桑溝灣重金屬對海洋環(huán)境影響和食用貝類的健康風(fēng)險(xiǎn)評估＊

孫丕喜，郝林華，杜蓓蓓，王湘芹，連 巖，代欣欣，趙城南，徐玉珊

（1.國家海洋局 第一海洋研究所，山東 青島 266061；2.山東省榮成市漁業(yè)技術(shù)推廣站，山東 威海 264300）

桑溝灣位于山東半島東端，灣口朝東，是面向黃海的半封閉式港灣，其口門北起青魚嘴（37°08′49″N，122°34′32″E），南至褚島（37°02′32″N，122°34′14″E），南北口長11.5km，東西寬7.5km。桑溝灣水域廣闊，海灣面積163.20km2，岸線長74.4km，灣內(nèi)平均水深7～8m，最大水深15～17m。灣內(nèi)水域面積133.33km2，灘涂面積20km2，底質(zhì)類型為基巖、沙礫、中細(xì)沙、粉沙及泥質(zhì)粉沙五類。入灣的河流有沽河、崖頭河、桑干河、小落河等，年徑流量為（1.68～2.26）×108m3，年輸沙量約為17.07×104t。桑溝灣是我國著名的海珍品和大型藻類養(yǎng)殖基地，灣內(nèi)養(yǎng)殖面積約66.67km2，扇貝、牡蠣、鮑魚、海參、菲律賓蛤仔、海帶、裙帶菜、石花菜和紫菜等增養(yǎng)殖業(yè)成果卓著［1－2］。

近些年來，隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，在漁業(yè)環(huán)境中的重金屬污染狀況日益加重。由于重金屬多為非降解型有毒物質(zhì)，具有生物積累和富集的特點(diǎn)，可通過食物鏈被生物體吸收、富集，最終造成人體的積累從而達(dá)到危害人體健康。因此，水產(chǎn)品膳食中重金屬銅（Cu）、鉛（Pb）、鋅（Zn）、鎘（Cd）、汞（Hg）、甲基汞（MeHg）和砷（As）的攝入被認(rèn)為是人體負(fù)荷的主要來源，水環(huán)境和水產(chǎn)品中重金屬的含量及人體暴露的健康風(fēng)險(xiǎn)評估成為國內(nèi)外學(xué)者研究的熱點(diǎn)問題［3－7］。我國和國際組織從水產(chǎn)品質(zhì)量安全的角度出發(fā)，規(guī)定了貝類產(chǎn)品中重金屬的最高限量［8－10］，以期保護(hù)公眾安全，特別是避免敏感人群受重金屬污染的風(fēng)險(xiǎn)。

根據(jù)2009－04—2010－02對桑溝灣貝類養(yǎng)殖區(qū)重金屬的調(diào)查資料，采用海水質(zhì)量評價(jià)指數(shù)（Swj）、沉積物質(zhì)量評價(jià)指數(shù)（Ssj）和貝類質(zhì)量評價(jià)指數(shù)（S0j）以及養(yǎng)殖生態(tài)環(huán)境質(zhì)量綜合評價(jià)指數(shù)（SI）就該海域重金屬污染對海洋環(huán)境質(zhì)量的影響進(jìn)行綜合評價(jià)和類別劃分。同時(shí)參照世界糧農(nóng)組（FAO）／世界衛(wèi)生組織（WHO）的食品添加劑聯(lián)合專家委員會（JECFA）推薦的臨時(shí)性周可承受攝入量（PTWI）值［11］，初步對食用桑溝灣貝類水產(chǎn)品的消費(fèi)人群進(jìn)行了重金屬污染的健康風(fēng)險(xiǎn)評估。為實(shí)施貝類生產(chǎn)環(huán)境區(qū)劃、加強(qiáng)貝類養(yǎng)殖生態(tài)環(huán)境保護(hù)、避免貝類水產(chǎn)品高消費(fèi)人群受到重金屬污染危害健康和保障水產(chǎn)品的衛(wèi)生安全以及實(shí)行貝類市場準(zhǔn)入制度提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集時(shí)間與站位

