• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    黃河口新生濕地沉積物放射性核素及其對沉積過程變化指示作用解析

    2014-09-10 11:07:36王啟棟宋金明李學(xué)剛袁華茂李寧曹磊
    地質(zhì)論評 2014年3期
    關(guān)鍵詞:黃河口核素活度

    王啟棟,宋金明,李學(xué)剛,袁華茂,李寧,曹磊

    1) 中國科學(xué)院海洋研究所生態(tài)與環(huán)境科學(xué)重點實驗室,山東青島,266071; 2) 中國科學(xué)院大學(xué),北京,100049

    內(nèi)容提要:為探討放射性核素對沉積速率、沉積環(huán)境變化以及重大環(huán)境歷史事件的指示作用,本文首次報道了用HPGeγ譜儀測定黃河口新生濕地柱狀沉積物中6種放射性核素活度的結(jié)果,并根據(jù)137Cs的垂直分布估算了沉積速率,探討了放射性核素與有機(jī)質(zhì)的關(guān)系及其垂直變化與沉積過程變化的對應(yīng)關(guān)系。結(jié)果表明,黃河口新生濕地柱狀沉積物中6種放射性核素的平均比活度分別為40K (687.33±54.59)Bq/kg、137Cs(8.60±1.35)Bq/kg、226Ra(29.96±4.23)Bq/kg、228Ra(69.96±6.63)Bq/kg、228Th(45.35±4.58)Bq/kg和238U(60.52±15.37)Bq/kg,與其他區(qū)域相比,黃河口新生濕地137Cs、238U含量偏高。除137Cs外,其他5種核素均與TOC呈顯著正相關(guān),表明有機(jī)質(zhì)有利于核素在沉積物中的保留。137Cs的垂直分布與黃河口凈造陸速率的年際變化具有一致性,據(jù)此估算獲得近20年該區(qū)域平均沉積速率為2.8cm/a,其中河口濕地形成初期沉積速率較高,而后逐漸減小并保持相對穩(wěn)定。放射性核素比活度的垂直變化可反映沉積過程中黃河斷流、黃河調(diào)沙以及大的洪水等重大環(huán)境事件,可以作為指示沉積變化特征的重要指標(biāo)。

    地處海陸交接地帶的河口濕地,是海陸相互作用最活躍的區(qū)域。在包括人類活動在內(nèi)的諸多因素的共同影響下,河口濕地成為地球上最復(fù)雜的生態(tài)系統(tǒng)之一,也因此成為研究的熱點。河口濕地是河流攜帶的陸源物質(zhì)及海洋生物源物質(zhì)堆積的重要場所,因此其沉積特征反映了沉積環(huán)境的變化,甚至可以作為氣候變化以及海平面波動的重要指示(Abdi et al.,2009)。

    天然放射性核素廣泛分布于地球環(huán)境中,如土壤、沉積物、水和空氣等,主要包括鈾系和釷系核素以及40K。自然環(huán)境的放射性水平與地質(zhì)條件以及土壤或沉積物的形成狀況有關(guān)(Akozcan,2012)。沉積物中放射性核素的含量、分布及遷移規(guī)律是地球化學(xué)的重要研究內(nèi)容,被廣泛應(yīng)用于河口、海岸及陸架區(qū)域沉積物年齡的確定,沉積過程的揭示和物質(zhì)來源判斷等。除天然核素外,人類核試驗等活動還產(chǎn)生了137Cs等人工核素。137Cs半衰期為30.17a,在沉積物中的垂直分布通常會出現(xiàn)峰值,對應(yīng)特定的年份,因此有重要的計年意義。沉積速率或沉積物年齡的研究中一般將137Cs與210Pb的計年結(jié)果相互印證(萬國江,1997,1999)。然而在河口區(qū)域,物質(zhì)交換迅速,難以滿足穩(wěn)定的沉積通量,核素的垂直分布不再單是大氣沉降后穩(wěn)定衰變的結(jié)果,因此傳統(tǒng)的核素計年方法不再適用。如在黃河口新生濕地,沉積物主要來自于黃河泥沙,核素的分布必然與泥沙的來源密切相關(guān)。137Cs還經(jīng)常被用于土壤侵蝕的研究(張信寶等,2007),而黃河泥沙主要來自于土壤侵蝕嚴(yán)重的黃土高原,因此本文試圖從137Cs的垂直分布與黃河來沙量的關(guān)系探究河口區(qū)計算沉積速率的新方法。

    黃河口濕地位于山東省東營市,是我國典型的濱海濕地。黃河入??诘念l繁改動所造成的河口濕地復(fù)雜的沉積過程一直是研究的熱點。學(xué)者們從不同角度對黃河口濕地的沉積特征進(jìn)行了研究,但仍存在許多問題。一方面,黃河口濕地不同區(qū)域植被狀況不同,受地表徑流、潮汐作用的影響程度不同,物質(zhì)堆積狀況差異明顯。另一方面,人類以及其他生物的活動對沉積過程的擾動使得還原沉積歷史、準(zhǔn)確獲取沉積速率很困難。鑒于濕地研究的重要性以及有關(guān)黃河口濕地沉積物放射性核素從未見報道,本文用γ譜儀測定了黃河口新生濕地沉積物巖芯的放射性核素活度,根據(jù)核素垂直變化以及河口凈造陸速率的對應(yīng)變化估算了其沉積速率,在此基礎(chǔ)上,探討了放射性核素對黃河口濕地沉積變化過程特別是重大環(huán)境歷史事件的指示作用。

    圖1 黃河口濕地柱狀沉積物采樣位置Fig. 1 Coring site in the wetlands of the Yellow River Estuary

    1 樣品采集和測定

    1.1 樣品的采集

    2012年5月在黃河口濕地自然保護(hù)區(qū)黃河北岸用土壤剖面法采集柱狀沉積物樣品。采樣位置(37°46.032′N,119°09.618′E)如圖1所示(便攜式GPS導(dǎo)航儀定位),距離海岸線5~6km,距離黃河岸邊500m左右。采樣處均勻分布著翅堿蓬,在輕輕拔掉堿蓬后挖掘土壤剖面,并從表層開始按2cm間隔分層取樣至70cm,在采樣過程中避開生物洞穴、挑選無明顯生物擾動的樣品并記錄剖面的形態(tài)特征。沉積物樣品用錫箔紙包裹后保存于鋁盒內(nèi),用于實驗室測量。

