解反應(yīng).在電池的充放電反應(yīng)過程中,除了發(fā)生式(2)所示的主反應(yīng),同時(shí)還存在下列負(fù)反應(yīng):

    這4個副反應(yīng)都會降低電池的能量效率,導(dǎo)致電池性能下降.其中式(4)和式(5)表示的反應(yīng)屬于電化學(xué)反應(yīng),而式(6)和式(7)表示的反應(yīng)屬于化學(xué)反應(yīng).H+離子濃度越大,式(4)和式(6)所示副反應(yīng)的影響越嚴(yán)重.隔膜的選擇性越差,正、負(fù)極電解液交叉混合越嚴(yán)重,式(5)和式(7)所示副反應(yīng)的影響越大.

    氧化銦能抑制析氫反應(yīng).在電解液制備時(shí),使用氧化銦做添加劑可以改善電池性能,能量效率可提高11%[33].在 0.01 mol/L Zn(II)的甲基磺酸溶液中鋅的沉積為傳質(zhì)控制過程,鋅離子的擴(kuò)散系數(shù)為7.5×10-6cm2/s.增大鋅離子濃度,鋅的溶解過程減慢,但鋅離子的沉積過程加快.隨著酸濃度的增加,析氫負(fù)反應(yīng)和鋅腐蝕速率加快,庫侖效率下降.負(fù)極電解液主成分最佳組成為1.5~2 mol/L Ce(CH3SO3)3+0.5 mol/L CH3SO3H.

    4 隔 膜

    電池隔膜的作用在于提供選擇性離子導(dǎo)電通道.針對鋅鈰液流電池技術(shù)開發(fā)的隔膜材料研究至今未見詳細(xì)報(bào)道.實(shí)驗(yàn)研究中一般使用杜邦公司生產(chǎn)的陽離子交換膜[34].但是,現(xiàn)階段杜邦公司生產(chǎn)的系列Nafion膜,價(jià)格昂貴,不利于鋅鈰液流電池的推廣應(yīng)用.從理論上分析,適用于鋅鈰液流電池的隔膜必須能阻止Zn2+、Ce3+和Ce4+離子的透過,而能選擇性透過H+離子.最有可能滿足這一要求的隔膜類型包括陽離子交換膜和微孔膜.目前,鋅鈰液流電池的研究需要首先對國內(nèi)外這兩種類型的、不同廠家生產(chǎn)的商品膜做一全面系統(tǒng)的性能比較;再從中篩選出性價(jià)比高的商品膜做進(jìn)一步的改性研究.同時(shí)也要根據(jù)鋅鈰液流電池獨(dú)特的運(yùn)行環(huán)境來設(shè)計(jì)專用隔膜.

    另外,也有無膜鋅鈰液流電池的研究報(bào)道[35].其優(yōu)點(diǎn)是可以降低電池成本,不足之處在于電池的能量效率和循環(huán)壽命等性能欠佳.單液無膜液流電池面臨的最大挑戰(zhàn)是如何防止正、負(fù)極充電產(chǎn)物之間的直接化學(xué)反應(yīng);或者說如何使正、負(fù)極充電產(chǎn)物之間直接的化學(xué)反應(yīng)速率遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于正、負(fù)極的電化學(xué)反應(yīng)速率.

    從當(dāng)前鋅鈰液流電池研究報(bào)道文獻(xiàn)看,正極半電池反應(yīng)的研究要更充分深入,而負(fù)極半電池反應(yīng)和隔膜的研究相對不足.作為一個整體,鋅鈰液流電池各部分的研究需要協(xié)同推進(jìn),才有利于整體性能的提高.

    5 展 望

    新能源利用是解決能源問題和環(huán)境問題的必然選擇.儲能技術(shù)是新能源利用的瓶頸之一.鋅鈰液流電池是一種大規(guī)模儲能技術(shù),有著廣闊的應(yīng)用前景.雖然鋅鈰液流電池的研究已經(jīng)取得了一些成績,但是仍然還處在實(shí)驗(yàn)研究階段,離商業(yè)化應(yīng)用還有一段很遠(yuǎn)的距離,還有許多問題有待解決:

    (1)析氫析氧副反應(yīng)問題.由于鋅鈰液流電池單電池電壓大,充電時(shí)正負(fù)極存在析氫析氧副反應(yīng).

