238Np全套中子數(shù)據(jù)更新評價

陳國長，曹文田，于保生，唐國有

（1.中國原子能科學(xué)研究院 核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102413；

2.北京大學(xué) 物理學(xué)院 核物理與核技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100871）

高精度的次錒系核素的核數(shù)據(jù)是反應(yīng)堆和次錒系核素轉(zhuǎn)變成短壽命或穩(wěn)定核素技術(shù)等方面研究所必需的基礎(chǔ)信息。裂變反應(yīng)堆中產(chǎn)生的主要次錒系核素包括Np、Pu、Am和Cm等。Takano等[1]計算表明，在 UO2－PWR（50GW·d／t燃耗和冷卻7a）中Np系列核素含量占總乏燃料次錒系核素的51%，而Am占35%；相同條件下，在 MOX-PWR反應(yīng)堆中Np和Am含量占總乏燃料次錒系核素的4.4%和58%。238Np核素可通過242Am的α衰變及237Np（n，γ）、

Npdp等核反應(yīng)產(chǎn)生。在CENDL-3.1評價庫[2]中，238Np全套中子數(shù)據(jù)在2003年完成全新評價，在這10年間，國際上先后公布了一些新的全套中子評價數(shù)據(jù)庫[3－6]，特別是2010年日本公布的 全 套 中 子 評 價 數(shù) 據(jù) 庫 JENDL-4.0[3]，對238Np進(jìn)行了全新評價。因此，需對CENDL-3.1評價庫中的238Np全套中子評價數(shù)據(jù)進(jìn)行認(rèn)真分析和必要更新。

1 現(xiàn)存評價數(shù)據(jù)

CENDL-3.1評價庫中的238Np全套中子評價數(shù)據(jù)是中國核數(shù)據(jù)中心于2003年完成的全新評價，而此前全套中子評價數(shù)據(jù)庫CENDL-2.1中無該核素的評價數(shù)據(jù)。由于缺乏實(shí)驗(yàn)測量信息，數(shù)據(jù)評價主要以Np系列核素截面的系統(tǒng)變化規(guī)律為依據(jù)，開展理論模型分析。理論計算中，以n＋238U反應(yīng)的光學(xué)勢參數(shù)作為初值，利用APOM94程序[7]進(jìn)行單核自動調(diào)節(jié)光學(xué)勢參數(shù)，得到了1組n＋238Np的光學(xué)模型勢參數(shù)?；隈詈系拦鈱W(xué)模型方法的ECIS-95程序[8]計算集體態(tài)能級非彈性散射貢獻(xiàn)與基于統(tǒng)一的Hauser-Feshbach理論及激子模型的FUNF程序[9]相結(jié)合開展理論計算。在CENDL-3.1評價數(shù)據(jù)中非彈性散射、裂變第1臺階及（n，2n）反應(yīng)截面等并非很合理，特別是8MeV以上能區(qū)的非彈性散射截面顯得過大，且在考慮分立能級直接作用貢獻(xiàn)情況下，非彈性散射截面的大小和物理變化趨勢也不盡合理。

國際評價庫中俄羅斯 ROSFOND-2010[4]的評價數(shù)據(jù)主要取自日本JENDL-3.3評價庫[10]，而緩發(fā)裂變中子數(shù)及相應(yīng)的中子能譜取自JEFF-3.1評 價 庫[5]。JEFF-3.1 評 價 庫 取 自美國早期評價庫ENDF／B-Ⅴ中的數(shù)據(jù)，僅對裂變緩發(fā)中子數(shù)進(jìn)行了簡單的更新。日本JENDL-4.0和美國 ENDF／B-Ⅶ.1[6]評價數(shù)據(jù)庫分別于2010年和2011年正式對外發(fā)布，ENDF／B-Ⅶ.1 評 價 庫 直 接 采 用JENDL-4.0庫中的數(shù)據(jù)。JENDL-4.0庫的評價數(shù)據(jù)是2010年由Iwamoto[11]完成的，主要利用CCONE模型程序重新進(jìn)行理論計算，并對共振參數(shù)和裂變中子數(shù)進(jìn)行更新，以及增加協(xié)方差數(shù)據(jù)，但所推薦的不可分辨共振參數(shù)僅是為了與連續(xù)能區(qū)進(jìn)行光滑連接。

2 現(xiàn)存實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)