    1.2 樣品測定和數(shù)據(jù)分析

    取一定量的樣品烘干后稱重,計算含水率。將烘干后的樣品磨細(xì),過160目篩,裝入聚乙烯樣品管中放置20天,然后用美國Canberra公司生產(chǎn)的HPGeγ譜儀測量樣品的放射性同位素的活度。效率刻度用核工業(yè)北京地質(zhì)研究院提供的標(biāo)準(zhǔn)源完成,標(biāo)準(zhǔn)源粒徑和密度與樣品接近。測量每種核素所用的γ射線特征峰及其分支比為:238U,63.2keV(分支比3.826%)和92.6keV(分支比5.41%);228Th,238.6keV (43.6%)和583.1keV(30.96%);228Ra,,338.7keV(11.9%)、911.2keV(27%)和968.8keV(16.3%);226Ra, 295.2keV(19.85%)、351.9keV(37.2%)和609.3keV(46.3%);210Pb,46.5keV(4.25%);40K,1460.5keV(10.67%)。峰面積采用全能峰面積法計算。測量結(jié)果以活度表示,除以樣品質(zhì)量得到比活度。

    沉積物有機(jī)碳含量采用重鉻酸鉀氧化法測定,總氮含量采用過硫酸鉀溶液消解、磺胺—鹽酸萘乙二胺光度法測定(李學(xué)剛等,2005),容重采用環(huán)刀法測量。

    采用SPSS19.0和Origin9.0軟件進(jìn)行相關(guān)的數(shù)據(jù)分析和制圖。

    2 研究結(jié)果

    2.1 放射性核素 40K、137Cs、226Ra、228Ra、228Th、238U的垂直分布

    表1 黃河口濕地沉積物中的放射性核素含量(Bq/kg)Table 1 Specific activities of radionuclides in the core sediments of Yellow River Estuary wetlands

    黃河口濕地柱狀沉積物中40K、137Cs、226Ra、228Ra、228Th、238U等6種放射性核素的含量(本文中核素的含量指活度濃度,即單位質(zhì)量沉積物中的核素的活度水平,或者比活度,用c表示)均服從正態(tài)分布(顯著性水平P=0.05),因此其平均含量用算術(shù)平均值表示,如表1所示。40K、137Cs、226Ra、228Ra、228Th和238U的平均含量分別為687.33±54.59 Bq/kg、8.60±1.35 Bq/kg、29.96±4.23 Bq/kg、69.96±6.63 Bq/kg、45.35±4.58 Bq/kg、60.52±15.37 Bq/kg(算術(shù)平均值±標(biāo)準(zhǔn)差)。其中40K含量的變異系數(shù)(標(biāo)準(zhǔn)差/算術(shù)平均值)最小,238U含量的變異系數(shù)最大,反應(yīng)出它們垂直分布的變化程度有所不同。6種放射性核素的比活度垂直分布見圖2。

    40K是唯一可用γ譜方法測量且不成系存在的天然放射性核素,其半衰期高達(dá)1.277Ga。近岸沉積物中的40K主要來自于河流的搬運(陳錦芳等,2005)。與其他核素相比,40K的含量水平要高出1~2個數(shù)量級。40K在沉積物巖芯中的典型分布特征是含量隨深度變化較小。黃河口新生濕地40K的含量除在28~44cm深度段出現(xiàn)十分明顯的下降趨勢外,整體上波動幅度較小,說明物質(zhì)來源基本穩(wěn)定。137Cs是一種人工核素,主要由人類核試驗產(chǎn)生,因其半衰期只有30.17a,常被用來測定沉積物年齡。137Cs在沉積物巖芯中的分布通常與核事件密切相關(guān),因此其分布模式特征明顯,一般會出現(xiàn)明顯的峰值及斷層,而黃河口濕地137Cs的垂直分布具有很強(qiáng)的連續(xù)性,且多次出現(xiàn)極值,很可能意味著該區(qū)域137Cs的主要來源并非大氣沉降。228Ra和228Th同屬于釷(4n系)衰變系列,分別為最原始的衰變母體232Th的第一代和第三代子體,并且是整個衰變系列除232Th外半衰期最長和次長的核素,因此其在沉積物中的垂直分布十分類似。黃河口新生濕地沉積物中,228Ra和228Th的變化規(guī)律基本一致,均在30~50cm之間出現(xiàn)了向低值的劇烈波動,但是二者含量差異較大,c(228Ra)/c(228Th)為1.40~1.74,這種差異主要是由二者化學(xué)性質(zhì)的差異導(dǎo)致的遷移行為的不同所引起。228Th具有很強(qiáng)的顆?;钚?容易被顆粒吸附沉積到水底,因此康興倫等(2002)在河口沉積物中檢測到了228Th的過剩,與我們的結(jié)果正好相反,這說明在水下和陸上的沉積物中,228Ra或228Th吸附和解吸以及遷移過程的機(jī)制不同。在陸上三角洲,228Ra比228Th更容易累積,或者228Th比228Ra更容易被移出。226Ra的垂直分布波動較大,其含量在5種自然核素中最小。226Ra在河口區(qū)通常表現(xiàn)出非保守性。由于分配系數(shù)的不同,226Ra在海水中以溶解態(tài)形式存在,而在河水中則表現(xiàn)出了顆?;钚?Li Yuanhuiet al.,1979),因此黃河泥沙在堆積之前遇到海水造成226Ra的解吸以及潮水對河口濕地的侵襲是造成沉積物中226Ra含量相對較小的原因。238U難以被顆粒吸附,表現(xiàn)出非顆?;钚?。黃河口新生濕地沉積物中238U的分布與其他核素有明顯差異,50cm以前呈現(xiàn)出波動中逐漸減小的趨勢,而55cm以下又穩(wěn)定在平均值以上。c(226Ra)/c(238U)介于0.34~0.72,表層和底層較小,中間20~40cm深度段的高值是由相對較高的226Ra含量造成的,平均值為0.46,說明226Ra相對于238U有較大虧損。

    同國內(nèi)其他區(qū)域相比(表2),黃河口新生濕地238U的含量明顯高于其他潮間帶,226Ra雖然低于全國平均值,但與膠州灣、興化灣潮間帶地區(qū)相當(dāng)。228Ra的含量處于較高水平,尤其c(228Ra)/c(228Th)遠(yuǎn)高于其他區(qū)域(潮間帶228Ra和228Th基本保持平衡),這可能體現(xiàn)了河口濕地和普通潮間帶區(qū)域核素遷移機(jī)制的不同,在河口濕地河流的搬運作用對核素的含量及分布有較大影響。137Cs的含量遠(yuǎn)高于其他區(qū)域,40K也高于全國平均水平。從表2中還可以看出,中國南北區(qū)域核素含量的差異,以廈門和興化灣潮間帶為代表的南部沿海釷系核素、226Ra和40K等均高于黃河口、膠州灣等北方區(qū)域,整體放射性水平也偏高。而同國外其他沿海區(qū)域相比,中國沿岸區(qū)域放射性核素的平均水平明顯偏高,體現(xiàn)了中國陸地與其他陸地土壤母質(zhì)的巖性差異。

