交流電暈放電下S F6氣體分解物的光譜檢測

林海淵，林碧鶯，張秀霞

（國網(wǎng)福建省電力公司檢修分公司，福建福州 350000）

氣體絕緣全封閉式組合電器（Gas-Insulated Metal-Enclosed Switchgear，GIS）因其顯著的技術(shù)優(yōu)點在我國得到了大規(guī)模使用，但陸續(xù)發(fā)生多起因內(nèi)部絕緣材料和安裝質(zhì)量問題引起的故障和事故。據(jù)國際大電網(wǎng)會議（CIRGE）統(tǒng)計表明，GIS年故障率為0.01～0.02/站，約為常規(guī)設(shè)備故障率的10%[1]。作為電網(wǎng)系統(tǒng)最重要的電力設(shè)備之一，GIS一旦發(fā)生故障將會造成嚴(yán)重的后果，其直接危害變電站主設(shè)備受損，造成供電中斷，帶來大面積區(qū)域停電，影響正常的生活、生產(chǎn)甚至社會穩(wěn)定。因此，如何通過有效檢測以延長其使用壽命，并確保其安全運行已成為一個備受關(guān)注的研究熱點。

SF6氣體分解物檢測被認(rèn)為是檢查GIS設(shè)備狀態(tài)的一種有效方法，近年來采用SF6分解產(chǎn)物分析進(jìn)行設(shè)備故障診斷也成為國內(nèi)的研究熱點[2-6]。通過研究不同類型放電和過熱故障下GIS內(nèi)部SF6氣體的分解過程、分解速率、分解產(chǎn)物相對含量及影響因素，掌握SF6氣體分解機理，對于設(shè)備維護(hù)和安全運行具有重要指導(dǎo)意義。本文在實驗室內(nèi)構(gòu)建了GIS模擬腔體，對工頻電暈放電所產(chǎn)生的SF6氣體分解進(jìn)行研究，采用FTIR分析不同能量下SF6氣體分解物，總結(jié)了主要分解氣體及其變化關(guān)系。

1 SF6氣體分解理論解釋

在實際SF6設(shè)備中，由于放電源、放電能量、放電環(huán)境等的不同，若考慮氣體熱分解因素，則SF6氣體分解的情況將變得十分復(fù)雜[6]。以下針對不同放電類型下的SF6氣體分解機理分別予以討論與分析。

1.1 電弧和火花放電氣體分解機理

針對電弧和火花放電，B.Belmadani及J.Casanovas等人研究提出，將電弧等離子體假設(shè)為局部熱力學(xué)平衡，不同氣體分解物的平衡濃度可通過計算SF6及分解產(chǎn)物熱化學(xué)數(shù)據(jù)獲得[8]。

當(dāng)發(fā)生電弧放電時，溫度快速升高，超過1500 K時，SF6濃度下降很快，相應(yīng)F和SF4的濃度快速增長，2000 K附近出現(xiàn)熱分解高峰；4000 K時，分子已幾乎完全被分解，大部分電子被負(fù)離子束縛；當(dāng)溫度超過15000 K時，粒子幾乎都是正離子和電子。當(dāng)電弧冷卻時，S原子與F原子快速復(fù)合形成SF6。由于存在氧氣，水分和電極加熱產(chǎn)生的微量金屬，復(fù)合過程被干擾，產(chǎn)生各種電弧副產(chǎn)物。穩(wěn)定的SF4氣體在溫度1500～2500 K為主要氣體成分。這時極有可能發(fā)生氧氣與SF4之間的反應(yīng)。SF4擴(kuò)散到電弧區(qū)外會與H2O、O2反應(yīng)，生成其他產(chǎn)物。SF4是最穩(wěn)定的分解氣體，而SF5不穩(wěn)定，含量極少。

火花放電中SF6氣體分解機理與電弧放電的氣體分解機理相近。當(dāng)火花的能量足夠引起局部高溫，火花通道中局部范圍內(nèi)的分子被完全分解。

Oak Ridge國家實驗室的I.Sauers對火花放電下SF6氣體分解進(jìn)行深入的研究，通過觀察火花放電前后，氣室內(nèi)分解物成分隨時間變化的演化過程，發(fā)現(xiàn)火花放電中SF6放電的離子化學(xué)特性與雜質(zhì)氣體密切相關(guān)；開始時SF4的生成率比SOF2、SO2F2、SOF4、SiF4的生成率高得多，是火花放電中主要的初始產(chǎn)物。SF6分解過程如圖1所示[9]，火花放電作用期間，SF6被完全分解，火花放電結(jié)束后，在極短的時間內(nèi)（0~10-3s）氟原子與硫原子迅速復(fù)合，又形成以SF6為主的氟硫化合物；而后會產(chǎn)生其他不穩(wěn)定產(chǎn)物，到102s時會形成最終的穩(wěn)定產(chǎn)物。