    (2)負(fù)極產(chǎn)物鋅的防腐蝕和電極反應(yīng)速率的平衡問題.鋅鈰液流電池負(fù)極電解液含酸介質(zhì).充電產(chǎn)物鋅會被H+離子腐蝕.一般在電解液中加入防蝕劑來阻止鋅的腐蝕.但由此也帶來了鋅負(fù)極放電阻抗的增大.

    (3)高化學(xué)電化學(xué)穩(wěn)定性、高催化活性和高導(dǎo)電性正極的設(shè)計(jì)制備問題.鋅鈰液流電池正極處于強(qiáng)酸性、強(qiáng)氧化性環(huán)境中,電極性能的穩(wěn)定性是鋅鈰液流電池發(fā)展中面臨的一個重要挑戰(zhàn).

    (4)電池規(guī)模放大的模擬仿真理論及系統(tǒng)集成方法問題.通過模擬仿真和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證,認(rèn)識和理解大規(guī)模高效鋅鈰液流電池的結(jié)構(gòu)與電流密度在電池內(nèi)不同位置的分布均勻性對電池性能的影響規(guī)律,揭示調(diào)控機(jī)制.

    (5)基于鋅鈰液流電池儲能系統(tǒng)應(yīng)用的發(fā)電、儲能、電能轉(zhuǎn)換及用電多體系的系統(tǒng)耦合及綜合能量管理控制理論問題.

    [1]Chu S,Majumdar A.Opportunities and challenges for a sustainable energy future[J].Nature, 2012, 488(7411): 294-303.

    [2]Caralis G,Papantonis D,Zervos A.The role of pumped storage systems towards the large scale wind integration in the Greek power supply system[J].Renewableand Sustainable Energy Reviews,2012,16(5):2558-2565.

    [3]Kim HM,Rutqvist J,Ryu DW,et al.Exploring the concept of compressed air energy storage (CAES) in lined rock caverns at shallow depth:A modeling study of air tightness and energy balance[J].Applied Energy, 2012, 92:653-667.

    [4]Nguyen TD,Beng GFH,Tseng KJ,et al.Modeling and positionsensorless control of a dual-airgap axial flux permanent magnet machine for flywheel energy storage systems[J].Journal of Power Electronics, 2012, 12(5):758-768.

    [5]Bhongade S,Tyagi B.Application of superconducting magnet energy storage to a multi-area automatic generation control scheme suitable in a restructured power system[J].Journal of Engineering and Technology, 2013, 3(2):82-89.

    [6]Jha N,Ramesh P,Bekyarova E,et al.High energy density supercapacitor based on a hybrid carbon nanotube-reduced graphite oxide architecture[J].Advanced Energy Materials, 2012,2(4):438-444.

    [7]Goodenough JB,Cockrell VH.Evolution of strategies for modern rechargeable batteries[J].Accounts of Chemical Research, 2013,46(5):1053-1061.

    [8]Osório WR, Freitas ES, Peixoto LC, et al.The effects of tertiary dendrite arm spacing and segregation on the corrosion behavior of a Pb-Sb alloy for lead-acid battery components[J].Journal of Power Sources, 2012, 207:183-190.

    [9]Fan N,Li X H,Li H,et al.The application of spray drying method in valve-regulated lead-acid battery[J].Journal of Power Sources, 2013, 223:114-118.

    [10]Byon HR,Gallant BM,Lee SW,et al.Role of oxygen functional groups in carbon nanotube/graphene freestanding electrodes for high performance lithium batteries[J].Advanced Functional Materials, 2013, 23(8):1037-1045.

    [11]Kumar A,Reddy ALM,Mukherjee A,et al.Direct synthesis of lithium-intercalated graphene for electrochemical energy storage application[J].ACSNano, 2011, 5(6):4345-4349.

