選礦廢水處理技術(shù)研究進展

祁 強， 王秀艷， 趙文輝， 李紅耀， 李鵬飛

（1.承德石油高等?？茖W(xué)校化學(xué)工程系，河北 承德 067000；2.中國石油錦州石化公司，遼寧 錦州 121000）

引 言

礦山是我國重要的自然資源，礦山開采會排放大量的高含鹽選礦廢水。據(jù)估計，我國每年排放的工業(yè)廢水總量中，約十分之一來自于礦山選礦廢水。選礦廢水隨意排放，不僅污染環(huán)境，而且會造成資源浪費［1］159。我國人口占世界總?cè)丝诘奈宸种?，水資源約為2.8×1012m3，但人均水資源僅有2 200m3，只有世界人均占有量的四分之一，水資源嚴重短缺。因此，如何有效地處理選礦廢水，提高廢水的循環(huán)利用率，防止選礦廢水對環(huán)境的污染和生態(tài)平衡的破壞，實現(xiàn)選礦廢水資源化綜合利用，是礦山行業(yè)長期以來面臨的重大問題，也是選礦工藝中的技術(shù)難題［2］。

目前，國內(nèi)礦山行業(yè)中對于選礦廢水的處理，主要有混凝法、酸堿中和法、化學(xué)氧化法、人工濕地法、吸附法等。

1 選礦廢水及其主要污染物

選礦廢水包括選礦工藝排水、尾礦池溢流水和礦場排水。選礦工藝排水一般是與尾礦漿一起輸送到尾礦池，統(tǒng)稱為尾礦水。選礦廢水處理也稱為尾礦水處理。

選礦廢水具有水量大、懸浮物含量高、含有害物質(zhì)種類多而濃度低等特點。選礦廢水中的污染物主要有懸浮物，酸堿，重金屬離子，各種不溶解的粗粒和細粒分散雜質(zhì)，鈉、鎂、鈣等的硫酸鹽，氯化物或氫氧化物，礦石浮選時用的各種有機和無機浮選藥劑（包括劇毒的氰化物、氰鉻合物、化學(xué)耗氧物質(zhì)）以及其他一些污染物（如油類、酚、胺、膦等）。

2 選礦廠廢水的處理

2.1 混凝沉淀法

混凝沉淀是目前應(yīng)用最為廣泛的礦山水處理方法。其基本原理就是在混凝劑的作用下，通過壓縮微顆粒表面雙電層、降低界面ζ電位、電中和等電化學(xué)過程以及橋聯(lián)、網(wǎng)捕、吸附等物理化學(xué)過程，將廢水中的懸浮物、膠體和可絮凝的其他物質(zhì)凝聚成“絮團”，再經(jīng)沉降設(shè)備將絮凝后的廢水進行固液分離，“絮團”沉入沉降設(shè)備的底部而成為泥漿，頂部流出的則為色度和濁度較低的清水。

混凝沉淀處理的主要對象是二級處理水中呈膠體和微小懸浮狀態(tài)的有機和無機污染物。從表觀而言，就是去除污水的色度和混濁度。混凝沉淀還可以去除污水中的某些溶解性物質(zhì)和重金屬離子，如砷、汞等，也能有效地去除導(dǎo)致水體富營養(yǎng)化的氮和磷等。

混凝沉淀法中混凝劑的作用至關(guān)重要。常用的混凝劑有三氯化鐵、硫酸亞鐵、硫酸鋁、聚合氯化鋁、有機高分子等?；炷恋硖幚磉^程中，常常加入一些助凝劑，以提高聚凝效果。常用的助凝劑有pH調(diào)整劑、絮體結(jié)構(gòu)改良劑、聚丙烯酰胺（PAM）等。