圖1 火花放電過程中不同時間尺度下的分解產(chǎn)物Fig.1 Decomposition products during the process of the spark discharge within different time scales

基于以上發(fā)現(xiàn)，I.Sauers提出了較完整的火花放電下SF6氣體分解副產(chǎn)物形成過程[12]，如圖2所示。在火花放電中金屬氟化物和其他氣體副產(chǎn)物生成示意圖。初級產(chǎn)物SF4經(jīng)過（Ⅱ）和（Ⅳ）與H2O發(fā)生反應(yīng)生成穩(wěn)定的副產(chǎn)物SOF2和SO2，而HF會腐蝕含有硅的絕緣材料生成SiF4（Ⅴ）；氟原子與電極材料發(fā)生反應(yīng)（Ⅲ）生成金屬氟化物，如AlF3，CuF2等。

圖2 火花放電下SF6氣體分解過程示意圖Fig.2 The decomposition process of SF6gasdue to spark discharges

結(jié)合電弧或火花放電下氣體分解反應(yīng)的區(qū)域特性，對主要氣體分解產(chǎn)物生成反應(yīng)式進(jìn)行歸納概況。表1為電弧或火花放電下主要的反應(yīng)[1，8，12]。

表1 電弧或火花放電下主要的反應(yīng)Tab.1 Main reactions in power arcs or spark discharges

1.2 電暈或局部放電氣體分解機理

在電暈放電中，有效電子溫度遠(yuǎn)高于氣體分子溫度，電子碰撞機理適用于此。電暈開始時，放電中的電子能量進(jìn)一步提高，SF6氣體中的電子平均能量達(dá)到5~10 eV，已超過了SF5-F的鍵能（3.5~4.0 eV）。電子碰撞過程可如下式所示：

R.J.Van.Brunt提出了“區(qū)域反應(yīng)模型”[9，13]，如圖3所示。通過針板模型試驗闡述了不同放電區(qū)域SF6氣體的化學(xué)反應(yīng)機理。

圖3 區(qū)域反應(yīng)模型Fig.3 Regional reaction model

該模型認(rèn)為：

1）在針電極附近的發(fā)光區(qū)域SF6會分解為SF2、SF4、SF5等低氟硫化物以及F原子，其中SF2、SF4等會與O，OH發(fā)生反應(yīng)；

2）離子漂移區(qū)覆蓋了大部分電極間隙，主要是帶電離子與SO2、先前產(chǎn)生的SOF4和S發(fā)生反應(yīng)；

3）在主要放電氣體區(qū)域，先前生成的SF4、SF5以及SOF4則主要與容器內(nèi)存在的氧氣和水進(jìn)一步反應(yīng)生成SOF2、SO2F2、HF、SO2等，反應(yīng)速度較慢。

R.J.Van Brunt用18O標(biāo)定18O2和H218O，測取含有18O2或H218O雜質(zhì)時穩(wěn)定的SF6氣體分解物含量，研究發(fā)現(xiàn)：SOF2中的氧原子主要來自H2O，而SO2F2中的氧原子主要來自O(shè)2，SOF4中的氧原子與H2O或O2均有關(guān)[9，13]。

該模型是用化學(xué)動力學(xué)解釋放電不同區(qū)域存在不同分解產(chǎn)物的生成和復(fù)合過程，雖然有較多局限，但其提出的發(fā)光區(qū)粒子產(chǎn)生速率保持穩(wěn)定等特點與之前試驗結(jié)果較為吻合，且在SF6/H2O混合氣中也同樣適用[14]。

2 試驗系統(tǒng)及檢測方法

2.1 試驗平臺構(gòu)成

在實驗室內(nèi)構(gòu)建了SF6氣體分解試驗平臺，如圖4所示。其中試驗變壓器為5 kV·A/50 kV，水電阻為10 kΩ，試驗變壓器配有二次過流保護(hù)，確保試驗安全。

依據(jù)GIS設(shè)備的實際結(jié)構(gòu)，能夠模擬多種放電故障，以保證試驗數(shù)據(jù)的可重復(fù)性和有效性，同時也要考慮經(jīng)濟(jì)性與實用性，裝置設(shè)計如圖5所示。罐體的形狀采用圓筒形。由于SF6氣體分解會產(chǎn)生腐蝕性氣體，因此罐體材料采用防腐蝕性好，化學(xué)穩(wěn)定性好，耐高氣壓的不銹鋼。