    [12]Wang W,Luo Q T,Wei X L,et al.Recent progress in redox flow battery research and development[J].Advanced Functional Materials, 2013, 23(8):970-986.

    [13]González Z, Sánchez A, Blanco C, et al.Enhanced performanceof a Bi-modified graphite felt asthepositiveelectrode of a vanadium redox flow battery[J].Electrochemistry Communications, 2011,13(12):1379-1382.

    [14]Li W Y,Liu JG,Yan C W.Graphite-graphite oxide composite electrode for vanadium redox flow battery[J].Electrochimica Acta, 2011, 56(14):5290-5294.

    [15]You D J,Zhang H M,Chen J.A simple model for the vanadium redox battery[J].Electrochimica Acta, 2009, 54(27):6827-6836.

    [16]徐波,齊亮,姚克儉,等.全釩液流電池電解液分布的數(shù)值模擬[J].化工進(jìn)展,2013, 32(2): 313-319.

    [17]汪南方,劉素琴.全釩液流電池隔膜的制備與性能[J].化學(xué)進(jìn)展,2013, 25(1):60-68.

    [18]杜濤,廖小東,郝彰翔,等.全釩液流電池性能及電極材料研究[J].電源技術(shù),2013, 37(2): 231-233.

    [19]Xie Z P,Liu Q C,Chang Z W,et al.The developments and challenges of cerium half-cell in zinc-cerium reodox flow battery for energy storage[J].Electrochimica Acta, 2013, 90:695-704.

    [20]Clarke R,Dougherty B,Harrison S,et al.Lanthanide Batteries.United States,WO 03/017408 A1[P].2003-02-27.

    [21]Clarke R,Dougherty B,Harrison S,et al.Load leveling battery and methods therefor.United States,US 2004/0197649 A1[P].2004-10-07.

    [22]Clarke R, Dougherty B, Harrison S, et al.Mixed electrolyte battery.United States,US 7560189 B2[P].2009-07-14.

    [23]Wei Y, Fang B, Arai T, et al.Electrolytic oxidation of Ce(III)in nitric acid and sulfuric acid media using a flow type cell[J].Journal of Applied Electrochemistry, 2005, 35(6):561-566.

    [24]Liu Y, Xia X, Liu H.Studieson cerium (Ce4+/Ce3+)-vanadium (V2+/V3+)redox flow cell-cyclic voltammogram response of Ce4+/Ce3+redox couplein H2SO4solution[J].Journal of Power Sources, 2004,130(1/2):299-305.

    [25]Xie Z P, Zhou D B, Xiong F J, et al.Cerium-zinc redox flow battery:Positive half-cell electrolyte studies[J].Journal of Rare Earths, 2011, 29(6):567-573.

    [26]Xiong FJ,Zhou DB,Xie ZP,et al.A study of the Ce3+/Ce4+redox couple in sulfamic acid for redox battery application[J].Applied Energy, 2012, 99:291-296.

    [27]Paulenova A,Creager SE,Navratil JD,et al.Redox potentialsand kineticsof the Ce3+/Ce4+redox reaction and solubility of cerium sulfates in sulfuric acid solutions[J].Journal of Power Sources, 2002,109(2):431-438.

    [28]Xie Z P, Xiong F J, Zhou D B.Effect of sulfosalicylic acid on kinetics of Ce3+/Ce4+electrode reaction[J].Advanced Materials Research, 2011, 279:451-455.

    [29]謝志鵬.鋅鈰液流電池正極電解液的研究[D].長沙:中南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,2011.

    [30]Leung PK, Ponce-de-León C, Low CT J, et al.Characterization of a zinc-cerium flow battery[J].Journal of Power Sources, 2011,196(11):5174-5185.

    [31]Xie Z P, Xiong F J, Zhou D B.Study of the Ce3+/Ce4+redox couple in mixed-acid media (CH3SO3H&H2SO4) for redox flow battery application[J].Energy&Fuels, 2011, 25(5): 2399-2404.

