珠江口盆地流花油田新近系碳酸鹽巖白堊狀結(jié)構(gòu)化成因機(jī)理探討*

侯明才 鄧敏 馮琳 劉軍 吳熙純 曾驛 周小康

1.油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，成都理工大學(xué)，成都 610059

2.成都理工大學(xué)沉積地質(zhì)研究院，成都 610059

3.中海石油(中國)有限公司深圳分公司研究院，廣州 510240

4.成都理工大學(xué)能源學(xué)院，成都 610059

白堊作為一種白色疏松的土狀石灰?guī)r，其主要化學(xué)成分是CaCO3，礦物成分是生物泥晶方解石，可含少量長石、石英等碎屑(黃宗理和張良粥，2006)。白堊分真白堊和成巖作用改造之后形成的白堊狀結(jié)構(gòu)化灰?guī)r兩類。真白堊是深海鈣質(zhì)軟泥的巖化作用發(fā)展而來，它是富含生物方解石軟泥(而不是富含文石軟泥)的原生堆積物，在成巖過程中不會(huì)出現(xiàn)文石轉(zhuǎn)變?yōu)榉浇馐倪^程，因此巖石得以保存它的原生孔隙與硬度。鈣質(zhì)軟泥中的顆粒主要是藻類(顆石藻)的骨骼，顆石球。球形的顆石球直徑為10～30μm，由7到20個(gè)車輪形狀直徑 2～20μm的顆石藻小片組成(Scholle，1977;D’Heur，1984)。然而，在世界各地碳酸鹽生物礁、丘、灘、瀉湖、潮坪、臺(tái)地斜披、盆地以及湖湘碳酸鹽巖中，廣泛存在一種具有豐富微孔隙的白堊狀灰?guī)r，它不同于前述的真白堊，而是成巖作用的產(chǎn)物。

白堊狀灰?guī)r這種特殊的結(jié)構(gòu)使它成為重要的油氣儲(chǔ)層之一(Wu and Li，1997;吳熙純等，1998)，世界各類大油田的4% ～5%產(chǎn)量產(chǎn)自白堊狀灰?guī)r中(Wilson，1980)。很多學(xué)者針對(duì)不同時(shí)代和地域白堊狀灰?guī)r的儲(chǔ)集空間類型、孔滲特征等作了大量細(xì)致的研究工作(Lonoy，2006;Hassallet al.，2004;Moshier and Handford，1984;Coalsonet al.，1985;Choquette and Pray，1970;Pittman，1971;Jodry，1969;Archie，1952)，認(rèn)為白堊狀灰?guī)r的儲(chǔ)集空間包括基質(zhì)微孔和晶間微孔隙，孔隙度15% ～20%，滲透率0.1mD，毛細(xì)管壓力曲線顯示孔喉大小分布一般是“分選好的”和“細(xì)歪度的”。白堊狀灰?guī)r發(fā)育的主要層位為侏羅紀(jì)-新近紀(jì)，而從Neo-Tethys Ocean的分布看，在全球范圍具有自西向東，層位漸次升高的特點(diǎn):英格蘭南部和美國海灣海岸為中侏羅世，中東為中白堊世和古近紀(jì)，中國南海為早中新世，在遠(yuǎn)東為漸新世和中新世。除此之外，加拿大西北泥盆紀(jì)、亞瑪遜地區(qū)新近紀(jì)、新疆塔北早奧陶世也存在白堊狀灰?guī)r(葉德勝，1992)。但是，這種分布規(guī)律性的內(nèi)在控制因素的研究卻鮮有報(bào)道。

白堊灰?guī)r的結(jié)構(gòu)成因無疑與成巖作用相關(guān)，前人(吳熙純等，2010a)總結(jié)了不同成巖作用階段成巖環(huán)境中的白堊化，他將其分為成巖早期大氣淡水和混合水成巖環(huán)境的白堊化、成巖早期海水潛流帶-孔隙水埋藏的白堊化、成巖晚期深埋藏的白堊化和表生期的喀斯特作用引起的白堊化。但是，白堊狀灰?guī)r的結(jié)構(gòu)成因機(jī)制是什么，在不同的成巖環(huán)境中，其物質(zhì)組成變化的化學(xué)過程及其機(jī)理是什么，這才是我們深入認(rèn)識(shí)和理解白堊狀灰?guī)r的關(guān)鍵，也是預(yù)測(cè)白堊灰?guī)r儲(chǔ)層的捷徑。

針對(duì)上述疑而未決的科學(xué)問題，本文以中國南海珠江口盆地東沙隆起流花油田新近紀(jì)早中新世珠江組沉積期白堊狀灰?guī)r為研究對(duì)象，通過宏觀巖芯描述和微觀礦物學(xué)、巖石學(xué)和地球化學(xué)等研究，緊密結(jié)合白堊化作用過程的水巖環(huán)境和物理化學(xué)條件，深刻解剖白堊灰?guī)r的結(jié)構(gòu)成因機(jī)理。本次研究雖然不能窮盡所有環(huán)境下的白堊化機(jī)理，但是，可以為深入研究其它成巖環(huán)境下白堊化的結(jié)構(gòu)成因機(jī)理提供方法上的借鑒和理論上的參考。