自2009－04—2010－02在桑溝灣海域貝類養(yǎng)殖區(qū)布設(shè)9個(gè)調(diào)查站位（表1，圖1），進(jìn)行了1a6個(gè)航次（2009－04，2009－06，2009－08，2009－10，2009－12，2010－02）的表、底層海水和3種養(yǎng)殖貝類現(xiàn)場同步采樣；1個(gè)航次（2009－06）的表層沉積物采樣；采集了6個(gè)站位（C2，C4，C5，C6，C7和C9）的3種養(yǎng)殖貝類樣品，即櫛孔扇貝（Chlamysfarreri）、太平洋牡蠣（Crassostreagigas）和菲律濱蛤仔（Ruditapesphilippinarum），C1，C3和C8站未進(jìn)行貝類采樣（無菲律賓蛤仔底播養(yǎng)殖）。櫛孔扇貝和太平洋牡蠣養(yǎng)殖方式為筏式吊養(yǎng)，菲律濱蛤仔為底播增殖。采樣、貯存與運(yùn)輸均按《海洋監(jiān)測規(guī)范》［12］的標(biāo)準(zhǔn)執(zhí)行。

圖1 桑溝灣海水、沉積物和養(yǎng)殖貝類采樣站位圖Fig.1 Sampling stations of seawater，sediment and cultured shellfish in Sanggou Bay

表1 桑溝灣海水、沉積物和養(yǎng)殖貝類采樣站位表Table 1 Sampling stations of seawater，sediment and cultured shellfish in Sanggou Bay

1.2 分析項(xiàng)目與方法

1.2.1 分析內(nèi)容

桑溝灣貝類養(yǎng)殖區(qū)海水和表層沉積物樣品中的重金屬各檢測因子為銅（Cu）、鉛（Pb）、鋅（Zn）、鎘（Cd）、汞（Hg）和砷（As），養(yǎng)殖貝類體內(nèi)重金屬各檢測因子為Cu，Pb，Zn，Cd，Hg，甲基汞（MeHg）和 As，各檢測因子的分析方法均按《海洋監(jiān)測規(guī)范》規(guī)定的標(biāo)準(zhǔn)方法執(zhí)行［13－15］。

1.2.2 分析方法

在桑溝灣貝類養(yǎng)殖區(qū)采集9個(gè)站的表、底層海水樣品共計(jì)108份（6次采樣），表層沉積物9份樣品（1次采樣），和6個(gè)站位的3種養(yǎng)殖貝類樣品共計(jì)108份（6次采樣）。海水、沉積物和貝類樣品按《海洋監(jiān)測規(guī)范》［12］的方法進(jìn)行。海水樣品用0.45μm孔徑的醋酸纖維膜過濾，水樣裝入500mL磨口玻璃瓶，加H2SO4至pH＜2，送回實(shí)驗(yàn)室待分析。采集的表層沉積物樣品，每個(gè)樣品約300g，放入經(jīng)處理干凈的500mL廣口磨口玻璃瓶中，蓋緊瓶蓋，放入樣品箱中運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室保存至分析?，F(xiàn)場采集成品鮮活貝類樣品，事先用養(yǎng)殖區(qū)海水洗去貝類表殼上附著的泥土和雜物后，將其裝入經(jīng)處理干凈的聚乙烯塑料袋中，冷藏保存運(yùn)送到實(shí)驗(yàn)室。單站采集貝類樣品量為2～5kg。剝?nèi)□r活貝，收集全部體液和軟組織勻漿后冷凍保存待分析。海水、沉積物和貝類樣品中Cu，Pb，Cd，Zn和As指標(biāo)測定所用分析儀器為原子熒光光度計(jì)AFS200T（江蘇天瑞儀器有限公司）；原子吸收分光光度計(jì)240OUO（百里安公司）；Hg和MeHg指標(biāo)所用分析儀器為Agilent公司的 HPLC－ICPMS（Agilent1100，7500a）聯(lián)機(jī)測定。

1.3 貝類養(yǎng)殖生態(tài)環(huán)境質(zhì)量綜合評價(jià)方法

1.3.1 評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)