    [32]Xie ZP,Xiong FJ, Zhou DB.Nitroso-R-salt in aqueoussolutions for redox flow battery application[J].Advanced Materials Research,2011, (239/240/241/242):2813-2816.

    [33]Leung P K, Ponce-de-León C, Low C T J, et al.Zinc deposition and dissolution in methanesulfonic acid onto a carbon composite electrode as the negative electrode reactions in a hybrid redox flow battery[J].Electrochimica Acta, 2011, 56(18):6536-6546.

    [34]Leung PK, Ponce-de-León C, Low CT J, et al.Ce(III)/Ce(IV)in methanesulfonic acid as the positive half cell of a redox flow battery[J].Electrochimica Acta, 2011,56(5):2145-2153.

    [35]Leung P K, Ponce-de-León C, Walsh F C.An undivided zincceriumredox flow battery operatingat roomtemperature (295 K)[J].Electrochemistry Communications, 2011,13(8):770-773.

    猜你喜歡
    液流隔膜負(fù)極
    小小觀察家
    小小觀察家
    小讀者(2023年18期)2023-09-27 04:38:38
    一種高壓鋼化橡膠雙隔膜濾板
    一種高壓鋼化橡膠雙隔膜濾板
    負(fù)極材料LTO/G和LTO/Ag-G的合成及其電化學(xué)性能
    一種全釩液流電池并網(wǎng)控制系統(tǒng)的仿真設(shè)計(jì)
    H2-Fe3+/Fe2+氧化還原液流電池初步研究
    韓國三星開發(fā)出新型鋰離子電池負(fù)極
    我國—項(xiàng)液流電池國際標(biāo)準(zhǔn)提案獲準(zhǔn)通過
    大型氫氣隔膜壓縮機(jī)的開發(fā)及應(yīng)用
    国产亚洲精品一区二区www| 久久中文看片网| 亚洲专区中文字幕在线| netflix在线观看网站| 国产亚洲欧美精品永久| 久久香蕉激情| 一级毛片女人18水好多| 在线观看www视频免费| 男女做爰动态图高潮gif福利片| av在线播放免费不卡| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 国产伦一二天堂av在线观看| 色播在线永久视频| 女同久久另类99精品国产91| 他把我摸到了高潮在线观看| 国产亚洲av嫩草精品影院| 婷婷丁香在线五月| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 欧美日韩黄片免| 国产爱豆传媒在线观看 | 1024手机看黄色片| www.精华液| 精品国产国语对白av| 一进一出抽搐gif免费好疼| 日韩欧美三级三区| 真人一进一出gif抽搐免费| 日本在线视频免费播放| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| tocl精华| 夜夜爽天天搞| 国产亚洲欧美98| 国产1区2区3区精品| 一进一出抽搐动态| 精品久久蜜臀av无| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 性欧美人与动物交配| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 首页视频小说图片口味搜索| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 亚洲真实伦在线观看| 久久久久久久午夜电影| 亚洲人成电影免费在线| 亚洲av成人一区二区三| 97人妻精品一区二区三区麻豆 | 啦啦啦 在线观看视频| 婷婷六月久久综合丁香| 精品国产美女av久久久久小说| 狠狠狠狠99中文字幕| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 一级毛片女人18水好多| 国产精品影院久久| av在线天堂中文字幕| 麻豆成人午夜福利视频| 可以在线观看的亚洲视频| 成人手机av| 国产亚洲av嫩草精品影院| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 黄色成人免费大全| 岛国视频午夜一区免费看| www.www免费av| 久久人妻av系列| 中文亚洲av片在线观看爽| 