1 區(qū)域地質(zhì)背景

流花油田位于南海北部珠江口盆地東沙隆起西南緣(圖1)，南北被兩坳陷挾持。隆起基底主要以花崗巖為主，其中生代以來的形成和演化受印度板塊、歐亞板塊的接壤碰撞和太平洋板塊對(duì)歐亞板塊NWW向俯沖的共同影響(謝建華等，2005)隨著漸新世末期海侵作用加強(qiáng)，東沙隆起被淹沒，早中新世珠江期發(fā)育一套碳酸鹽巖沉積(陳驥等，2011;周小康等，2011)，整個(gè)碳酸鹽臺(tái)地呈NE走向。臺(tái)地西南邊緣有一排NW向馬蹄形環(huán)礁帶(胡平忠和王金中，1996;邱燕和王英民，2001;胡誠等，2010)，為流花礁群。東沙臺(tái)地流花地區(qū)碳酸鹽巖沉積時(shí)間較長，厚度大，向北逐漸減薄，其礁灘相發(fā)育且類型豐富(邱燕等，1999;邱燕，2002)，白堊狀結(jié)構(gòu)化(以下也稱:“白堊化”)作用明顯(吳熙純等，1998，2010b)。

2 白堊狀結(jié)構(gòu)化成因淺析

2.1 宏觀分布特征

圖1 珠江口盆地(東部)區(qū)域構(gòu)造分區(qū)圖Fig.1 Sketch showing the structural units of Pearl River Mouth Basin

通過流花油田數(shù)口典型井的巖芯觀察，發(fā)現(xiàn)白堊化縱向上分布規(guī)律明顯，灰?guī)r段頂上無白堊化現(xiàn)象(圖2a)?；?guī)r段上部特別是含油的優(yōu)質(zhì)儲(chǔ)層段都有微弱白堊結(jié)構(gòu)化現(xiàn)象(圖2b)，僅縫合線內(nèi)部白堊化較強(qiáng)，通常致使致密段縫合線內(nèi)含油，但含少量泥質(zhì)、鐵礦類雜質(zhì)，厚度極薄。向底部白堊結(jié)構(gòu)化作用程度增加，同時(shí)厚度也增大?；?guī)r段中部出現(xiàn)中等白堊化灰?guī)r與致密灰?guī)r互層(圖2c)，巖石總體少孔低滲，致密且色淺，僅有微弱白堊作用發(fā)生部位含少量油侵。到中下部，“白堊化作用”增強(qiáng)，白堊結(jié)構(gòu)化中間過程產(chǎn)物頻現(xiàn)，于X4井見一未完全白堊化樣品(圖2d)，珊瑚骨架保存完好，內(nèi)部基質(zhì)被洗劫一空，但骨架碳酸鈣中其它雜質(zhì)仍有殘留而未形成強(qiáng)白堊結(jié)構(gòu);同井另一樣品(1322.6m)具同樣特征:巖石基質(zhì)未白堊化而生物體全白堊化，掃描電鏡觀察其總體巖性致密，珊瑚藻等生物體泥晶方解石顆粒間膠結(jié)物少，顆粒以點(diǎn)-線接觸為主，溶蝕坑較少?；?guī)r段底部含水段白堊化作用強(qiáng)烈，整體顏色偏白(圖2e)，或最終碎成白色粉末狀(圖2f，g)，孔隙度增大，滲透率由幾毫達(dá)西增加至數(shù)百毫達(dá)西，厚度可高達(dá)4m。

圖2 白堊狀結(jié)構(gòu)化特征及程度(a)-頂部致密泥晶灰?guī)r段;(b)-中上部微弱白堊狀結(jié)構(gòu);(c)-中等白堊狀結(jié)構(gòu)與無白堊致密段;(d)-未完全白堊狀骨架巖-白堊狀結(jié)構(gòu)中間過程;(e)-強(qiáng)白堊狀骨架巖;(f、g)-底水段白堊狀結(jié)構(gòu)Fig.2 Characteristics and degree of chalky texture formation

白堊化在流花地區(qū)自上而下表現(xiàn)為無白堊→弱白堊→中等白堊→強(qiáng)白堊的整體變化趨勢(shì)(圖3中X21井)，由①無白堊藻礁(層狀紅藻石泥粒巖)，巖性致密，表面光滑，縫合線發(fā)育;②微白堊紅藻石泥粒巖(白堊狀灰?guī)r夾層，表面粗糙，含少許酸不溶物質(zhì)，色深)及③白堊狀結(jié)構(gòu)紅藻石泥粒巖(酥松，極易被磨成小團(tuán)狀，手捏即碎，表面顆粒易掉落成砂級(jí)碳酸鹽巖顆粒)組成，顯示出白堊化作用明顯的規(guī)律性。

2.2 微觀特征

無白堊致密層段微晶基質(zhì)自形程度差，晶體間以線-面接觸，膠結(jié)作用顯著，顆粒表面無溶蝕坑洞，孔隙不太發(fā)育，多數(shù)吼道堵塞，孔滲差(圖4a)。

