呼和湖凹陷中低煤階煤系烴源巖地球化學(xué)特征及生烴潛力評(píng)價(jià)

張 帆

（中國(guó)石油大慶油田公司勘探開發(fā)研究院）

0 引言

隨著煤成烴理論體系的建立，煤以及在湖沼相環(huán)境中形成的煤系泥巖已成為一類重要的烴源巖而受到人們的關(guān)注。目前國(guó)內(nèi)外發(fā)現(xiàn)并開采的煤成氣田多數(shù)為高煤階煤層，中低煤階的煤成氣藏、煤成油藏及煤層氣生烴特征及油氣分布規(guī)律研究的較少。

煤系烴源巖有機(jī)質(zhì)來源比較復(fù)雜，不同的顯微組分生烴特征及對(duì)油氣貢獻(xiàn)不同，煤中富氫顯微組分一般認(rèn)為對(duì)成烴貢獻(xiàn)大，且生油門限較早，比如木栓質(zhì)體、樹脂體、基質(zhì)鏡質(zhì)體以及瀝青質(zhì)體在RO值0.4%左右可進(jìn)入生烴階段，由于煤系源巖為沼澤相沉積，平面上和縱向上非均質(zhì)性明顯，通過對(duì)烴源巖的有機(jī)巖石學(xué)及生物標(biāo)志化合物等地化特征分析，對(duì)于研究烴源巖有機(jī)質(zhì)母質(zhì)輸入、古環(huán)境重構(gòu)以及烴源巖的生烴潛力評(píng)價(jià)有重要意義［1］。在煤系源巖資源評(píng)價(jià)中，產(chǎn)烴率是個(gè)關(guān)鍵參數(shù)，開展煤成烴的熱模擬研究工作，加強(qiáng)煤系烴源巖產(chǎn)烴率及生烴過程的研究對(duì)資源評(píng)價(jià)具有重要的作用。

經(jīng)過多年的地質(zhì)研究及勘探實(shí)踐，呼和湖凹陷目前已獲得煤成油氣工業(yè)發(fā)現(xiàn)，本次通過對(duì)該區(qū)煤系烴源巖地化特征進(jìn)行綜合研究，并通過熱模擬實(shí)驗(yàn)等方法對(duì)煤系源巖的生烴過程及生烴潛力進(jìn)行評(píng)價(jià)，深化對(duì)該區(qū)油氣資源的認(rèn)識(shí)并指出下步勘探方向。

1 地質(zhì)背景

呼和湖凹陷位于海拉爾盆地東部斷陷帶，為一北東向展布且兩頭窄、中段寬的斷陷型凹陷，長(zhǎng)約90～100 km，寬約20～40 km，面積約為2500 km2。呼和湖凹陷總體上為東斷西超的箕狀凹陷，發(fā)育有南北兩個(gè)次凹，北部次凹結(jié)構(gòu)寬緩，構(gòu)造相對(duì)簡(jiǎn)單；南部次凹結(jié)構(gòu)較窄，構(gòu)造復(fù)雜。盆地的沉積地層從下往上依次為：古生界，侏羅系興安嶺群，下白堊統(tǒng)銅缽廟組、南屯組、大磨拐河組及伊敏組，上白堊統(tǒng)青元崗組，第三系，第四系；沉積主體是下白堊統(tǒng)。構(gòu)造演化可劃分為3個(gè)階段，即：早期快速充填階段（銅缽廟組和南屯組沉積時(shí)期）；中期大幅度沉降－穩(wěn)定沉積階段（大磨拐河組沉積時(shí)期）；晚期湖盆回升萎縮階段（伊敏組及其后沉積時(shí)期）。主要發(fā)育4種沉積體系：湖泊沉積體系、辮狀河三角洲沉積體系、扇三角形沉積體系和重力流沉積體系。煤系地層主要分布在發(fā)育沼澤相沉積的南屯組二段、大磨拐河組二段和伊敏組一段，主要含油氣層系為南屯組、大磨拐河組和伊敏組。

2 煤系烴源巖地球化學(xué)特征

2.1 烴源巖基本生烴條件評(píng)價(jià)

