溫度與氣壓對(duì)LiF蒸發(fā)速率的影響

竇 強(qiáng)，付海英，楊 洋，耿俊霞，王子豪，李文新，吳國(guó)忠，李晴暖

中國(guó)科學(xué)院 上海應(yīng)用物理研究所，中國(guó)科學(xué)院 核輻射與核能技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 201800

溫度與氣壓對(duì)LiF蒸發(fā)速率的影響

竇 強(qiáng)，付海英，楊 洋，耿俊霞，王子豪，李文新，吳國(guó)忠，李晴暖*

中國(guó)科學(xué)院 上海應(yīng)用物理研究所，中國(guó)科學(xué)院 核輻射與核能技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 201800

減壓蒸餾技術(shù)是釷基熔鹽反應(yīng)堆燃料處理中回收和純化核燃料載體氟鹽(7LiF-BeF2)可選的技術(shù)。本工作使用自行設(shè)計(jì)并研制的熱失重蒸發(fā)爐，通過觀察燃料載體鹽的主要成分LiF在減壓蒸餾過程中的失重行為，研究了蒸發(fā)溫度和氣壓對(duì)LiF蒸發(fā)速率的影響。結(jié)果表明：LiF的蒸發(fā)速率在隨著蒸發(fā)溫度的升高以及氣壓下降而增大的變化中存在著明顯的拐點(diǎn)，蒸發(fā)速率的突變可以用熔鹽在低氣壓條件下的沸騰來(lái)解釋。并進(jìn)一步討論了熔鹽的沸騰對(duì)減壓蒸餾回收和純化燃料載體氟鹽的影響。

LiF；減壓蒸餾；蒸發(fā)溫度；氣壓；沸騰

近年來(lái)，具有能量密度高、潔凈、低碳特點(diǎn)的核裂變能獲得了迅速發(fā)展的機(jī)會(huì)。熔鹽堆是國(guó)際上推薦的四代堆(GⅣ)中唯一的液態(tài)燃料反應(yīng)堆，反應(yīng)堆中的熔鹽同時(shí)起著核燃料的載體和冷卻劑等雙重功能。由于熔鹽堆的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，已經(jīng)引起各國(guó)科學(xué)家的廣泛關(guān)注[1]。中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所承擔(dān)了中國(guó)科學(xué)院核能先導(dǎo)專項(xiàng)“釷基熔鹽堆核能系統(tǒng)(TMSR)”的研究任務(wù)。按照熔鹽堆設(shè)計(jì)方案，燃料載體鹽采用LiF和BeF2低熔點(diǎn)共晶鹽。由于天然Li中豐度為7.5%的6Li的中子俘獲截面高達(dá)940巴(94 MPa)，因此，釷基熔鹽堆必須使用豐度大于99.99%的7LiF熔鹽。這種高豐度的LiF非常昂貴，且全世界每年的產(chǎn)量有限。所以，熔鹽堆燃料處理中，除了回收核燃料和233Pa、去除裂變產(chǎn)物外，還必須及時(shí)回收并循環(huán)使用7LiF，以提高熔鹽堆電功率的經(jīng)濟(jì)性[2]。