張帆等［1］160－162以硫酸鋁、三氯化鐵和聚合硫酸鐵作混凝劑對某藍晶石礦選礦廢水處理進行實驗研究，考察了混凝劑不同種類、混凝劑用量、混凝劑與助凝劑聯(lián)合使用、pH值、攪拌強度、攪拌時間以及沉降時間等因素對選礦廢水處理的影響。實驗結(jié)果表明，硫酸鋁為最佳混凝劑，其最佳用量為40mg／L；最佳混凝pH值為8.4，即原水的pH值；當40mg／L的硫酸鋁投入原水后，按照正交實驗確定的混凝水力條件和沉降時間，可使出水濁度從91.20NTU降至1.32NTU；在40mg／L的硫酸鋁投入原水后，按照正交實驗確定的非離子型助凝劑聚丙烯酰胺用量0.25mg／L、混凝水力條件和沉降時間，可使出水濁度降至0.23NTU。研究實驗證明了混凝沉淀對于水體濁度的降低具有明顯效果。

孔令強等［3］比較了聚合硫酸鐵、聚合氯化鋁和明礬3種混凝劑對蒙自鉛鋅礦選礦廢水的處理效果。結(jié)果表明，聚合硫酸鐵、聚合氯化鋁和明礬都可以通過混凝使廢水中金屬離子含量明顯降低；而聚合硫酸鐵則是其中的最佳選擇。為強化混凝效果，將助凝劑聚丙烯酰胺與聚合硫酸鐵配合使用，通過混凝沉降去除廢水中的金屬離子，再用活性炭吸附廢水中的殘留有機藥劑，使廢水的金屬離子含量和化學(xué)耗氧量均達到了排放標準。采用處理后的廢水對蒙自鉛鋅礦礦石進行鉛鋅浮選實驗，獲得了與采用新鮮水時相近的選別指標，處理后廢水完全可以回用于選礦生產(chǎn)，證明混凝沉淀對于重金屬離子的處理效果同樣顯著。

陳偉等［4］采用調(diào)節(jié)pH值—氧化混凝—催化氧化吸附—回用的技術(shù)路線，對尾礦廢水進行處理研究。通過調(diào)整廢水pH值，硫酸亞鐵作為混凝劑，絮凝和氧化作用去除廢水中重金屬離子和選礦藥劑，催化氧化吸附去除殘留的選礦藥劑和Fe2＋。處理后的廢水無色、無刺激性氣味，既能滿足選礦工藝用水水質(zhì)要求，又能滿足GB 8978－1996《污水綜合排放標準》一級排放標準的要求，環(huán)境效益和經(jīng)濟效益顯著，具有良好的應(yīng)用推廣價值。

郭朝暉等［5］通過優(yōu)化聚硅酸硫酸鋁鐵中鋁硅鐵比，配制適宜的聚硅酸硫酸鋁鐵絮凝劑，并進行鎢鉍選礦廢水處理，為多金屬礦選礦廢水穩(wěn)定達標排放提供技術(shù)依據(jù)。研究結(jié)果表明，在w（SiO2）＝2.0%，n（Fe＋Al）／n（Si）＝2∶1，n（Fe）／n（Al）＝1∶1的配比下，制得聚硅酸硫酸鋁鐵絮凝劑。在聚硅酸硫酸鋁鐵絮凝劑投加量1.5%的條件下，可使鎢鉍選礦廢水濁度去除率達95%以上，處理后廢水濁度為70NTU；COD去除率達70%，處理后廢水中COD值為72mg／L；As，Be和Pb去除率均達90%以上，處理后廢水中As、Be和Pb質(zhì)量濃度分別為34.0、0.2和13.0μg／L。處理后廢水達到 GB 8978－1996一級排放標準。

王秋林等［6］針對陜西大西溝菱鐵礦選礦廢水的特點，研究了外加石灰乳和不同絮凝劑，如聚丙烯酰胺、聚合氯化鋁、聚合硫酸鐵、淀粉、明礬等聯(lián)合作用對絮凝沉降效果的影響。結(jié)果表明，添加石灰乳和絮凝劑聚丙烯酰胺處理選礦廢水，凈化后水質(zhì)遠低于廢水綜合排放標準GB 8978－1996一級排放標準。