精品国产一区二区三区四区第35| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站 | а√天堂www在线а√下载| 免费在线观看黄色视频的| 脱女人内裤的视频| 此物有八面人人有两片| 亚洲人成77777在线视频| 午夜激情福利司机影院| 午夜日韩欧美国产| 妹子高潮喷水视频| 婷婷精品国产亚洲av| 一本综合久久免费| 亚洲av中文字字幕乱码综合 | 免费人成视频x8x8入口观看| 久久草成人影院| 一本大道久久a久久精品| 嫩草影视91久久| 国产黄a三级三级三级人| 99精品欧美一区二区三区四区| 人人妻人人澡欧美一区二区| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 欧美午夜高清在线| 成年人黄色毛片网站| 伦理电影免费视频| 一二三四在线观看免费中文在| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 国产黄色小视频在线观看| 欧美成人性av电影在线观看| 淫秽高清视频在线观看| 亚洲,欧美精品.| 亚洲中文av在线| 麻豆成人午夜福利视频| 成人精品一区二区免费| 亚洲欧美日韩无卡精品| 久久精品91无色码中文字幕| 制服人妻中文乱码| 身体一侧抽搐| 成人国产一区最新在线观看| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 91字幕亚洲| 亚洲第一av免费看| 国产精品久久视频播放| 啦啦啦韩国在线观看视频| 精品电影一区二区在线| 黄频高清免费视频| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 男人舔女人的私密视频| 亚洲av美国av| 亚洲精品美女久久av网站| 亚洲精品美女久久av网站| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 精品久久蜜臀av无| 国产乱人伦免费视频| 他把我摸到了高潮在线观看| bbb黄色大片| av电影中文网址| 男人舔女人下体高潮全视频| a在线观看视频网站| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 午夜激情福利司机影院| 午夜激情福利司机影院| 日本一区二区免费在线视频| 亚洲成人久久爱视频| 色播在线永久视频| 草草在线视频免费看| 最近最新免费中文字幕在线| 亚洲中文日韩欧美视频| 亚洲自拍偷在线| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 亚洲欧美一区二区三区黑人| 日本免费a在线| 一进一出抽搐动态| 9191精品国产免费久久| 国产一卡二卡三卡精品| av片东京热男人的天堂| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 成人免费观看视频高清| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 久久精品成人免费网站| 一区二区三区高清视频在线| 99国产精品99久久久久| 亚洲电影在线观看av| 国产欧美日韩一区二区三| 波多野结衣高清作品| 视频区欧美日本亚洲| 哪里可以看免费的av片| 女性生殖器流出的白浆| 日韩有码中文字幕| 国产精品一区二区免费欧美| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 精品国产一区二区三区四区第35| 久久久精品欧美日韩精品| 视频在线观看一区二区三区| 两人在一起打扑克的视频| 在线国产一区二区在线| 一进一出抽搐gif免费好疼| 午夜福利一区二区在线看| 亚洲黑人精品在线| 成人三级做爰电影| 麻豆一二三区av精品| 香蕉久久夜色| 999久久久精品免费观看国产| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| av视频在线观看入口| 天堂影院成人在线观看| 99国产极品粉嫩在线观看| 啪啪无遮挡十八禁网站| 午夜日韩欧美国产| 色综合亚洲欧美另类图片| 91国产中文字幕| 日日爽夜夜爽网站| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 99在线人妻在线中文字幕| xxxwww97欧美| 欧美乱码精品一区二区三区| 岛国视频午夜一区免费看| 国产国语露脸激情在线看| 又黄又粗又硬又大视频| 亚洲av成人av| 国产精品 欧美亚洲| 成人av一区二区三区在线看| 啪啪无遮挡十八禁网站| 99精品在免费线老司机午夜| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 亚洲五月婷婷丁香| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 岛国视频午夜一区免费看| 十分钟在线观看高清视频www| 国语自产精品视频在线第100页| 国产午夜精品久久久久久| 免费看日本二区| 中文亚洲av片在线观看爽| 听说在线观看完整版免费高清| 亚洲男人的天堂狠狠| 一区二区三区高清视频在线| 