圖4 試驗回路示意圖Fig.4 Test circuit

圖5 SF6氣體放電試驗腔體結(jié)構(gòu)Fig.5 diagram of the test chamber for SF6gas discharge

2.2 傅里葉變換紅外光譜方法

傅里葉變換紅外光譜儀（Fourier Transform Infrared Spectrometer，F(xiàn)TIR）是目前最常用的紅外光譜儀。FTIR光譜儀由紅外光學(xué)臺（光學(xué)系統(tǒng)）和計算機組成，紅外光學(xué)臺是紅外光譜儀的最主要的部分。紅外光學(xué)臺是由紅外光源（硅碳棒和高壓汞燈）、光闌、干涉儀（邁克爾遜干涉儀）、樣品室、檢測器以及各種紅外反射鏡、氦氖激光器、控制電路板和電源組成，如圖6所示。

本文采用島津IRPrestige-21傅里葉變換紅外光譜儀，其分辨率為0.5 cm-1，信噪比為40000∶1。紅外光源采用空冷式新型高輝度陶瓷光源，結(jié)構(gòu)簡單，性能穩(wěn)定且使用壽命長。光學(xué)系統(tǒng)采用鍍金反射鏡等高精度光學(xué)元件，實現(xiàn)能量高效率利用。鍍金反射鏡具有98%的反射率，減少了能量損失，提高了能量輸出。檢測器采用了新型高靈敏度DLATGS檢測器，實現(xiàn)FTIR分析的超高的靈敏度和良好的穩(wěn)定性。IRPrestige-21預(yù)熱時間短，測定狀態(tài)穩(wěn)定。

圖6 傅里葉紅外光譜儀（FTIR）的原理圖Fig.6 diagram of FTIR analyzer

3 SF6氣體分解產(chǎn)物的紅外光譜分析及規(guī)律分析

主要氣體分解產(chǎn)物的確定和分析峰的選擇如下。

SF6氣體放電分解產(chǎn)物有SO2F2、SOF2、SF4、SOF4、SiF4、S2F10、CF4等，要確定各個組分在紅外光譜圖上的出峰位置，需要配置不同濃度的標(biāo)準(zhǔn)氣體制作標(biāo)準(zhǔn)曲線，用于定性和定量分析樣品氣體中的未知組分。

由于SO2F2、SOF2和SOF4等氣體分解產(chǎn)物的標(biāo)氣不易取得，難以制作標(biāo)準(zhǔn)紅外譜圖，給研究帶來了一定困難。但I(xiàn)EC60480標(biāo)準(zhǔn)及R.Kurte、Hugh D.Morrison等人的相關(guān)研究成果給出了相關(guān)分解產(chǎn)物的特征峰位置，如圖7所示。

在600~1600 cm-1范圍內(nèi)，每一種分解產(chǎn)物都存在一個或多個吸收明顯的特征峰，理論上每個符合選峰條件的特征峰都可用于定量分析。往往多種產(chǎn)物混合在一起時，特征峰的吸光度就會疊加，不利試驗分析。比如SO2和SOF2在波數(shù)1350 cm-1附近都存在明顯的吸收峰，2種氣體混合的結(jié)果就是該吸收頻率處顯示疊加后的吸光度值，需要用復(fù)雜的數(shù)學(xué)方法和大量的標(biāo)準(zhǔn)濃度標(biāo)氣才能計算出2種氣體的濃度。因此需要在多次試驗結(jié)果的基礎(chǔ)上，根據(jù)選峰的基本條件，通過分析選取每種氣體分解產(chǎn)物合適的分析峰。

為了進(jìn)一步認(rèn)識常見氣體分解產(chǎn)物適用于定量分析的吸收頻率，對文獻(xiàn)資料和知名紅外數(shù)據(jù)庫中相關(guān)產(chǎn)物標(biāo)準(zhǔn)紅外譜圖進(jìn)行了細(xì)致地梳理。氣體分解產(chǎn)物吸收頻率段及相應(yīng)檢測極限濃度統(tǒng)計如表2所示[33]。純凈的SF6氣體有很強的吸收峰，且在紅外譜圖中譜帶很寬，故選取氣體分解產(chǎn)物的吸收峰時要盡量選擇SF6氣體吸收比較少的波段。