石敏等［7］針對某鉬礦選礦廠浮選廢水，研究了不同混凝劑、不同pH值和不同水力條件對廢水濁度和COD處理效果的影響。實驗結(jié)果表明，在最佳水力條件下，原水pH值不調(diào)整，以APAM－A為絮凝劑，PAC為凝聚劑，其用量分別為15g／t，750g／t時，處理后上清液濁度為25NTU，COD值小于30mg／L。浮選廢水經(jīng)處理后回用于選礦浮選流程，大大改善了選礦指標。

張亮等［8］采用絮凝沉淀加BAF工藝處理某大型煤礦廢水，使出水水質(zhì)優(yōu)于生活雜用水水質(zhì)標準CJ 25.1－89，COD值穩(wěn)定在30mg／L以下，懸浮物質(zhì)量濃度穩(wěn)定在10mg／L以下，水回用率達100%。運行結(jié)果表明，采用該工藝處理煤礦廢水并回用，在技術(shù)和經(jīng)濟上可行。

劉俊等［9］采用鐵氧體（Fe3O4）配合聚合氯化鋁（PAC）進行低溫、低濁水（T＜10℃，濁度＜40NTU）的實驗研究。實驗結(jié)果表明，PAC質(zhì)量濃度30mg／L、Fe3O4用量0.004mg為最佳投藥量。

混凝沉淀法效率高、成熟、穩(wěn)定、操作較簡單、電耗較低，在礦山工業(yè)中得到廣泛應(yīng)用。但混凝沉淀法也存在一些弊端，例如，藥劑使用量大、藥劑成本高、藥劑本身對水體造成污染、處理后污泥需濃縮后脫水處理、設(shè)施占地面積大等。此外，混凝沉淀法使用中，由于礦山廢水水質(zhì)不同，適宜藥劑、藥劑最佳使用量等也各不相同，只能根據(jù)不同的情況通過實驗進行確定，增加了操作的難度。

2.2 酸堿廢水中和處理法

酸堿廢水中和處理法是常用的廢水化學(xué)處理法之一。其基本原理是利用酸堿中和反應(yīng)，通過向酸性廢水中外加堿或者向堿性廢水中外加酸，使H＋與OH－相互作用，生成弱解離的水分子，同時生成可溶解或難溶解的其他鹽類，從而消除它們的有害作用。

對于酸性廢水，常用的中和劑有石灰、石灰石、白云石、苛性鈉、碳酸鈉等。若在工廠附近有堿性廢水和堿性廢渣，應(yīng)優(yōu)先考慮利用這些廢水和廢渣來中和處理酸性廢水；對于堿性廢水，常用的中和劑有各種無機酸，如 H2SO4、HCl、HNO3等?？紤]到HCl和 HNO3的價格較貴、腐蝕性強，一般常用H2SO4。若選礦廠附近有酸性礦山廢水或廢電解液可用作堿性廢水的中和劑，優(yōu)先考慮采用以廢治廢的中和處理方案則更加經(jīng)濟。

張玉芝［10］采用“酸堿中和－混凝沉淀”組合工藝處理煤礦燈房含酸、含鉛廢水。該工藝是在酸性廢水中投加苛性鈉，使廢水pH值控制在9左右。其中，溶解鉛形成氫氧化鉛沉淀。在水泵提升過程中投加絮凝劑，利用水泵的葉輪混合攪拌，進入一體化設(shè)備，完成混凝反應(yīng)、沉淀、污泥濃縮等工藝。廢水治理后的出水pH值達到7.6；懸浮物質(zhì)量濃度達到110mg／L，處理效率為63.33%；Pb質(zhì)量濃度為0.6mg／L，處理效率為99.67%。處理后水體達到排放標準。

郭如新［11］介紹了環(huán)保型氫氧化鎂的性能特征及其在含重金屬離子工業(yè)廢水中的應(yīng)用情況。與傳統(tǒng)藥劑相比，氫氧化鎂因其所特有的緩沖性能，而使原來應(yīng)用于這一領(lǐng)域中的傳統(tǒng)堿類物質(zhì)黯然失色，大有取而代之的趨勢。