又大又爽又粗| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 成在线人永久免费视频| 精品久久久久久久久久免费视频| 日本五十路高清| 国产欧美日韩一区二区三| 国产精品爽爽va在线观看网站 | 香蕉国产在线看| 成年免费大片在线观看| 中文亚洲av片在线观看爽| 成人亚洲精品一区在线观看| 精品一区二区三区av网在线观看| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 三级毛片av免费| 一二三四在线观看免费中文在| 国产三级黄色录像| 亚洲免费av在线视频| 亚洲 欧美一区二区三区| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 精品电影一区二区在线| 亚洲,欧美精品.| 国产伦人伦偷精品视频| 1024手机看黄色片| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 欧美最黄视频在线播放免费| 一级a爱视频在线免费观看| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 日韩欧美三级三区| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 99久久国产精品久久久| 黄色毛片三级朝国网站| 婷婷六月久久综合丁香| 精品欧美一区二区三区在线| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 麻豆av在线久日| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 免费观看人在逋| 国产av一区在线观看免费| 婷婷精品国产亚洲av| 久久人人精品亚洲av| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 国产熟女午夜一区二区三区| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 自线自在国产av| 欧美成人一区二区免费高清观看 | svipshipincom国产片| 又黄又爽又免费观看的视频| 亚洲精品一区av在线观看| 亚洲av成人av| 国产真实乱freesex| 老司机深夜福利视频在线观看| 哪里可以看免费的av片| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 久久人人精品亚洲av| 99在线视频只有这里精品首页| 免费无遮挡裸体视频| 成在线人永久免费视频| 免费一级毛片在线播放高清视频| 嫩草影视91久久| 亚洲人成77777在线视频| bbb黄色大片| 日日夜夜操网爽| 日韩欧美一区视频在线观看| 国产精品亚洲av一区麻豆| 日韩欧美 国产精品| 母亲3免费完整高清在线观看| 热re99久久国产66热| 精品国产美女av久久久久小说| 欧美色欧美亚洲另类二区| 国产一级毛片七仙女欲春2 | 一级毛片女人18水好多| 妹子高潮喷水视频| 欧美黑人欧美精品刺激| 十八禁人妻一区二区| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 最近最新中文字幕大全电影3 | 国产极品粉嫩免费观看在线| 不卡一级毛片| 又大又爽又粗| 亚洲五月色婷婷综合| or卡值多少钱| 国产视频内射| 国产伦在线观看视频一区| 久久久久久久久久黄片| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 成人av一区二区三区在线看| 国产欧美日韩一区二区精品| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 中亚洲国语对白在线视频| 搞女人的毛片| 91成年电影在线观看| 两人在一起打扑克的视频| 精品高清国产在线一区| 动漫黄色视频在线观看| 变态另类丝袜制服| 国产亚洲欧美精品永久| 精品国产一区二区三区四区第35| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 亚洲精品中文字幕在线视频| 一本一本综合久久| 身体一侧抽搐| 给我免费播放毛片高清在线观看| 精品福利观看| av超薄肉色丝袜交足视频| 美国免费a级毛片| 他把我摸到了高潮在线观看| 久久精品成人免费网站| 91大片在线观看| 大型黄色视频在线免费观看| 色播亚洲综合网| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 亚洲九九香蕉| 精品国产国语对白av| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 欧美一级a爱片免费观看看 | 亚洲精品久久国产高清桃花| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 亚洲第一青青草原| www.www免费av| 黑人欧美特级aaaaaa片| 国产午夜福利久久久久久| 老汉色av国产亚洲站长工具| 国产国语露脸激情在线看| 