圖7 SF6氣體分解產(chǎn)物標(biāo)準(zhǔn)吸光度光譜圖（10 cm氣體池）Fig.7 Standard absorption spectrums of SF6 decomposition products（with 10 cm gas cell）

4 試驗結(jié)果分析

4.1 主要氣體分解產(chǎn)物的出峰規(guī)律

對SF6氣體放電裝置持續(xù)加壓，在穩(wěn)定的放電作用下生成的氣體分解產(chǎn)物組分及含量也發(fā)生了顯著的變化。通過對一組試驗中氣樣紅外光譜圖的連續(xù)觀察，發(fā)現(xiàn)不同氣體分解組分的出峰時間不同，如果改變電暈放電平均電流大小，不同分解產(chǎn)物組分的出峰時間也發(fā)生響應(yīng)改變。由此可推知電暈平均電流大小可能對分解產(chǎn)物的生成起到?jīng)Q定性作用，主要氣體分解產(chǎn)物的出峰時間在不同電暈平均電流下也存在一定的規(guī)律。

表2 SF6分解產(chǎn)物吸收頻率及檢測極限濃度（10 cm氣體池）Tab.2 Absorption frequency of SF6decomposition and the min.resolution of the measurement（with 10 cm gas cell）

圖8為電暈平均電流20 μA時不同放電量下的氣樣紅外光譜圖。其他試驗條件：針板電極材料為不銹鋼，針板電極間距5 mm，氣壓0.1 MPa。

圖8 電暈平均電流20 μA時不同放電量下的氣樣紅外光譜圖Fig.8 Infrared spectrum scopes of different discharge magnitudes at average current of 20 μA

由圖8（a）可知，在波數(shù)1504.43 cm-1和808.15 cm-1出現(xiàn)了明顯的吸收峰，即為SO2F2和SOF2，而在波數(shù)820.44 cm-1附近沒有出現(xiàn)SOF4的特征峰，說明此時SOF4含量極少或尚未生成。圖8（b）中是放電量4.31C即放電時間約60 h時的氣樣紅外光譜圖。從圖可知，SO2F2（1504.43 cm-1）和SOF2（808.15 cm-1）的吸收峰都得到了較大地增長，在波數(shù)820.44 cm-1附近也出現(xiàn)了明顯的類似兔耳的SOF4吸收峰，但是峰高幅值較低。

通過圖8（a）和圖8（b）的比較，表明在電暈平均電流為20 μA時，隨著放電量的增長，SO2F2和SOF2的出峰時間較早，而SOF4的出峰時間最晚，且峰高增幅的相對值較小。

圖9為電暈平均電流40 μA時不同放電量下的氣樣紅外光譜圖。其他試驗條件不變：針板電極材料為不銹鋼，針板電極間距5 mm，氣壓0.1 MPa。

圖9 電暈平均電流40 μA時不同放電量下的氣樣紅外光譜圖Fig.9 Infrared spectrum scopes of different discharge magnitudes at average current of 40 μA

從圖9（a）可知在波數(shù)820.44 cm-1和808.15 cm-1都出現(xiàn)了較明顯的特征峰，即SOF2和SOF4含量有較明顯增長，而在1490~1520 cm-1波段沒有發(fā)現(xiàn)SO2F2的特征峰。圖9（b）是放電量4.23 C即放電時間約29.5 h時的氣樣紅外光譜圖，主要氣體分解產(chǎn)物SO2F2，SOF2和SOF4特征峰峰高出現(xiàn)了顯著增長，即氣樣中含量顯著增加。

由圖9分析可知，在電暈平均電流為40 μA時，隨著放電量的增長，先出現(xiàn)SOF4和SOF2的特征峰，而SO2F2的出峰時間較晚，但是隨著放電時間的增加，SO2F2的峰高快速增長。

4.2 主要氣體分解產(chǎn)物含量的變化規(guī)律

為掌握交流電暈放電下主要氣體分解產(chǎn)物含量變化規(guī)律，進(jìn)行了多組長時間不間斷加壓試驗，試驗條件：不銹鋼針板電極，電極間距5 mm，SF6氣壓為0.2 MPa，電暈平均電流為20 μA，選取SO2F2，SOF2及SOF4作為主要分解氣體進(jìn)行分析。

4.2.1 SO2F2含量分析

通過分解產(chǎn)物分析峰峰高的增長，可以判斷φ（SO2F2）隨著放電量增大呈線性增長，結(jié)果如圖10所示。

圖10 SO2F2含量與放電量的關(guān)系Fig.10 The relationship between content of the SO2F2 and discharge magnitude