出于經(jīng)濟方面的考慮，在酸堿廢水中和處理法使用中，應(yīng)盡可能考慮已有的酸、堿廢液，以廢治廢。邢衛(wèi)國［12］研究了一種新型的廢水處理、純水制備一體化系統(tǒng)，可將銅帶漂洗廢水用酸堿中和除去重金屬離子，達到上海市工業(yè)廢水排放標準。萬勇［13］針對含硫高的礦體開采過程中產(chǎn)生的有毒氣體，采取綜合治理措施，在風(fēng)機排風(fēng)口設(shè)置1套石灰水噴霧中和裝置，對排出的廢氣進行中和凈化，取得了較為理想的治理效果，排出的廢氣基本上達到了國家規(guī)定的排放標準。邵坤等［14］介紹了使用兩段中和法處理礦山酸性廢水。先用礦物或廢渣作中和劑將廢水的pH值調(diào)節(jié)到4.0左右，再用石灰乳進行中和。實驗結(jié)果表明，尾礦庫廢水pH值與重金屬溶出量呈密切的指數(shù)負相關(guān)關(guān)系；pH值為6～7時，除Mn外，其他重金屬濃度均達標排放；pH值接近9時，重金屬均能達到國家一級排放標準。

聯(lián)合工藝可以提高酸堿廢水中和處理法的處理效果。吳兆清［15］采用石灰－鋁鹽兩段凈化工藝，對高濃度酸性含氟廢水進行處理研究。結(jié)果表明，控制一段pH＝11，沉淀1h，二段pH＝6～8，w（A1）／w（F）＝4，沉淀2h，處理后外排水中氟質(zhì)量濃度小于10mg／L，達到國家排放標準。該工藝簡單可行、操作方便，經(jīng)現(xiàn)場驗證，效果良好。雷兆武等［16］采用石灰調(diào)pH—鐵屑置換—石灰沉淀處理工藝對廢水進行實驗。結(jié)果表明，廢水的pH值在2時，廢水中Cu2＋質(zhì)量濃度較高，在此pH值條件下，可以充分回收廢水中的銅。廢水在經(jīng)石灰沉淀沉渣回流工藝處理后，廢水中的Cu2＋質(zhì)量濃度可降至0.5mg／L以下。

酸堿廢水中和處理法是處理酸性礦山廢水最常用的傳統(tǒng)方法，具有工藝簡單、操作方便、運行費用低等優(yōu)點。但也存在結(jié)垢嚴重、沉淀污泥量大、易造成二次污染等弊端。在處理酸性礦山廢水時，為了提高處理效果，常將中和法與氧化法等其他方法結(jié)合使用。

2.3 化學(xué)氧化法

化學(xué)氧化法是徹底去除廢水中污染物的有效方法之一。通過化學(xué)氧化，可以將液態(tài)或氣態(tài)的無機物和有機物轉(zhuǎn)化成微毒、無毒的物質(zhì)，或?qū)⑵滢D(zhuǎn)化成易于分離的形態(tài)，達到降低廢水COD、BOD及毒性的目的。處理廢水常用的氧化劑有臭氧、高錳酸鉀、次氯酸鈉、過氧化氫、Fenton試劑等。

為實現(xiàn)工業(yè)廢水達標排放，李娟等［17］對廢水進行了Fenton催化氧化處理，研究了不同pH值、藥液投加量、反應(yīng)溫度以及時間對Fenton氧化的影響。結(jié)果表明，反應(yīng)時間越長，COD去除率越大。但在反應(yīng)一段時間后，去除效果趨于平緩；溫度越高，COD去除率也明顯增大；但在超過30℃之后，去除率變化趨于平緩，甚至稍有下降；當pH值為3.0、Fe2＋與 H2O2體積比為1∶2、Fe2＋的投加量為36mL時，廢水的處理效果最好；通過調(diào)整出水pH值，絮凝處理可進一步提高COD的去除率。