色哟哟哟哟哟哟| 大香蕉久久成人网| 妹子高潮喷水视频| 禁无遮挡网站| 精品国产亚洲在线| tocl精华| 久久久久久九九精品二区国产 | 日韩欧美在线二视频| 国产黄片美女视频| 美女午夜性视频免费| 51午夜福利影视在线观看| 校园春色视频在线观看| 丁香欧美五月| 国产精品亚洲av一区麻豆| 此物有八面人人有两片| 精品一区二区三区四区五区乱码| 日本免费一区二区三区高清不卡| 亚洲成人久久爱视频| 一区二区三区高清视频在线| 免费在线观看黄色视频的| 亚洲一区二区三区色噜噜| 国产精品久久视频播放| 啦啦啦韩国在线观看视频| 精品电影一区二区在线| 亚洲熟妇熟女久久| 人人妻人人澡人人看| 黄色 视频免费看| 大香蕉久久成人网| 黄色 视频免费看| 后天国语完整版免费观看| 成人特级黄色片久久久久久久| www.www免费av| 国产精品亚洲一级av第二区| 在线观看免费日韩欧美大片| 丝袜在线中文字幕| 国产真实乱freesex| 国产精品99久久99久久久不卡| 精品国产美女av久久久久小说| 这个男人来自地球电影免费观看| 久久国产精品人妻蜜桃| 国产男靠女视频免费网站| 老司机午夜十八禁免费视频| 最好的美女福利视频网| 首页视频小说图片口味搜索| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 午夜福利成人在线免费观看| 国产免费av片在线观看野外av| 色av中文字幕| 老熟妇仑乱视频hdxx| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 欧美黄色淫秽网站| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 国产精品久久久久久精品电影 | 久久99热这里只有精品18| 色尼玛亚洲综合影院| 国产精品久久久人人做人人爽| 精品久久久久久久久久久久久 | xxxwww97欧美| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 色av中文字幕| 1024香蕉在线观看| 脱女人内裤的视频| 亚洲人成77777在线视频| 中文资源天堂在线| 亚洲一码二码三码区别大吗| 日本成人三级电影网站| 青草久久国产| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 国内精品久久久久久久电影| 成人三级黄色视频| 国产久久久一区二区三区| 丰满的人妻完整版| 男女那种视频在线观看| 黄色视频不卡| 一本综合久久免费| 久久亚洲真实| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 久久久国产成人免费| 老熟妇仑乱视频hdxx| 午夜激情福利司机影院| 国产在线观看jvid| 国产片内射在线| 久久久久久久久久黄片| 久久国产亚洲av麻豆专区| 免费高清在线观看日韩| 搞女人的毛片| 精品久久久久久久末码| 国产一级毛片七仙女欲春2 | 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 久久久久精品国产欧美久久久| 香蕉av资源在线| 黑人欧美特级aaaaaa片| 色综合站精品国产| 国产伦一二天堂av在线观看| 老鸭窝网址在线观看| 国产精品1区2区在线观看.| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 亚洲国产高清在线一区二区三 | 久久香蕉精品热| 成年人黄色毛片网站| 精品电影一区二区在线| 少妇的丰满在线观看| 日本 av在线| 九色国产91popny在线| 变态另类丝袜制服| 亚洲专区字幕在线| 麻豆av在线久日| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 亚洲,欧美精品.| 国产99久久九九免费精品| 亚洲av电影在线进入| 国产精品亚洲美女久久久| а√天堂www在线а√下载| 国产精品98久久久久久宅男小说| 后天国语完整版免费观看| 日韩精品青青久久久久久| 国产单亲对白刺激| 91麻豆精品激情在线观看国产| 精品一区二区三区av网在线观看| 淫秽高清视频在线观看| 国产精品国产高清国产av| 一边摸一边抽搐一进一小说| ponron亚洲| 欧美丝袜亚洲另类 | 久久欧美精品欧美久久欧美| 人妻久久中文字幕网| 色综合亚洲欧美另类图片| 一区二区三区激情视频| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 精品欧美一区二区三区在线| 欧美又色又爽又黄视频| 日本 欧美在线| 国产激情偷乱视频一区二区| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 麻豆成人午夜福利视频| 国产精品亚洲一级av第二区| 免费搜索国产男女视频| 韩国av一区二区三区四区| 亚洲成av片中文字幕在线观看| www.