燃用生物柴油的柴油乘用車顆粒物排放特性＊

樓狄明 闞澤超 胡志遠 譚丕強

（同濟大學）

燃用生物柴油的柴油乘用車顆粒物排放特性＊

樓狄明 闞澤超 胡志遠 譚丕強

（同濟大學）

以帕薩特柴油乘用車為試驗樣車，使用排氣顆粒數(shù)量及粒徑分析儀，研究燃用國Ⅳ純柴油、純生物柴油，以及生物體積比分別為5%、10%、20%和50%的柴油―生物柴油混合燃料的顆粒排放特性。結(jié)果表明，不同車速下，顆粒物數(shù)量及質(zhì)量排放因子隨車速的增加而增加；當車速在60km/h及以上時，顆粒物數(shù)量排放因子隨生物柴油摻混比例的增加而迅速變大；減速時，顆粒物數(shù)量排放因子先出現(xiàn)一個波峰，然后下降；隨生物柴油摻混比例的增加，聚集態(tài)顆粒物數(shù)量排放下降，核態(tài)顆粒物數(shù)量排放上升，且峰值向減小粒徑方向移動。

1 前言

柴油機因熱效率高、動力性好而被廣泛使用，但國際癌癥研究組織已經(jīng)把柴油機排放的顆粒物列為對試驗動物具有致癌性和對人類具有潛在致癌作用的污染物[1]。柴油機排放物中有許多致突變和致癌性的物質(zhì)，如多環(huán)芳香烴PAHs就是吸附在排放顆粒物表面上進而被吸入體內(nèi)。歐盟從歐Ⅴ輕型柴油車認證標準開始對柴油乘用車的排氣顆粒數(shù)量進行限制。

生物柴油作為柴油的一種清潔替代燃料，由于具有十六烷值高、潤滑性好、可再生性好等特點受到了廣泛關注。生物柴油是以植物果實、種子、植物導管乳汁或動物脂肪油、廢棄食用油、酸化油等為原料，與醇類（甲醇、乙醇）經(jīng)酯交換反應獲得的可供內(nèi)燃機使用的一種可再生燃料——脂肪酸甲酯或乙酯[2]。研究生物柴油乘用車顆粒數(shù)量排放特性對于評價生物柴油的顆粒排放十分重要。

國內(nèi)、外學者對于柴油機燃用生物柴油的顆粒物排放試驗研究已取得一定成果，這些成果主要體現(xiàn)在兩方面，一方面是發(fā)動機臺架排放特性試驗[3～8]，另一方面是基于歐洲NEDC工況的整車排放特性試驗[9～12]。而結(jié)合實際道路情況，柴油乘用車燃用生物柴油的車載工況試驗顆粒物排放特性研究尚未見報道。本文采用EEPS系統(tǒng)，對帕薩特柴油乘用車燃用國Ⅳ柴油（簡稱為D100）和生物柴油混合體積比分別為5%、10%、20%、50%的國Ⅳ柴油-生物柴油混合燃料（簡稱為BD5、BD10、BD20、BD50）及純生物柴油（簡稱為BD100）進行車載工況顆粒物的排放特性研究，旨在研究上海市實際道路工況燃用不同比例生物柴油顆粒物數(shù)量排放特性和粒徑分布特點。

2 試驗樣車及試驗方案

2.1 試驗樣車及設備

試驗樣車為帕薩特柴油乘用車，發(fā)動機為水冷、直列、4缸、2氣門、電控泵噴嘴、高壓直噴渦輪增壓柴油機，并配備EGR系統(tǒng)和尾氣氧化催化轉(zhuǎn)換器（DOC）。

試驗所用儀器主要包括美國TSI公司的EEPS 3090顆粒數(shù)量及粒徑分析儀、379020型旋轉(zhuǎn)盤稀釋器、空氣流量計和GPS等。其可快速測取柴油機的排氣顆粒數(shù)量及粒徑分布，測量粒徑范圍為5.6～560.0 nm，在0.1s內(nèi)可測取一個完整的顆粒粒徑分布圖譜，并同步輸出32個粒徑通道的顆粒數(shù)量和粒徑分布數(shù)據(jù)。采用兩級稀釋對柴油乘用車的尾氣進行稀釋，總稀釋比為500:1。其中，第1級稀釋系統(tǒng)采用TSI公司的專用旋轉(zhuǎn)盤稀釋器，控制初級稀釋系統(tǒng)的加熱溫度為120℃，稀釋比為200:1；第2級稀釋采用玻璃流量計，稀釋比為2.5:1，并對進氣流量起到補償作用。通過稀釋比計算顆粒物數(shù)量排放因子，通過粒徑分析儀和空氣流量計計算顆粒物質(zhì)量排放因子。