在燃料的高溫處理方案中，載體鹽的回收計(jì)劃放在鈾氟化揮發(fā)工藝之后用減壓蒸餾技術(shù)完成[3]。其原理是利用載體鹽與大部分裂變產(chǎn)物之間揮發(fā)性的差異，在高溫低壓的條件下，將有用的載體鹽蒸餾回收，同時(shí)與大多數(shù)裂變產(chǎn)物(主要是裂變稀土元素)有效分離。該技術(shù)具有工藝簡(jiǎn)單、無(wú)副產(chǎn)物、能耗低等優(yōu)點(diǎn)[4-5]，因此受到各主要核能國(guó)家廣泛的興趣。早在20世紀(jì)60年代美國(guó)橡樹嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室(ORNL)就對(duì)氟鹽的減壓蒸餾技術(shù)進(jìn)行了研究。Hightower等[6]測(cè)定了Ce、La、Pr、Nd、Sm、Eu、Sr、Y 和Zr的氟化物相對(duì)于LiF的揮發(fā)度。文獻(xiàn)[7-9]則設(shè)計(jì)并制造了一套工程級(jí)的減壓蒸餾裝置，開展了一系列公斤級(jí)的非放射性和放射性熔鹽蒸餾實(shí)驗(yàn)，并取得成功。雖然隨著美國(guó)熔鹽反應(yīng)堆工程的下馬，氟鹽的減壓蒸餾回收處理技術(shù)沒有進(jìn)一步的發(fā)展，但是基于減壓蒸餾的熔鹽處理和回收的研究及其應(yīng)用依舊在延續(xù)。例如，美國(guó)愛達(dá)荷國(guó)家實(shí)驗(yàn)室在金屬鈾乏燃料電解精煉工藝中，將氯鹽減壓蒸餾技術(shù)用于包含熔鹽的固態(tài)和液態(tài)陰極產(chǎn)物的純化處理[10-11]。近年來(lái)，韓國(guó)原子能研究所則將氯鹽體系的減壓蒸餾技術(shù)用于燃料電解精煉過程后的廢鹽回收和再利用[12-16]。

為了實(shí)現(xiàn)載體鹽高效的回收和純化，除了研制合理的減壓蒸餾設(shè)備和裝置外，還必須詳細(xì)研究蒸發(fā)溫度、冷凝溫度以及氣壓等主要工藝條件對(duì)減壓蒸餾的影響，從而達(dá)到優(yōu)化減壓蒸餾工藝的目的。為此，本工作擬以熔鹽堆載體鹽的主要成分——LiF鹽為研究對(duì)象，利用自行研制的熱失重蒸發(fā)爐，觀察并研究主要蒸餾工藝條件——蒸發(fā)溫度和氣壓對(duì)LiF鹽蒸發(fā)速率的影響，以了解熔鹽在高溫減壓條件下的蒸發(fā)行為，從而為確定載體鹽的蒸餾工藝條件提供實(shí)驗(yàn)依據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1材料與設(shè)備

LiF鹽，純度99.99%，國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司；氬氣，純度99.999%，上海婁氧氣體罐裝有限公司。

參考韓國(guó)原子能研究所研制的熱失重蒸餾裝置[12]，并按照氟鹽的實(shí)驗(yàn)條件和研究需要作了適當(dāng)修改，研制了熱失重蒸發(fā)爐，結(jié)構(gòu)示意圖示于圖1。蒸發(fā)爐由內(nèi)襯不銹鋼襯里的剛玉質(zhì)爐膛、蒸發(fā)坩堝、加熱器、稱重元件、數(shù)字壓力傳感器和真空系統(tǒng)組成?？衫脡毫鞲衅骱驼婵障到y(tǒng)來(lái)設(shè)置調(diào)節(jié)爐腔內(nèi)的氣壓，通過溫控儀實(shí)現(xiàn)爐體的程序控溫。蒸發(fā)坩堝截面積為6.15 cm2，熱失重蒸發(fā)爐的工作溫度范圍為30～1 200 ℃，爐腔工作氣壓范圍為1～105Pa，壓力傳感器量程為1～105Pa，稱重元件量程為0～8 000 g，靈敏度為0.01 g，其記錄質(zhì)量數(shù)據(jù)的頻率是每3 s記錄1次。

1——稱重元件(Load cell)，2——熱輻射盾(Thermal radiation shield)，3——內(nèi)襯(Liner)，4——蒸發(fā)坩堝(Evaporator crucible)，5——加熱器(Heater)，6——真空系統(tǒng)(Vacuum system)