弱白堊化珊瑚藻微晶顆粒間仍含有非晶質(zhì)膠結(jié)物，方解石顆粒被“焊接”在一起，發(fā)育規(guī)模減小，并且顆粒表面出現(xiàn)少許溶蝕坑(圖4b)。中等白堊化生屑泥粒巖(圖4c)中，基質(zhì)顆粒表面溶蝕現(xiàn)象變得十分明顯，顆粒間膠結(jié)物少見。

強(qiáng)白堊化發(fā)育的珊瑚藻體(圖4d)中非晶質(zhì)物質(zhì)不發(fā)育，并且顆粒表面光滑，但未見有溶蝕作用形成的凹坑及小突起，其微觀特征類似Flügel(2004)提及的微生物泥晶灰?guī)r(產(chǎn)于藍(lán)藻細(xì)菌周邊的粘液中，多數(shù)顆粒表面光滑，缺少細(xì)小的晶體表明原巖為高鎂方解石)。研究區(qū)碳酸鹽巖以珊瑚藻為主，珊瑚藻體、有孔蟲等生物體的方解石晶體較難被溶蝕。強(qiáng)白堊作用清洗掉顆粒間和生物體腔內(nèi)亮晶膠結(jié)物，留下了各類生物體、泥微晶基質(zhì)以及同樣為膠結(jié)物充填的泥微晶灰泥(圖4f)，形成低鎂方解石微晶及微亮晶格架。基質(zhì)微亮晶發(fā)生了兩期溶蝕作用(圖4c，e，g)，而且程度各異。顆粒表面的溶蝕坑明顯是包裹在方解石晶體內(nèi)的文石針溶解所致，代表第一期溶蝕作用，此時(shí)顆粒棱角被溶蝕;晶體表面出現(xiàn)方解石小突起代表第二期溶蝕現(xiàn)象(溶蝕第二階段產(chǎn)物)，顆粒棱角分明，還有部分顆粒并沒有因?yàn)閴簩?shí)作用而在顆粒邊緣產(chǎn)生應(yīng)有的膠結(jié)物，接觸部位壓力由于形成顆粒鑲嵌而消減(圖4c)。點(diǎn)焊接式的微觀顆粒特征使其機(jī)械強(qiáng)度和抗壓實(shí)能力顯著提高，有利于微孔隙的保存(黃思靜等，2007)，而這種微孔前人多認(rèn)為是原生成因的組構(gòu)選擇性孔隙結(jié)構(gòu)，微孔隙在沉積的泥晶方解石之間均勻分布。

圖3 流花油田碳酸鹽巖取芯段白堊狀結(jié)構(gòu)化程度及分布特征(井位見圖1;部分資料據(jù)吳熙純等，1993① 吳熙純，劉效曾，時(shí)言等.1993.珠江口盆地第三紀(jì)生物礁古生態(tài)及成巖作用研究.南海石油東部公司;中海石油(中國)有限公司深圳分公司② 中海石油(中國)有限公司深圳分公司研究院內(nèi)部資料(未發(fā)表))Fig.3 Degree and distribution characteristics of chalky texture formation in Liuhua carbonate drilling cores

2.3 地球化學(xué)特征

巖石地球化學(xué)可以判別白堊化及受成巖改造程度。白堊化灰?guī)r與純泥晶基質(zhì)幾乎全為碳酸鈣，酸不溶物及雜質(zhì)很少，但不同白堊化結(jié)構(gòu)程度的灰?guī)r中生物體內(nèi)可能會(huì)含有少量粘土礦物(圖2d)，白堊狀灰?guī)r酸不溶物比純基質(zhì)要稍高(表1)。與正常的碳酸鹽巖及碳酸鹽礦物相比，白堊化后，Ca含量增加，Mg含量減少，Mn含量很低，代表白堊化主要階段發(fā)生在成巖早期。Fe含量非常低，而Ba、Zn都稍稍增加，Sr存在于顆粒與格架中相對(duì)變化較小。碳酸鹽巖的成巖過程中，元素的遷移受控于多個(gè)因素，但總體趨勢(shì)都是鍶、鈉、鎂的丟失和鋅、鐵、錳的獲取(Brand and Veizer，1980)，總體上并沒有明顯的增加Mn和Fe，是成巖作用不完全的結(jié)果。Sr/Ba值增高代表更接近正常海相成分。

碳氧同位素與白堊化作用流體介質(zhì)有關(guān)，碳同位素與流體來源關(guān)系密切，而氧同位素在一定程度上反應(yīng)了形成環(huán)境。非白堊狀灰?guī)r的δ13C、δ18O都偏輕(圖5)，代表一定程度上受大氣水影響。白堊化程度越高，顆粒間雜質(zhì)越少，其碳氧同位素值更具代表性，研究區(qū)內(nèi)的δ13C平均值與Keitht and Weber(1964)所分析的321個(gè)海相碳酸鹽的δ13C平均值0.56‰～1.55‰十分相近，這表明白堊作用將大多數(shù)受成巖期大氣CO2影響的低碳“淘洗”掉。有白堊化井碳氧同位素交會(huì)圖總體變化趨勢(shì)比較一致，δ18O偏輕，表明本區(qū)內(nèi)并沒有廣海區(qū)深水真白堊形成而主要以淺海礁灘相碳酸鹽巖的白堊化為主。