王倩［18］總結(jié)了化學(xué)氧化法對有機錫污水處理的方法。實驗結(jié)果表明，高錳酸鉀氧化效果與濃度、反應(yīng)時間、pH值等因素密切相關(guān)，隨著高錳酸鉀投加量的增加、反應(yīng)時間的延長，有機錫濃度降低；當高錳酸鉀濃度增加時，直線斜率增加，但斜率變化并不大；當高錳酸鉀質(zhì)量濃度在0.5mg／L～2.5mg／L時，即可發(fā)揮氧化作用；高錳酸鉀在pH值8～9時，對于有機錫污水的氧化性最好。

李佩英［19］針對某鋁制品鍛造企業(yè)在生產(chǎn)過程中排放的含熒光液廢水，經(jīng)過混凝、沉淀、過濾、活性炭過濾后，色度仍然高達80倍～150倍的情況，研究采用次氯酸鈉為氧化劑的氧化法進行脫色處理廢水。結(jié)果表明，在該熒光液廢水處理系統(tǒng)排放水池增加NaClO投加點，在NaClO投加量2.5mL／L、pH值為7.6的情況下反應(yīng)25min，廢水出水色度降為35倍左右，色度去除率達到70%，滿足國家《污水綜合排放標準》（GB 8978－1996）的一級標準要求，證明采用NaClO來進行熒光液廢水的氧化脫色是可行的。

2.4 人工濕地法

人工濕地法是近年來國內(nèi)外研究的重點，它具有出水性質(zhì)穩(wěn)定、基建和運行費用低、技術(shù)含量低、維護管理方便、抗沖擊負荷強等諸多優(yōu)點。其基本原理是利用基質(zhì)、微生物，動植物這個復(fù)合生態(tài)系統(tǒng)的物理、化學(xué)和生物的三重協(xié)調(diào)作用，通過過濾、吸附、共沉、離子交換、植物吸收和微生物分解來實現(xiàn)對污水的高效凈化［20］。同時，通過生物地球化學(xué)循環(huán)供給營養(yǎng)物質(zhì)和水分促使植物生長，最終達到污水的資源化與無害化。

陳麗麗等［21］研究了在人工配制的污水中投入一定量的基質(zhì)，不同條件下振蕩培養(yǎng)沸石、爐渣和陶瓷濾料3種基質(zhì)在不同因素影響下對氨氮和總磷的吸附能力。結(jié)果表明，相同的吸附時間，沸石對氨氮的吸附效果最好，陶瓷濾料對總磷的吸附效果最好；進水濃度對沸石吸附氨氮的影響較大，其吸附量隨進水濃度的增大而增大；進水濃度對爐渣和陶瓷濾料吸附氨氮及爐渣吸附總磷影響不大；3種基質(zhì)對氨氮和總磷的吸附量均是隨吸附劑量的增加而降低，要達到較好的去污效果，應(yīng)根據(jù)實驗結(jié)果考慮基質(zhì)投入量；pH值對沸石吸附氨氮影響顯著，pH值在6～7吸附效果最好，pH值在8～12的堿性條件有利于基質(zhì)對總磷的吸附。

孫竹等［22］針對稀土低水平放射性廢水的特點，采用了人工濕地處理技術(shù)。研究表明，稀土低水平放射性廢水的人工濕地處理技術(shù)具有可行性和技術(shù)經(jīng)濟優(yōu)勢。

陳煜權(quán)等［23］研究了立體式人工濕地在微污染源水體處理中的應(yīng)用。結(jié)果表明，立體式人工濕地對微污染源水的凈化處理技術(shù)是可行的，安全無污染，且成本較低、管理方便，在高溫與低溫季節(jié)均能夠有效地降低微污染源水中的SS、CODCr、NH3－N、TN、TP，出水基本能達到地表水Ⅲ類標準。該研究為今后人工濕地—水下森林生態(tài)凈化模式的構(gòu)建、維持、運行以及推廣應(yīng)用提供了有益的參考。