1.2實(shí)驗(yàn)方法

在氬氣氣氛的手套箱內(nèi)稱取一定量LiF裝載在蒸發(fā)坩堝內(nèi)，坩堝置于熱失重蒸發(fā)爐中，反復(fù)抽真空、充氬氣的循環(huán)操作以排除爐體內(nèi)的空氣。按實(shí)驗(yàn)要求設(shè)置蒸發(fā)爐的氣壓p和設(shè)定溫度θ1，蒸發(fā)實(shí)驗(yàn)中爐膛都采取如下升溫程序：由室溫升至600 ℃(10 ℃/min)，600 ℃保溫30 min，600 ℃升至800 ℃(10 ℃/min)，800 ℃升至爐膛設(shè)定溫度θ1(5 ℃/min)，爐膛在設(shè)定溫度θ1下保溫蒸發(fā)熔鹽。并用稱重元件實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)、記錄LiF熔鹽蒸發(fā)過程中的質(zhì)量變化，換算后得到蒸發(fā)速率。由于蒸發(fā)實(shí)驗(yàn)中熔鹽的實(shí)際溫度與爐膛設(shè)定溫度可能存在差異，因此，在正式實(shí)驗(yàn)前的預(yù)實(shí)驗(yàn)中將一只熱電偶探入爐膛中蒸發(fā)坩堝將要放置的位置，然后，按照與蒸發(fā)實(shí)驗(yàn)相同的升溫程序，將爐膛升溫至設(shè)定溫度，并保溫30 min熱電偶顯示溫度不再變化。這時(shí)熱電偶測(cè)得溫度θ2，由于θ2在達(dá)到平衡后獲得，因此可以看作熔鹽溫度。下文中的熔鹽溫度或蒸發(fā)溫度都指的是熱電偶測(cè)量溫度θ2。

在研究蒸發(fā)溫度對(duì)蒸發(fā)速率影響的實(shí)驗(yàn)中，爐內(nèi)氣壓設(shè)置為5 Pa，當(dāng)熔鹽樣品升溫至預(yù)設(shè)溫度值后，保持溫度恒定直至熔鹽完全蒸發(fā)。實(shí)驗(yàn)進(jìn)行5輪，蒸發(fā)溫度分別為880、910、950、1 000、1 045 ℃。除了溫度為1 045 ℃的實(shí)驗(yàn)中熔鹽用量為20 g外，其余實(shí)驗(yàn)均使用10 g的熔鹽。

氣壓對(duì)蒸發(fā)速率影響的實(shí)驗(yàn)研究進(jìn)行了2輪，LiF樣品分別使用12.5 g和20.0 g。蒸發(fā)溫度設(shè)置均為1 000 ℃，氣壓設(shè)置初值為400 Pa。當(dāng)熔鹽樣品升溫至預(yù)設(shè)的1 000 ℃后，保持恒溫和恒壓的蒸發(fā)，同時(shí)用稱重元件實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)記錄樣品質(zhì)量。蒸發(fā)一定時(shí)間后調(diào)節(jié)氣壓到下一個(gè)更低值，繼續(xù)在1 000 ℃下蒸發(fā)，實(shí)時(shí)記錄樣品質(zhì)量。蒸發(fā)一定時(shí)間后再次調(diào)低氣壓，重復(fù)上述步驟直到每輪實(shí)驗(yàn)一共完成5個(gè)循環(huán)，LiF最后被完全蒸發(fā)。2輪實(shí)驗(yàn)的蒸發(fā)過程中，氣壓依次從400 Pa改變到5 Pa(第一輪實(shí)驗(yàn))或從300 Pa改變到3 Pa(第二輪實(shí)驗(yàn))，每段氣壓下蒸發(fā)時(shí)間為50 min到25 min不等，較長(zhǎng)的蒸發(fā)時(shí)間適用于蒸發(fā)速率較慢的、對(duì)應(yīng)較高氣壓下的蒸發(fā)過程。