白堊化作用實(shí)際上可以看成一種造微孔作用，特別是弱白堊層段薄片下面孔率低但實(shí)測(cè)孔隙度非常高，這是其“溶蝕”晶體間膠結(jié)物的結(jié)果?；诖?，孔隙度又可以用來表征巖石白堊程度的高低。從頂部未白堊化巖石到底部強(qiáng)白堊化巖石，孔隙度總體趨勢(shì)亦隨深度增加而增大，隨白堊化分帶性變化影響波動(dòng)幅度較大。孔隙度的變化趨勢(shì)與碳同位素趨勢(shì)相近，在無-弱白堊段，δ13C值偏輕孔隙度低膠結(jié)物較多，而進(jìn)入白堊化段后，δ13C值一直相對(duì)偏重，孔隙度高膠結(jié)物少。碳同位素的變化特征顯示出大氣水注入形成的膠結(jié)物含量影響了巖石中δ13C的組成，白堊化的程度與膠結(jié)物含量成反比。

圖4 不同程度白堊化微觀特征(a)-X13井致密段特征;(b)-X4井弱白堊層殘余膠結(jié)物;(c)-X21井中等白堊化溶蝕坑;(d)-X4井強(qiáng)白堊化特征;(e)-X21井強(qiáng)白堊段微亮晶溶蝕現(xiàn)象明顯;(f)-X4井底水段溶蝕作用特征;(g)-圖(e)放大Fig.4 Microscopic features of different degrees of chalky texture formation

圖5 碳氧同位素交會(huì)圖(a)-X21井碳氧同位素交會(huì)圖(不同層段方解石樣品);(b)-不同井白堊化段碳氧同位素及平均值交匯圖Fig.5 Plots of δ13C vs. δ18O

表1 珠江口盆地下中新統(tǒng)珠江組全巖化學(xué)分析(wt%)Table 1 Whole rock geochemical analysis(wt%)of the Lower Miocene Zhujiang Formation in the Pearl River Mouth Basin

圖6 弱白堊狀層段掃描電鏡及能譜特征(X13井)Fig.6 SEM photos and EDX characteristics of weak chalky texture formation interval

通過掃描電鏡能更仔細(xì)的分析原巖性質(zhì)和觀察成巖作用的過程。用油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(成都理工大學(xué))完成掃描電鏡分析，按《SY/T 5162—1997》巖石樣品掃描電子顯微鏡分析方法，使用FEI-QUANTAN 250FEG掃描電子顯微鏡及OXFORD-INCA X-MAX 20X射線能譜儀(溫度:21℃，濕度:45%RH)對(duì)珊瑚藻、有孔蟲、基質(zhì)微晶、亮晶方解石膠結(jié)物、微亮晶等方解石晶體進(jìn)行了電鏡觀察及能譜分析(圖4、圖6)。結(jié)果表明，珠江組碳酸鹽巖主要以碳、氧、鈣為主，鎂含量低，顯示無論生物體格架還是泥晶基質(zhì)都主要是低鎂方解石為主。白堊化層段雜質(zhì)少、膠結(jié)物少，弱白堊層段構(gòu)成珊瑚藻方解石晶粒間及基質(zhì)微晶間含少量鋁硅酸鹽礦物(圖6)，少許粒間孔邊緣含硅酸鹽礦物，硅酸鹽通常會(huì)抑制膠結(jié)物的產(chǎn)生，這有利于白堊化作用的進(jìn)行;在未白堊狀泥粒巖中基質(zhì)微晶會(huì)因重結(jié)晶而“焊接”在一起。

3 白堊狀結(jié)構(gòu)化控制因素

3.1 礦物成分及結(jié)構(gòu)

鈣質(zhì)超微化石在世界海洋的分布是眾所周知的，典型的白堊儲(chǔ)層主要分布于深海或遠(yuǎn)洋沉積物中。這種遠(yuǎn)洋或深海沉積的白堊儲(chǔ)層中的微孔主要是鈣質(zhì)超微化石(顆石藻和顆石球)或作為其組成的的片狀晶體(顆石)之間的孔隙，鈣質(zhì)超微化石的保存又和CCD面以及溶躍面有關(guān)(Feazelet al.，1985)。而流花生物礁-灘組合并非典型的白堊儲(chǔ)層，只是在碳酸鹽沉積物的基礎(chǔ)上一些層段發(fā)生了白堊化，為泥晶基質(zhì)與生物顆粒共生而未發(fā)生亮晶方解石膠結(jié)。區(qū)別于深海形成的真白堊，其發(fā)生白堊化的層段并不像遠(yuǎn)洋或深海沉積物中的白堊那樣巨厚，密度特征與英格蘭北部所產(chǎn)硬白堊相似。流花油田碳酸鹽巖白堊化在巖石類型上并無選擇性，主要包括:(1)白堊化的骨架巖、粘結(jié)巖組構(gòu);(2)白堊化的生屑粒泥巖和生屑泥粒巖。按白堊化程度分為三類:(1)無白堊化灰?guī)r，包括亮晶致密灰?guī)r及微亮晶致密灰?guī)r，這類灰?guī)r基質(zhì)泥晶顆粒自形程度差，含亮晶膠結(jié)物和方解石脈體;(2)弱-中等白堊化灰?guī)r，包括生物和生屑白堊化而泥晶基質(zhì)未白堊化灰?guī)r和生物骨架微白堊化灰?guī)r，無亮晶膠結(jié)或少泥晶基質(zhì);(3)強(qiáng)白堊化灰?guī)r，主要為粉末狀方解石顆粒。