貝類養(yǎng)殖區(qū)海水、表層沉積物和養(yǎng)殖貝類體內(nèi)重金屬的質(zhì)量評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)見表2。海水6項(xiàng)因子的質(zhì)量評價(jià)采用《海水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)》第二類標(biāo)準(zhǔn)［16］；表層沉積物6項(xiàng)因子的質(zhì)量評價(jià)采用《海洋沉積物質(zhì)量》第一類標(biāo)準(zhǔn)［17］；養(yǎng)殖貝類7項(xiàng)因子的質(zhì)量評價(jià)采用《海洋生物質(zhì)量和限量標(biāo)準(zhǔn)》第一類和限量標(biāo)準(zhǔn)［8－10］。

表2 桑溝灣海水、沉積物和養(yǎng)殖貝類質(zhì)量評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)Table 2 Standard of quality assessment of sea water，sediment and cultured shellfish in Sanggou Bay

1.3.2 評價(jià)方法

桑溝灣貝類養(yǎng)殖區(qū)生產(chǎn)環(huán)境中海水、表層沉積物和養(yǎng)殖貝類三者之間是相互關(guān)聯(lián)、相互影響的。表層沉積物質(zhì)量的好壞對底棲貝類的影響尤其明顯。因此，本研究將貝類養(yǎng)殖區(qū)表層沉積物質(zhì)量亦列入貝類生產(chǎn)環(huán)境質(zhì)量的評價(jià)范圍內(nèi)，以便更為客觀、全面地體現(xiàn)貝類養(yǎng)殖生態(tài)環(huán)境質(zhì)量狀況。對海區(qū)生態(tài)環(huán)境質(zhì)量評價(jià)采用鐘碩良等［18］的評價(jià)方法，即：單因子標(biāo)準(zhǔn)指數(shù)法和內(nèi)梅羅（Nemerrow）環(huán)境質(zhì)量綜合評價(jià)指數(shù)法，擴(kuò)展為貝類養(yǎng)殖區(qū)海水、表層沉積物和養(yǎng)殖貝類質(zhì)量指數(shù)評價(jià)法，并以此形成貝類養(yǎng)殖生態(tài)環(huán)境質(zhì)量綜合評價(jià)和類別劃分方法一綜合指數(shù)評價(jià)法。

海水質(zhì)量評價(jià)公式：

沉積物質(zhì)量評價(jià)公式：

貝類質(zhì)量評價(jià)公式：

貝類養(yǎng)殖生態(tài)環(huán)境質(zhì)量綜合評價(jià)和類別劃分公式：

1.3.3 養(yǎng)殖生態(tài)環(huán)境質(zhì)量等級和類別

根據(jù)《貝類生產(chǎn)環(huán)境衛(wèi)生監(jiān)督暫行規(guī)定》［20］和《貝類凈化技術(shù)規(guī)范》［21］，貝類產(chǎn)區(qū)分成1類區(qū)（貝類養(yǎng)殖生態(tài)環(huán)境質(zhì)量符合國家有關(guān)標(biāo)準(zhǔn)）、2類區(qū)（養(yǎng)殖環(huán)境受到不同程度污染，貝類須凈化達(dá)標(biāo)后方可上市）、3類區(qū)（貝類養(yǎng)殖生態(tài)環(huán)境受到嚴(yán)重污染，禁止養(yǎng)殖）。為了區(qū)分2類區(qū)的污染程度，將其細(xì)分為2a、2b和2c類區(qū)。貝類養(yǎng)殖生態(tài)環(huán)境質(zhì)量的等級和類別［18］見表3。

表3 貝類養(yǎng)殖生態(tài)環(huán)境質(zhì)量等級和類別Table 3 Grade and category of the eco－environmental quality of shellfish－culture

2 結(jié)果與討論

2.1 貝類養(yǎng)殖生態(tài)環(huán)境質(zhì)量水平

2.1.1 海水質(zhì)量評價(jià)

