基于衰變熱的堆芯重要核素選取

李 亢，于悅海，陳志宏

(深圳中廣核工程設計有限公司 上海分公司，上海 200241)

核反應堆運行過程中，會生成大量放射性核素，其中部分核素將通過衰變釋放熱量。衰變熱在反應堆設計及安全分析中至關重要，日本福島事故就是由于電廠失電，喪失對堆芯及乏燃料衰變熱及時導出的能力，導致燃料熔化，大量放射性物質外泄，造成了嚴重的后果。

衰變熱由核素衰變釋放，反應堆停堆后衰變熱也會在長時間內持續(xù)產生。以PWR為例，長時間滿功率運行后，停堆時刻衰變熱約為原功率的6.5%，1 h后下降到約1.5%，1 d后約為0.4%，1周后約為0.2%。如果不及時導出這些衰變熱，燃料及包殼溫度將持續(xù)上升，最終導致燃料熔化或包殼破損，放射性物質泄漏至一回路。為避免這一威脅核安全的事故發(fā)生，必須對衰變熱進行詳細的分析計算，確保冷卻系統(tǒng)有足夠的能力導出衰變熱。此外換料卸出經過較長時間冷卻的乏燃料，也會有衰變熱產生，這些乏燃料在轉運或存儲過程中，其衰變熱也需分析計算，以免在轉運及存儲過程中，衰變熱熱量累積造成事故。

本工作以PWR核燃料為例，分別用行業(yè)標準和專用程序對衰變熱進行計算。通過程序詳細的計算結果，篩選出對衰變熱占主要貢獻的核素，旨在為堆芯源項中對發(fā)熱貢獻大的核素的選取提供參考，也為乏燃料卸出后后續(xù)設計的衰變熱源項提供依據(jù)。

1 衰變熱

1.1 衰變熱產生

對于典型的輕水反應堆，其衰變熱根據(jù)產生方式主要可分為以下幾項：1) 裂變產物及裂變產物中子活化后的衰變熱；2) 放射性超鈾元素的衰變熱；3) 緩發(fā)中子和自發(fā)裂變導致的殘余裂變熱；4) 結構材料中子活化后的衰變熱。從長期看前兩項占主要貢獻。第3項主要在停堆后的100 s內有貢獻，由于時間短，積分量較小，長期看可忽略。第4項結構材料(主要是包殼)的量相對于核燃料也很小，其衰變熱也可忽略。本工作就前兩項衰變熱進行詳細分析。

1.2 標準中的衰變熱計算

目前最為業(yè)內接受的衰變熱計算標準為美國的ANSI/ANS-5.1[1]，最新版本為2005版。國內由能源局發(fā)布的行業(yè)標準NB/T 20056—2011[2]，即參照該標準編制，延用了其中的計算數(shù)據(jù)和方法。此外還有國際標準ISO 10645—1992[3]，編制時參考了ANSI/ANS-5.1的1979版，其計算方法也是大同小異。據(jù)此，本工作將以ANSI/ANS-5.1中介紹的方法為計算基準。

ANSI/ANS-5.1共有3個版本：1979、1994和2005版，升版過程中基本保留了計算方法，隨著行業(yè)核數(shù)據(jù)庫和實驗數(shù)據(jù)的更新，僅對公式擬合用的數(shù)據(jù)和因子進行了調整。理論上，基于2005版計算的數(shù)據(jù)更為可靠和精確。ANSI/ANS-5.1—2005的計算方法簡介如下。

衰變熱計算式為：

Pd(t,T)=PdFP(t,T)+

PdAP(t,T)+PdHE(t,T)

(1)

式中：Pd(t,T)為功率運行T時間、停堆后t時刻總的衰變熱功率；PdFP為裂變產物的衰變功率；PdAP為裂變產物活化后的衰變功率；PdHE為俘獲中子后的超鈾元素衰變功率。

其中裂變產物的衰變功率按可裂變核的來源分為4部分：

(2)

裂變產物活化后的衰變功率PdAP可根據(jù)PdFP乘以折算系數(shù)進行計算：

PdAP(t,T)=g(t)PdFP(t,T)

(3)

式中，g(t)為隨停堆衰變時間t變化的折算系數(shù)。

標準中重核俘獲中子后的超鈾元素衰變熱主要考慮兩個核素，即由238U俘獲中子生成的239U、239Np的貢獻：

(4)