    圖2 黃河口濕地沉積物放射性核素含量的垂直分布Fig. 2 Vertical distributions of radionuclides in the core sediments of the Yellow River Estuary wetlands

    2.2 放射性核素比活度比值的垂直變化

    對6種放射性核素進(jìn)行聚類分析(圖3),結(jié)果顯示228Ra、228Th和137Cs具有相似的分布規(guī)律,與其他三種核素的分布規(guī)律各不相同。因此,選取變化規(guī)律差異顯著的228Ra、40K、226Ra和238U四種核素,研究了其相互之間比值的垂直分布規(guī)律(圖4)。從圖中可以看出,c(226Ra)/c(40K)、c(228Ra)/c(40K)和c(238U)/c(40K)的垂直分布與226Ra、228Ra和238U的垂直分布具有一致性,這主要是由于40K含量分布的變異性小,上下較為均一,同時也說明40K對其他核素的遷移轉(zhuǎn)化過程基本沒有影響。c(228Ra)/c(226Ra)的垂直分布趨勢明顯,40cm以上變化較小,40cm以下變化劇烈,50cm深度出現(xiàn)的極大值對應(yīng)226Ra在此處有極小值。226Ra和228Ra同為鐳的同位素,化學(xué)性質(zhì)類似,但是來源不同。228Ra的比活度水平受控于母體232Th,在長期平衡體系中與母體比活度水平保持一致,因此其與226Ra含量分布的不同本質(zhì)上體現(xiàn)的是232Th與226Ra性質(zhì)的差異,這種差異在c(228Ra)/c(238U)和c(226Ra)/c(238U)的垂直分布中也有所體現(xiàn)。c(228Ra)/c(238U)的分布與238U的分布基本相反,而c(226Ra)/c(238U)則在一定的區(qū)間內(nèi)來回波動(0.69~1.04),沒有明顯趨勢。c(228Ra)/c(238U)可以反映物質(zhì)的來源,其值越高海洋特征越明顯(李培泉等,1984)。黃河口新生濕地c(228Ra)/c(238U)平均值為0.84,表現(xiàn)為顯著的陸源特征,且其來回波動的垂直分布規(guī)律也印證了河口地區(qū)物質(zhì)堆積與海侵的交替過程。

    圖3 黃河口濕地沉積物放射性核素含量聚類分析Fig. 3 Hierarchical clustering analysis of the radionuclides’ specific activities in the core sediments of Yellow River Estuary wetlands

    2.3 總有機(jī)碳和總氮垂直分布特征

    總有機(jī)碳(TOC)與總氮(TN)是重要的沉積物參數(shù),也是沉積變化指標(biāo)建立過程中需要綜合考慮的重要因素。黃河口新生濕地TOC和TN的垂直分布比較類似(圖5),其含量范圍分別為0.21%~1.20%、0.35mg/g~1.17mg/g,平均含量分別為0.42%、0.47mg/g,最大值和最小值均出現(xiàn)在表層和40cm深度。40cm以上,TOC和TN均呈現(xiàn)出隨深度增加而逐漸減小的趨勢,45cm以下含量又有所增加并且變化不規(guī)律。含水率的變化可能會部分解釋形成這種分布的原因。在45cm位置,含水率突然增大,45cm以上及以下的平均含水率分別為33.2%和41.1%。研究顯示,黃河三角洲地下水位埋深一般在0.5~2.5m,其中濱海地帶普遍小于1m(安樂生,2012)。因此,可以估計45cm深度以下受到了地下水系的影響,地下水?dāng)y帶的物質(zhì)及其造成的缺氧環(huán)境可能是TOC有所增加的原因之一。

    表2 黃河口濕地放射性核素含量與其他區(qū)域比較(Bq/kg)Table 2 Comparison of radionuclides' activity concentrations (Bq/kg) between the Yellow River Estuary wetlands and other regions

    TOC和TN在P<0.01水平上顯著相關(guān),皮爾森相關(guān)系數(shù)高達(dá)0.916(如圖6),說明TN大部分以有機(jī)氮的形式存在。C/N介于5.45~10.78,TOC與C/N在P<0.01水平顯著相關(guān),皮爾森相關(guān)系數(shù)為0.618;TN與C/N也表現(xiàn)出顯著相關(guān)性(P<0.05),但皮爾森相關(guān)系數(shù)卻為正值(0.361),而如果不考慮受植物凋落物影響嚴(yán)重的表層,則二者無顯著相關(guān)性,這說明了氮的輸入輸出總是伴隨著TOC的輸入與降解,而TOC的輸入與降解還包含其他沒有氮參與的過程。

    3 討論

    3.1 放射性核素與TOC、TN的關(guān)系

    沉積物中的有機(jī)質(zhì)能與放射性核素產(chǎn)生相互作用(Agapkina et al.,1995),從而影響其遷移分布。探究放射性核素與TOC、TN等的相關(guān)關(guān)系,不僅可以利用有機(jī)質(zhì)含量這一沉積物參數(shù)指示放射性核素可能的分布特征,還可以根據(jù)放射性核素的含量、形態(tài)及變化反映土壤有機(jī)碳庫的變化趨勢。

    圖4 放射性核素含量比值的垂直變化Fig. 4 Vetical variation of the specific activity ratios of radionuclides

    黃河口新生濕地土壤放射性核素含量與TOC、TN及C/N的關(guān)系見表3。由于表層TOC、TN遠(yuǎn)高于次表層及其他深度,可能是過多的植物碎屑難以去除干凈所致,因此在相關(guān)性分析時將其去除,以確保結(jié)果更準(zhǔn)確的反應(yīng)整體特征。結(jié)果顯示,除137Cs外,其他放射性核素含量都與TOC顯著相關(guān),其中40K與TOC的皮爾森相關(guān)系數(shù)最高。一般認(rèn)為40K與總鉀有恒定的含量比,40K天然豐度為0.012%,每克鉀中40K的活度為30.5Bq,研究中可以通過40K推算總鉀含量(劉廣山等,2001),因此可以說明黃河口新生濕地土壤中總有機(jī)碳與總鉀含量線性相關(guān)。Ra、Th、U等核素含量與TOC均為正相關(guān)關(guān)系,一定程度上說明了沉積物中高含量有機(jī)質(zhì)的存在有利于核素的保留,研究表明放射性核素可與腐植酸、富里酸等有機(jī)質(zhì)形成十分穩(wěn)定的復(fù)合物,尤其是錒系元素,能與土壤有機(jī)質(zhì)強(qiáng)烈結(jié)合形成1∶1或者1∶2的化合物(Carlsen,1985)。但是Ra、Th、U等核素含量與TOC的線性相關(guān)系數(shù)相對較小,這可能是由于黃河口濕地土壤有機(jī)質(zhì)含量較低,有機(jī)配體濃度不足所致。另有研究顯示,土壤有機(jī)質(zhì)的存在會降低放射性銫在粘土礦物中的分配系數(shù),從而減少Cs的吸附及其生物可利用性(Carlsen,1985),而在黃河口濕地,Cs含量與TOC不存在相關(guān)關(guān)系,一方面可能由于有機(jī)質(zhì)含量低;另一方面黃河口濕地土壤以粉砂為主,顆粒較粗,再加上河流與潮汐的沖刷,削弱了有機(jī)質(zhì)對Cs的影響。核素含量與TN的顯著相關(guān)性可能是因為TN主要以有機(jī)質(zhì)的形式存在。

