咸化湖盆碎屑巖儲層中鐵白云石的溶蝕作用模擬實驗研究

黃成剛，袁劍英，曹正林，張世銘，王 瑩，佘 敏，米海杰

(1.中國石油勘探開發(fā)研究院西北分院 油藏描述重點實驗室，蘭州 730020；2.中國石油杭州地質研究院 碳酸鹽巖儲層重點實驗室，杭州 310023；3.甘肅省地質礦產勘查開發(fā)局 第二地質礦產勘查院，蘭州 730020)

咸化湖盆碎屑巖儲層中鐵白云石的溶蝕作用模擬實驗研究

黃成剛1，袁劍英1，曹正林1，張世銘1，王 瑩2，佘 敏2，米海杰3

(1.中國石油勘探開發(fā)研究院西北分院 油藏描述重點實驗室，蘭州 730020；2.中國石油杭州地質研究院 碳酸鹽巖儲層重點實驗室，杭州 310023；3.甘肅省地質礦產勘查開發(fā)局 第二地質礦產勘查院，蘭州 730020)

一般研究認為巖石中的碳酸鹽礦物在酸性條件下易發(fā)生溶蝕作用從而生成次生孔隙，進而增大巖石的儲集空間和滲透性。柴達木盆地砂西地區(qū)始新統(tǒng)下干柴溝組碎屑巖儲層為咸化湖盆沉積，偏光顯微鏡下和掃描電鏡下可見石膏和鐵白云石較為發(fā)育。通過流體—巖石動力學模擬實驗研究得出，在地層條件下高溫高壓環(huán)境中鐵白云石易發(fā)生溶蝕作用從而形成次生孔隙，石膏在其中起催化作用；鐵白云石溶蝕生成的鐵、鎂離子為高嶺石轉化為綠泥石提供了必要的物質條件，生成的針葉狀綠泥石極易堵塞較細的孔隙喉道造成了巖石滲透率的下降，但鐵白云石等易溶礦物的溶蝕作用增加了巖石的孔隙度。

鐵白云石；綠泥石；溶蝕作用；模擬實驗；咸化湖盆；柴達木盆地

水—巖相互作用由水文地球化學學科奠基人之一的A.M.ОΒЧИННИКОΒ于20 世紀50 年代提出[1]，自20 世紀70 年代后期從沉積盆地油田水中檢測出高濃度的有機酸[2]以來，儲層中的水—巖作用愈來愈受關注[3]，但地質環(huán)境的復雜性使地質學家在解釋或預測未來或過去某地某時水—巖作用特征狀態(tài)時遇到很多困難[4]，因此，水—巖相互作用的地球化學模擬應運而生。20世紀80年代中后期以來，國內外學者把沉積學、地球化學與油藏地質學相結合，研究儲層巖石—流體相互作用，并取得了一定的研究進展[5]。

許多優(yōu)質的碳酸鹽巖儲層經歷了較強溶蝕作用[6]，眾多學者對碳酸鹽巖進行了大量溶解動力學實驗研究[7-11]，主要偏重于對靜態(tài)流體—礦物的溶蝕或沉淀作用的研究。筆者認為其與實際地層的流動體系存在一定差異性且溶蝕礦物較為單一，而碎屑巖儲層礦物種類較多，成分和反應機理相對復雜。

碎屑巖儲層中白云石的溶蝕作用實驗模擬研究已取得較大進展，王琪等[12]研究發(fā)現，儲層的物理性質受到儲層中的水—巖作用的影響最為重要，水—巖作用特征主要受控于儲層的成巖環(huán)境，例如溫度、壓力、儲層礦物成分、水動力條件、孔隙流體性質等。黃思靜等[13-14]認為淺埋藏的溫壓條件下石膏的存在加速了白云巖的溶解，隨著溫壓的升高，這種積極作用逐步降低。郭春清等[15]通過研究認為有機酸與CO2一起共同控制著體系中碳酸鹽礦物的溶解或沉淀。

本次模擬實驗采用了流動的酸性流體，在設定的高溫高壓條件下讓其通過具有一定滲透性的儲層砂巖樣品，通過一系列分析測試手段來對比和研究實驗前、后儲層砂巖樣品的物性和孔隙結構的差異，進而從機理上研究溶蝕作用對儲層的影響。

