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    Nd摻雜對ZnO帶隙及染料敏化太陽能電池光電性能的影響

    2014-09-06 10:13:26張凌云賈若琨孫旭輝張瑛潔劉春光
    吉林大學學報(理學版) 2014年6期
    關(guān)鍵詞:敏化摩爾染料

    張凌云, 賈若琨, 孫旭輝, 張瑛潔, 劉春光

    (東北電力大學 化學工程學院, 吉林 吉林 132012)

    (ahv)2 =β(hv-Eg)

    Nd摻雜對ZnO帶隙及染料敏化太陽能電池光電性能的影響

    張凌云, 賈若琨, 孫旭輝, 張瑛潔, 劉春光

    (東北電力大學 化學工程學院, 吉林 吉林 132012)

    利用溶液法制備Nd摻雜ZnO, 并通過X射線衍射(XRD)、紫外-可見吸收光譜(UV-Vis)和光電流密度-光電壓曲線研究Nd摻雜對ZnO帶隙及染料敏化太陽能電池光電性能的影響.結(jié)果表明: Nd原子取代Zn原子摻雜到ZnO晶格中; Nd摻雜使ZnO帶隙窄化, 導致其UV-Vis譜吸收帶邊紅移, 且隨著摻雜摩爾分數(shù)的增加, 紅移和窄化程度增大; 摻雜Nd可提高電池的光電流及光電轉(zhuǎn)換效率, 當摻雜Nd的摩爾分數(shù)分別為0.5%,1.0%,1.5%時, 其光電流密度分別為9.51,13.01,10.79 mA/cm2, 光電轉(zhuǎn)換效率分別為2.28%,2.84%,2.48%.

    太陽能電池; 氧化鋅; Nd摻雜; 帶隙窄化; 光電性能

    ZnO是一種半導體材料, 具有寬禁帶、高激子能和高電子遷移率等優(yōu)點, 在光催化、光敏器件和光電電池等領(lǐng)域應用廣泛[1].以ZnO為光陽極的染料敏化太陽能電池由于成本低且綠色無污染, 因此已引起人們廣泛關(guān)注[2-3], 但其光電轉(zhuǎn)換效率較低, 通過對光陽極的改性修飾可提高其光電轉(zhuǎn)換效率.如利用ZnO納米陣列可實現(xiàn)電子在ZnO光陽極內(nèi)的快速傳輸, 避免電子在傳輸過程中與電解液復合[4-5]; 在ZnO表面包覆金屬或非金屬氧化物(TiO2,CuO,SiO2和Al2O3等)可有效降低電子在ZnO陽極與電解液界面的復合[6-8].對ZnO進行元素摻雜可有效修飾ZnO能帶, 從而實現(xiàn)改性半導體光學和電學性質(zhì)的目的[9-10].

    本文采用Nd元素摻雜ZnO, 利用場發(fā)射掃描電鏡(SEM)、X射線衍射儀(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)及紫外-可見吸收光譜儀(UV-Vis)對材料的表面形貌、晶體結(jié)構(gòu)、表面價態(tài)及光學性質(zhì)進行表征及測試, 并研究Nd摻雜摩爾分數(shù)對ZnO帶隙及染料敏化太陽能電池光電性能的影響.

    1 實 驗

    1.1試劑與儀器

    Zn(NO3)2,Nd(NO3)3,NH3·H2O,CH3COOH(天津市化學試劑廠); LiI,I2(哈爾濱市醫(yī)藥公司); H2PtCl6·6H2O(武漢晶格太陽能科技有限公司); N719染料(瑞士Solaronix公司); 叔丁基吡啶(美國Aldrich公司); 碳酸丙烯酯(比利時Acros Organics公司).以上試劑均為分析純.

    X射線衍射儀(D8 Advance型, 德國Bruker公司), 測試條件: CuKα靶, 管電壓40 kV, 管電流30 mA, 掃描范圍10°~80°, 掃描速度4°/min.掃描電子顯微鏡(S4800HSD型, 日本Hitachi公司), 測試條件: 加速電壓15 kV, 電子束電流6.3 μA.紫外-可見光譜儀(Lambda 20型, 美國Perkin Elmer公司), 波長范圍200~800 nm.X射線光電子能譜儀(ESCALAB-250型, 英國Thermo公司), X射線源MgKα, C1s284.6 eV能量校正.電化學工作站(CHI660D型, 上海辰華有限公司), 測試條件: 三電極體系, 電壓0.01~0.6 V, 掃描速度0.1 V/s.以氙燈(LSXS-150型, 北京卓立漢光儀器有限公司)為光源, 采用AM1.5濾光片進行校正, 模擬AM1.5太陽光譜, 光照強度為100 mW/cm2, 光源輻射的能量在紫外光區(qū)(200~400 nm)、可見光區(qū)(400~760 nm)和紅外光區(qū)(760~60 000 nm)分別占7%,50%,43%.