式(1)可調整為：

Pd(t,T)=PdFP(t,T)+g(t)PdFP(t,T)+

PdHE(t,T)=[1+g(t)]PdFP(t,T)+

PdHE(t,T)=G(t)PdFP(t,T)+PdHE(t,T)

(5)

式中：G(t)為調整因子，可根據(jù)具體的停堆時間按標準中的表插值得到；PdFP(t,T)和PdHE(t,T)也可通過標準中推薦的擬合公式計算得到[1]。

1.3 ORIGEN-ARP程序

ORIGEN-ARP是由美國ORNL編制開發(fā)，用于計算核反應堆燃耗后同位素生成、累積的專用程序。ORIGEN-ARP程序數(shù)據(jù)庫包含1 700個核素數(shù)據(jù)，基本囊括了所有的重要核素。對于衰變熱信息，不僅給出了上述3類核素總的衰變熱，還具體列出了單一核素各自的衰變熱，可清楚了解各核素對衰變熱貢獻的大小。

1.4 標準與程序計算的對比驗證

為比較、驗證標準和程序計算的結果，本文選擇兩種不同的燃耗過程，分別用標準插值查表和程序計算的方法進行對比分析。

1) 初始富集度為2.0%(2.0w/o組件)，燃耗歷史為3個循環(huán)，功率密度為20 MW/tU，每個循環(huán)長度為500 d，前兩個循環(huán)間隔衰變時間為20 d，停堆時刻總燃耗為30 GW·d/tU。

2) 初始富集度為5.0%(5.0w/o組件)，燃耗歷史為3個循環(huán)，功率密度為40 MW/tU，每個循環(huán)長度為500 d，前兩個循環(huán)間隔衰變時間為20 d，停堆時刻總燃耗為60 GW·d/tU。

采用ORIGEN-ARP計算時，組件選擇該程序內部固定的“w17×17”類型。比較結果的衰變時間點選擇48 h、100 h、7 d、30 d和1 a。

標準中的計算方法要求輸入循環(huán)中235U、239Pu、238U、241Pu的功率貢獻份額，這些參數(shù)通過堆芯物理計算程序給出，具體數(shù)據(jù)列于表1。

表1 可裂變核在各循環(huán)功率貢獻份額

為使數(shù)據(jù)更有對比性，按標準方法計算時，每次裂變的可回收能保持與ORIGEN-ARP中的一致，具體列于表2。

衰變熱份額結果對比列于表3。從表3可看出，兩種方法計算的結果符合較好，ORIGEN-ARP結果的可靠性得到了驗證，且標準值偏保守，用標準方法指導設計會提供一定的安全裕量。

表2 裂變核的可回收能[4]

表3 衰變熱份額結果對比

2 核素篩選

正常情況下反應堆換料停堆100 h后，核燃料組件將從反應堆堆芯轉移至乏燃料池。由于乏燃料中存在長半衰期核素，其衰變熱釋放將是一需關注的長期過程。乏燃料組件將在水池中存放10～20 a，之后轉移至后處理廠或廠外存放地點。即便是進行最終的地質處理，衰變熱也不容忽略，需進行詳細評估。

為此需了解衰變一定時間范圍內任意時刻乏燃料的衰變熱份額及對應的主要貢獻核素。

2.1 計算條件

從核電廠整個壽期來看，堆芯卸出最典型的乏燃料為平衡循環(huán)壽期末組件。目前PWR平衡循環(huán)卸出的燃料組件初始富集度大多為4.5%～5.0%，燃耗深度接近60 GW·d/tU。為使本工作的計算結果更具代表性，選擇前面算例中富集度為5.0%的組件作為核素篩選對象。

核素篩選的時間點為停堆后100 h、30 d、1 a、5 a、20 a、50 a。

2.2 篩選原則及結果

對每個時間點，選擇對總發(fā)熱貢獻占99%的核素，并給出各自的發(fā)熱貢獻份額。不同時刻篩選出的核素列于表4～6。

將上述表中各時間點的核素匯總，共55個核素即可包絡100 h～50 a時間段內99%的衰變熱貢獻，39個核素可包絡97%。為保證計算結果足夠精確，還需加入這些核素的母核。表7列出包絡97%衰變熱的39個直接貢獻核素和14個母核，共53個核素。