檢索EXFOR實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)庫，補(bǔ)充查找CINDA庫以及INIS索引數(shù)據(jù)庫等，僅Spencer等[12]、Abramovich 等[13]、Fomushkin 等[14]、Danon等[15]和 Harada等[16]開展的裂變反應(yīng)實(shí)驗(yàn)測量。除Danon等測量了0.01～100.1eV共振能區(qū)的裂變截面外，其他的實(shí)驗(yàn)均為熱能點(diǎn)裂變截面測量，本工作將這些測量作為熱能點(diǎn)裂變截面評價的基礎(chǔ)。

3 全套中子數(shù)據(jù)更新評價

在CENDL-3.1評價后無新的實(shí)驗(yàn)測量信息出現(xiàn)，而新公布的全套中子評價數(shù)據(jù)庫中僅JENDL-4.0庫[9]中的數(shù)據(jù)為全新評價結(jié)果。本評價工作在分析和總結(jié)各評價數(shù)據(jù)庫特別是CENDL-3.1庫中評價數(shù)據(jù)現(xiàn)狀和需改進(jìn)的內(nèi)容，以及其他評價數(shù)據(jù)庫中Np系列核素反應(yīng)截面變化規(guī)律的基礎(chǔ)上，對光學(xué)模型勢參數(shù)、直接作用過程貢獻(xiàn)、非彈性散射截面和裂變截面等方面進(jìn)行了更新和改進(jìn)。由于共振參數(shù)及裂變中子數(shù)均無新的實(shí)驗(yàn)測量信息，共振參數(shù)，熱能點(diǎn)反應(yīng)截面，瞬發(fā)、緩發(fā)和總裂變中子數(shù)均保持CENDL-3.1的推薦值。錒系核素全套中子數(shù)據(jù)評價過程及CENDL-3.1庫中錒系核素全套中子數(shù)據(jù)評價情況在文獻(xiàn)[17-18]中有較詳細(xì)描述，特別是缺乏或沒有實(shí)驗(yàn)信息的反應(yīng)截面的評價方法和過程在文獻(xiàn)[18]中亦有較詳細(xì)描述，評價最基本的原則是：1）以相同Z中有實(shí)驗(yàn)測量信息的核素的光學(xué)勢參數(shù)為基礎(chǔ)，根據(jù)總截面等隨A變化的趨勢作適當(dāng)調(diào)整；2）根據(jù)（n，2n）、（n，f）、（n，γ）等反應(yīng)截面隨A變化的趨勢，如（n，2n）反應(yīng)截面隨A增加而增大，調(diào)整相關(guān)模型參數(shù)。下面主要將本工作的評價結(jié)果與其他評價數(shù)據(jù)進(jìn)行對比和分析。

3.1 光學(xué)模型勢參數(shù)

光學(xué)模型勢參數(shù)是理論模型計算的基礎(chǔ)，它的好壞將直接對全截面、彈性散射截面及其微分截面等產(chǎn)生影響。本工作主要基于近期的研究工作并參考CENDL-3.1及國際其他評價數(shù)據(jù)庫中234～239Np等核素的全截面和彈性散射截面在快中子特別是100keV以上能區(qū)隨A的增加而增大的變化規(guī)律，以n＋237Np反應(yīng)光學(xué)模型勢參數(shù)為基礎(chǔ)，對光學(xué)勢參數(shù)進(jìn)行適當(dāng)調(diào)整，最后得到 Np的中子光學(xué)模型勢參數(shù)（表1）。表1中還列出了質(zhì)子、α粒子、氘和氚等出射粒子光學(xué)模型勢參數(shù)。

表1 n＋238 Np光學(xué)模型勢參數(shù)Table 1 Optical potential parameters of n＋238 Np

由所獲得的光學(xué)模型勢參數(shù)計算得到的全截面與其他庫中評價數(shù)據(jù)的對比如圖1所示，圖中還包括 CENDL-3.1和JENDL-4.0庫中的237Np評價數(shù)據(jù)。對于全截面，本工作的推薦值整體比CENDL-3.1庫的高，且比237Np的全截面也略高一點(diǎn)，這在物理上是合理的。另外，本工作的全截面與JENDL-4.0庫的存在一定差異，但JENDL-4.0評價庫中237Np和238Np全截面的變化趨勢與本工作的類似。