    表3 放射性核素含量與TOC、TN及C/N的相關(guān)性Table 3 Correlation analysis between radionuclides’ activity concentrations with TOC, TN and C/N

    注:* 指P<0.05,** 指P<0.01;雙尾檢驗。

    圖5 TOC和TN的垂直分布Fig. 5 The depth profile of TOC and TN

    圖6 TOC和TN的線性相關(guān)關(guān)系Fig. 6 Relationship between TOC and TN

    3.2 新生濕地的沉積速率

    沉積速率的研究是沉積變化過程研究的核心內(nèi)容之一。利用天然同位素210Pb以及人工核素137Cs進(jìn)行測年的方法被廣泛應(yīng)用于湖泊、近岸海洋及潮間帶等區(qū)域沉積速率的研究(Li Fengye,1993, LiFengye et al.,2006;李鳳業(yè)等,2003;萬國江,1997)。利用210Pb測年的前提是沉積物中過剩210Pb的輸入通量保持穩(wěn)定且不發(fā)生沉積后的遷移,然而在黃河口地區(qū),河道改動頻繁,海陸交互作用復(fù)雜,沉積環(huán)境不穩(wěn)定,不僅可能發(fā)生鉛、鐳等元素的遷移,沉積速率也會受河水徑流量以及潮汐等因素的影響而產(chǎn)生較大變化,難以滿足測年條件。137Cs測年的依據(jù)是,由于大氣核試驗在1961~1962年間達(dá)到高峰,由此產(chǎn)生的人工核素137Cs在沉積物中的含量會在1963年出現(xiàn)峰值(1986年切爾諾貝利核泄漏對中國區(qū)的影響有待考量),而黃河口新生濕地形成于1976年黃河改道清水溝之后,因此無法以該峰值作為時間標(biāo)尺進(jìn)行計年。

    顯然常規(guī)方法無法對黃河口新生濕地的沉積速率進(jìn)行研究。然而,沉積物中仍然具有較高的137Cs含量,并且隨著深度增加呈現(xiàn)出高低變化,與許多研究中(孟偉等,2005;萬國江,1999)137Cs含量在出現(xiàn)極大值的深度以上迅速衰減至淺層幾乎檢測不到的分布模式明顯不同。黃河口新生濕地的沉積物主要來自于黃河泥沙,其沉積速率的快慢也主要取決于黃河輸沙量的大小,而黃河泥沙則主要來自于黃土高原的土壤侵蝕,研究顯示每年黃土高原土壤侵蝕總量的81%都進(jìn)入了黃河(李仁英等,2004)。137Cs經(jīng)大氣干濕沉降到達(dá)地表后迅速被土壤粘土礦物和有機(jī)質(zhì)緊密吸附,它在土壤中的含量變化主要由土壤侵蝕及人為的犁耕作用等引起,所以137Cs示蹤技術(shù)被廣泛應(yīng)用于黃土高原土壤侵蝕的研究(李仁英等,2004)。由此可以推斷,黃河口新生濕地沉積物中的137Cs主要來源于黃土高原的土壤,并由黃河攜帶至河口處堆積。此外,李仁英(2003)等研究發(fā)現(xiàn)黃土高原區(qū)土壤中的137Cs含量與有機(jī)碳含量顯著相關(guān),而本研究中二者無相關(guān)性,這也證明了黃河口新生濕地沉積物中137Cs的主要來源非大氣沉降而是外部輸入。

    圖7 清水溝葉瓣年均凈造陸速率與137Cs比活度垂直分布對比(造陸速率來自于魏曉燕?)Fig. 7 Comparision of the average annual net epeirogenic rate of Qingshuigou lobe with verticle distribution of specific activity of 137Cs

    通過上述分析,可以認(rèn)為黃河口新生濕地沉積物中137Cs的含量與黃河輸沙量有密切關(guān)系。但是河流泥沙除在河口濕地堆積外,還有大量進(jìn)入近海,并且河口濕地還會受到海水的沖刷,造成堆積與侵蝕的交替,河口濕地沉積物只是黃河輸沙的一部分。而黃河口的造陸速率則能直接反應(yīng)物質(zhì)堆積的多少。根據(jù)沉積物容重(g/cm3),將單位質(zhì)量的137Cs活度轉(zhuǎn)變?yōu)?cm深度內(nèi)單位面積的活度(mBq/cm2),并將單位面積的137Cs活度的垂直分布與黃河現(xiàn)行流路清水溝葉瓣凈造陸速率(km2/a)的年際變化(魏曉燕?)進(jìn)行對比,發(fā)現(xiàn)其變化趨勢具有一致性(如圖7)。引入數(shù)字信號處理中衡量兩條波形曲線相似性的算法(程乾生,2003),對兩條變化曲線的相似性進(jìn)行驗證,其中造陸速率通過線性插值方法加密數(shù)據(jù)點,結(jié)果表明137Cs單位面積活度的垂直分布曲線,與造陸速率變化曲線互相關(guān)系數(shù)為0.6(如圖8),屬于較顯著相關(guān)。由于沉積速率是變化的,因此固定坐標(biāo)下的比較會有偏差,而該算法提供了不同坐標(biāo)偏移量的比較(圖8中的橫坐標(biāo)),并且表明在圖7的坐標(biāo)中發(fā)生較小偏移后曲線吻合程度最高。