原始礦物成分對(duì)最終的顆粒形態(tài)有一定影響，生物體或者泥晶基質(zhì)含少量文石時(shí)，文石溶解后容易在晶體間留下少許膠結(jié)物，隨著文石含量增加，晶體表面的溶蝕坑程度強(qiáng)，顆粒周圍形成一些更小的晶體。同時(shí)，在粒間的溶蝕孔隙中，保存以菱面體纖柱狀為主、代表海水潛流環(huán)境的方解石晶體。

3.2 成巖早期大氣淡水影響

流花地區(qū)下中新統(tǒng)珠江組時(shí)期經(jīng)歷了多期次、不均一的短暫暴露(古莉等，2012;岳大力等，2005a，b)，鏡下偶見滲流粘土、滲流粉砂、示底構(gòu)造、褐鐵礦化、石膏充填溶縫、淡水方解石充填溶蝕縫、洞等暴露標(biāo)志，少見硅化現(xiàn)象(黃海平等，2012)。在短暫暴露階段，大氣水因溶有CO2而成弱酸性:CaCO3+CO2+H2O→Ca2++2HCO3－。

此時(shí)的碳酸鹽巖地層進(jìn)行了選擇性溶蝕作用，原始沉積孔隙中的CaCO3飽和度隨之降低，導(dǎo)致沉積物中的高鎂方解石向低鎂方解石轉(zhuǎn)化，方解石晶體中包裹的文石溶解，在晶體表面留下凹坑(圖4b，c)，在顆粒間發(fā)育晶間孔喉網(wǎng)絡(luò)。同時(shí)溶解產(chǎn)生的碳酸鹽物質(zhì)最終會(huì)在附近或成巖體系的其它場(chǎng)所沉淀下來形成碳酸鹽膠結(jié)物而封堵孔隙，使巖石致密(黃誠等，2010)。當(dāng)成巖體系中的水流量較大時(shí)，文石和高鎂方解石甚至可以被完全溶解，與東格陵蘭Jameson Land上二疊統(tǒng)鮞?；?guī)r在大氣水成巖作用過程中經(jīng)歷了完全的孔隙換位作用(Scholle and Ulmer-Scholle，2003)相似，其鮞粒完全被溶蝕形成鑄模孔，而留下了完全不含鐵的塊狀方解石膠結(jié)物。

白堊化巖石中亮晶膠結(jié)物及雜質(zhì)等被大量溶蝕、淘洗干凈，剩下鐵含量很低(表1)的生物殼體和泥晶基質(zhì)。白堊化在大氣淡水階段初期定型。

3.3 成巖中-晚期較深的埋藏

新生變形作用和廣泛的膠結(jié)作用通常發(fā)生在成巖中-晚期埋藏階段，這兩個(gè)作用是白堊化中期階段孔隙度保持的重要過程。

區(qū)內(nèi)大多數(shù)的生物原巖都是鎂方解石，少量晶體內(nèi)包裹文石?？梢?，區(qū)內(nèi)的重結(jié)晶作用應(yīng)該以遞進(jìn)新生變形構(gòu)造為主(Folk，1965，1974)，進(jìn)而形成微亮晶，很少(Lasemi and Sandberg，1984;Munneckeet al.，1997;Bakeret al.，1982)談及的文石直接轉(zhuǎn)變?yōu)槲⒘辆У倪^程。文石含量的多少可能直接影響同樣環(huán)境下白堊化的程度，這一點(diǎn)可能是造成白堊層薄，在垂向上分段明顯的原因。微觀下，白堊化是一種礦物的晶體形狀和大小發(fā)生改變，而主要礦物成分不改變的作用，但無論是生物體或是基質(zhì)，方解石晶體普遍粒徑1～3μm，個(gè)別基質(zhì)達(dá)微亮晶，表明總體上都沒有充分的進(jìn)行遞進(jìn)新生變形，這種現(xiàn)象?？朔Q之為“退變新生變形”作用。高鎂方解石轉(zhuǎn)化后，鎂存在于晶體間，短時(shí)期的多期暴露而帶來的大氣淡水無法徹底的清洗掉全部鎂離子，鎂套長期持續(xù)在晶體間存在，使得新生變形作用不能徹底的進(jìn)行而只能局部發(fā)生。化學(xué)分析的結(jié)果(表1)也可以看出，白堊的巖石中鎂含量很低，第一原因是方解石轉(zhuǎn)化脫鎂，第二就是大氣水部分溶蝕含相對(duì)高鎂的膠結(jié)物，使晶間一直存在鎂離子，抑制重結(jié)晶的繼續(xù)進(jìn)行，使新生變形作用停止，同時(shí)也抑制廣泛的膠結(jié)作用發(fā)生。