桑溝灣貝類養(yǎng)殖區(qū)海水中重金屬Cu，Pb，Zn，Cd，Hg和As，其6項(xiàng)評價(jià)因子的標(biāo)準(zhǔn)指數(shù)和質(zhì)量指數(shù)及其水平等級列于表4。從表中可以看出，桑溝灣貝類養(yǎng)殖區(qū)1a6個(gè)檢測月（2月、4月、6月、8月、10月和12月）海水中6項(xiàng)評價(jià)因子的標(biāo)準(zhǔn)指數(shù)為Pb（0.28）＞Cu（0.17）＞Zn（0.10）＞Hg（0.039）＞As（0.03）＞Cd（0.026），其各因子的標(biāo)準(zhǔn)指數(shù)均為0～1.0，評價(jià)結(jié)果表明桑溝灣貝類養(yǎng)殖區(qū)的海水質(zhì)量現(xiàn)狀均符合國家第二類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)，該海域水質(zhì)環(huán)境未受到這6項(xiàng)重金屬因子的污染，水域養(yǎng)殖環(huán)境良好；貝類養(yǎng)殖區(qū)的海水質(zhì)量指數(shù)及其水平等級全年平均為1級，其中，除2009－04的為2級外，其他月份均為1級，質(zhì)量狀況總體處于優(yōu)良水平；貝類產(chǎn)區(qū)生態(tài)環(huán)境質(zhì)量全年均為1類區(qū)，海水的污染狀況均為自然本底。

表4 桑溝灣貝類養(yǎng)殖區(qū)海水和表層沉積物質(zhì)量水平與等級Table 4 Quality level and grade of water and surface sediment of shellfish culture areas in Sanggou Bay

2.1.2 沉積物質(zhì)量評價(jià)

桑溝灣貝類養(yǎng)殖區(qū)表層沉積物中重金屬Cu，Pb，Zn，Cd，Hg和As，其6項(xiàng)評價(jià)因子的標(biāo)準(zhǔn)指數(shù)和質(zhì)量指數(shù)及其水平等級列于表4中。由表4可知，評價(jià)海區(qū)表層沉積物中6項(xiàng)因子的標(biāo)準(zhǔn)指數(shù)為Cu（0.59）＞Cd（0.56）＞Zn（0.51）＞Hg（0.44）＞Pb（0.29）＞As（0.01），其各評價(jià)因子的標(biāo)準(zhǔn)指數(shù)均為0～1.0，該海域表層沉積物環(huán)境未受到這6項(xiàng)因子的污染。評價(jià)結(jié)果表明桑溝灣貝類養(yǎng)殖區(qū)表層沉積物的質(zhì)量現(xiàn)狀均符合國家第一類沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，海區(qū)表層沉積物環(huán)境質(zhì)量良好，質(zhì)量水平范圍平均為3級，質(zhì)量狀況總體處于較好水平；貝類產(chǎn)區(qū)生態(tài)環(huán)境質(zhì)量為2a類區(qū)，表層沉積物的污染狀況為較清潔。

2.1.3 養(yǎng)殖貝類質(zhì)量評價(jià)

桑溝灣海域3種養(yǎng)殖貝類體內(nèi)的重金屬（Cu，Pb，Zn，Cd，Hg，MeHg和As）評價(jià)因子的標(biāo)準(zhǔn)指數(shù)和質(zhì)量指數(shù)及其水平等級見表5。

2）櫛孔扇貝評價(jià)因子的標(biāo)準(zhǔn)指數(shù)：Cd（0.91）＞Pb（0.20）＝Zn（0.20）＞Cu（0.17）＞As（0.002）＞Hg（0.000 4）＞MeHg（0.000 04），其7項(xiàng)評價(jià)因子的標(biāo)準(zhǔn)指數(shù)均為0～1.0，該海域養(yǎng)殖的櫛孔扇貝體內(nèi)未受到重金屬的污染。評價(jià)結(jié)果表明桑溝灣海域養(yǎng)殖的櫛孔扇貝生物質(zhì)量現(xiàn)狀均符合國家第一類和限量標(biāo)準(zhǔn)；櫛孔扇貝的質(zhì)量指數(shù)及其水平等級范圍為1～3級，全年平均等級為2級，質(zhì)量狀況總體處于良好水平；貝類產(chǎn)區(qū)生態(tài)環(huán)境質(zhì)量為1類區(qū)，養(yǎng)殖的櫛孔扇貝體內(nèi)重金屬的污染狀況為清潔。