    1.2實驗過程

    Nd摻雜ZnO的制備: 將Zn(NO3)2和Nd(NO3)3按比例溶于去離子水中形成透明溶液, 攪拌下滴加濃氨水至溶液pH=8, 產(chǎn)生的白色沉淀經(jīng)去離子水和無水乙醇洗滌后, 置于馬弗爐中于450 ℃煅燒1 h, 得到Nd摻雜ZnO粉末(Nd-ZnO).通過調(diào)節(jié)Zn(NO3)2和Nd(NO3)3比例控制Nd的摻雜摩爾分數(shù)分別為x(Nd)=0.5%,1.0%,1.5%.

    采用上述方法制備純ZnO作為空白樣與Nd-ZnO對比.取一定量的樣品置于研缽內(nèi), 加入一定量的醋酸溶液研磨30 min至溶液呈黏稠漿料, 采用涂刮法將上述漿料涂于導電玻璃上, 自然干燥后用0.3 mol/L的氨水和無水乙醇沖洗, 最后在馬弗爐中于450 ℃煅燒30 min.將Nd-ZnO陽極膜片浸于N719溶液中, 常溫下避光浸泡4 h, 取出后于烘箱中80 ℃干燥, 得到染料敏化的陽極膜片.采用線性掃描伏安法進行光電流密度-光電壓(J-V)測試, 測試系統(tǒng)由模擬光源、太陽能電池和電化學工作站組成.

    2 結(jié)果與討論

    2.1SEM結(jié)果

    圖1為ZnO和Nd-ZnO的SEM照片.由圖1可見, 摻雜前后ZnO的形貌和尺寸變化較小, ZnO和Nd-ZnO均為不規(guī)則的片狀結(jié)構(gòu), 粒徑約為幾十納米, 尺寸不均勻, 部分顆粒團聚.

    圖1 ZnO(A)和Nd-ZnO(B)的SEM照片F(xiàn)ig.1 SEM images of ZnO (A) and Nd-ZnO (B)

    2.2XRD測試結(jié)果

    圖2為純ZnO和摻雜不同摩爾分數(shù)Nd-ZnO的XRD譜.由圖2可見: 摻雜不同摩爾分數(shù)的Nd-ZnO在(100),(002),(101),(102),(110)和(103)晶面上均出現(xiàn)衍射峰, 在(101)晶面上的衍射峰最強, 表明Nd摻雜不影響ZnO晶相, 摻雜后的ZnO仍為六方纖鋅礦結(jié)構(gòu)[11]; 未出現(xiàn)雜質(zhì)衍射峰, Nd摻雜通過取代Zn原子進入ZnO晶格中.由于Nd的原子半徑為0.264 nm, Zn的原子半徑為0.135 nm, Nd原子取代Zn原子進入ZnO晶格中導致晶體內(nèi)應力變大, 因此, Nd-ZnO的XRD峰應向小角度方向發(fā)生移動, 且隨著Nd摻雜摩爾分數(shù)的增加衍射峰向小角方向移動幅度加大.

    2.3XPS測試結(jié)果

    圖3為Nd-ZnO的XPS譜.由圖3可見: Zn 2p3/2,Zn 2p1/2,O 1s,Nd 3d3和Nd 3d5的XPS譜峰分別位于1 044,1 021,531,1 003,981 eV處, 表明材料為Nd,Zn和O的化合物, 與XRD結(jié)果一致[12]; 位于284 eV處的碳峰(C 1s)為制樣過程中引入的碳雜質(zhì), 并非樣品中的雜質(zhì).

    圖2 純ZnO和Nd-ZnO的XRD譜Fig.2 XRD patterns of pure ZnO and Nd-ZnO

    圖3 Nd-ZnO的XPS譜(插圖為Nd-ZnO的Nd 3d XPS譜)Fig.3 XPS spectrum of Nd-ZnO (insert: Nd 3d XPS spectrum of Nd-ZnO)

    2.4UV-Vis測試結(jié)果

    UV-Vis光譜不僅能體現(xiàn)材料對光的吸收特性, 而且可通過光譜計算出材料的光學帶隙.圖4為ZnO和Nd-ZnO的UV-Vis光譜.由圖4可見: Nd摻雜增加了ZnO對光的吸收, Nd-ZnO的UV-Vis光譜吸收帶邊向可見光區(qū)移動; 隨著Nd摻雜摩爾分數(shù)的增加, 其吸收帶邊的紅移程度增大.根據(jù)Tauc方程[13]

    (ahv)2=β(hv-Eg)