2 結(jié) 果

2.1蒸發(fā)溫度對(duì)蒸發(fā)速率的影響

本工作在5 Pa的氣壓下，考察溫度在880、910、950、1 000、1 045 ℃下LiF熔鹽的蒸發(fā)行為，得到LiF在不同溫度下的蒸發(fā)失重曲線示于圖2(a)。由于1 045 ℃下熔鹽蒸發(fā)速率過快，為了更好地觀察LiF的蒸發(fā)過程，該實(shí)驗(yàn)中將樣品量增加至20.0 g。從圖2(a)可知：無(wú)論蒸發(fā)溫度高低，LiF都能顯示平穩(wěn)的失重過程直至完全蒸發(fā)，但是，隨著蒸發(fā)溫度的升高，失重曲線變得愈來(lái)愈陡峭，樣品蒸發(fā)所需時(shí)間愈來(lái)愈短。

蒸發(fā)速率是熔鹽蒸餾工藝中的關(guān)鍵指標(biāo)，它表示單位時(shí)間內(nèi)單位面積熔鹽的蒸發(fā)量。本工作的熔鹽蒸發(fā)實(shí)驗(yàn)中，實(shí)驗(yàn)蒸發(fā)速率可通過對(duì)圖2(a)失重曲線求一階導(dǎo)數(shù)再除以坩堝截面積計(jì)算得到：

(1)

式中：v，給定時(shí)間的實(shí)驗(yàn)蒸發(fā)速率，g/(cm2·min)；S，蒸發(fā)面積，cm2；dm，質(zhì)量變化量，g；dt，時(shí)間的變化，min。由此得到不同溫度下LiF熔鹽的蒸發(fā)速率隨時(shí)間變化曲線示于圖2(b)。由圖2(b)可知：隨著溫度的升高，蒸發(fā)速率顯著增大；在880、910、950 ℃下LiF熔鹽蒸發(fā)速率呈現(xiàn)平臺(tái)，表明蒸發(fā)過程比較平穩(wěn)，蒸發(fā)速率保持均勻；而在1 000 ℃和1 045 ℃的較高溫度下，蒸發(fā)過程中蒸發(fā)速率存在漲落，尤其在1 045 ℃更明顯。

p=5 Pa1——880 ℃，2——910 ℃，3——950 ℃，4——1 000 ℃，5——1 045 ℃

2.2氣壓對(duì)蒸發(fā)速率的影響

為了研究氣壓對(duì)蒸發(fā)速率的影響，本工作在1 000 ℃下，測(cè)量了LiF熔鹽隨氣壓降低的蒸發(fā)失重曲線，結(jié)果示于圖3(a)。測(cè)量中氣壓分5段逐次下降，對(duì)應(yīng)圖3(a)顯示的失重過程從170 min開始也分5段隨著氣壓的降低顯示不同的失重特征。每一時(shí)間段失重曲線呈直線下降，表明平穩(wěn)的蒸發(fā)；但隨著氣壓的下降，失重加快，失重曲線變的更為陡峭。為了更清楚看到不同氣壓段的蒸發(fā)特征，對(duì)圖3(a)中曲線求導(dǎo)并除以坩堝截面積獲得的蒸發(fā)速率隨壓力變化曲線，結(jié)果示于圖3(b)。由圖3(b)可知：每條蒸發(fā)速率曲線也以氣壓變化為界，呈現(xiàn)出了5個(gè)平臺(tái)，隨著氣壓的降低，LiF熔鹽蒸發(fā)速率依次分段顯著增大，表明氣壓對(duì)于熔鹽的蒸發(fā)速率有著重要影響；在恒定氣壓時(shí)段，大多數(shù)情況熔鹽的蒸發(fā)速率相對(duì)穩(wěn)定，只是在實(shí)驗(yàn)測(cè)定的最低幾個(gè)氣壓下，蒸發(fā)速率存在明顯漲落。