各評價庫中彈性散射截面對比如圖2所示。在0.04～0.4MeV和0.4～4MeV，本評價結(jié)果分別比 CENDL-3.1庫的高約0.5×10－24cm2、低約0.5×10－24～1×10－24cm2，而4MeV能區(qū)以上各評價庫間差異較小。整體而言，本工作結(jié)果與JENDL-4.0庫的差異較小，僅在1MeV附近其評價結(jié)果比本工作的高一些；且在JENDL-4.0庫中，237Np和238Np彈性散射截面間的變化趨勢與本工作類似。歐洲的JEFF-3.1的評價數(shù)據(jù)全截面和彈性散射截面在變化趨勢和大小方面均不太符合物理規(guī)律。

圖1 全截面評價數(shù)據(jù)對比Fig.1 Comparison of evaluated data for（n，tot）reaction

圖2 彈性散射截面評價數(shù)據(jù)對比Fig.2 Comparison of evaluated data for（n，el）reaction

3.2 非彈性散射反應(yīng)截面

在非彈性散射截面模型計算中考慮了35條238Np的分立能級[19]，其中，基態(tài)與第 1、第2、第4和第7激發(fā)態(tài)構(gòu)成238Np的第1個轉(zhuǎn)動集體態(tài)列于表2。利用ECIS-95程序計算這4條分立能級與基態(tài)的集體作用貢獻(xiàn)。在計算直接作用貢獻(xiàn)中形變參數(shù)參考了RIPL-3參數(shù)庫[20]中 FRDM 模型形 變參數(shù) 及JENDL-4.0庫中理論計算所采用的形變參數(shù)，再考慮各分立能級及總的直接作用貢獻(xiàn)在物理上的合理性，最后確定的形變參數(shù)β2和β4分別為0.190和0.020。將所獲得的非彈性散射的直接作用貢獻(xiàn)包括到FUNF程序計算中，最后得到各分立能級、連續(xù)能級和總的非彈性散射截面。

表2 ECIS-95程序計算中所考慮的耦合能級Table 2 Coupled levels in ECIS-95calculation

總非彈性散射截面各評價庫數(shù)據(jù)的對比如圖3所示。本工作推薦值與CENDL-3.1庫之間存在較大差異，目前，238Np的分立能級信息較CENDL-3.1評價時所采用的有較大更新，另外兩評價中所采用的光學(xué)勢參數(shù)已完全不同。根據(jù)目前的能級綱圖信息[19]及第1集體態(tài)由前幾條分立能級構(gòu)成，認(rèn)為在入射中子能量較低時非彈性散射截面大些是合理的，即目前的推薦值比CENDL-3.1的要合理些；另外，在8MeV以上能區(qū)，目前評價值明顯比CENDL－3.1的低些。整體上，本評價結(jié)果的曲線走勢與JENDL-4.0庫的類似，僅截面與其存在一定差異。JEFF-3.1的評價數(shù)據(jù)曲線為1條折線，且在6MeV附近出現(xiàn)1個奇異的尖峰，其評價數(shù)據(jù)不太合理。

圖3 非彈性散射截面評價數(shù)據(jù)對比Fig.3 Comparison of evaluated data for（n，n′）reaction

3.3 裂變反應(yīng)截面

裂變反應(yīng)截面各評價庫數(shù)據(jù)之間的對比如圖4所示。從截面曲線形狀和數(shù)值大小看，本工作推薦值與Britt等[21]的經(jīng)驗(yàn)公式估算值符合較好，物理走向合理，而與CENDL-3.1間存在較大的差異。CENDL-3.1庫中裂變反應(yīng)的第1臺階即（n，f）反應(yīng)截面下降很快，而第2和第3個臺階即（n，n′f）和（n，2nf）反應(yīng)截面比目前的推薦值小很多，但這兩個臺階形狀與目前推薦值類似。圖4中的數(shù)據(jù)點(diǎn)是由Britt等通過對奇－奇核及有實(shí)驗(yàn)信息核素的裂變反應(yīng)截面系統(tǒng)分析得到的經(jīng)驗(yàn)公式值，并用于估算難以開展實(shí)驗(yàn)測量的奇－奇核在6MeV以下能區(qū)裂變截面，因此經(jīng)驗(yàn)公式截面計算值作為推薦時的參考。目前推薦值與JENDL-4.0在小于5MeV能區(qū)的基本符合，但第2臺階部分本評價值整體與其存在一定差異，而第3臺階兩者基本一致。

圖4 裂變反應(yīng)截面評價數(shù)據(jù)對比Fig.4 Comparison of evaluated data for（n，f）reaction