    圖4 純ZnO和Nd-ZnO的紫外-可見吸收光譜Fig.4 UV-Vis spectra of pure ZnO and Nd-ZnO

    圖5 純ZnO和Nd-ZnO的Tauc曲線Fig.5 Tauc plot of pure ZnO and Nd-ZnO

    計算ZnO和Nd-ZnO的光學吸收曲線.其中:a為吸收系數(shù);β為依賴于材料結(jié)構(gòu)的常數(shù);Eg為材料的光學帶隙.以hv為橫坐標, (ahv)2為縱坐標做圖可得吸收曲線, 如圖5所示.由圖5可見: ZnO的Eg為3.36 eV, 當Nd摻雜摩爾分數(shù)分別為0.5%,1.0%,1.5%時,Eg分別為3.30,3.28,3.25 eV; Nd摻雜有效減小了ZnO的帶隙, 且隨著Nd摻雜摩爾分數(shù)的增加帶隙窄化程度加劇.這是由于Nd的4f和6s軌道占據(jù)ZnO導帶底, 使得ZnO價帶頂與導帶底的間距縮短所致.

    圖6為染料敏化ZnO和Nd-ZnO的UV-Vis光譜.由圖6可見: 染料敏化的ZnO和Nd-ZnO在380~500 nm處的吸收較強, 在500~700 nm處的吸收較弱; 敏化的Nd-ZnO比ZnO具有更寬的光譜吸收響應帶, 且隨著Nd摻雜摩爾分數(shù)的增加ZnO光吸收范圍加大, 與圖4中ZnO的光吸收趨勢一致, 表明Nd摻雜增加了ZnO及染料/ZnO的光吸收范圍.

    2.5光電測試結(jié)果

    圖6 染料敏化的純ZnO和Nd-ZnO的紫外-可見吸收光譜Fig.6 UV-Vis spectra of dye sensitized pure ZnO and Nd-ZnO

    圖7 ZnO和Nd-ZnO的光電流密度-光電壓曲線Fig.7 Current density versus voltage curves of pure ZnO and Nd-ZnO photoanodes

    圖8 電池電子的注入機理Fig.8 Injection mechanism of electrons in the cell

    Nd摻雜導致ZnO導帶底下降, 從而降低導帶底和Fermi能級間的差值, 因此會降低電池的開路光電壓[15].純ZnO的開路光電壓為566 mV, 當Nd摻雜摩爾分數(shù)為0.5%,1.0%,1.5%時, 電池光電壓分別降為563,556,552 mV, 驗證了Nd摻雜降低了ZnO導帶底.光電流密度是決定電池光電轉(zhuǎn)換效率的主要因素, 當Nd摻雜摩爾分數(shù)為0.5%,1.0%,1.5%時, 其光電效率分別為2.28%,2.84%,2.48%, 均大于純ZnO的光電效率(1.96%), 與光電流密度的增加趨勢一致.由于電池的光電性能與Nd的摻雜摩爾分數(shù)相關(guān), 因此, 可通過調(diào)整和細化摻雜摩爾分數(shù)進一步實現(xiàn)電池性能的優(yōu)化.

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    InfluenceofNdDopingonBandGapandPhotovoltaicPerformancesofDye-SensitizedSolarCellBasedonZnO

    ZHANG Lingyun, JIA Ruokun, SUN Xuhui, ZHANG Yingjie, LIU Chunguang
    (SchoolofChemicalEngineering,NortheastDianliUniversity,Jilin132012,JilinProvince,China)

    Nd-doped ZnO was prepared by a simple solution method.X-ray diffraction analysis (XRD) demonstrates that Nd atoms have been successfully incorporated into the lattice of ZnO.UV-Visible absorption spectra (UV-Vis) show that Nd doping has led to a red shift of the absorption edge of ZnO to the visible-light-region, which shows Nd doping has narrowed the band gap of ZnO.Nd doping obviously improves the short-circuit photocurrent density and overall light conversion efficiency of dye-sensitized solar cell based on ZnO photoanode.When doping concentrations of Nd were 0.5%,1.0%, and 1.5% respectively, short-circuit photocurrent densities were 9.51,13.01,10.79 mA/cm2respectively, and overall light conversion efficiencies were 2.28%,2.84%, and 2.48% respectively.

    solar cell; zinc oxide; Nd doping; band-gap narrowing; photovolatic performance

    2014-02-07.

    張凌云(1978—), 女, 漢族, 博士, 副教授, 從事鋰離子電池和太陽能電池等新型能源材料的研究, E-mail: zhangly@mail.nedu.edu.cn.

    國家自然科學基金(批準號: 21373043)、吉林省科技發(fā)展計劃項目(批準號: 20130305017GX; 20140101090JC)、吉林省科技廳國際合作項目(批準號: 20130413046GH)、吉林省教育廳“十二五”科學技術(shù)研究項目(批準號: 2014105)、吉林市科技局科技攻關(guān)項目(批準號: 201464036)和東北電力大學博士科研基金(批準號: BSJXM-201321).

    O649.2

    A

    1671-5489(2014)06-1337-05

    10.13413/j.cnki.jdxblxb.2014.06.44

    單 凝)

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