4.2.2 SOF2含量分析

當(dāng)放電量達(dá)到約為5 C時，φ（SOF2）線性增長達(dá)到最高值，當(dāng)放電量繼續(xù)增長時，φ（SOF2）呈飽和甚至減少的趨勢，如圖11所示。多次試驗的結(jié)果重現(xiàn)了這個規(guī)律，可認(rèn)為SOF2達(dá)到某一濃度時，抑制了生成SOF2的化學(xué)反應(yīng)式的進(jìn)行或者加速了其轉(zhuǎn)化另外一種物質(zhì)。

4.2.3 SOF4含量分析

放電量在2.5 C和4 C左右時，未能檢測到SOF4；放電量為9.5 C時檢測到的φ（SOF4）比1 C時還低。故在電暈平均電流為20 μA，φ（SOF4）微量存在，且與放電量關(guān)系不大，如圖12（a）所示。已知SOF4與電暈平均電流存在密切關(guān)系，故保持其他試驗條件不變，將電暈平均電流調(diào)整為40 μA，試驗結(jié)果如圖12（b）所示。

圖11 SOF2含量與放電量的關(guān)系圖Fig.11 The relationship between content of the SOF2and discharge magnitude

圖12 SOF4含量與放電量的關(guān)系圖Fig.12 The relationship between the content of SOF4and discharge magnitude

φ（SOF4）與放電量呈線性增長關(guān)系；在同樣的放電量下，電暈平均電流為40 μA所產(chǎn)生的φ（SOF4）要比電暈平均電流為20 μA要大得多。故電暈平均電流大小不僅對SOF4出峰時間有影響，而且對φ（SOF4）變化也有較大影響。

5 討論

為了驗證上述試驗結(jié)果，將本文試驗結(jié)果和文獻(xiàn)資料中的數(shù)據(jù)進(jìn)行比較分析，如圖13所示[15-17]。圖13（a）的試驗條件為50 Hz交流電暈放電，針板間距5 mm，加壓15 kV及氣壓為200 kPa，A和B分別為加入600×10-6和200×10-6H2O時SOF2的含量變化曲線，C為加入600×10-6和200×10-6H2O時SO2F2的含量變化曲線，SO2F2含量與微水含量無關(guān)；圖13（b）的試驗條件為直流電暈放電，電暈平均電流為50 μA，氣壓100kPa，針板間距1 cm，O2和H2O的含量如圖13所示。

圖13 主要氣體分解產(chǎn)物與放電量關(guān)系[14，16]Fig.13 The relationship between main gas decomposition products and discharge magnitude[14，16]

圖13（a）中φ（SO2F2）與放電量呈線性增長關(guān)系：φ（SOF2）在放電量較小時隨放電量線性增長，放電量繼續(xù)增大時，慢慢趨向飽和，與本文結(jié)果完全一致，但是沒有檢測SOF4。圖13（b）在電暈平均電流為50 μA時，SOF4的含量是最高的，且與放電量呈線性增長關(guān)系，較好地印證了圖12（b）的結(jié)論。此外，SO2F2，SOF2的增長規(guī)律也與本文結(jié)論基本一致，其他產(chǎn)物本試驗未檢測到，無法比較。

上述分析證明了本文總結(jié)的關(guān)于主要氣體分解產(chǎn)物含量增長規(guī)律的正確性。通過試驗數(shù)據(jù)的比較，還可以發(fā)現(xiàn)在電暈放電下，無論交流或者直流，SO2F2，SOF2和SOF4含量與放電量存在同一規(guī)律性的增長關(guān)系，這可能是電暈放電下氣體分解產(chǎn)物的特征之一。

6 結(jié)論

國內(nèi)外對SF6氣體分解機理做了很多的研究性工作，但由于氣體檢測技術(shù)所限和氣體分解物成分復(fù)雜，含量微小，穩(wěn)定性差等實際情況，對于不同放電性故障下SF6氣體初步分解，復(fù)合并與雜質(zhì)反應(yīng)等的物理化學(xué)過程有待深入試驗分析與研究。本文在總結(jié)已有研究的基礎(chǔ)上，歸納了SF63種典型故障的放電特征，并給出了相應(yīng)故障下SF6氣體分解特點和可能的機理解釋以及相關(guān)試驗結(jié)果。以電暈放電為重點，采用FTIG技術(shù)檢測了SF6分解產(chǎn)物SO2F2、SOF4濃度與放電量的線性關(guān)系，解釋了SOF2、SO2F2、SOF4的形成和濃度變化原因。

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