煤系烴源巖的有機(jī)質(zhì)豐度變化范圍較大,TOC從0.148%～79.061%，煤層TOC多數(shù)在30%～70%之間，煤系泥巖TOC多數(shù)在1%～5%之間;S1+S2值變化范圍為0.02～207.81 mg/g， 煤層S1+S2多數(shù)在50～300 mg/g之間，煤系泥巖S1+S2多數(shù)在2～10 mg/g之間；氫指數(shù)IH值為4.82～510.28 mg/gTOC，煤層與煤系泥巖氫指數(shù)（HI）多數(shù)都分布在100-300 mg/gTOC之間。該區(qū)煤系烴源巖有機(jī)質(zhì)豐度總體達(dá)到中等—好烴源巖標(biāo)準(zhǔn)［2］。

從類型來看，呼和湖凹陷烴源巖以腐殖型為主，鏡下顯微組分以鏡質(zhì)體為主，屬于Ⅱ2-Ⅲ型有機(jī)質(zhì)，大一和南二段泥巖類型相對(duì)較好，有部分為Ⅱ1型。

2.2 烴源巖的地化特征分析

（1）有機(jī)巖石學(xué)分析

巖石有機(jī)顯微組分反映了沉積水體的有機(jī)質(zhì)輸入特征及保存條件,烴源巖全巖有機(jī)顯微組分的組成特征及含量，尤其是富氫顯微組分不僅可以反映有機(jī)質(zhì)豐度,還可反映有機(jī)質(zhì)的類型和生烴潛力[3]。通過單偏光及熒光鏡下觀察，煤與煤系泥巖全巖反射光片顯示鏡質(zhì)體發(fā)較強(qiáng)熒光，鏡質(zhì)體條帶上面普遍粘結(jié)熒光碎屑顆粒，經(jīng)反復(fù)對(duì)比確定為富氫基質(zhì)鏡質(zhì)體，同時(shí)還發(fā)現(xiàn)了孢子和角質(zhì)體（圖1），表明該區(qū)煤系烴源巖由富氫顯微組分組成，生烴潛力較大。該區(qū)干酪根鏡檢結(jié)果顯示，典型的Ⅲ型有機(jī)質(zhì)在鏡下鑒定的300個(gè)點(diǎn)中為100%的鏡質(zhì)體，而Ⅱ2型有機(jī)質(zhì)在300個(gè)點(diǎn)中有140個(gè)腐泥碎屑體，這從定量上解釋了全巖鏡檢的差異。

圖1 呼和湖凹陷煤系源巖全巖鏡檢照片

（2）生物標(biāo)志化合物分析

從飽和烴色譜參數(shù)來看，各套煤系源巖的Pr/Ph均較高，表明其來源于典型的湖沼相沉積環(huán)境。原油及油砂的Pr/Ph值平均為4.28，煤層Pr/Ph較高，平均值為4.52，南二段泥巖Pr/Ph平均值為2.62，大一段泥巖Pr/Ph較低，平均值小于2，從Pr/Ph值特征來看，呼和湖凹陷原油與南二段的煤層最為接近（圖2）。

煤系源巖飽和烴GC-MS特征：萜烷系列中Ts/Tm接近1，C29αββ構(gòu)型甾烷含量較高，表明源巖處于成熟階段，這與和X1井、和5井2塊樣品實(shí)測(cè)Ro值分別為1.0%和0.8%是一致的；含一定量三環(huán)萜烷，具C29甾烷系列優(yōu)勢(shì)，表明有機(jī)質(zhì)有高等植物的輸入[4]；伽馬蠟烷含量低，表明有機(jī)質(zhì)沉積于淡水環(huán)境。煤層三環(huán)萜烷（m/z=191圖中保留時(shí)間40 min以前部分）含量要更高一些，表明有機(jī)質(zhì)中高等植物的輸入更明顯（圖3）。

圖2 呼和湖凹陷原油與各套源巖Pr/Ph對(duì)比圖

圖3 呼和湖凹陷煤系源巖飽和烴GC-MS圖

煤系源巖芳烴GC-MS特征：以菲、甲基菲、二甲基菲等系列化合物為主，通過m/z=231和m/z=245譜圖(保留時(shí)間70～85 min)能看到三芳甾烷和三芳甲藻甾烷系列化合物，泥巖可見更多的異構(gòu)體，但是在總離子流圖（TIC）上響應(yīng)弱，表明絕對(duì)含量低；煤層TIC圖上基本看不到三芳甾烷 （圖4）。根據(jù)Moldowan等（2005）研究認(rèn)為三芳甾烷一般起源于水生真核生物，這表明煤層主要來源于高等植物，水生生物貢獻(xiàn)很少[4]。泥巖中三芳甾烷和三芳甲藻甾烷系列化合物豐富，具有一定含量，指示泥巖具有藻類等低等水生生物貢獻(xiàn)，母質(zhì)類型相對(duì)較好。