    由于核素分布的諸多不確定性以及兩條變化曲線存在的部分不一致性,無法將沉積物深度與年份一一對應(yīng),但是137Cs的劇烈變化主要是由物質(zhì)堆積的變化引起,因此其活度變化劇烈的位置應(yīng)該對應(yīng)于造陸率變化劇烈的位置,也即兩條曲線中的部分極值點處相互對應(yīng)。根據(jù)上文兩條曲線相關(guān)關(guān)系的結(jié)論,對當(dāng)前坐標(biāo)進(jìn)行較小偏移后曲線吻合程度最高,因此可以推測,13cm深度對應(yīng)的年份為2007年,19cm深度對應(yīng)的年份為2004年,31cm深度對應(yīng)1996年(此處偏移較多,誤差可能較大),55cm深度對應(yīng)年份為1992年。從而進(jìn)一步計算出沉積速率為:1992~1996年間6.0cm/a; 1996~2004年間 1.5cm/a;2004~2007年間2.0cm/a;1992年以來平均沉積速率為2.8cm/a。

    圖8 137Cs比活度與 造陸速率變化曲線的互相關(guān)關(guān)系Fig. 8 Cross-correlation between 137Cs specific activity and epeirogenic rate

    上世紀(jì)90年代Li Fengye(1993)曾利用過剩210Pb的方法對取自黃河口的柱狀沉積物樣品進(jìn)行沉積速率的研究,其中的6-1’(37.80°N,119.28°E)柱樣位置與本文的采樣位置十分接近,其沉積速率為8.9cm/a。丁玉蓉等(2012)等則根據(jù)黃河三角洲分流河道頻繁改動過程中不同葉瓣體相互疊加所形成的沉積序列,計算1976年以來所形成的新生濕地的沉積速率,其中距離本文采樣位置最近的樣點其平均沉積速率為4.1cm/a。本研究根據(jù)比對137Cs含量的垂直分布和凈造陸速率年際變化的方法所獲取的沉積速率,與上述研究結(jié)果相當(dāng),并且反應(yīng)了不同時期沉積速率的變化。黃河口新生濕地形成早期,大量泥沙堆積,河口快速向海延伸,沉積速率較快;上世紀(jì)90年代中后期,黃河出現(xiàn)大面積長時間的斷流,來水來沙急劇減少,造陸緩慢甚至出現(xiàn)了凈蝕退,沉積速率也相應(yīng)較?。槐臼兰o(jì)初,黃河實行調(diào)水調(diào)沙,來沙量增加,再加上堿篷等植被的生長,沉積速率又有所增加。

    圖9 1995年和1999年采樣點附近狀況對比Fig. 9 Comparison of landscapes around sampling site between 1995 and 1999

    3.3 核素與沉積過程的變化

    根據(jù)137Cs的垂直分布獲得的沉積速率,可將沉積深度與年份相對應(yīng)。自黃河改道清水溝以來,發(fā)生過數(shù)次會對沉積過程產(chǎn)生影響的事件,如1982年的黃河大洪水,1996年清8出汊,1997年長達(dá)226天的斷流和330天無水入海,2002年開始的黃河調(diào)水調(diào)沙,2003年10月遭受強(qiáng)大風(fēng)暴潮襲擊等(張曉龍,2005)。這些事件造成了沉積過程的突然變化,同時也使得放射性核素的含量及其比值發(fā)生突變,因此在137Cs計年的基礎(chǔ)上,放射性核素及其比值的垂直變化可以作為反映沉積變化過程以及沉積歷史事件的重要指標(biāo)。

    40K、238U、228Ra、228Th等核素在40cm左右出現(xiàn)極低值,226Ra的極低值出現(xiàn)在50cm左右。根據(jù)計年結(jié)果,40cm~50cm段處于1992~1996年間,該階段黃河口造陸緩慢,黃河單股入海,兩側(cè)發(fā)生了侵蝕。而采樣位置當(dāng)時距河道較遠(yuǎn),距海較近,侵蝕比較嚴(yán)重(圖9左),因此幾種核素的含量幾乎成線性逐年降低,226Ra的變化較其他核素提前,可能是由于其遇到鹽度較高的海水,比其他核素更快解吸釋放的緣故。1996年以后清8出汊,樣點位置十分靠近河道,加之植被開始生長(圖9右),顆粒物大量堆積,核素活度開始逐漸增加,但由于斷流的頻繁出現(xiàn),因此變化較為曲折。在20cm左右,放射性核素活度出現(xiàn)極大值,可能意味著黃河調(diào)水調(diào)沙的開始,而這之后K、Ra元素的活度又出現(xiàn)較大程度的降低,可能是受極端天氣條件的影響,如暴雨沖刷和風(fēng)暴潮等。從放射性核素比值看,1996年以前c(228Ra)/c(226Ra)變化劇烈,1996年以后變化不大,意味著該比值可能與河道的形態(tài)有關(guān),而沒能反映出黃河水沙的變化;c(226Ra)/c(238U)自表層至底層不規(guī)律的波動,則體現(xiàn)了河流來沙的不連續(xù)性,黃河每年汛期(7~10月)的來沙量占全年85%以上(張曉龍,2005),因此在一年當(dāng)中,黃河口區(qū)域可能會經(jīng)歷快速的堆積以及長時間侵蝕等過程,尤其是調(diào)水調(diào)沙以來,黃河來水來沙的突變性更強(qiáng),體現(xiàn)在c(226Ra)/c(238U)在淺層的波動比深層更劇烈。

    放射性核素的遷移受多種因素影響,且不同的核素之間也有較大差別,因此物質(zhì)來源的變化只是造成核素垂直分布變化的部分原因,但是核素含量的大幅度劇烈變化主要由物質(zhì)輸入的改變引起,而且核素的遷移變化有規(guī)律可循,因此核素活度水平的垂直變化仍不失為一種指示沉積過程變化的有效指標(biāo)。

    4 結(jié)語

    本文首次報道了用HPGeγ譜儀測定黃河口新生濕地柱狀沉積物中6種放射性核素活度的結(jié)果,并根據(jù)137Cs的分布估算了沉積速率,探討了放射性核素與有機(jī)質(zhì)的關(guān)系及其垂直分布對沉積過程變化的指示作用,獲得的主要結(jié)論如下:

    (1)黃河口新生濕地柱狀沉積物中40K、137Cs、226Ra、228Ra、228Th和238U等6種放射性同位素的平均含量為(687.33±54.59)、(8.60±1.35)、(29.96±4.23)、(69.96±6.63)、(45.35±4.58)和(60.52±15.37)Bq/kg,與其它地區(qū)潮間帶相比,137Cs、238U含量水平較高,228Th相對較低,總體與全國土壤平均水平相當(dāng),高于國外部分區(qū)域及世界平均水平。