1 地質概況

砂西地區(qū)位于柴達木盆地西部南區(qū)，構造上屬于柴達木盆地西部坳陷區(qū)茫崖坳陷亞區(qū)尕斯庫勒斷陷，是盆地內勘探程度最高的地區(qū)之一(圖1)。行政上屬于青海省海西州茫崖鎮(zhèn)，位于地面海拔3 000 m左右，地貌為平坦的鹽堿戈壁灘地，無植被發(fā)育，氣候干燥寒冷。本次實驗選取的巖心樣品位于砂西35井3 883.20 m處，巖性為灰色巖屑長石中砂巖，X射線衍射全巖分析結果顯示巖石中鐵白云石含量為7.5%，硬石膏含量為2.5%，其所屬層位為始新統(tǒng)下干柴溝組下段(E2x)，為扇三角洲前緣亞相分流河道微相砂體(圖1)。

圖1 柴達木盆地砂西地區(qū)沉積相

2 研究方法及實驗條件

2.1 實驗方法

將巖心樣品放入高溫高壓模擬實驗裝置前，首先對其進行常規(guī)物性分析，測試結果顯示本次實驗樣品的孔隙度和滲透率分別為14.4%和31.6×10-3μm2，從而確定了酸性流體在一定壓力條件下能滲透通過巖石，然后將樣品裝入高溫高壓反應釜，根據研究區(qū)埋藏史和烴源巖演化史[16]設置樣品的實驗溫度點分別為60,90,120,150,180 ℃，每個溫度點對應壓力值分別是9.4,18.3,27.1,35.9,44.8 MPa，液體的流速設定為1 mL/min。巖石樣品與酸性流體在上述5個溫壓條件下各反應2 h，在每個溫壓條件的反應生成物溶液中，各取10 mL進行電感耦合等離子發(fā)射光譜離子濃度測試。

2.2 實驗流體

據Surdam 等[17-18]的研究, 地層水中的有機酸主要由干酪根斷裂產生。干酪根上含有豐富的含氧基團, 其中主要為不飽和脂肪酸、直鏈一元羧酸和二元羧酸等, 這些基團在熱降解早期被釋放出來, 產生多種羧酸和酚類。原油微生物的降解、游離氧的氧化作用[19]、石油的熱降解和由圍巖礦物中的高價元素組成的離子或化合物與有機質之間發(fā)生的作用均可產生有機酸。相對于碳酸而言, 有機酸具更強的酸性以及與鋁硅酸鹽的絡合能力, 對礦物的溶蝕作用更加顯著，乙酸對長石顆粒溶解所需要的自由能比有碳酸存在的情況下所需的自由能低[20-21]。

MacGowan等[22]認為在一定地質條件下，即使溫度達到100～200 ℃，甚至在200 ℃以上，乙酸根仍然是熱穩(wěn)定的。本次模擬實驗采用油田水中最常見的有機酸類型——乙酸(濃度為2 000 mg/L)作為溶解介質，來模擬高溫高壓的地層條件下儲層砂巖與酸性流體間的化學反應過程，進而研究白云石的溶蝕作用及其對儲層的影響。

3 實驗結果

實驗前、后樣品的物性測試結果顯示，孔隙度由實驗前的14.4%升高到實驗后的17.8%，而滲透率由實驗前的31.6×10-3μm2下降到了實驗后的12.4×10-3μm2。顯而易見，溶蝕作用增大了巖石的儲集空間，但降低了巖石的滲透性。

通過對實驗前、后巖石樣品進行X衍射全巖礦物含量分析可以得出，巖石中因發(fā)生了溶蝕作用而含量減少的礦物主要為長石和鐵白云石，其中長石的含量由實驗前的18.7%變?yōu)榱藢嶒灪蟮?7.8%，減少了0.9%；鐵白云石的含量由實驗前的7.5%變?yōu)榱藢嶒灪蟮?.6%，減少了0.9%，這兩種礦物的溶解對該樣品的孔隙度由實驗前的14.4%升高到實驗后的17.8%起主要作用。通過四川大學電子信息學院CLAS-SCU-ZL3.0圖像分析系統(tǒng)的計算可以得出，其鑄體薄片的面孔率由實驗前的8.2%變?yōu)榱藢嶒灪蟮?0.9%(圖2a,b)，在偏光顯微鏡下和掃描電鏡下可見明顯的鐵白云石溶蝕作用形成的粒內溶孔(圖2c,d；圖3b,d)。