精华液| 无遮挡黄片免费观看| 国产精品久久久久久人妻精品电影| netflix在线观看网站| 亚洲一码二码三码区别大吗| 国产99白浆流出| 免费在线观看成人毛片| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 嫩草影院精品99| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 俺也久久电影网| 亚洲精品在线美女| 一级片免费观看大全| 欧美激情久久久久久爽电影| 淫秽高清视频在线观看| 欧美最黄视频在线播放免费| 十八禁网站免费在线| 精品久久久久久久久久免费视频| 亚洲人成77777在线视频| 欧美不卡视频在线免费观看 | 两个人看的免费小视频| 免费电影在线观看免费观看| 日本在线视频免费播放| 丁香欧美五月| 人人妻人人澡人人看| 久久久久久免费高清国产稀缺| 18美女黄网站色大片免费观看| 国产精品亚洲一级av第二区| 中文字幕精品亚洲无线码一区 | 母亲3免费完整高清在线观看| 亚洲国产精品合色在线| 一边摸一边抽搐一进一小说| 日韩免费av在线播放| 日本一区二区免费在线视频| 日韩欧美国产一区二区入口| 精品久久蜜臀av无| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 国产精品亚洲av一区麻豆| 日韩欧美 国产精品| 大香蕉久久成人网| 欧美精品亚洲一区二区| 国产成人精品无人区| 欧美性长视频在线观看| 亚洲精品久久国产高清桃花| 欧美又色又爽又黄视频| 久久久久精品国产欧美久久久| 国产精品日韩av在线免费观看| 超碰成人久久| 国产精华一区二区三区| 男人舔奶头视频| svipshipincom国产片| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| www日本在线高清视频| 两性夫妻黄色片| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 桃色一区二区三区在线观看| 亚洲精品一区av在线观看| 国产成人av教育| 国产精品综合久久久久久久免费| 麻豆国产av国片精品| 欧美日韩黄片免| 免费在线观看亚洲国产| 香蕉av资源在线| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 亚洲av中文字字幕乱码综合 | 国产一区二区三区视频了| 很黄的视频免费| 一进一出好大好爽视频| 一级毛片女人18水好多| 日韩三级视频一区二区三区| 窝窝影院91人妻| 免费电影在线观看免费观看| 国产v大片淫在线免费观看| 午夜影院日韩av| 男人操女人黄网站| 久久婷婷成人综合色麻豆| 亚洲成国产人片在线观看| 精品久久久久久,| 在线播放国产精品三级| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 啦啦啦韩国在线观看视频| 久久久久久久精品吃奶| 国产精品综合久久久久久久免费| 欧美一级毛片孕妇| 88av欧美| 午夜日韩欧美国产| 日本免费a在线| 欧美精品啪啪一区二区三区| 极品教师在线免费播放| 亚洲中文日韩欧美视频| 亚洲av成人av| 国产精品久久视频播放| 美女国产高潮福利片在线看| 亚洲七黄色美女视频| 亚洲最大成人中文| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 可以在线观看的亚洲视频| 无限看片的www在线观看| 黄色视频,在线免费观看| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 神马国产精品三级电影在线观看 | 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 亚洲av美国av| 亚洲一区二区三区不卡视频| 国产黄色小视频在线观看| 久久精品91蜜桃| 操出白浆在线播放| 国产精品1区2区在线观看.| 日韩高清综合在线| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 久久久久久久午夜电影| 日韩国内少妇激情av| 男人的好看免费观看在线视频 | 久久中文字幕一级| 曰老女人黄片| 午夜免费激情av| 国产成人欧美| 久9热在线精品视频| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 成年人黄色毛片网站| 此物有八面人人有两片| 亚洲国产中文字幕在线视频| av有码第一页| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 老司机午夜福利在线观看视频| 亚洲精品美女久久av网站| 亚洲专区国产一区二区| 欧美中文日本在线观看视频| 欧美激情极品国产一区二区三区| 欧美日韩瑟瑟在线播放| x7x7x7水蜜桃| 亚洲国产欧洲综合997久久, | 久久九九热精品免费| av天堂在线播放| 欧美另类亚洲清纯唯美| 天堂动漫精品| 99国产精品99久久久久| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 久久99热这里只有精品18| 欧美日本视频| 久9热在线精品视频| 丰满的人妻完整版| 国产免费男女视频| 中文字幕人妻熟女乱码| 免费电影在线观看免费观看|