θ=1 000 ℃1——?dú)鈮合群蟊３衷?00、200、100、50、5 Pa(During this run the pressure was held at 400, 200, 100, 50, 5 Pa in turn)，m(LiF)=12.5 g；2——?dú)鈮合群蟊３衷?00、150、75、30、3 Pa(During this run the pressure was held at 300, 150, 75, 30, 3 Pa in turn),m(LiF)=20.0 g

3 討 論

圖4 LiF平均蒸發(fā)速率隨溫度(a)和氣壓(b)變化曲線Fig.4 Average evaporation rates of LiF salt with regard to temperatures(a) and pressures(b)

眾所周知，溶液的蒸氣壓隨溫度增加而增加，當(dāng)蒸氣壓低于環(huán)境氣壓時(shí)，蒸發(fā)僅僅發(fā)生在液體表面。當(dāng)溶液蒸氣壓大于環(huán)境氣壓時(shí)，液體內(nèi)部的蒸氣也能擺脫環(huán)境氣壓的抑制沖出液面而蒸發(fā)，這就是沸騰。發(fā)生沸騰時(shí)，液體的蒸發(fā)不再是一個(gè)表面過程，此時(shí)，更多的溶液內(nèi)部液體一起參與蒸發(fā)，因此蒸發(fā)速率急驟增加。從圖4(a)可知，拐點(diǎn)處于1 000 ℃，推測(cè)沸騰應(yīng)該發(fā)生在略高于1 000 ℃。當(dāng)爐膛溫度設(shè)置在1 045 ℃時(shí)，LiF鹽溫度達(dá)到沸點(diǎn)，蒸發(fā)速率驟然增加。熔鹽在沸騰時(shí)溫度不再升高，但是爐膛溫度高于沸騰的熔鹽溫度，源源不斷的熱量從爐膛輸入，保證了液-氣轉(zhuǎn)化所需要的大量熱量要求，從而使蒸發(fā)速率持續(xù)保持在一個(gè)高水平上。預(yù)計(jì)爐膛溫度進(jìn)一步增加，使得更多的熱量輸入坩堝將促使蒸發(fā)速率更迅速提高。類似的沸騰現(xiàn)象同樣發(fā)生在氣壓對(duì)蒸發(fā)速率影響的實(shí)驗(yàn)中，但具體過程有所不同。如圖4(b)所示，溫度保持在1 000 ℃，當(dāng)氣壓從400 Pa降到100 Pa時(shí)，平均蒸發(fā)速率只有并不顯著的增加，且都低于7×10-3g/(cm2·min)，這是因?yàn)榇藭r(shí)環(huán)境氣壓始終高于熔鹽蒸氣壓，蒸發(fā)速率僅僅由于抽氣速率的加快而增加。當(dāng)氣壓降到50～75 Pa時(shí)，平均蒸發(fā)速率突然明顯升高到2×10-2g/(cm2·min)左右，氣壓降到30 Pa時(shí)，平均蒸發(fā)速率躍升至5.4×10-2g/(cm2·min)。顯然，其原因在于當(dāng)環(huán)境氣壓下降到與LiF熔鹽在1 000 ℃的蒸氣壓相當(dāng)或更低時(shí)，熔鹽進(jìn)入沸騰狀態(tài)，坩堝內(nèi)整體熔鹽的蒸發(fā)導(dǎo)致蒸發(fā)速率急驟增加。因?yàn)?0 Pa下熔鹽液面的蒸氣無(wú)法被真空系統(tǒng)及時(shí)抽走，因此繼續(xù)降低環(huán)境氣壓對(duì)蒸發(fā)速率不會(huì)產(chǎn)生明顯影響(圖4(b))。因此，拐點(diǎn)出現(xiàn)在30～100 Pa。