盧守波等［24］采用新型微電場—人工濕地耦合工藝處理重金屬廢水，研究了不同運行條件下微電場—人工濕地耦合工藝去除重金屬的特性，探討了主要的去除機理。結(jié)果表明，不同重金屬隨進水濃度變化對去除率影響的效果不同，對Cu2＋、Pb2＋影響較小，對Cd2＋和Zn2＋影響較大。pH值對該工藝去除重金屬有較大的影響，選擇系統(tǒng)進水以中性廢水為宜。電壓對系統(tǒng)處理重金屬廢水的效果影響顯著，隨電壓升高，重金屬去除率均呈先增后減的變化趨勢。電壓為4V時，去除效果較佳。

盧守波［25］研究了不同條件下水平潛流人工濕地對Cu、Pb、Cd、Zn 4種重金屬的去除效果。發(fā)現(xiàn)，水力停留時間、入水pH值、入水濃度對人工濕地的去除效率有重要的影響。

2.5 吸附法

用固體吸附劑去除污水中污染物質(zhì)的方法，稱為廢水處理的吸附法。吸附法因其材料便宜易得、成本低、去除效果好而一直受到人們的青睞。根據(jù)吸附劑類型的不同，可以分為材料吸附法和生物吸附法。

針對銻礦選礦廢水中銻和丁基黃原酸鈉嚴重超標的問題，用酸改性粉煤灰對其進行吸附處理。實驗結(jié)果表明，當酸性粉煤灰與處理選礦廢水的質(zhì)量體積比（g／mL）為1∶100、pH 值為3、靜置時間為4h時，廢水中的銻可 從 28.61mg／mL 降 到0.05mg／mL以下，去除率達99.8%以上；廢水中丁基黃原酸鈉可從0.137 3mg／mL降到0.020 0mg／mL以下，去除率達95.0%以上［26］。

韓躍新［27］以黃鐵礦為吸附劑、CN－為吸附質(zhì)進行了研究，考察了吸附時間、溶液pH值、黃鐵礦用量等因素對吸附效果的影響。結(jié)果表明，黃鐵礦對氰化鈉的吸附很快，1min即達到吸附平衡，最大吸附負載達3.81mg／g，最大吸附率達到90.28% ；吸附受pH值影響很小；氰根離子與黃鐵礦有很強的鍵合吸附作用；黃鐵礦顆粒對氰根離子的吸附是以單分子層化學(xué)吸附為主的吸附過程。

方惠蘭等［28］進行了以改性筍殼為吸附劑去除廢水中鉻離子的研究，探討振蕩時間、吸附劑量、初始濃度、溫度、pH值對鉻離子去除率的影響。結(jié)果表明，pH值對鉻離子去除率有很大影響，pH值越低，吸附效果越好；當溫度為30℃、時間為1.5h、筍殼用量為0.5g、振蕩時間為90min時，鉻離子吸附率可達40%以上。

3 研究趨勢

1）改革工藝，盡量采用無毒或低毒的選礦藥劑，消除或減少選礦過程中污染物的產(chǎn)生，為后續(xù)的廢水處理創(chuàng)造條件。對重點污染源采取有效措施，消除潛在的污染危害。

2）根據(jù)廢水水質(zhì)的實際情況和處理后的走向來決定用哪種廢水處理方法，積極開發(fā)和采用有效的綜合治理技術(shù)，加強各種方法間的聯(lián)合使用，制定合理的流程組合，提高處理效率。

3）強化廢水的循環(huán)利用。選礦廢水中通常含有大量的藥劑，循環(huán)利用不僅可以節(jié)省藥劑，而且可以對廢水中的金屬離子進行再選，達到資源的高效綜合回收利用，提高工業(yè)用水的重復(fù)利用率，最終達到廢水的零排放。

4）強化生物治理選礦廢水方面的研究，生物法處理選礦廢水效果好、造價低，具有良好前景。

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