鎂合金等徑角擠壓組織細化及演變機理

張金龍，趙西成，謝 輝

(1.西安航空學院 機械學院，陜西 西安 710077；2.西安建筑科技大學 冶金工程學院，陜西 西安 710055)

鎂合金是結構材料中最輕的金屬，密度比鋁輕1/3，具有非常高的比強度和比剛度、優(yōu)良的工藝性能、良好的導熱和減振及電磁屏蔽性，被認為是制備航天飛行器和運輸設備零部件最具有前途的材料。然而與其他結構材料相比較，鎂合金的延性和強度相對較低，嚴重制約了鎂合金的應用。近年來科技人員為提高金屬材料的綜合力學性能開展了一系列的研究，結果顯示細化晶粒是改善材料性能的有效措施[1-2]。

隨著材料制備與加工技術的不斷完善，人們提出了多種制備細晶鎂及鎂合金材料的方法，包括冶金學方法、快速凝固、熱處理方法和熱加工方法等。在眾多細化方法中，大塑性變形技術作為一種獨特的、以組織控制為目的的塑性加工方法，已經可以使鎂合金晶粒細化到微米、亞微米甚至納米尺度，獲得均勻的超細顯微組織。大塑性變形方法主要包括大應變軋制、大比率擠壓、累積疊軋工藝、往復擠壓、等徑角擠壓和反復折皺壓直法等，其中等徑角擠壓(Equal channel angular pressing，ECAP)是目前制備高性能塊狀超細晶材料有效的、發(fā)展最為迅猛的技術之一。

ECAP技術為前蘇聯科學家Vladimir Segal在1977年提出[3]，90年代，Valiev教授成功利用這種方法對粗晶金屬及合金實現了組織超細化，從而逐漸成為一種主要的塑性變形細化的技術。與其他工藝相比，用ECAP產生大塑性變形的工藝并不復雜，能夠有效地將塊體材料內部的晶粒細化，制備出塊狀致密的細晶結構材料，因而備受人們的關注[4]。

1 ECAP技術原理

目前已有大量的報道描述ECAP過程，其變形原理如圖1所示。模具內有兩個截面相等、以一定角度相交的通道，通常用φ表示內交角，用ψ表示外接弧角。模具橫截面為圓形或方形，直徑或方形對角線一般不超過20mm；內交角φ的角度通常是在90-135°之間，最常使用的是90°或120°。外接弧角ψ主要關系到變形過程中的死區(qū)，一般對于90°通道，外弧圓角選擇為20°。

垂直的通道a為進口，另一通道b為出口。一般為了能反復進行擠壓，進口尺寸要比出口尺寸稍大。擠壓過程中將橫截面尺寸與模具通道尺寸幾乎相等的塊體材料放入潤滑良好的通道入口，在沖頭壓力作用下壓入模具，當試樣通過通道的轉角處時，材料內部發(fā)生近似理想的純剪切變形，待試樣從出口擠出，繞中軸線旋轉一定角度或不旋轉，再放入進口重復擠壓。由于擠壓前后試樣的截面形狀和面積不發(fā)生改變，故多次反復擠壓可使各次變形的應變量累積迭加，得到相當大的總應變量。

圖1 ECAP工藝原理

對于通道轉角處沒有倒角的模具，N道次總變形量為：

(1)

對于有倒角的模具，N道次總變形量為：

(2)

從這兩個公式可以看出，隨著通道交角的增大，道次變形量減小。因此具有小通道交角的模具可以更快獲得大的變形量，但是對鎂、鈦等變形能力差的金屬，道次變形量大很容易使材料在擠壓過程中產生裂紋[5]。

根據相鄰擠壓道次間試樣相對于模具的軸向旋轉方向和角度的不同，ECAP的變形途徑分為4種，分別是路徑A、BA、BC和路徑C。路徑A試樣在相鄰擠壓道次之間不旋轉；路徑BA，試樣在相鄰擠壓道次之間依次旋轉90°，旋轉方向交替改變；路徑BC，相鄰擠壓道次之間試樣也始終旋轉90°，但旋轉方向不改變，順時針或逆時針旋轉均可；路徑C，相鄰擠壓道次之間試樣翻轉180°[6]。不同擠壓路徑多道次擠壓后，剪切面形成不同類型的織構。