橡樹嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室早期曾用氣體攜帶法系統(tǒng)研究了LiF熔鹽的蒸氣壓與溫度的依賴關(guān)系，此方法把一種惰性氣體以較小的流速通入氟鹽的蒸氣中，飽和了氟鹽蒸氣之后，從出氣管中排出，而氣體中的蒸氣在管中冷凝，分析出氣管中的熔鹽質(zhì)量即可算出氟鹽的蒸氣壓，并得到了相應(yīng)的蒸氣壓(p)的經(jīng)驗(yàn)表達(dá)式[17]：

(2)

考察本工作LiF蒸發(fā)速率與溫度和氣壓變化的拐點(diǎn)所對(duì)應(yīng)的溫度和氣壓范圍可以發(fā)現(xiàn)ORNL經(jīng)驗(yàn)公式計(jì)算值與本工作研究結(jié)果處于在可以相比較的范圍之內(nèi)，這為提出的沸騰現(xiàn)象以及用沸騰解釋實(shí)驗(yàn)觀察結(jié)果提供了進(jìn)一步的支持。但是定量考察沸騰條件，發(fā)現(xiàn)拐點(diǎn)在數(shù)值上與公式(2)導(dǎo)出的沸點(diǎn)存在不同程度的差異。例如從圖4(b)看，一個(gè)比較合理的拐點(diǎn)可能是50 Pa附近。這和公式(2)推算的1 000 ℃下蒸氣壓大約為70 Pa比較接近。略為偏低的原因可能在于本實(shí)驗(yàn)中壓力傳感器配置在靠近真空系統(tǒng)的抽氣端，而離熔鹽坩堝距離略遠(yuǎn)，因此本實(shí)驗(yàn)給出的環(huán)境氣壓(50 Pa)可能低于熔鹽實(shí)際所處的氣壓(70 Pa)。而圖4(a)顯示的有關(guān)數(shù)據(jù)與ORNL系統(tǒng)性的差異就更大了，其原因除了氣壓數(shù)據(jù)偏低于實(shí)際值之外還可能與溫度的檢測(cè)、傳熱過程和溫度的不均勻性等有關(guān)。更重要的是與在實(shí)驗(yàn)中溫度升高伴隨沸騰前的過熱現(xiàn)象有關(guān)。圖2(a)顯示：1 045 ℃時(shí)，蒸發(fā)速率展示的軌跡和顯著的漲落或許可看作典型的過熱現(xiàn)象存在的跡象。由于過熱現(xiàn)象的發(fā)生使得實(shí)驗(yàn)觀察到的沸點(diǎn)會(huì)大于真正的沸點(diǎn)，對(duì)應(yīng)的蒸氣壓也就高于公式(2)系統(tǒng)性的預(yù)期值。在本工作中發(fā)現(xiàn)熔鹽的沸騰以及沸騰前后熔鹽蒸發(fā)速率截然不同的變化，這對(duì)于熔鹽回收和純化的減壓蒸餾有著重要影響。

作為高溫化學(xué)技術(shù)研究的熱點(diǎn)之一，減壓蒸餾技術(shù)回收和純化熔鹽已經(jīng)得到愈來(lái)愈多的關(guān)注，但是本工作在LiF減壓蒸餾研究中揭示了熔鹽在蒸餾過程中沸騰的發(fā)生以及沸騰前后熔鹽蒸發(fā)速率明顯的變化，而蒸發(fā)速率明顯的變化對(duì)熔鹽減壓蒸餾的工藝參數(shù)選擇有重要意義。氟鹽具有強(qiáng)腐蝕性，這種強(qiáng)腐蝕性在高溫條件下顯示得更為突出，因此盡可能降低熔鹽的蒸發(fā)溫度，這對(duì)減輕氟鹽對(duì)蒸餾設(shè)備的腐蝕性有利。在一定的蒸餾壓力下，蒸發(fā)溫度保持在熔鹽沸點(diǎn)以上，將極大提高蒸發(fā)速率，減少蒸餾時(shí)間。但是，正如圖2(b)指出，此時(shí)蒸發(fā)速率漲落大，蒸發(fā)過程劇烈，熔鹽蒸氣氣泡破裂可能導(dǎo)致難揮發(fā)的裂變產(chǎn)物隨LiF一起進(jìn)入產(chǎn)品中，從而降低了LiF的放射性去污因子。還有，當(dāng)熔鹽已經(jīng)在沸騰狀態(tài)下蒸餾時(shí)，繼續(xù)降低系統(tǒng)的環(huán)境氣壓對(duì)蒸發(fā)速率并無(wú)意義(圖4(b))，反而加大了蒸餾設(shè)備建造和維護(hù)的成本?？傊?，在使用減壓蒸餾技術(shù)回收和純化氟鹽時(shí)，應(yīng)該綜合考慮蒸餾設(shè)備的成本、能耗、蒸發(fā)速率和時(shí)間、去污純化效果等諸多因素，在實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)上優(yōu)化蒸餾的蒸發(fā)溫度和氣壓。