表5 桑溝灣貝類養(yǎng)殖區(qū)3種養(yǎng)殖貝類的質(zhì)量水平與等級Table 5 Qualitlevel and rade of 3 kinds of culturedshell fishin Sanou Baygggy

2.1.4 貝類養(yǎng)殖生態(tài)環(huán)境質(zhì)量綜合評價(jià)

桑溝灣海域貝類養(yǎng)殖區(qū)生態(tài)環(huán)境質(zhì)量綜合評價(jià)指數(shù)、等級和類別見表6。桑溝灣貝類養(yǎng)殖區(qū)生態(tài)環(huán)境質(zhì)量綜合評價(jià)全年等級均為2級，質(zhì)量現(xiàn)狀總體處于良好水平；貝類產(chǎn)區(qū)生態(tài)環(huán)境質(zhì)量綜合評價(jià)為1類區(qū)，污染狀況為清潔水平。由此可以看出，桑溝灣海域貝類養(yǎng)殖生態(tài)環(huán)境質(zhì)量的分布總體上呈良好的格局。

表6 桑溝灣貝類養(yǎng)殖生態(tài)環(huán)境質(zhì)量綜合指數(shù)、等級和類別Table 6 Comprehensive index，grade and catagory of the eco－environmental quality of shellfish culture in Sanggou Bay

2.2 食用貝類中重金屬污染的健康風(fēng)險(xiǎn)評估

桑溝灣養(yǎng)殖貝類體內(nèi)重金屬的風(fēng)險(xiǎn)評估參照文獻(xiàn)［11］的4個(gè)分析步驟，即危害識別、危害特征描述、暴露評估和風(fēng)險(xiǎn)特征描述。根據(jù)水產(chǎn)品的食用攝入量估算重金屬的暴露量，描述其安全性。根據(jù)國際食品添加劑和污染物法典委員會文件［4］，Cu和Zn應(yīng)作為質(zhì)量指標(biāo)而不應(yīng)作為污染物指標(biāo)，因此，只評估貝類體內(nèi)其它5種重金屬（Pb，Cd，Hg，MeHg和As）的暴露風(fēng)險(xiǎn)。根據(jù)對人類健康的不良影響是急性還是慢性，暴露風(fēng)險(xiǎn)評估分為急性暴露評估和慢性暴露評估。急性暴露評估是24h內(nèi)的暴露情形，及以最高殘留水平計(jì)算的高暴露值。慢性暴露風(fēng)險(xiǎn)評估是6個(gè)月以上至終身暴露的情形，根據(jù)平均殘留水平計(jì)算的平均暴露值［5］。我們主要是根據(jù)桑溝灣海域養(yǎng)殖的3種貝類（菲律賓蛤仔、櫛孔扇貝和太平洋牡蠣）調(diào)查與檢測的實(shí)際數(shù)據(jù)，進(jìn)行慢性暴露風(fēng)險(xiǎn)評估。對于食用貝類水產(chǎn)品中的重金屬而言，其攝食途徑主要是食用攝入［6］，其他途徑的攝入量本文將不作評估。

2.2.1 食用貝類重金屬攝入量估算

2000年中國總膳食研究成果揭示，全國城市與農(nóng)村的水產(chǎn)品每日消費(fèi)量平均為53.7g／（人·d），成年男子體質(zhì)量（北方地區(qū)）定為63.0kg［19］。由于沿海地區(qū)水產(chǎn)品消費(fèi)量高于其它地區(qū)的平均水平，因此我們假定桑溝灣沿岸地區(qū)居民每日貝類膳食量的上限為100g（貝肉）／（人·d）。根據(jù)公式“食用貝類重金屬的日攝入量（DI）＝貝類膳食消費(fèi)量數(shù)據(jù)／（人·d）×貝類中某重金屬元素測定的含量值”，計(jì)算桑溝灣沿岸居民食用貝類重金屬的日攝入量（表7）。

