太湖竺山灣湖濱帶沉積物中多環(huán)芳烴分布、來源及風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

陳明華，李春華，葉春*，許士洪

1．東華大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，上海 201620

2．中國環(huán)境科學(xué)研究院湖泊工程技術(shù)中心，北京 100012

3．中國環(huán)境科學(xué)研究院，環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評估國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100012

太湖竺山灣湖濱帶沉積物中多環(huán)芳烴分布、來源及風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

陳明華1，2，3，李春華2，3，葉春2，3*，許士洪1

1．東華大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，上海 201620

2．中國環(huán)境科學(xué)研究院湖泊工程技術(shù)中心，北京 100012

3．中國環(huán)境科學(xué)研究院，環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評估國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100012

采用GC－MS聯(lián)用技術(shù)分析了太湖竺山灣湖濱帶10個(gè)點(diǎn)位和湖中心1個(gè)點(diǎn)位沉積物中16種USEPA優(yōu)控多環(huán)芳烴(PAHs)的濃度。結(jié)果表明，16種多環(huán)芳烴的濃度為61．2～2 032．3 ng/g，平均濃度為1 131．5 ng/g。湖濱帶點(diǎn)位以4環(huán)和5～6環(huán)多環(huán)芳烴為主，所占比例分別為28．6%和60．9%;湖中心點(diǎn)位以2～3環(huán)多環(huán)芳烴為主，所占比例為88．1%以上。湖濱帶沉積物中多環(huán)芳烴主要來源為煤、石油等化石燃料的高溫燃燒，而湖中心沉積物中多環(huán)芳烴主要來自油類泄漏污染。生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)表明，湖濱帶表層沉積物并不存在嚴(yán)重的多環(huán)芳烴生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，但是部分區(qū)域的某些多環(huán)芳烴濃度超過多效應(yīng)區(qū)間低值(ERL)，可能存在對生物的潛在危害，需加強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)防范。

竺山灣;湖濱帶;沉積物;多環(huán)芳烴;生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià);太湖

Key words:Zhushan Bay;littoral zone;sediment;polycyclic aromatic hydrocarbons;ecological risk assessment; Lake Taihu

多環(huán)芳烴(PAHs)是由2個(gè)或2個(gè)以上苯環(huán)以線狀、角狀或簇狀排列的稠環(huán)化合物，是廣泛存在于環(huán)境中的持久性有機(jī)污染物。多環(huán)芳烴具有極強(qiáng)的“三致”效應(yīng)(致癌性、致突變性及致畸性)和生物累積效應(yīng)，難降解且分布廣泛，對人類健康和生態(tài)環(huán)境具有很大的潛在危害［1|2］。多環(huán)芳烴除自然成因(如火山爆發(fā)、森林火災(zāi)、生物合成等)外，主要來源于化石燃料使用過程中的泄漏以及化石燃料和生物質(zhì)不完全燃燒產(chǎn)物的排放等［3|4］。多環(huán)芳烴具有強(qiáng)烈的憎水性和低溶解性，很容易被吸附在顆粒物上而沉積于水體底部，因此沉積物被認(rèn)為是其主要環(huán)境歸宿［5|6］。但是沉積物中的多環(huán)芳烴還可通過再懸浮而進(jìn)入水體中，成為“二次污染”源［7］，研究表明，多環(huán)芳烴可通過食物鏈進(jìn)入生態(tài)系統(tǒng)對人類健康和生態(tài)系統(tǒng)的安全構(gòu)成很大的危害［8］。所以研究沉積物中多環(huán)芳烴的濃度、分布及來源對評價(jià)該區(qū)域有機(jī)污染風(fēng)險(xiǎn)水平具有重要意義。

湖濱帶是湖泊流域水生態(tài)系統(tǒng)與陸地生態(tài)系統(tǒng)間一種非常重要的生態(tài)過渡帶，具有攔截徑流污染物，維持湖泊生物多樣性等功能［9］。太湖竺山灣位于太湖西北部，是太湖上游主要的來水湖區(qū)。竺山灣是太湖污染最為嚴(yán)重的區(qū)域之一，該區(qū)域工業(yè)發(fā)達(dá)，煤、石油等化石燃料消耗巨大，大量未經(jīng)處理或未完全處理的電鍍、造紙、印染、黑色金屬冶煉等工業(yè)廢水及生活污水通過河道進(jìn)入湖濱帶，使湖濱帶的有機(jī)污染日益嚴(yán)重［10|11］。已有的對竺山灣多環(huán)芳烴監(jiān)測工作主要是針對湖中心區(qū)域的水體、沉積物［12|13］，對湖濱帶范圍內(nèi)環(huán)境樣品中的多環(huán)芳烴濃度還鮮有研究。因此筆者采集了太湖竺山灣湖濱帶沉積物，分析了沉積物中多環(huán)芳烴的濃度、來源及組成特征，并對竺山灣湖濱帶沉積物的多環(huán)芳烴生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評價(jià)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集與處理