    (2)TOC和TN的含量分別為0.21%~1.20%、0.35mg/g~1.17mg/g,平均值為0.42%、0.47mg/g,表層最高,40cm處最低,隨著深度增加呈現(xiàn)出逐漸減小后又有所增加的趨勢。除137Cs外,其他核素含量都與TOC顯著正相關(guān),說明高含量的有機(jī)質(zhì)有利于這些核素在沉積物中的保留,例如有機(jī)質(zhì)可與放射性核素形成穩(wěn)定復(fù)合物。而137Cs與有機(jī)質(zhì)不存在顯著相關(guān)性可能是TOC含量較低所致。核素含量與TN之間的顯著相關(guān)性主要是由于TOC和TN之間較強(qiáng)的線性相關(guān)性,TN大部分以有機(jī)質(zhì)的形式存在。

    (3)黃河口新生濕地沉積物主要來自于黃河泥沙,而137Cs則是研究黃土高原土壤侵蝕的重要示蹤劑,對比137Cs的垂直分布以及黃河口年均凈造陸速率,可估算黃河口濕地近20年來的平均沉積速率為2.8cm/a,并且濕地形成初期沉積速率較快,而后逐漸減小至相對穩(wěn)定。該結(jié)果與通過其他方法計算的黃河口新生濕地沉積速率相當(dāng)。

    (4)河口濕地沉積物中放射性核素的垂直分布可以反映沉積速率變化,河流改道、斷流,入海水沙變化以及極端氣候等歷史事件,可作為指示沉積過程變化的指標(biāo)。

    注 釋 / Note

    ? 魏曉燕. 2011.黃河三角洲清水溝流路葉瓣演化規(guī)律. 導(dǎo)師:李廣雪. 中國海洋大學(xué)碩士學(xué)位論文.