白堊程度越強(qiáng)，其間膠結(jié)物含量越少，白堊中膠結(jié)物不發(fā)育有很多可能性，從流花地區(qū)的特征來看，總體上的儲(chǔ)集空間類型以原生孔隙疊加次生孔隙為主，主要為原生晶間孔、粒間孔，表明晶體顆粒間的膠結(jié)物大多數(shù)不是后期溶蝕消失，而是成巖過程中出現(xiàn)了抑制膠結(jié)的作用。致密段這種重結(jié)晶之后的基質(zhì)顆粒形態(tài)看出(圖2c、圖4a)，即使是孔隙間的膠結(jié)物被后期的流體溶蝕和反復(fù)底水淘洗，也不能形成研究區(qū)廣泛發(fā)育的白堊狀結(jié)構(gòu)灰?guī)r。它表明，白堊化的方解石泥晶可能只經(jīng)歷了方解石化作用而未進(jìn)行過嚴(yán)重的重結(jié)晶作用。

成巖中-晚期對(duì)白堊的改造作用十分強(qiáng)烈，電鏡下還見少量球狀菌類，被壓實(shí)作用壓成餅狀，它可以生產(chǎn)泥晶方解石，同時(shí)菌類生物所產(chǎn)生的有機(jī)酸也會(huì)使微亮晶的方解石晶體發(fā)生溶解(韋龍明，1995)。據(jù)同位素和痕量元素分析(據(jù)Wu and Li，1997)，該地區(qū)具白堊狀結(jié)構(gòu)的骨架巖、礁角礫巖、礫狀巖以及生屑泥粒巖的平均δ18O為-3.36‰，平均δ13C為0.8325‰。珠江組礁-灘組合相對(duì)富鋅(Zn)，指示礁-灘組合在成巖晚期經(jīng)受了進(jìn)一步的改造，通過進(jìn)一步溶蝕、淋濾(Sattleret al.，2004;Zampettiet al.，2005;Sattleret al.，2009)使微孔擴(kuò)大，強(qiáng)化了白堊化，使巖石變得更加疏松、多孔。

但是，較深的埋藏也只是一個(gè)相對(duì)的深度范圍，因?yàn)榭紤]到膠結(jié)物含量少，1000m深度時(shí)白堊就出現(xiàn)明顯的溶解現(xiàn)象(Neugebauer，1974)，太深的埋藏作用可能會(huì)發(fā)生較嚴(yán)重的溶解作用，從而不能保持泥晶方解石的顆粒形態(tài)，而原巖的顆粒形態(tài)和壓溶作用與微孔隙好壞密切相關(guān)(梁百和等，1996)。另外，壓溶的時(shí)間早晚和原巖文石的含量，也決定了巖石壓溶的程度，因?yàn)閴喝茏饔迷皆绨l(fā)生，文石含量越多，越容易發(fā)生壓溶現(xiàn)象，很明顯這些在本區(qū)內(nèi)都是相對(duì)較少的。

3.4 再造水溶蝕

珠江組沉積期末，流花礁-灘組合在短暫的暴露之后，快速下沉被水淹沒，繼而接受了上覆厚層泥巖沉積。通過流體包裹體測(cè)溫確定的流花地區(qū)珠江組油藏的主要形成時(shí)間為上覆韓江組沉積之后(據(jù)中海石油(中國)有限公司深圳分公司研究院，2013①中海石油(中國)有限公司深圳分公司研究院.2013.2013年年度檢查報(bào)告.內(nèi)部資料)，上覆韓江組泥巖的壓實(shí)釋水未被油層阻隔得以下滲。這表明，珠江組灰?guī)r成巖中-晚期，上覆韓江組泥巖壓實(shí)產(chǎn)生的孔隙流體下滲穿過了珠江組灰?guī)r地層，并對(duì)之前形成的孔隙進(jìn)行非選擇性溶蝕，這種溶蝕是對(duì)白堊狀結(jié)構(gòu)具有建設(shè)性的強(qiáng)化作用。