2012年11月對竺山灣沉積物進(jìn)行了采集，共設(shè)11個(gè)采樣點(diǎn)，其中10個(gè)采樣點(diǎn)位于距西岸100 m的內(nèi)湖濱帶區(qū)域，1個(gè)采樣點(diǎn)位于湖中心(圖1)。用抓泥斗采集0～20 cm表層沉積物，將采集到的泥樣篦去湖水，裝入不銹鋼飯盒中，再裝入大號自封袋中，放入冰箱冷藏運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室。沉積物經(jīng)冷凍干燥，研磨過80目(0．2 mm)篩，于冰箱4℃下保存。

圖1 太湖竺山灣采樣點(diǎn)位置Fig．1 The locations of sampling points in Zhushan Bay，Lake Taihu

1.2 沉積物中多環(huán)芳烴濃度分析

稱取10 g干沉積物于250 mL錐形瓶中，加入1．0μg內(nèi)標(biāo)物間三聯(lián)苯。加入100 mL二氯甲烷和甲醇混合液(體積比為2∶1)，超聲波提取30 min (50～60 Hz，105W);再加入100 mL二氯甲烷和甲醇混合液(體積比為1∶2)，同樣條件下超聲提取30 min;混合2次提取液，用濾紙(Whatman No．42)過濾。過濾后有機(jī)相用旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(德國Heidolph集團(tuán))濃縮至2．0 mL，水浴溫度30℃。用直徑0．5 cm，長30 cm硅膠柱進(jìn)行凈化，硅膠柱從上到下依次填充3 g無水硫酸鈉，1 g中性氧化鋁，3 g活化硅膠;用10mL正己烷活化硅膠柱，將濃縮后的有機(jī)相過柱，再用10 mL正己烷和丙酮混合液(體積比為1∶1)淋洗柱子，洗脫出多環(huán)芳烴組分。洗脫液用高純氮?dú)獯祾?，定容? mL，裝入樣品瓶(Vials小瓶)，放于冰箱中避光保存，待測。

用Agilent 6890N/5975C GC－MS(安捷倫科技有限公司)測定樣品瓶中16種優(yōu)控多環(huán)芳烴濃度。GC/MS測定條件:不分流進(jìn)樣;HP－5ms毛細(xì)管柱(30 m×0．25 mm×0．25μm);載氣為氦氣(1．0 mL/min);進(jìn)樣器和檢測器溫度為280和300℃;升溫程序?yàn)?0℃保持1 min，以20℃/min升溫至150℃，再以4℃/min升溫至300℃，保持6 min;質(zhì)譜EI源為70 eV，離子源溫度為280℃。以各PAH單標(biāo)的出峰時(shí)間和特征離子碎片對沉積物中的多環(huán)芳烴類化合物進(jìn)行定性分析，以間三聯(lián)苯為內(nèi)標(biāo)，通過校準(zhǔn)曲線對多環(huán)芳烴進(jìn)行定量分析，以標(biāo)準(zhǔn)沉積物(CRM，Sigma－Aldrich公司)多環(huán)芳烴回收率、基質(zhì)加標(biāo)回收率驗(yàn)證萃取方法準(zhǔn)確性。

1.3 數(shù)據(jù)處理與分析

樣品的質(zhì)譜數(shù)據(jù)由安捷倫工作站(Agilent Chemstation)處理獲得，數(shù)據(jù)使用 Excel 2010及Origin 8．0等軟件進(jìn)行分析處理。

2 結(jié)果與分析

2.1 多環(huán)芳烴濃度與組成特征

2.1.1 多環(huán)芳烴濃度

16種優(yōu)控多環(huán)芳烴在湖濱帶沉積物中全部檢出，總濃度為 61．2～2 032．3 ng/g，平均濃度為1 131．5 ng/g(表1)。根據(jù)國外學(xué)者［14］對沉積物多環(huán)芳烴濃度劃分，竺山灣湖濱帶60%采樣點(diǎn)多環(huán)芳烴濃度大于1 000 ng/g，屬于高度污染。其中，位于殷村港入湖口的 Z4點(diǎn)多環(huán)芳烴濃度最高，為2 032．3 ng/g，是由于殷村港是周鐵鎮(zhèn)工業(yè)廢水和生活污水主要排放口，且該點(diǎn)周圍是漁船的停泊點(diǎn)，也是漁民進(jìn)湖作業(yè)的必經(jīng)之路;而位于湖中心的Z11點(diǎn)多環(huán)芳烴濃度最低，為61．2 ng/g，說明湖中心距污染源區(qū)較遠(yuǎn)，有機(jī)污染還未擴(kuò)散至湖中心。