對于白云石溶解的難易程度，各個學者觀點不盡相同，季漢成等[23]研究認為方解石溶蝕速度大于白云石；蔣小瓊等[24]研究認為在溫度不變的條件下, 不同壓力條件下乙酸溶液對各類碳酸鹽巖的溶蝕作用不一樣, 在壓力較小時灰?guī)r比白云巖更易溶解, 但在50 MPa壓力條件下各類樣品溶蝕強度增強幅度以白云巖類最大，灰?guī)r最小。但是張?zhí)旄兜萚25]通過對碳酸鹽巖埋藏溶蝕作用的研究認為在相同埋深條件下，白云石比方解石更易溶解，壓力的影響相對較?。稽S思靜等[13-14]亦認同白云巖更易溶解這一觀點，且認為淺埋藏的溫壓條件下石膏的存在加速了白云巖的溶解；曹正林等[26]通過高溫高壓模擬實驗研究得出，在地層條件下由于石膏的存在，酸性流體不僅不會溶解方解石，反而會使得方解石發(fā)生沉淀作用；閆志為等[27]通過模擬實驗研究得出溶液中的鈣離子降低了方解石的溶解度，但提高了白云石的溶解度。因此，咸化湖盆沉積[28-30]的石膏在白云石溶解過程中起重要的催化劑作用。

通過對巖石樣品進行壓汞測試對比分析可以得出，經高溫高壓模擬實驗后巖石孔隙結構較實驗前的變化(表1)較為明顯：(1)實驗后排驅壓力由0.118 9 MPa降低為0.073 6 MPa，汞更容易滲透進去，溶蝕作用整體上增大了巖石的孔隙體積，主要為較粗的孔隙半徑因溶蝕而有所增大；(2)實驗后最大進汞飽和度由96.910 9%略減小為95.057 5%，由于黏土礦物的轉化堵塞了部分較細的喉道，死孔隙增多，未飽和汞飽和度增大，巖石整體滲透性變差；(3)實驗后對巖石滲透率起主要貢獻作用的孔喉數量增多，改變了實驗前由少數粒徑的孔喉對巖石滲透率起絕大部分貢獻作用的局面。

4 成因分析

實驗結果顯示酸性流體的溶蝕作用增大了巖石的儲集空間但降低了巖石的滲透性，孔隙結構的變化較為明顯，部分較粗的孔喉半徑增大但部分較細的喉道被堵塞，主要原因與一定溫壓條件下高嶺石轉化為綠泥石有關。X衍射黏土礦物相對含量分析結果表明，實驗前巖石中的黏土礦物含量分別為：伊利石占58%、高嶺石占6%、綠泥石占18%、伊蒙混層占18%，實驗后部分伊蒙混層黏土礦物在富含鉀離子(鉀長石的溶解產生)的條件下轉化為了伊利石，致使實驗后伊利石含量升高至61%，6%的高嶺石全部轉化為了綠泥石，使得綠泥石含量升高至24%，這些新生成的綠泥石堵塞了較細的喉道，使得巖石滲透率下降。

圖2 高溫高壓模擬實驗前、后面孔率的變化對比和鐵白云石溶蝕作用顯微鏡照片

圖3 高溫高壓模擬實驗后溶蝕作用發(fā)育的鐵白云石周圍發(fā)育大量綠泥石掃描電鏡圖片

項目實驗前實驗后層位E2xE2x孔隙度/%14.3917.83樣品體積/cm30.79740.8143井深/m3883.203883.20滲透率/10-3μm231.588112.3600樣品重量/g1.93761.7100開始大量進汞壓力/MP0.11890.0736排驅壓力/MPa0.11890.0736中值壓力/MPa0.27530.1792最大進汞飽和度/%96.910995.0575殘留汞飽和度/%62.750056.0667Pc10孔喉半徑/μm58.832057.9055中值半徑/μm2.72434.1853未飽和汞飽和度/%3.08914.9425退出效率/%35.249841.0181均值系數8.89057.5673歪度系數0.92481.4356分選系數2.89182.6553變異系數0.32530.3509

在場發(fā)射環(huán)境掃描電鏡(FEI Quanta 450 FEG)下可見實驗后的鐵白云石顆粒發(fā)育大量粒內溶孔，與實驗前的鐵白云石顆粒區(qū)別明顯(圖3a,b)，且溶蝕孔隙發(fā)育的鐵白云石顆粒周圍可見大量針葉狀綠泥石(圖3c,d)生成。產生上述現象的原因為鐵白云石的溶蝕作用生成了較多的鐵、鎂離子，高嶺石在富鐵、鎂的條件下在一定溫度下會發(fā)生轉化從而生成綠泥石，這些較細的黏土礦物極易堵塞較細的孔隙喉道。其反應機理方程式如下：