2.2 試驗燃料

試驗燃料分別為D100、BD5、BD10、BD20、BD50、BD100，其主要理化指標如表1所列。

表1 試驗燃料的主要理化指標

2.3 乘用車試驗路線

利用顆粒污染物檢測測試設備EEPS系統(tǒng)在試驗樣車上搭建顆粒排放物測試系統(tǒng)。

以上海市作為試驗城市，試驗路線全長79.0km。所選路線最大程度地包括上海市所有典型道路類型，分別為市區(qū)主干道13.5 km、市區(qū)次干道5.0 km、市區(qū)快速路17.3 km、郊區(qū)主干道17.2 km、郊區(qū)次干道5.2 km和城郊高速路20.8 km。

3 試驗結(jié)果與分析

3.1 乘用車車速-加速工況點分布

圖1所示為乘用車燃用6種不同配比生物柴油在實際道路運行的車速-加速工況點分布。統(tǒng)計分析得出試驗乘用車的平均車速為31.6 km/h，最高車速為113 km/h；怠速工況點占21.4%，車速為50 km/h以下的工況點占50%，50～80 km/h的占20%；98%的加速工況點的加速度在-1.5～1.5 m/s2的范圍內(nèi)。試驗乘用車的行駛狀況基本符合乘用車城市運行怠速時間長、平均車速和加速度較小的特征。

3.2 不同車速下的顆粒物排放特性分析

3.2.1 顆粒物數(shù)量及質(zhì)量排放因子與速度的關系圖2所示為乘用車燃用6種不同燃料時顆粒物數(shù)量及質(zhì)量排放因子隨車速的變化關系。

分析圖2a可知，顆粒物數(shù)量排放因子隨速度的增加而增加，車速在60 km/h以上時，隨著燃料生物柴油比例的增加，顆粒物數(shù)量排放因子增加迅速。其原因是隨著車速的增大，供油量增加，空燃比減小，而且燃燒溫度不斷升高給碳煙生成提供了有利條件，增加了聚集態(tài)顆粒，同時未燃碳氫的增加使得在排氣稀釋的過程中冷卻成核作用增強，從而導致核態(tài)顆粒物的增加。

車速超過60 km/h后，顆粒物排放數(shù)量迅速上升的主要原因為隨著車速的提高，發(fā)動機轉(zhuǎn)速升高，由于生物柴油粘性較高、噴霧特性較差、霧化后油滴相對較大的劣勢更加凸顯，進而導致未完全燃燒油粒的幾率上升。具體表現(xiàn)為隨著車速的升高，生物柴油排放物中小粒徑顆粒數(shù)量迅速升高。

分析圖2b可知，顆粒物質(zhì)量排放因子隨車速的增加而增加，但未與顆粒數(shù)量排放因子的增加成比例，純生物柴油BD100從60 km/h到100 km/h時，顆粒物數(shù)量排放因子從4.6×1012個/s增加到2.1× 1013個/s，增加了4.7倍左右，而顆粒物質(zhì)量排放因子從8.5×10-5上升到1.1×10-4，增加了1.3倍。這是由于生物柴油的顆粒物中核態(tài)顆粒所占比例高，而粒徑小于50 nm的核態(tài)顆粒物多為鏈狀結(jié)構，其體積與粒徑的3次方不成正比，因此顆粒物數(shù)量和質(zhì)量不存在直接關系。

3.2.2 不同車速下顆粒物的粒徑分布特性

為分析不同車速與粒徑分布的規(guī)律，將車速按照20km/h為間隔，分成5個區(qū)間：怠速（0，0.5]km/h、低速（0.5，20]km/h、中低速（20，50]km/h、中高速（40，80] km/h、高速（80，113]km/h。