3.5 油田地下水的溶蝕

關(guān)于油田底水段珊瑚骨架巖的白堊化是否是油田底水腐蝕浸泡的結(jié)果，這個(gè)問題值得仔細(xì)研究(吳熙純等，2010b)。結(jié)合該井底水段的水分析資料可知(表2)，PH值對(duì)白堊化程度影響不大，而Mg/Ca比值差異明顯，白堊化層段Mg/Ca比值均為0.71，而X1井未白堊化層段Mg/Ca比值卻為1.6。發(fā)生白堊化層段，地層水中Ca+顯著增加，Cl－明顯含量降低。流花地區(qū)作為地下水匯集區(qū)，不斷接受補(bǔ)給，礦化度從成巖早期到成巖晚期不斷降低，這種地下水因不斷淡化，會(huì)因CaCO3不飽和而對(duì)處于底水中的灰?guī)r進(jìn)行溶蝕漂洗。X1井油田水底水段白堊化強(qiáng)，礦化度低于該井上部油層中的內(nèi)水的礦化度，同樣發(fā)生白堊化的X13井礦化度也非常低(對(duì)比X13井油田水的取樣分析，同樣形成于深層環(huán)境的地下水，具有跟X1井底水的常量離子含量相似的特點(diǎn)。鉆井取芯上并未見到明顯的白堊狀灰?guī)r，電鏡對(duì)其分析可見含油層系巖石都為弱-中等的白堊化)。無白堊層段和Y3井的礦化度一樣，均相對(duì)高出幾倍?？梢?，地下水礦化度對(duì)白堊化結(jié)構(gòu)程度存在逆相關(guān)性。

表2 流花油田及鄰區(qū)地層水分析結(jié)果Table 2 Analytical results of formation waters in Liuhua oilfield

綜上所述，這種淺海環(huán)境形成的白堊狀灰?guī)r受(1)早期大氣淡水的淋濾作用(高鎂方解石礦物的轉(zhuǎn)化和溶蝕作用)和成巖中-晚期較深的埋藏成巖作用(鎂的溶出、鎂套的形成和持續(xù)時(shí)間，菌類生物有機(jī)酸作用，遞變形成變形作用的停止和微亮晶晶體的不斷溶蝕，晚期非組構(gòu)選擇性溶解)，(2)再造水的溶蝕和(3)后期地下水的淘洗共同控制。

4 討論

白堊化結(jié)構(gòu)的產(chǎn)生先要考慮灰泥的成因，灰泥可以是生物成因的微體化石，可以是機(jī)械成因的泥屑，也可以是化學(xué)成因的微晶，原始的灰泥成因不同導(dǎo)致白堊化結(jié)構(gòu)作用的形成機(jī)理不同。而新近紀(jì)以后，鈣質(zhì)超微化石的個(gè)體變小(Macleodet al.，1997)使得白堊儲(chǔ)層質(zhì)量變差也證明了這一點(diǎn)(Hardman，1983)。

首先，當(dāng)機(jī)械壓實(shí)率很低的情況下，重結(jié)晶作用會(huì)導(dǎo)致泥晶間形成接觸式膠結(jié)，使灰泥形成白堊，這種多數(shù)為化學(xué)成因的灰泥，不同環(huán)境下方解石顆粒是否發(fā)生共溶現(xiàn)象取決于晶體的自身。其次，生物成因和泥屑成因的灰泥都是以粒間孔為主，而化學(xué)成因多數(shù)為晶間孔隙。

其次考慮成巖作用的過程及時(shí)間。這種原始的結(jié)構(gòu)造成三種不同的灰泥必須要在不同的成巖條件才能產(chǎn)生白堊化結(jié)構(gòu)。典型的白堊產(chǎn)生于深海或遠(yuǎn)洋的沉積物中，它通過重結(jié)晶(化學(xué))和壓實(shí)作用或本身的生物結(jié)構(gòu)形成接觸式膠結(jié)從而不斷形成白堊，硅酸鹽的存在可以抑制碳酸鹽的沉淀從而不發(fā)生大規(guī)模的膠結(jié)作用。流花地區(qū)的白堊化現(xiàn)象出現(xiàn)在高能的礁灘相或礁坪相中，大型底棲有孔蟲，藻及珊瑚的結(jié)構(gòu)保持完整(圖2d)，無變形及任何磨蝕，僅出現(xiàn)“結(jié)構(gòu)退化”現(xiàn)象，它的成因顯然與較古老的碳酸鹽巖真白堊的成因有所差別，對(duì)比兩種過程可以發(fā)現(xiàn)，這是真白堊的“逆過程”。區(qū)內(nèi)的多數(shù)微亮晶的顆粒都發(fā)生了幾次的溶解作用，這表明它們?cè)诓粩嗟南虬讏卓繑n，伴隨碳酸鹽顆粒間及顆粒方解石晶體間的膠結(jié)物和其它雜質(zhì)全部帶走后形成的白堊狀結(jié)構(gòu)。

第三考慮地下水的類型和浸泡的時(shí)間。根據(jù)流花生物礁油田的水分析資料，認(rèn)為成巖作用后期地下水對(duì)白堊狀結(jié)構(gòu)是一個(gè)加劇的過程，礦化度較低、氯化鈉型的地下水環(huán)境更有利于白堊狀結(jié)構(gòu)的加劇。但是X1井底水段白堊狀結(jié)構(gòu)程度與X13井致密段的微觀結(jié)構(gòu)對(duì)比差異性表明:并不是有良好的地下水環(huán)境就一定可以發(fā)生強(qiáng)烈的白堊化，發(fā)生了部分壓溶和重結(jié)晶現(xiàn)象的微晶基質(zhì)無法被底水改造成強(qiáng)烈的粉末狀白堊。