Ca(Mg0.3Fe0.7)(CO3)2(鐵白云石) + 2H+→

5Fe2++5Mg2++9H2O+3Al2Si2O5(OH)4(高嶺石)→

2Fe2.5Mg2.5Al2Si3O10(OH)8(綠泥石)+2Al3++14H+

通過對實驗后生成物溶液中的鎂離子進行電感耦合等離子發(fā)射光譜分析(圖4)，結果顯示其在60,90,120,150,180 ℃時所對應的濃度分別為120.5,150.0,151.5,143.0,127.0 mg/L。鎂離子濃度隨溫度變化曲線顯示其在120 ℃時開始呈下降趨勢，因為高嶺石轉化為綠泥石需要消耗掉一定量的鎂離子，由此可以推斷該溫度點為黏土礦物轉化的臨界點。這一結論在油田開發(fā)中具有一定的理論指導意義。

圖4 高溫高壓模擬實驗后生成物溶液中鎂離子濃度隨溫度變化曲線

5 結論

(1)咸化湖盆沉積的碎屑鹽儲層中，鐵白云石在酸性流體作用下易發(fā)生溶蝕作用，其中石膏起催化作用。鐵白云石和長石等易溶礦物的溶蝕作用是造成實驗后巖石樣品孔隙度增大的主要因素。

(2)鐵白云石的溶蝕作用生成的鐵、鎂離子為高嶺石在一定溫度條件下轉化為綠泥石提供了必要的物質基礎，生成的細小的針葉狀綠泥石極易堵塞孔隙喉道，從而造成巖石滲透率下降。

(3)高嶺石轉化為綠泥石這一黏土礦物的轉化過程需在一定溫度條件下發(fā)生，而這一溫度與地層埋深緊密相關，因此在油田開發(fā)過程中對儲層進行酸化壓裂改造時，需特別關注超過一定埋深的地層可能會發(fā)生黏土礦物轉化堵塞較細的孔隙喉道，從而造成儲層傷害的問題，特別是當地層中含有鐵白云石的情況下。

致謝：感謝中國石油杭州地質研究院的沈安江教授、蔣義敏高級工程師在高溫高壓模擬實驗中提供的大量幫助。

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(編輯 徐文明)

Simulation experiment for ankerite dissolution in clastic reservoir of saline lacustrine basin

Huang Chenggang1, Yuan Jianying1, Cao Zhenglin1, Zhang Shiming1, Wang Ying2, She Min2, Mi Haijie3

(1.Key Laboratory of Reservoir Description (NWGI), Research Institute of Petroleum Exploration and Development-Northwest, PetroChina, Lanzhou, Gansu 730020, China; 2.Key Lab of Carbonate Reservoir, Hangzhou Research Institute of Geology, PetroChina, Hangzhou, Zhejiang 310023, China; 3.No.2 Geology and Mineral Exploration Institute, Bureau of Geology and Mineral Exploration and Development of Gansu Province, Lanzhou, Gansu 730020, China)

It is generally believed that carbonate minerals can easily dissolve. This process will lead to the formation of secondary pores, thereby enlarging the reservoir space and improving the permeability of reservoir rocks. In the Qaidam Basin, clastic reservoirs of the Lower Eocene Gancaigou Formation are deposits of saline lacustrine basin, with plaster and ankerite well developed in rock flacks as revealed by polarized light microscopy and scanning electron microscope. Experimental results of fluid-rock dynamic stimulation show that the ankerite dissolution can generate secondary pores, and gypsum catalyzes the dissolution. The iron and magnesium ions generated are reactants in the transformation from koalinite to chlorite. The foliated chlorite easily blocks thin throat, leading to the decrease of permeability, while the dissolution of easily soluble minerals like ankerite increases porosity.

ankerite; chlorite; dissolution; simulation experiment; saline lacustrine basin; Qaidam Basin

1001-6112(2014)05-0650-05

10.11781/sysydz201405650

2013-08-10；

2014-07-03。

黃成剛(1979—)，男，碩士，工程師，從事沉積儲層研究。E-mail: 12664018@qq.com。

中國石油重大科技專項“柴達木盆地建設千萬噸油氣田綜合配套技術研究”(2011E-03)、國家油氣專項“前陸盆地油氣成藏規(guī)律、關鍵技術及目標評價”項目(2011ZX05003)和中國石油天然氣股份有限公司勘探開發(fā)研究院青年創(chuàng)新基金聯合資助。

TE122.2

A