表4 停堆100 h衰變熱貢獻99%的核素

表5 停堆30 d衰變熱貢獻99%的核素

表6 停堆1～50 a衰變熱貢獻99%的核素

表7 包絡97%衰變熱的核素選擇

3 討論

采用以上給出的挑選衰變熱貢獻顯著核素的方法，從準確計算衰變熱的角度，保證停堆時刻堆芯源項核素選擇的完整性。方法對于不同堆型、不同核燃料組件具有普適意義。

3.1 適用性原則

無論是標準計算方法，還是程序計算的結果，均未考慮殘余裂變熱和結構材料的活化發(fā)熱。對于冷卻系統(tǒng)設計，忽略這兩項是完全足夠的。但如果對特定時間內進行敏感性分析，如停堆100 s內的發(fā)熱特性，則必須加入這兩部分。

結構材料的發(fā)熱也可通過ORIGEN-ARP或ORIGEN-S計算，但殘余裂變的發(fā)熱計算會復雜很多，將會在今后的工作中適時開展分析研究。

3.2 對ANS標準使用的建議

從表3數(shù)據(jù)可見，在48 h～1 a時段內，程序計算結果和ANS標準計算結果符合良好。實驗表明ANS標準計算結果與實測數(shù)據(jù)間的差異，在15～4 000 s內最大不超過3.5%[5]。但由于ANS標準計算方法采用僅與時間相關的單一插值函數(shù)，在應用時推薦在衰變時間為3 a內使用[5]。本工作開展過程中，對超過1 a的ORIGEN-ARP和ANS標準計算結果進行了對比，隨衰變時間的增加，差異逐漸增大。經分析計算，此現(xiàn)象原因主要為：在ANS標準中，對超鈾元素僅考慮了239U、239Np，這兩個核素的半衰期分別為0.4、56.5 h，1 a后的貢獻為1×10-50，幾乎為零。而ORIGEN-ARP的結果顯示對衰變熱貢獻的超鈾元素，還有Pu、Am、Cm。停堆1 a后，超鈾元素的貢獻約10%，到50 a時，貢獻約50%。文獻[6]的計算結果與ORIGEN-ARP的結果非常接近，可見標準在計算長時間停堆后的超鈾元素貢獻有不足之處。

基于本工作的研究結果，建議采用標準計算時，衰變時間適用范圍盡量控制在2 a以內，更長時間的衰變熱計算最好采用ORIGEN等類似功能的程序計算。

4 結論

根據(jù)上述計算分析，在計算停堆時刻堆芯源項時，從衰變熱貢獻的角度挑選出約60個核素，作為堆芯源項的組成部分，即可為乏燃料從堆芯卸出之后50 a內的衰變熱計算提供準確的輸入數(shù)據(jù)。

介紹了基于衰變熱重要核素選擇的方法，為堆芯源項中發(fā)熱貢獻核素的選取提供了重要參考，為乏燃料后處理衰變熱設計工作提供了核素的接口參數(shù)。此外，通過程序與標準計算結果的對比，發(fā)現(xiàn)了該標準的不足之處，給出了其適用范圍的建議。

參考文獻：

[1] ANSI/ANS. ANSI/ANS-5.1—2005 American national standard decay heat power in light water[S]. US: ANSI/ANS, 2005.

[2] 核工業(yè)標準化研究所,中國原子能科學研究院. NB/T 20056—2011 輕水堆核燃料衰變熱功率的計算[S]. 北京：國家能源局，2011.

[3] ISO 10645—1992 Nuclear energy-light water reactors: Calculation of the decay heat power in nuclear fuels[S]. Switzerland: International Organization for Standardization, 1992.

[4] GAULD I C, MURPHY B D, WILLIAMS M L. SCALE user manual, Version 6, Vol.3, Sect. M6: ORIGEN-S data libraries[M]. US: ORNL, 2009.

[5] DICKENS J K. Review of new integral determinations of decay heat, CONF-8709122-1[R]. US: ORNL, 1987.

[6] TANG J S, RYMAN J C, ANDERSON M J. Decay heat of major radionuclides for PWR spent fuels to 10 000 years, CAL-MGR-NU-000008[R]. US: Office of Civilian Radioactive Waste Management, DOE, 2001.