圖4 呼和湖凹陷煤系源巖芳烴GC-MS圖

3 煤系烴源巖的生烴模擬實(shí)驗(yàn)及生烴潛力評(píng)價(jià)

生烴模擬實(shí)驗(yàn)是進(jìn)行煤系烴源巖生烴潛力評(píng)價(jià)的重要手段，不同的實(shí)驗(yàn)條件可以獲取不同的產(chǎn)烴率[5]。目前所采用的實(shí)驗(yàn)方法多以高溫高壓熱模擬為主，根據(jù)需要可以采取封閉和開放體系，為接近地質(zhì)條件還可以適量加水[6-9]。本次通過封閉體系中高壓釜加水和不加水實(shí)驗(yàn)以及開放體系的生烴動(dòng)力學(xué)模擬實(shí)驗(yàn)，研究不同類型烴源巖不同演化階段的生排烴特征，為科學(xué)評(píng)價(jià)該區(qū)煤系烴源巖的生烴潛力提供理論和實(shí)驗(yàn)依據(jù)。

3.1 高溫高壓釜熱模擬實(shí)驗(yàn)

（1）熱模擬實(shí)驗(yàn)方法及樣品選擇

進(jìn)行施工前，首先，應(yīng)注漿前對(duì)現(xiàn)場(chǎng)施工人員進(jìn)行詳細(xì)的技術(shù)交底，并按注漿圖標(biāo)出鉆孔位置鉆孔，注漿前，檢查設(shè)備是否正常，然后確定施工參數(shù)，水泥漿配合比采用水泥∶壓漿劑∶水=1∶0.11∶0.37，水泥漿強(qiáng)度為M50，比原設(shè)計(jì)襯砌混凝土強(qiáng)度提高。主要的技術(shù)參數(shù)詳情見表1。

實(shí)驗(yàn)裝置及實(shí)驗(yàn)條件：

本次采用自行設(shè)計(jì)研制的高溫高壓熱模擬裝置。裝置采用中頻加熱方式，最高加熱溫度為600℃，反應(yīng)釜承受最大壓力為50 MPa，采用計(jì)算機(jī)溫度自動(dòng)控制系統(tǒng)。

對(duì)煤系源巖分別進(jìn)行不加水和加水兩種熱模擬實(shí)驗(yàn)。樣品粉碎到直徑0.2～0.5 cm的小塊，考慮到煤和泥巖豐度不同，每個(gè)溫度點(diǎn)加入樣品量分別為30 g和100 g，對(duì)排出油氣進(jìn)行計(jì)量并對(duì)其和殘留巖樣進(jìn)行相關(guān)的地球化學(xué)分析。

其中不加水實(shí)驗(yàn)溫度點(diǎn)從300℃開始，直到600℃，每隔50℃為一個(gè)恒溫點(diǎn)，即在300℃、350℃、400℃、450℃、500℃、550℃、600℃各恒溫24 h，計(jì)量各溫度點(diǎn)生成的氣體并進(jìn)行色譜和同位素等分析。

加水實(shí)驗(yàn)中，樣品放于耐高溫的石英玻璃管中，加入蒸餾水70 mL。由于水的臨界溫度為374℃，實(shí)驗(yàn)溫度不能使水變?yōu)槌R界狀態(tài)，故本次實(shí)驗(yàn)選取300℃、310℃、320℃、330℃、340℃、345℃、350℃、355℃、360℃、365℃等10個(gè)溫度點(diǎn)，反應(yīng)時(shí)間均為24 h。實(shí)驗(yàn)結(jié)束冷卻到室溫后進(jìn)行取氣，將石英管內(nèi)浮于水面上的油作為排出油進(jìn)行計(jì)量，巖石取出后用氯仿淋濾得到表面吸附油，兩者相加即為模擬實(shí)驗(yàn)排出油量。