圖3所示為乘用車燃用6種不同燃料在不同車速區(qū)間的顆粒物排放的粒徑分布特性。

分析圖3可知，乘用車顆粒物的粒徑成單峰或雙峰對數(shù)正態(tài)分布，各車速區(qū)間下試驗燃料表現(xiàn)出不同的宏觀分布形態(tài)。其中粒徑50 nm為核態(tài)顆粒和聚集態(tài)顆粒的過度變化區(qū)域，粒徑50 nm以上峰值處在聚集態(tài)顆粒區(qū)域，粒徑50 nm以下峰值處于核態(tài)顆粒區(qū)域。聚集態(tài)和核態(tài)顆粒排放特性如下。

a.聚集態(tài)顆粒特性：生物柴油聚集態(tài)顆粒降低，其峰值范圍為65～85 nm，在各車速區(qū)間，隨著燃料中摻雜生物柴油比例升高，聚集態(tài)顆粒數(shù)量峰值大都成下降趨勢。生物柴油分子中所含氧有利于局部過濃混合區(qū)域的擴散燃燒過程，并會促進已形成碳煙顆粒的氧化，此外生物柴油不含芳香烴，也會降低顆粒物前體物的形成，這些因素導致以碳煙顆粒為主的聚集態(tài)顆粒數(shù)量的減少。

b.核態(tài)顆粒特性：生物柴油核態(tài)顆粒上升，其峰值范圍為9～12 nm，隨著車速區(qū)間上升，生物柴油核態(tài)顆粒數(shù)量峰值上升幅度加大，BD100在5個車速區(qū)間核態(tài)所占比例分別為38%、51%、60%、68%、80%。這是由于生物柴油分子中所含氧促使大粒徑顆粒向小粒徑顆粒轉(zhuǎn)化，導致生物柴油核態(tài)顆粒數(shù)量增加，隨著車速的升高這種趨勢更加明顯，生物柴油粒徑分布由怠速時的雙峰分布逐漸過渡到高速時的單峰分布。

從宏觀上看生物柴油顆粒物粒徑分布向左移動，純柴油D100的聚集態(tài)顆粒峰值粒徑范圍在90～100 nm之間，而BD100的在65～85 nm之間。

高混合比生物柴油顆粒物排放的粒徑分布由怠速時的雙峰分布逐漸過渡到高速時的單峰分布，其原因除乘用車燃用生物柴油時核態(tài)顆粒數(shù)量上升外有兩個：其一是隨著車速的升高，發(fā)動機燃燒室空氣運動加強，有利于可燃混合氣的形成與燃燒，高速燃燒完善，所形成的粒徑也較??；其二是隨著車速升高，從排氣門到采樣處顆粒飛行所花費時間較短，小顆粒聚合成較大顆粒的幾率減小。

3.3不同加速度下的顆粒物排放特性

3.3.1 顆粒物排放因子與加速度的關系

圖4所示為乘用車燃用6種不同燃料時顆粒物數(shù)量及質(zhì)量排放因子隨加速度的變化關系。

由圖4可知，在減速階段，乘用車顆粒物數(shù)量排放因子先出現(xiàn)1個波峰，然后下降，而隨著燃料生物柴油比例增加，波峰被拉長，上升區(qū)間增大，如在圖4a中乘用車燃用BD5、BD10、BD20、BD50、BD100時，減速階段顆粒物數(shù)量排放因子峰值分別在a=-0.25 m/s2、a=-0.5 m/s2、a=-0.5 m/s2、a=-0.75 m/s2、a=-0.75 m/s2。這是因為減速時柴油機負荷和轉(zhuǎn)速都會降低，循環(huán)供油量減少，增壓器響應滯后，過量空氣系數(shù)大，導致乘用車顆粒物數(shù)量排放因子出現(xiàn)波峰，而生物柴油分子中含氧且燃燒室存在較多的稀混合氣區(qū)域，使更多燃料不能及時燃燒；另一方面，空氣冷卻燃燒室使燃燒室溫度相對較低，而生物柴油沸點高加大火焰激冷淬熄的可能性，結(jié)果會使未燃碳氫排放增多，導致顆粒數(shù)量升高。所以，隨著燃料生物柴油比例增加波峰被拉長，上升區(qū)間增大。

在乘用車加速階段，不同配比燃油的顆粒物數(shù)量和質(zhì)量排放因子隨加速度的增大而增加，乘用車燃用生物柴油顆粒物質(zhì)量和數(shù)量排放因子相比國Ⅳ柴油降低，原因主要有兩方面：供油變化初期，乘用車從怠速或等速工況迅速升高到高負荷處，而轉(zhuǎn)速變化不大，造成缸內(nèi)燃料加濃，空燃比減小，而生物柴油分子中含氧從而降低了理論空燃比，減少了燃燒室中的富燃料區(qū)域[10、11]；緩解加速時由于增壓器的慣性響應滯后，供氣量不能很快適應噴油量增加的影響，燃燒更完全。因此，生物柴油理論空燃比低的特性改善了乘用車加速階段缸內(nèi)燃燒的作用，降低了加速階段顆粒物排放因子。