4 結(jié) 論

研究了蒸發(fā)溫度、氣壓等條件對(duì)于熔鹽堆載體鹽的主要成分LiF蒸發(fā)行為的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，被蒸餾的熔鹽在一定條件下會(huì)發(fā)生沸騰現(xiàn)象，導(dǎo)致蒸發(fā)速率急劇增加。在沸點(diǎn)附近，熔鹽的蒸發(fā)速率對(duì)氣壓和溫度的變化非常敏感，表明蒸餾工藝參數(shù)的選擇非常關(guān)鍵，應(yīng)該綜合考慮設(shè)備和運(yùn)行成本、能耗、熔鹽回收效率和去污要求進(jìn)行優(yōu)化。本工作對(duì)熔鹽堆的燃料載體鹽、氟鹽冷卻高溫堆的冷卻劑熔鹽以及乏燃料電化學(xué)處理的氯化物熔鹽的回收和純化都有參考價(jià)值。但是，當(dāng)熔鹽組成增加到二組分或多組分時(shí)，蒸發(fā)溫度和環(huán)境氣壓對(duì)熔鹽減壓蒸餾的影響必將變得更為復(fù)雜，需要進(jìn)一步的研究。

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DistillationBehaviorsofLiFSaltUnderDifferentPressuresand
EvaporationTemperatures

DOU Qiang, FU Hai-ying, YANG Yang, GENG Jun-xia, WANG Zi-hao,
LI Wen-xin, WU Guo-zhong, LI Qing-nuan*

Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Key Laboratory
of Nuclear Radiation and Nuclear Technology, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201800, China

Low pressure distillation is a preferred technology for recycling the fluoride carrier(7LiF-BeF2) of molten salt reactor system. In this study, the thermal weight reductions of the LiF salt during low pressure distillation were observed using a salt evaporation furnace for the thermogravimetric analysis, and the evaporation rate of LiF salt was investigated under different pressures and evaporation temperatures. It was found that the evaporation rate of LiF increased sharply with increasing evaporation temperature as well as decreasing pressure. This may contribute to the boiling of LiF salt under low pressures. The effect of the boiling of LiF salt on the recovery of fluoride was also studied in this work. These results are not only important to understand the distillation behaviors of LiF salt but also provide critical information for parameter optimization of the carrier recovery.

LiF; low pressure distillation; evaporation temperature; pressure; boiling

2014-01-21；

2014-06-06

中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性科技先導(dǎo)專項(xiàng)——釷基熔鹽堆核能系統(tǒng)(XDA02030000)

竇 強(qiáng)(1982—)，男，新疆伊寧人，副研究員，無(wú)機(jī)化學(xué)專業(yè)

*通信聯(lián)系人：李晴暖(1973—)，女，浙江余姚人，研究員，從事放射化學(xué)研究，E-mail: liqingnuan@sinap.ac.cn

O658.3

A

0253-9950(2014)06-0357-06

10.7538/hhx.2014.36.06.0357