實(shí)驗(yàn)樣品信息：模擬樣品來自輝1井、和2井、和6井，其中和2井泥巖樣品分2份，一份與輝1井煤樣做不加水實(shí)驗(yàn)，另一份與和6井煤樣做加水熱模擬實(shí)驗(yàn)。

輝1井:南二段煤樣,井深1435.66 m，原始模擬樣品的有機(jī)碳含量 (TOC)為58.467%，S1+S2為88.05 mg/g，RO=0.55%,，屬于低成熟Ⅲ型煤。

和2井:南二段煤系泥巖,井深1550.46 m,原始模擬樣品的TOC為5.332%,S1+S2=13.35 mg/g，Ro=0.50%,屬于低成熟Ⅲ型有機(jī)質(zhì)。

和6井:南二段煤樣,井深1492.57 m,樣品的TOC為62.605%,S1+S2=112.95 mg/g，Ro=0.67%,屬于低成熟Ⅲ型煤。

（2）不加水實(shí)驗(yàn)中烴源巖產(chǎn)氣率變化特征

輝1井煤樣：從實(shí)驗(yàn)溫度和生氣量關(guān)系圖來看（圖5），煤樣總產(chǎn)氣量為174.14 mL/g巖石，生氣潛力較大；換算成質(zhì)量后為104 mg/g巖石，與熱解數(shù)據(jù)S1+S2為88.05 mg/g巖石比較接近，考慮到樣品的非均質(zhì)性，說明本次熱模擬實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)是可信的。生氣窗很寬，在300℃～500℃均能大量生氣，通過RO分析，對(duì)應(yīng)成熟度分別為0.55%和3%，這說明煤樣有機(jī)質(zhì)組成復(fù)雜，從低熟到高熟階段均能大量生氣。

和2井煤系泥巖：從實(shí)驗(yàn)溫度和生氣量關(guān)系圖來看（圖5），煤系泥巖總產(chǎn)氣量為31.98 mL/g巖石，單位質(zhì)量巖石的產(chǎn)氣量明顯小于煤樣；生氣窗同樣很寬，直到600℃，表明煤系泥巖與煤層特征相似，有機(jī)質(zhì)組成復(fù)雜，生烴組分多。泥巖與煤樣不同的是，400℃以后才開始大量成氣，這應(yīng)該是由于泥巖中的腐泥碎屑體生烴較晚所致。

圖5 呼和湖凹陷煤系源巖不加水熱模擬實(shí)驗(yàn)生氣模板

（3）加水實(shí)驗(yàn)中烴源巖產(chǎn)烴率變化特征

從產(chǎn)烴模板圖來看（圖6），和6井煤樣總產(chǎn)氣量為44.19 mg/g巖石，總排油量為0.80 mg/g巖石，總產(chǎn)烴量達(dá)到44.99 mg/g巖石；和2井煤系泥巖總產(chǎn)氣量為0.90 mg/g巖石，總排油量為0.21 mg/g巖石，總產(chǎn)烴量為1.11 mg/g巖石，單位質(zhì)量的煤巖排油量是泥巖4倍，生氣量是泥巖的40多倍，可見單位質(zhì)量的煤層生烴量遠(yuǎn)大于煤系泥巖，由于本區(qū)煤層厚度大分布范圍廣，因此煤層對(duì)呼和湖凹陷油氣成藏的貢獻(xiàn)很大。 從生烴過程來看，煤樣從330℃以后開始明顯生排烴，而泥巖要滯后一些，350℃以后才開始大量生排烴，這與不加水模擬實(shí)驗(yàn)相似。

圖6 呼和湖凹陷煤系源巖加水熱模擬實(shí)驗(yàn)生烴模板

由于地質(zhì)條件下原油的初次運(yùn)移是在含水條件下以游離相為主發(fā)生的，因此加水實(shí)驗(yàn)更能反映油的生成和排出，從本次實(shí)驗(yàn)來看，單位質(zhì)量的煤巖排油量是泥巖的4倍，遠(yuǎn)小于產(chǎn)氣量的差異，這表明泥巖相對(duì)而言更傾油一些；氣在地質(zhì)條件下的運(yùn)移相態(tài)多樣，因此不加水實(shí)驗(yàn)更能反映氣的生成，從本次實(shí)驗(yàn)來看，單位TOC的產(chǎn)氣量煤巖要小于泥巖，但由于煤的TOC一般在40%～50%以上，為泥巖的十幾倍以上，因此單位質(zhì)量煤的產(chǎn)氣量要遠(yuǎn)大于泥巖，呼和湖凹陷發(fā)育幾十米至上百米厚的煤層，在南北洼槽分布面積大，因此該區(qū)具備以煤為主生成的煤成氣資源、煤和泥巖共同生成的煤成油資源。