3.3.2 不同加速度下顆粒物的粒徑分布特性

為分析不同加速度與粒徑分布的規(guī)律，將車速按照20 km/h為間隔，分成以下3個區(qū)間：減速(-∞，-0.1]m/s2、勻速(-0.1，0.1)m/s2、加速[0.1，+∞)m/s2。圖5所示為乘用車燃用6種不同燃料時在不同加速度區(qū)間下的顆粒物數(shù)量排放粒徑分布特性。

由圖5可知，不同加速度區(qū)間乘用車顆粒物的粒徑成雙峰對數(shù)正態(tài)分布。相比減速時，乘用車加速時聚集態(tài)占總顆粒的比例高，BD10在減速、怠速、加速的聚集態(tài)顆粒所占比例分別為46%、62%、64%。同時隨著燃料中生物柴油混合比的升高，乘用車在不同加速度區(qū)間核態(tài)顆粒峰值升高，其中加速時上升最明顯，乘用車燃用5種不同比例生物柴油時核態(tài)顆粒數(shù)量增加比例為38%、56%、60%、65%、77%。其原因是加速時噴油增大，生物柴油粘度較高，實際進入缸內(nèi)的生物柴油增加，同時燃料較高的粘度影響缸內(nèi)霧化混合及燃燒過程，導致缸內(nèi)未燃碳氫增加，從而導致核態(tài)顆粒數(shù)量的增加。在各加速度區(qū)間相比燃用純柴油的乘用車燃用生物柴油時聚集態(tài)顆粒峰值降低。

4 結(jié)束語

a.試驗乘用車的顆粒物數(shù)量及質(zhì)量排放因子隨速度增加成上升趨勢，車速在60 km/h以上時，隨著燃料生物柴油比例的增加，顆粒物數(shù)量排放因子迅速增大。生物柴油顆粒物數(shù)量排放因子增加與質(zhì)量排放因子不成比例。

b.在不同車速區(qū)間，隨著乘用車燃用油中生物柴油比例的提高，聚集態(tài)顆粒峰值降低，核態(tài)顆粒峰值升高，顆粒物粒徑分布向左移動，粒徑分布由怠速時的雙峰分布逐漸過渡到高速時的單峰分布。

c.在減速階段，乘用車顆粒物數(shù)量排放因子先出現(xiàn)一個波峰，然后下降，而隨著燃料生物柴油比例增加，波峰上升區(qū)間增大。加速階段，不同配比燃油的顆粒物數(shù)量和質(zhì)量排放因子隨加速度的增大而增加，乘用車燃用生物柴油顆粒物質(zhì)量和數(shù)量排放因子相比國Ⅳ柴油降低。

d.不同加速度區(qū)間，乘用車顆粒物的粒徑成雙峰對數(shù)正態(tài)分布，燃用生物柴油后聚集態(tài)顆粒峰值降低，核態(tài)顆粒峰值升高。

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（責任編輯晨曦）

修改稿收到日期為2013年5月16日。

Emission Characteristics of Particulate Number of A Diesel Car Fuelled with Biodiesel

Lou Diming，Kan Zechao，Hu Zhiyuan，Tan Piqiang
（Tongji University）

On a sample PASSAT diesel car，China IV pure diesel，pure biodiesel and diesel-biodiesel blended fuels with volume ratio of 5%、10%、20%and 50%are studied regarding particulate emission characteristic respectively with the help of exhaust particle number and size analyzer.The study results show that in different vehicle speeds，particulate number and mass emission factors increase with car speed.When driving speed exceeds 60km/h，the particulate number emission factors increase rapidly with the increase of the blending ratio of biodiesel.Particulate number emission factor shows a peak value first and then decreases sharply during deceleration.With the increase of blending ratio of biodiesel，the number of nucleation mode particles increase and accumulated mode particles decrease.And the particulate number emission peaks move towards smaller sizes.

Diesel passenger car,Biodiesel,Particulate matter,Emission characteristics

柴油乘用車生物柴油顆粒物排放特性

U473

：A

1000-3703(2014)01-0058-05

上海市科委2010年度科技攻關項目（10231201900）。