2 ECAP對鎂合金組織和性能的影響

2.1 ECAP對鎂合金組織的影響

鎂合金施加變形后組織和織構形貌的變化是鎂合金變形研究領域的一個重要方向。迄今為止，對純鎂和大多數商用變形鎂合金和鑄造鎂合金如AZ31，AZ80，ZK60，AZ91等ECAP擠壓變形后的組織演變進行了研究，并取得了一些成果。如圖2所示，(a)圖中鑄態(tài)AZ91鎂合金的粗大樹枝晶，經過225℃四次等徑角擠壓和180℃兩次等徑角擠壓后發(fā)生動態(tài)再結晶，得到(b)圖所示的只有2μm左右的等軸晶粒。

圖2(a) 鎂合金微觀組織鑄態(tài)

圖2(b) 鎂合金微觀組織擠壓后[7]

本文對AZ系列鎂合金等徑角擠壓進行了梳理，結果如表1所示，表中列舉了不同成分鎂合金通過不同工藝等徑角擠壓后晶粒細化的數據。通過數據分析，擠壓過程中擠壓模具采用的內交角φ均選擇在90°～120°之間，其中以90°和120°的居多；外接弧角ψ選擇10°或20°；擠壓溫度最低的選擇了250℃，最高的達440℃，平均溫度值為345℃；擠壓道次4～12次；工藝路線呈現多樣化，其中以BC為較多。

通過實驗數據我們不難發(fā)現，ECAP擠壓后鎂合金晶粒細化效果明顯，其中AZ80從150μm減小到3～4μm，減小幅度達到37.5～50倍；同時我們也發(fā)現盡管原始晶粒尺度相差很大，但ECAP變形后晶粒尺度相差并不大，晶粒最大的9μm，晶粒最小的3μm，平均晶粒為6μm，因此我們可以確定通過多道次的擠壓，原始晶粒對ECAP擠壓后的晶粒細化效果影響已經不大，實驗中也發(fā)現當擠壓到一定道次后，晶粒已不再細化，而是達到平衡狀態(tài)，此時再進行擠壓只是使晶粒大小變得更加均勻。另一個值得關注的是，鎂合金中的合金元素對ECAP細化效果有一定的影響，隨著鎂合金中合金元素含量的增加，擠壓后晶粒相對要小些。

表1 鎂合金ECAP工藝參數以及晶粒細化數據

2.2 ECAP對鎂合金性能的影響

Kim等[14]利用ECAP技術對AZ61鎂合金進行了不同道次擠壓，研究了變形后合金的微觀組織和力學性能，結果表明，隨著擠壓道次的增加，鎂合金晶粒明顯細化且塑性大幅度提高；Yamashita等[15]采用ECAP工藝使純Mg和Mg-0.9wt.%Al的強度和延展性獲得了很大提高。Mukai等人研究表明[16]，采用ECAP技術和常規(guī)擠壓制備的超細晶AZ31鎂合金，在晶粒尺寸大小相當時前者延伸率較后者高一倍。Yoshida等[17]在250℃溫度下對AZ31合金進行4道次ECAP擠壓，使合金的韌性和屈服強度得到提高，達到與熱處理后的6061鋁合金相當的力學性能。圖3所示為AM60鎂合金鑄態(tài)合金及在三個不同溫度(150℃，210℃和350℃)ECAP擠壓后的拉伸性能。ECAP擠壓后的鎂合金性能較鑄態(tài)明顯提高，150℃ECAP擠壓后的AM60合金表現出最高的抗拉強度(310MPa)，并幾乎保持了高延展率(15%)。

Hiroyuki Watanabe等[19]采用ECAP研究了細晶鎂合金ZK60，該細晶材料在200℃，應變速率為1×10-5時，伸長率達到1083%，應變速率敏感系數約為0.4～0.5。Matsubara等[20]采用擠壓+ECAP工藝對Mg-9%Al合金進行研究，發(fā)現細化后的材料獲得了低溫超塑性(150℃，應變速率為1.0×l0-4s-1時，伸長率為800%)和高應變速率超塑性(225℃，1.0×l0-2s-1時，伸長率為360%)。Mabuchi等[21]研究了擠壓態(tài)超細晶AZ91合金在低溫低速率條件下的超塑性變形行為，發(fā)現經過超大變形量的ECAP處理后，合金能夠在150℃～250℃下呈現超塑性，伸長率達到283%；并將低溫下的高伸長率歸功于超塑變形前的微細組織，認為合金的變形機制是晶界滑移控制。Mukai等人[22]對經ECAP細化后的AZ31合金進行退火處理，使其晶粒尺寸恢復到與直接擠壓試樣同等的水平，發(fā)現合金的塑性仍然較直接擠壓試樣高2倍以上。他們認為這種塑性的改善源自于與普通擠壓試樣不同的合金基面方向和織構取向的多樣化分布特征。