碳酸鹽巖的溶解作用有兩種類型，一種是成巖早期的選擇性溶蝕作用，泥晶基質(zhì)表面的溶蝕坑洞多數(shù)也在此時(shí)形成?？紫端畮ё卟环€(wěn)定的海洋沉積物，如文石和高鎂方解石的生物骨骼以及文石質(zhì)晶體，這種溶解作用通常選擇性溶蝕顆粒而基質(zhì)保存較好，偶爾會(huì)出現(xiàn)泥晶套保護(hù)作用下顆粒形態(tài)完好的情況。這類溶蝕作用也可以只發(fā)生在泥晶基質(zhì)內(nèi)部，這就和研究區(qū)的特征十分相符，表明研究區(qū)在成巖早期孔隙水的溶解作用十分關(guān)鍵，而且?guī)r石中孔隙的基本結(jié)構(gòu)特征已經(jīng)在此時(shí)奠定。第二類是成巖晚期作用，此時(shí)只是在原有基礎(chǔ)上的次生擴(kuò)大作用。由埋藏環(huán)境中溶解度遞減的順序:生物成因的方解石→方解石化的文石或鎂方解石→方解石膠結(jié)物，可以看出此時(shí)期方解石的膠結(jié)作用大于溶解作用。就是說研究區(qū)在進(jìn)入成巖晚期埋藏階段時(shí)，已經(jīng)選擇性帶走了所有的方解石膠結(jié)物與亮晶充填物，形成了泥微晶間孔隙、體腔孔隙和多數(shù)的粒間孔隙。

但是存在以下問題:①油氣運(yùn)移過程中形成的有機(jī)酸在流花地區(qū)十分發(fā)育，并且前人的成藏觀點(diǎn)指出，流花地區(qū)的油均是由底部向上部運(yùn)移，油氣的路過是否加速了白堊的進(jìn)程?②暫把白堊作為白堊化成巖作用環(huán)境的穩(wěn)定產(chǎn)物，那么極細(xì)粒的灰泥和粗大的顆粒都向這個(gè)中間過程演化，都是一個(gè)提純的過程，前一個(gè)要考慮的問題自然是如何使孔隙保持到最后，而后一個(gè)問題是什么環(huán)境下多少程度的白堊狀結(jié)構(gòu)是對(duì)孔隙結(jié)構(gòu)最有利的。

5 結(jié)論

(1)南海早中新世具備了形成白堊狀結(jié)構(gòu)的條件，珠江口盆地東沙隆起的碳酸鹽巖在這種“作用”下形成了多期程度不同、組構(gòu)各異的白堊化碳酸鹽巖。白堊狀結(jié)構(gòu)分為:縫合線內(nèi)白堊，致密灰?guī)r與白堊狀結(jié)構(gòu)灰?guī)r夾層(生物體白堊狀，泥晶基質(zhì)未-弱白堊狀)，底水段白堊(生物體白堊狀，泥晶基質(zhì)白堊狀)。

(2)白堊狀結(jié)構(gòu)的發(fā)生有三個(gè)比較重要的過程，第一期的白堊化形成于成巖早期大氣淡水滲流作用不飽和范圍內(nèi)，這種環(huán)境下白堊化作用發(fā)生，但是東沙臺(tái)地各期暴露時(shí)間較短，加之鎂方解石的轉(zhuǎn)化脫鎂作用，巖石只經(jīng)歷了組構(gòu)選擇性溶蝕，白堊化作用微弱。第二個(gè)時(shí)期是埋藏階段含鎂離子的膠結(jié)物埋藏期被溶蝕，孔隙水中長期富鎂離子，泥晶灰?guī)r方解石晶體的進(jìn)變新生變形作用未完成，其間微孔隙多為原生晶間孔。同時(shí)，適度的埋藏深度是微晶保持良好的孔隙結(jié)構(gòu)和點(diǎn)接觸式膠結(jié)的主要原因。第三是“再造水”晚期的強(qiáng)化作用使白堊化到中等程度。

(3)真正的強(qiáng)白堊結(jié)構(gòu)化現(xiàn)象大多數(shù)出現(xiàn)在底水段以下，這也有幾種不同的結(jié)果出現(xiàn):(a)底水不能形成白堊狀結(jié)構(gòu)而只能加速白堊化作用的進(jìn)程，油田水出現(xiàn)較低礦化度;(b)原本未受白堊化影響的層段由于晶體間因膠結(jié)而聯(lián)結(jié)起來，不能再通過溶蝕形成晶體形態(tài)完美的生物泥晶含微孔灰?guī)r，基本上或者沒有出現(xiàn)白堊化現(xiàn)象;(c)即使原始巖石都不同程度發(fā)生白堊化，但是后期底水為硫酸鈉型水也很難使白堊化現(xiàn)象繼續(xù)加重。

(4)偶見于灰?guī)r段上部縫合線內(nèi)極薄層的粉末白堊化碳酸鹽巖(微含油段)是成巖早期暴露疊加埋藏期壓溶過程的結(jié)果，它的出現(xiàn)表明深部壓溶作用對(duì)于白堊的保持十分重要。

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