表7 食用桑溝灣養(yǎng)殖貝類的沿海居民重金屬的日攝入量Table 7 Daily intake of heavy metal in dietary shellfish for coast residents of Sanggou Bay

2.2.2 食用桑溝灣養(yǎng)殖貝類重金屬污染的健康風(fēng)險(xiǎn)評估

根據(jù)報(bào)道［11］，JECFA推薦的食用貝類重金屬的臨時(shí)性周可承受攝入量（PTWI）值分別為Pb 25.0μg／kg（體重），Cd 7.0μg／kg（體重），Hg 5.0μg／kg（體重），MeHg 1.6μg／kg（體重）和As 15.0μg／kg（體重），由此推算出重金屬的日允許攝入量（ADI）限值分別為Pb 225.0μg／（人·d），Cd 63.0μg／（人·d），Hg 45.0μg／（人·d），MeHg 14.4μg／（人·d）和As 135.0μg／（人·d）。參照該評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，對食用桑溝灣養(yǎng)殖貝類的沿海居民重金屬污染的健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了初步評估（表7）。可以看出，食用貝類的沿海居民膳食中Pb，Cd，Hg，MeHg和As的日攝入量（DI）值分別為15.67μg／（人·d），62.02μg／（人·d），0.001 8μg／（人·d），0.001 6 μg／（人·d）和0.188μg／（人·d），占JECFA 相應(yīng) ADI限值的6.96%，98.44%，0.004%，0.011%和0.139%，由此表明食用桑溝灣養(yǎng)殖貝類的沿海居民重金屬的攝入量低于JECFA的推薦限值。因此，在假定的每人每日最高貝類膳食量100g水平下，食用桑溝灣養(yǎng)殖貝類的消費(fèi)人群其重金屬污染的健康風(fēng)險(xiǎn)處于安全范圍。此外，應(yīng)當(dāng)引起重視的是，桑溝灣養(yǎng)殖貝類中Cd的污染風(fēng)險(xiǎn)值已相當(dāng)接近規(guī)定的可承受水平，應(yīng)予以關(guān)注。

3 結(jié) 論

通過對桑溝灣貝類養(yǎng)殖區(qū)海水、表層沉積物和養(yǎng)殖貝類體內(nèi)重金屬Cu，Pb，Zn，Cd，Hg，MeHg和As含量的分析檢測，采用單因子標(biāo)準(zhǔn)指數(shù)和養(yǎng)殖生態(tài)環(huán)境質(zhì)量綜合評價(jià)指數(shù)對該海域養(yǎng)殖生態(tài)環(huán)境質(zhì)量進(jìn)行了綜合評價(jià)和類別劃分，并就食用桑溝灣養(yǎng)殖貝類的人群重金屬污染的健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評估。得出如下結(jié)論：

1）桑溝灣貝類養(yǎng)殖區(qū)海水質(zhì)量、表層沉積物質(zhì)量和養(yǎng)殖貝類質(zhì)量水平范圍為1～3級，平均分別為1級、3級和2級，養(yǎng)殖生態(tài)環(huán)境綜合質(zhì)量水平為2級?？傮w上，桑溝灣貝類養(yǎng)殖區(qū)海水質(zhì)量處于優(yōu)良水平，沉積物質(zhì)量處于較好水平，養(yǎng)殖貝類質(zhì)量處于良好水平。因此，該海域養(yǎng)殖生態(tài)環(huán)境綜合質(zhì)量處于良好水平，貝類產(chǎn)區(qū)生態(tài)環(huán)境質(zhì)量為1類區(qū)（清潔區(qū)），貝類養(yǎng)殖生態(tài)環(huán)境質(zhì)量的分布總體上呈良好的格局。

2）食用桑溝灣養(yǎng)殖貝類的消費(fèi)人群重金屬的攝入量低于JECFA相應(yīng)的推薦限值，因此食用桑溝灣養(yǎng)殖貝類的重金屬污染的健康風(fēng)險(xiǎn)處于安全范圍。但Cd的污染風(fēng)險(xiǎn)值已相當(dāng)接近規(guī)定的可承受水平，應(yīng)予以關(guān)注。

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