圖3 不同溫度下ECAP的AM60鎂合金的應力應變狀態(tài) (1)鑄態(tài) (2) 350℃(3)210℃(4)150℃[18]

3 鎂合金ECAP組織變形機理

鎂合金經ECAP多道次擠壓后，粗大的具有小角度晶界的等軸晶轉變?yōu)榧毿〉木哂写蠼嵌染Ы绲念w粒狀結構，形成了含有高密度的大角晶界和晶界上的非平衡結構。這種結構形成通常包括下面步驟：起初，在剪切作用下，材料中粗大的晶粒被粉碎成一系列具有小角度晶界的亞晶(其位相差<5°)，亞晶界上位錯較少，亞晶界主要依靠幾條甚至一條位錯線滑移，亞晶沿著一定方向拉長形成帶狀組織，一般亞晶帶寬度為幾微米或亞微米；之后，隨擠壓次數的增加，亞晶沿拉長方向上亞晶被不斷破壞，亞晶界以及晶粒內部的位錯激增，顯微組織中呈現部分等軸晶且開始出現大角度界面，形成非平衡組織。最后，隨擠壓次數的進一步增加，亞晶帶消失，晶界位相差隨剪切應變的增加而增加，顯微組織主要為具有大角度晶界的等軸晶組織[23-24]。

ECAP的關鍵在于純剪切變形，通過剪切變形的交互作用細化晶粒。多晶體塑性變形時，由于各個晶粒取向不同，各晶粒的變形既相互阻礙，又相互促進[25]。大多數人認為多晶材料在ECAP塑性變形初期是多系滑移，形成分布雜亂的位錯纏結，變形量稍大，這些位錯纏結演化形成了胞狀結構。隨著變形量的進一步提高，位錯胞數量增加，尺寸減小，胞內幾乎沒有位錯存在，胞壁的位錯卻愈加稠密。當位錯胞的直徑達到極小值時，不再隨變形量的增加而減小。此后，隨著ECAP過程的繼續(xù)進行，累積變形量持續(xù)增加促使能量升高，引發(fā)位錯的交滑移，發(fā)生動態(tài)恢復。隨著過程的不斷進行，胞壁位錯纏結不斷集聚，形成小角度的織構界面。在剪應力作用下，小角度織構發(fā)生旋轉，成為大角度晶界的亞晶粒，并一定程度地破碎原晶粒，在隨后的再結晶轉變中，于原晶界和亞晶界處產生新的細小等軸晶粒[4,26]。

4 鎂合金ECAP存在的問題

通過上述案例分析，發(fā)現利用ECAP方法實現鎂合金大塑形變形方法是獲得超細微晶鎂合金的有效方法，同時也發(fā)現該方法存在一些問題。

第一，鎂合金的密排六方結構，決定了其塑性變形能力較差，進行ECAP鎂合金容易出現裂紋、擠碎等現象，通常需要在較高的溫度下進行變形，以避免因塑性差導致材料失效。而這又會引起材料容易發(fā)生再結晶和晶粒粗化，使晶粒細化效果變差。如何解決鎂合金塑性和細化效果之間的矛盾將是鎂合金ECAP研究的重要內容之一。

第二，ECAP方法制備鎂合金細晶組織存在極限，如前所述，在一定的條件下，隨著擠壓次數的增多，細化效果明顯降低，最終趨近一固定值不再細化。如何進一步細化鎂合金微觀組織是鎂合金ECAP研究另一重要內容。

第三，ECAP對模具材料要求較高，使用的模具一般壽命低、成本高，如何進行模具結構優(yōu)化設計，提升擠壓效率也都需要深入研究。

5 結語

等徑角擠壓可使材料實現強烈、均勻和定向的純剪切變形，是控制金屬材料的組織、結構和提高材料的物理力學性能的有效手段，鎂及鎂合金經ECAP變形后所獲得的細晶組織的優(yōu)異性能決定了ECAP工藝在鎂工業(yè)領域內有非常廣的應用前景和潛在的應用價值，如通過ECAP來提高難變形材料的可加工性、實現低溫超塑性等。隨著研究的深入，ECAP技術將會引起人們更多的關注與重視，從而促進該技術的長足發(fā)展和進步，帶動相關產業(yè)的發(fā)展，將大大拓展鎂合金的實際應用領域。

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