    猜你喜歡
    黃河口核素活度
    核素分類開始部分的6種7核素小片分布
    跟您走向黃河口
    黃河口的小康圖景
    金橋(2021年11期)2021-11-20 06:37:18
    悠悠黃河口,濃濃黃河情
    金橋(2021年11期)2021-11-20 06:37:08
    核素分類的4量子數(shù)
    CaO-SiO2-FeO-P2O5-Al2O3脫磷渣系中組元活度的計算
    核電廠惰性氣體排放活度濃度的估算
    鉆井液處理劑溶液活度測量方法對比
    植物對核素鍶的吸附與富集作用研究現(xiàn)狀
    核素分布的三循環(huán)
    久久久精品国产亚洲av高清涩受| 黄色怎么调成土黄色| 青春草亚洲视频在线观看| 2018国产大陆天天弄谢| 亚洲国产av新网站| 国产成人av教育| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 人妻久久中文字幕网| 中文字幕高清在线视频| 久久人人97超碰香蕉20202| 在线观看免费视频网站a站| 亚洲成人国产一区在线观看| 天天操日日干夜夜撸| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 黑人欧美特级aaaaaa片| 日日爽夜夜爽网站| 脱女人内裤的视频| 午夜激情av网站| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 亚洲久久久国产精品| 这个男人来自地球电影免费观看| 中文字幕最新亚洲高清| 一边摸一边做爽爽视频免费| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 亚洲熟女毛片儿| 欧美精品高潮呻吟av久久| 成人亚洲精品一区在线观看| 免费在线观看黄色视频的| 国产成人av激情在线播放| 亚洲欧美激情在线| 国产伦理片在线播放av一区| 亚洲天堂av无毛| 久久国产精品人妻蜜桃| 日韩中文字幕欧美一区二区| 亚洲国产精品999| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 丰满迷人的少妇在线观看| 亚洲精品第二区| 日韩精品免费视频一区二区三区| 视频在线观看一区二区三区| 久久久久久久久免费视频了| 免费在线观看影片大全网站| 视频区欧美日本亚洲| 免费在线观看黄色视频的| 国产99久久九九免费精品| 亚洲精品国产区一区二| 亚洲精品粉嫩美女一区| 狂野欧美激情性bbbbbb| 国产欧美日韩一区二区三 | 99九九在线精品视频| 亚洲全国av大片| 国产欧美日韩精品亚洲av| 一区二区三区精品91| 亚洲精品国产色婷婷电影| 亚洲专区国产一区二区| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 亚洲美女黄色视频免费看| 久久影院123| 国产亚洲av高清不卡| 在线永久观看黄色视频| 香蕉国产在线看| 国产成人av激情在线播放| 婷婷色av中文字幕| 91成年电影在线观看| 一区二区av电影网| 中文字幕精品免费在线观看视频| 美女午夜性视频免费| 男女免费视频国产| 搡老乐熟女国产| 99热全是精品| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 中文欧美无线码| 国产高清国产精品国产三级| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 成在线人永久免费视频| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 欧美日韩精品网址| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 视频区图区小说| 国产免费一区二区三区四区乱码| 国产xxxxx性猛交| 久久99一区二区三区| 老司机福利观看| 国产老妇伦熟女老妇高清| 午夜福利乱码中文字幕| 成人手机av| 我的亚洲天堂| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 叶爱在线成人免费视频播放| 欧美中文综合在线视频| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 日本黄色日本黄色录像| av片东京热男人的天堂| 一二三四在线观看免费中文在| 另类亚洲欧美激情| 大香蕉久久成人网| 久久青草综合色| 男人舔女人的私密视频| 国产男女超爽视频在线观看| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 亚洲专区字幕在线| 国产欧美日韩一区二区三 | 国产精品一区二区精品视频观看| 热99久久久久精品小说推荐| 久久久国产成人免费| 久久 成人 亚洲| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 欧美另类一区| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 91av网站免费观看| 老司机福利观看| 精品少妇久久久久久888优播| 9热在线视频观看99| 欧美97在线视频| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 秋霞在线观看毛片| 深夜精品福利| 亚洲免费av在线视频| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 国产伦理片在线播放av一区| 老司机午夜十八禁免费视频| av免费在线观看网站| 欧美激情 高清一区二区三区| 精品免费久久久久久久清纯 | 性少妇av在线| 9热在线视频观看99| 亚洲成人国产一区在线观看| 制服诱惑二区| 一本久久精品| 精品人妻在线不人妻| 欧美成狂野欧美在线观看| 久久 成人 亚洲| 波多野结衣av一区二区av| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 老熟女久久久| 电影成人av| 高潮久久久久久久久久久不卡| 韩国精品一区二区三区| 男女之事视频高清在线观看| 黄片播放在线免费| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 成年人黄色毛片网站| 热re99久久国产66热| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 亚洲国产欧美一区二区综合| 美女福利国产在线| 国产免费av片在线观看野外av| 国产一区二区三区av在线| 99国产精品99久久久久| 国产一区有黄有色的免费视频| 伊人亚洲综合成人网| 久久综合国产亚洲精品| 日本欧美视频一区| 久久久国产成人免费| 美国免费a级毛片| 国产主播在线观看一区二区| 午夜精品久久久久久毛片777| 亚洲国产欧美网| 欧美97在线视频| 久久九九热精品免费| 丝袜美足系列| 啦啦啦免费观看视频1| 免费高清在线观看视频在线观看| 99国产精品99久久久久| 男人添女人高潮全过程视频| 日本一区二区免费在线视频| 欧美激情久久久久久爽电影 | 国产熟女午夜一区二区三区| 国产在视频线精品| 十八禁网站免费在线| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 欧美激情久久久久久爽电影 | 国产极品粉嫩免费观看在线| 九色亚洲精品在线播放| 亚洲精品粉嫩美女一区| 正在播放国产对白刺激| 91成人精品电影| 亚洲精品自拍成人| 咕卡用的链子| 日本黄色日本黄色录像| 免费av中文字幕在线| 午夜视频精品福利| 免费观看av网站的网址| 脱女人内裤的视频| 热99久久久久精品小说推荐| 国产成人欧美在线观看 | 国产老妇伦熟女老妇高清| 亚洲av美国av| 国产亚洲欧美精品永久| 自线自在国产av| 啪啪无遮挡十八禁网站| 91九色精品人成在线观看| 欧美变态另类bdsm刘玥| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 欧美精品啪啪一区二区三区 | svipshipincom国产片| 午夜精品国产一区二区电影| 国产成人精品无人区| 日本av手机在线免费观看| tube8黄色片| 超色免费av| 咕卡用的链子| kizo精华| 777米奇影视久久| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 久久国产精品大桥未久av| 国产精品免费大片| 午夜免费成人在线视频| 欧美日韩视频精品一区| 97人妻天天添夜夜摸| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 久久久国产一区二区| 免费在线观看影片大全网站| 亚洲av国产av综合av卡| 老司机影院成人| www.999成人在线观看| 国产97色在线日韩免费| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 老司机影院毛片| 免费av中文字幕在线| 日韩欧美国产一区二区入口| 成年人黄色毛片网站| 99国产精品一区二区三区| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 18在线观看网站| 91九色精品人成在线观看| 国产91精品成人一区二区三区 | www日本在线高清视频| 99re6热这里在线精品视频| 国产成人欧美在线观看 | 麻豆乱淫一区二区| 黄色视频,在线免费观看| 搡老乐熟女国产| 午夜福利视频在线观看免费| 人人妻人人澡人人看| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 国产成人精品在线电影| 一区二区三区四区激情视频| 黄片小视频在线播放| 99久久精品国产亚洲精品| 啦啦啦啦在线视频资源| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 久久精品国产综合久久久| 亚洲av美国av| svipshipincom国产片| 新久久久久国产一级毛片| 欧美成狂野欧美在线观看| 美女国产高潮福利片在线看| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 男女高潮啪啪啪动态图| 美女午夜性视频免费| 人人妻人人澡人人看| 国产精品一二三区在线看| 国产免费福利视频在线观看| 欧美乱码精品一区二区三区| 性高湖久久久久久久久免费观看| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 他把我摸到了高潮在线观看 | 国产主播在线观看一区二区| 日韩中文字幕视频在线看片| 日韩欧美国产一区二区入口| 亚洲美女黄色视频免费看| 岛国在线观看网站| 国产精品av久久久久免费| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 午夜福利视频在线观看免费| 精品国产乱码久久久久久小说| 一级a爱视频在线免费观看| 俄罗斯特黄特色一大片| 亚洲av片天天在线观看| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 欧美大码av| 免费少妇av软件| 一区二区av电影网| 亚洲精品国产区一区二| 久久精品亚洲av国产电影网| 五月天丁香电影| 成人免费观看视频高清| 久久青草综合色| 久久毛片免费看一区二区三区| 狂野欧美激情性xxxx| 亚洲专区中文字幕在线| 后天国语完整版免费观看| 狂野欧美激情性bbbbbb| 美女大奶头黄色视频| 