根據(jù)陳明華等［14］對國內(nèi)外河流、濕地、河口多環(huán)芳烴污染現(xiàn)狀的調(diào)查發(fā)現(xiàn)，與國內(nèi)水體沉積物多環(huán)芳烴濃度相比，竺山灣湖濱帶處于中等水平，低于遼河(3 281．0 ng/g)［15］、海河(27 074 ng/g)［16］、巢湖(1 670 ng/g)［17］、滇池(2 249．2 ng/g)［18］等高污染地區(qū)，但高于通惠河(540．1 ng/g)［19］、白洋淀(353．0 ng/g)［20］、扎龍濕地(130．0 ng/g)［21］、黃河三角洲濕地(71．0 ng/g)［22］等低污染地區(qū);與國外一些地區(qū)歷史上的多環(huán)芳烴污染相比，處于低水平，遠(yuǎn)低于 Mill River(10 590 ng/g)［23］、San Francisco Bay(7 457 ng/g)［24］，Naples Harbor(5 425 ng/g)［25］，Tokyo Bay(9 546 ng/g)［26］?？傮w來看，竺山灣湖濱帶沉積物多環(huán)芳烴污染處于中等偏低水平，但其濃度遠(yuǎn)大于自然環(huán)境的本底值［27］，應(yīng)引起足夠的重視。

表1 竺山灣湖濱帶表層沉積物中多環(huán)芳烴的濃度Table 1 The concentration of PAHs in surface sediments from littoral zone of Zhushan Bay ng/g

2.1.2 多環(huán)芳烴組成特征

竺山灣沉積物中多環(huán)芳烴組成特征如圖2所示。由圖2可以看出，湖中心Z11點(diǎn)位以低環(huán)多環(huán)芳烴(2～3環(huán))為主，占沉積物多環(huán)芳烴的88．1%以上，原因是由于該采樣點(diǎn)遠(yuǎn)離污染源，多環(huán)芳烴濃度較低，石油污染是多環(huán)芳烴的主要來源。湖濱帶Z1～Z10點(diǎn)位中以4環(huán)和5～6環(huán)多環(huán)芳烴為主，分別占沉積物多環(huán)芳烴的28%～46%和30%～60%;而低環(huán)多環(huán)芳烴只占10%～20%，可能是由于低環(huán)多環(huán)芳烴易揮發(fā)，容易被微生物分解。分析表明，在湖濱帶內(nèi)沉積物主要受到高環(huán)(4環(huán)以上)多環(huán)芳烴的污染，反映了該區(qū)域多環(huán)芳烴主要以燃料的高溫燃燒源輸入為主。

圖2 竺山灣沉積物中多環(huán)芳烴組成特征Fig．2 PAHs composition characteristics in sediments from Zhushan Bay

2.2 多環(huán)芳烴來源分析

人為來源是沉積物中多環(huán)芳烴的主要來源，主要有石油及其精煉產(chǎn)品的燃燒和泄漏及煤的燃燒。通常利用多環(huán)芳烴異構(gòu)體對其來源進(jìn)行判別，包括Flua/Pyr、Phe/Ant、IP/BP 3 個(gè)系列［28|29］。根據(jù)Yunker等［30］歸納的結(jié)果，Ant/(Ant+Phe)小于0．1通常意味著油類排放來源，大于0．1則主要是燃燒來源;Flua/(Flua+Pyr)小于0．4意味著油類排放來源，大于0．5主要是木柴、煤燃燒來源，位于0．4～0．5則意味著石油及其精煉產(chǎn)品的燃燒來源;IP/ (IP+BP)小于0．2表明主要是油類排放來源，大于0．5則主要是木柴、煤燃燒來源，位于0．2～0．5為石油燃燒來源。

以Flua/(Flua+Pyr)為橫坐標(biāo)，Ant/(Ant+ Phe)、IP/(IP+BP)分別做縱坐標(biāo)，計(jì)算3種特征化合物指數(shù)，結(jié)果如圖3所示。從圖3可以看出，除Z11外，其他采樣點(diǎn)Ant/(Ant+Phe)均大于0．1，表明燃燒源是湖濱帶沉積物多環(huán)芳烴主要來源，而湖中心沉積物主要受油類泄漏污染;IP/(IP+BP)大部分點(diǎn)位大于0．5，顯示木材、煤的燃燒源是湖濱帶沉積物多環(huán)芳烴主要來源;Flua/(Flua+Pyr)為0．48～0．53，大部分點(diǎn)位大于0．5，顯示油類和煤的燃燒來源是湖濱帶沉積物多環(huán)芳烴主要來源。