3.2 Rock-Eval開放體系生烴動(dòng)力學(xué)研究

開放體系有機(jī)質(zhì)成烴實(shí)驗(yàn)采用Rock-Eval 6型熱解儀,分別在升溫速率為5℃/min、10℃/min、30℃/min條件下,從200℃升溫至700℃，實(shí)時(shí)記錄產(chǎn)物量,即可得到產(chǎn)烴率和轉(zhuǎn)化率與溫度的關(guān)系。同時(shí)利用OPTKIN軟件擬合不同溫度下的反應(yīng)速率常數(shù)得到指前因子及活化能分布數(shù)值。

煤和煤系泥巖的活化能分布范圍廣，輝1井煤樣與和2井泥巖的活化能分布范圍分別為159～301 kJ/mol和142～285 kJ/mol（圖7），表明有機(jī)質(zhì)組成復(fù)雜；煤比泥巖更加分散，這與鏡下顯微組分及生物標(biāo)志化合物揭示的特征相吻合。煤系源巖存在較低的活化能（圖上小于200 kJ/mol的部分），表明該區(qū)煤系源巖在較低成熟度下即有一定生烴能力。如前所述，在高溫高壓熱模擬實(shí)驗(yàn)中，溫度300℃（Ro為0.5%）時(shí)輝1井煤樣也有大量氣體生成，表明該區(qū)煤層能在較低成熟度下生氣，故本區(qū)中低煤階煤層如大磨拐河組二段煤層具備形成煤層氣資源條件[10-11]。

圖7 呼和湖凹陷煤系源巖活化能分布圖

4 結(jié)論

（1）該區(qū)煤系烴源巖有機(jī)質(zhì)豐度總體達(dá)到中等—好烴源巖標(biāo)準(zhǔn)；有機(jī)質(zhì)類型以腐殖型為主,氫指數(shù)大部分在100～300 mg/gTOC之間，鏡下顯微組分以基質(zhì)鏡質(zhì)體為主；大部分烴源巖處于中低煤階。

（2）本區(qū)煤系烴源巖地化特征總體表現(xiàn)為高姥植比、含較高三環(huán)萜烷、具C29甾烷系列優(yōu)勢(shì)、三芳甾烷含量低等特點(diǎn)，煤比煤系泥巖特征更為典型，反映煤系源巖來源于相似的沉積環(huán)境，煤層主要來源于高等植物，而泥巖除了高等植物還有水生生物的輸入。

（3）分別應(yīng)用高溫高壓釜和Rock-Eval生油巖評(píng)價(jià)儀進(jìn)行熱模擬實(shí)驗(yàn)和開放體系生烴動(dòng)力學(xué)研究，熱模擬實(shí)驗(yàn)總產(chǎn)烴量與熱解生烴潛量基本一致。煤系源巖生烴范圍寬，生烴潛力較大，體現(xiàn)了煤系有機(jī)質(zhì)多階段生烴的特點(diǎn)，證實(shí)該區(qū)具備形成規(guī)模油氣儲(chǔ)量的資源基礎(chǔ)。煤巖由于豐度高，不論是排油量還是生氣量都比泥巖要高出一個(gè)數(shù)量級(jí)，因此煤層對(duì)呼和湖凹陷油氣成藏的貢獻(xiàn)很大。由于煤系源巖有機(jī)質(zhì)組成復(fù)雜，存在較低的活化能，在低煤階（Ro<0.6%）即有一定的生烴能力，故本區(qū)中低煤階煤層如大磨拐河組二段煤層具備形成煤層氣資源條件。該區(qū)煤層厚度較大分布范圍廣，應(yīng)圍繞煤層進(jìn)行煤成氣藏、煤成油藏和煤層氣勘探。

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