中文字幕精品免费在线观看视频| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 高潮久久久久久久久久久不卡| 考比视频在线观看| 国产成人啪精品午夜网站| 国产野战对白在线观看| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 婷婷成人精品国产| 久久九九热精品免费| av免费在线观看网站| 亚洲精品中文字幕一二三四区 | 精品亚洲成a人片在线观看| 男人操女人黄网站| 亚洲精品在线美女| 中文欧美无线码| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 国产福利在线免费观看视频| 欧美性长视频在线观看| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 亚洲成人手机| 国产亚洲欧美在线一区二区| 亚洲 欧美一区二区三区| 亚洲第一青青草原| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| h视频一区二区三区| 亚洲精品乱久久久久久| 欧美av亚洲av综合av国产av| 少妇的丰满在线观看| 丝瓜视频免费看黄片| 后天国语完整版免费观看| 一边摸一边做爽爽视频免费| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 色老头精品视频在线观看| 日韩欧美免费精品| 一本久久精品| 国产伦人伦偷精品视频| 欧美人与性动交α欧美软件| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 热99国产精品久久久久久7| 久久中文字幕一级| av电影中文网址| 性高湖久久久久久久久免费观看| 美女福利国产在线| 一个人免费在线观看的高清视频 | 国产一卡二卡三卡精品| av天堂久久9| 在线永久观看黄色视频| av天堂久久9| 在线永久观看黄色视频| 91大片在线观看| 久久久精品免费免费高清| 2018国产大陆天天弄谢| 欧美黑人精品巨大| 亚洲欧洲日产国产| 午夜福利一区二区在线看| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 国产xxxxx性猛交| 日韩中文字幕视频在线看片| 久久狼人影院| 欧美中文综合在线视频| 热99久久久久精品小说推荐| 国产一区二区 视频在线| 国产一卡二卡三卡精品| 91老司机精品| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 窝窝影院91人妻| www.999成人在线观看| 久久综合国产亚洲精品| 久久久水蜜桃国产精品网| 黄色怎么调成土黄色| 亚洲久久久国产精品| 国产成人av激情在线播放| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 国产高清国产精品国产三级| 男女床上黄色一级片免费看| 日日夜夜操网爽| 亚洲精品美女久久av网站| 天堂8中文在线网| 欧美激情 高清一区二区三区| 久久午夜综合久久蜜桃| 人妻一区二区av| 黄色a级毛片大全视频| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 久久99热这里只频精品6学生| 一二三四社区在线视频社区8| av网站在线播放免费| 国产深夜福利视频在线观看| 亚洲一区二区三区欧美精品| 秋霞在线观看毛片| 久久精品亚洲av国产电影网| 午夜视频精品福利| 少妇人妻久久综合中文| 丁香六月天网| 高清av免费在线| 亚洲国产看品久久| 午夜久久久在线观看| 久久久精品免费免费高清| 男女国产视频网站| av欧美777| 黄色片一级片一级黄色片| 又紧又爽又黄一区二区| 中文字幕人妻丝袜制服| 亚洲av成人一区二区三| 99精国产麻豆久久婷婷| 一本大道久久a久久精品| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 搡老岳熟女国产| av网站在线播放免费| 美女午夜性视频免费| www.精华液| 在线永久观看黄色视频| 日本av手机在线免费观看| www.av在线官网国产| 美女福利国产在线| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 中文字幕人妻丝袜制服| 9热在线视频观看99| 1024视频免费在线观看| 欧美亚洲日本最大视频资源| 午夜老司机福利片| 精品人妻1区二区| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 日韩一区二区三区影片| cao死你这个sao货| 欧美性长视频在线观看| 男女免费视频国产| 国产精品一区二区精品视频观看| 两性夫妻黄色片| 国产精品久久久久久精品古装| 午夜精品久久久久久毛片777| www.自偷自拍.com| 成人国语在线视频| 日韩欧美一区视频在线观看| 淫妇啪啪啪对白视频 | 丰满迷人的少妇在线观看| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 久久久久久久精品精品| 黄色视频,在线免费观看| 欧美性长视频在线观看| 最新的欧美精品一区二区| 亚洲精品中文字幕在线视频| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 久久久国产欧美日韩av| 男女高潮啪啪啪动态图| 国产一区二区三区综合在线观看| 黑人操中国人逼视频| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 久久精品成人免费网站| 免费在线观看影片大全网站| 亚洲av男天堂| 国产淫语在线视频| 两个人看的免费小视频| 90打野战视频偷拍视频| 欧美激情久久久久久爽电影 | 日韩人妻精品一区2区三区| 99国产精品一区二区三区| 久久久久久久久久久久大奶| 久久久精品区二区三区| 日韩制服骚丝袜av| 青春草视频在线免费观看| 国产人伦9x9x在线观看| 久久久水蜜桃国产精品网| 咕卡用的链子| 色精品久久人妻99蜜桃| 中文字幕制服av| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 欧美精品av麻豆av| 在线天堂中文资源库| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 成年美女黄网站色视频大全免费| 日韩一区二区三区影片| 久久这里只有精品19| 国产在线观看jvid| 丰满迷人的少妇在线观看| 女人久久www免费人成看片| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 母亲3免费完整高清在线观看| 欧美日韩黄片免| 亚洲伊人久久精品综合| 精品人妻在线不人妻| 日本av手机在线免费观看| 免费高清在线观看日韩| 欧美精品亚洲一区二区| 久久香蕉激情| 午夜福利视频在线观看免费| 搡老乐熟女国产| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 欧美中文综合在线视频| 国产在线视频一区二区| 久久热在线av| 久久女婷五月综合色啪小说| 97人妻天天添夜夜摸| 免费观看a级毛片全部| 亚洲成人免费av在线播放| www.熟女人妻精品国产| 国产一区二区激情短视频 | 国产精品成人在线| 极品少妇高潮喷水抽搐| 欧美国产精品一级二级三级| 国产亚洲欧美在线一区二区| 老熟妇乱子伦视频在线观看 | 一边摸一边做爽爽视频免费| 日本wwww免费看| 精品一品国产午夜福利视频| 日本av手机在线免费观看| 久久中文字幕一级| 亚洲成人免费电影在线观看| 99久久精品国产亚洲精品| 精品人妻在线不人妻| 一区二区三区四区激情视频| 最近最新中文字幕大全免费视频| 婷婷成人精品国产| 精品久久久久久电影网| 男女午夜视频在线观看| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 成人av一区二区三区在线看 | 18禁观看日本| 99热国产这里只有精品6| 俄罗斯特黄特色一大片| 一区二区三区乱码不卡18| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 老司机深夜福利视频在线观看 | 制服诱惑二区| 中文字幕制服av| 性少妇av在线| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 婷婷丁香在线五月| 在线永久观看黄色视频| 欧美精品av麻豆av| 国产又色又爽无遮挡免| 日本av手机在线免费观看| 国产在线免费精品| 亚洲国产欧美网| 亚洲七黄色美女视频| 欧美精品亚洲一区二区| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 亚洲中文字幕日韩| 1024视频免费在线观看| 悠悠久久av| 亚洲免费av在线视频| 国产日韩欧美在线精品| 国产人伦9x9x在线观看| 深夜精品福利| 午夜激情久久久久久久| 午夜福利,免费看| 黄色毛片三级朝国网站| 91成年电影在线观看| 99国产精品一区二区三区| 男女边摸边吃奶| 亚洲欧美激情在线| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频 | 亚洲美女黄色视频免费看| 热re99久久精品国产66热6| av福利片在线| 91成人精品电影| 欧美另类亚洲清纯唯美| 久久久精品免费免费高清| 正在播放国产对白刺激| 男女床上黄色一级片免费看| av国产精品久久久久影院| 日本黄色日本黄色录像| 亚洲av成人一区二区三| 欧美在线一区亚洲| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 在线观看免费午夜福利视频| 丝瓜视频免费看黄片| 狂野欧美激情性xxxx| 在线永久观看黄色视频| 黄色怎么调成土黄色| 久久国产精品大桥未久av| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 母亲3免费完整高清在线观看| 少妇 在线观看| 国产一区二区三区av在线| 亚洲国产成人一精品久久久| 日韩大码丰满熟妇| 亚洲精品在线美女| 91国产中文字幕| 亚洲成人免费电影在线观看| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 亚洲精品国产区一区二| 亚洲国产av新网站| 日本91视频免费播放| 午夜激情久久久久久久| 国产欧美日韩一区二区三 | 12—13女人毛片做爰片一| 99热国产这里只有精品6| av在线app专区| 美女扒开内裤让男人捅视频| 另类亚洲欧美激情| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 国产伦人伦偷精品视频| 日韩 亚洲 欧美在线| 在线观看免费日韩欧美大片| 亚洲 国产 在线| 成人国产av品久久久| 午夜视频精品福利| 操美女的视频在线观看| 国产淫语在线视频| 久久午夜综合久久蜜桃| 国产精品.久久久| 国产精品久久久久成人av| 久久免费观看电影| 蜜桃国产av成人99| e午夜精品久久久久久久| 成年动漫av网址| 精品一区二区三区av网在线观看 | 丝袜美腿诱惑在线| 少妇粗大呻吟视频| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 久久中文字幕一级| 久久久久久人人人人人| 中文字幕最新亚洲高清| 亚洲欧美精品自产自拍| 国产深夜福利视频在线观看| 黄片播放在线免费| 国产精品 国内视频| 波多野结衣av一区二区av| 真人做人爱边吃奶动态| 国产精品成人在线|