圖3 竺山灣湖濱帶沉積物多環(huán)芳烴來源診斷Fig．3 Diagnosis ratios of PAHs in surface sediments in littoral zone of Zhushan Bay

2.3 多環(huán)芳烴污染的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

由于低環(huán)多環(huán)芳烴呈顯著的急性毒性，一些高環(huán)多環(huán)芳烴(如 BaP，DBA等)具有潛在的致癌性［28，31］，根據(jù)竺山灣湖濱帶沉積物多環(huán)芳烴的組成特征可以看出，沉積物中高環(huán)多環(huán)芳烴的致癌性不容忽視。采用Long等［32］提出的沉積物中多環(huán)芳烴風(fēng)險(xiǎn)效應(yīng)區(qū)間低值(effects range low，ERL)和效應(yīng)區(qū)間中值(effects rangemedian，ERM)對竺山灣湖濱帶表層沉積物進(jìn)行了生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)，當(dāng)沉積物中多環(huán)芳烴濃度小于ERL，則生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)小于10%;當(dāng)沉積物中多環(huán)芳烴濃度大于ERM，則生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)大于75%。評價(jià)結(jié)果表明，研究區(qū)域內(nèi)多環(huán)芳烴濃度遠(yuǎn)低于ERM，因此在湖濱帶區(qū)域不存在嚴(yán)重的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，但是Flu、IP及BghiP部分采樣點(diǎn)的濃度接近或已超過ERL，生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)不容忽視(表2)。應(yīng)加強(qiáng)對區(qū)域內(nèi)生物體內(nèi)的多環(huán)芳烴濃度的研究，評估多環(huán)芳烴進(jìn)入生物體的風(fēng)險(xiǎn)。

表2 竺山灣湖濱帶沉積物多環(huán)芳烴生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)Table 2 Ecological risk assessment of 16 PAHs in surface sediments in littoral zone of Zhushan Bay

3 結(jié)論

(1)竺山灣湖濱帶沉積物已受到一定程度的多環(huán)芳烴污染，多環(huán)芳烴濃度為61．2～2 032．3 ng/g，污染程度呈中等偏下水平，周邊城鎮(zhèn)的經(jīng)濟(jì)發(fā)展，尤其是生產(chǎn)活動(dòng)已對湖濱帶造成了一定的有機(jī)污染。

(2)竺山灣湖中心主要受油類泄露污染，湖濱帶表層沉積物多環(huán)芳烴組成則以高環(huán)多環(huán)芳烴為主，低環(huán)多環(huán)芳烴濃度較低，表明其主要來自燃料高溫燃燒。

(3)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分析表明，湖濱帶區(qū)域不存在嚴(yán)重的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，但是部分多環(huán)芳烴的濃度大于ERL，造成生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的可能性依然存在。

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Distribution，Sources and Risk Assessment of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Sediments from Zhushan Bay Littoral Zone，Lake Taihu

CHEN Ming|hua1，2，3，LIChun|hua2，3，YE Chun2，3，XU Shi|hong1
1．Environmental Science and Engineering College，Donghua University，Shanghai201620，China
2．Centre of Lake Engineering＆Technology，Chinese Research Academy of Environmental Sciences，Beijing 100012，China
3．State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment，Chinese Research Academy of Environmental Sciences，Beijing 100012，China

Surface sediment sampleswere collected from lakeside zone of Zhushan Bay，Lake Taihu，of which 10 sampleswere collected from the littoral zone and one sample was collected from the center of the lake．The concentrations of 16 USEPA－priority－controlled polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)were analyzed by GCMS．The results showed that PAHs content varied from 61．2 to 2 032．3 ng/g，and themean value was1 131．5 ng/ g．The spectra of PAHs showed that 4 rings and 5－6 rings were predominant ones in littoral zone，accounting for 28．6%and 60．9%，respectively，while 2－3 rings PAHswere predominant in the center of the lake，accounting for 88．1%．The source of PAHs in littoral zone sediments was mainly attributed to high－temperature combustion of coal，oil and other fossil fuels，but that in center of the lake wasmainly attributed to oil spill．No significant PAH ecological risk was found in littoral zone of Lake Taihu according to ecological risk assessment．However，some PAH concentrations exceeded the effects range low(ERL)in some sampling sites．Potential harmful effects on organismsmight exist，and ecological risk should be prevented．

X524

A

10．3969/j．issn．1674－991X．2014．03．033

1674－991X(2014)03－0199－06

2013－11－11

國家水體污染控制與治理科技重大專項(xiàng)(2012ZX07101－009);國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41101487)

陳明華(1989—)，男，碩士研究生，主要從事環(huán)境化學(xué)研究，wenxu6699@163．com

*責(zé)任作者:葉春(1970—)，男，研究員，博士，主要從事水污染控制與水體生態(tài)修復(fù)研究，yechbj@163．com