3.4 其他反應(yīng)截面

中子與238Np作用的其他反應(yīng)截面對比如圖5所示，其中包括（n，2n）、（n，3n）、（n，γ）、（n，p）、（n，d）、（n，t）和（n，α）反應(yīng)截面。由對比圖可知，各反應(yīng)截面大小和物理變化趨勢均較合理。

3.5 微分截面評價

本工作的彈性散射角分布與其他評價庫間的對比如圖6所示，其中入射中子能量為14MeV 各評價庫間的彈性散射角分布的形狀基本一致。在峰位大小上，本工作結(jié)果比CENDL-3.1的低些，與JENDL-4.0的推薦值基本一致。在大角度上，各評價庫推薦值間截面及其曲線形狀均存在較大差異，且JEFF-3.1的推薦數(shù)據(jù)的結(jié)構(gòu)比其他評價庫的更明顯。

圖5 其他反應(yīng)截面評價數(shù)據(jù)對比Fig.5 Comparison of evaluated data for other reactions

圖6 彈性散射角度分布對比Fig.6 Comparison of elastic angular distributions

裂變中子譜由 Madland-Nix公式計算得到，0.5～20MeV能區(qū)的裂變譜理論計算結(jié)果如圖7所示。從圖7可知，本工作的裂變譜符合物理變化規(guī)律，即隨入射中子能量的增加，裂變譜高能端反應(yīng)幾率增加，低能端反應(yīng)幾率減小。由于無角分布和能譜實(shí)驗(yàn)信息，本推薦均采用FUNF程序計算結(jié)果。

4 小結(jié)

本工作獲得了一套全新的n＋238Np光學(xué)模型勢參數(shù)，并以此為基礎(chǔ)，利用ECIS-95程序和FUNF程序開展理論分析，同時根據(jù)Np各同位素反應(yīng)截面系統(tǒng)變化規(guī)律，對模型勢參數(shù)進(jìn)行了調(diào)整，最后獲得了各反應(yīng)截面、微分截面及雙微分截面，推薦的結(jié)果物理趨勢合理。

圖7 中子出射裂變能譜Fig.7 Comparison of fission spectra

與CENDL-3.1評價數(shù)據(jù)相比，全截面、彈性散射截面、非彈性散射截面和裂變反應(yīng)截面等均有較大改進(jìn)，全截面和彈性散射截面整體比CENDL-3.1的大些，非彈性散射截面更符合物理變化趨勢，裂變反應(yīng)截面特別是在第1臺階能區(qū)與Britt等的裂變截面系統(tǒng)變化的研究結(jié)果符合，且JENDL-4.0庫的評價數(shù)據(jù)與本工作的基本一致。本推薦中還給出了雙微分截面和光子產(chǎn)生數(shù)據(jù)等。

中子與238Np反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)信息很少，因此，需對238Np的實(shí)驗(yàn)、評價及核結(jié)構(gòu)信息進(jìn)行跟蹤，以對評價數(shù)據(jù)進(jìn)一步更新和改進(jìn)。

[1]TAKANO H，NISHIHARA K，TSUJIMOTO K，et al.Transmutation of long-lived radioactive waste based on double-strata concept[J].Prog Nucl Energy，2000，37：371-376.

[2]GE Z G，ZHUANG Y X，LIU T J，et al.CENDL-3.1：The Chinese evaluated nuclear data library for neutron reaction data[J].Korean Physical Society，2011，59（2）：1 052-1 056.

[3]SHIBATA K，IWAMOTO O，NAKAGAWA T，et al.JENDL-4.0：A new library for nuclear science and engineering[J].J Nucl Sci Technol，2011，48（1）：1-30.

[4]KOSCHEEV V N.Evaluation of neutron nuclear data for ROSFOND-2010[R].[S.l.]：[s.n.]，2006.

[5]OECD／NEA Data Bank.The JEFF-3.1.1nuclear data library，JEFF report 22[R].[S.l.]：[s.n.]，2009.

[6]CHADWICK M B，HERMAN M，OBLO?INSKY P，et al.ENDF／B-Ⅶ.1nuclear data for science and technology：Cross sections，covariances，fission product yields and decay data[J].Nucl Data Sheets，2011，112：2 887-2 996.

[7]SHEN Qingbiao.APOM94：A code for automatically searching for a set of optimal optical potential parameters of many medium and heavy nucleus[R].Beijing：China Institute of Atomic Energy，1994.

[8]RAYNAL J.Optical model and coupled-channels calculations in nuclear physics[C]∥Proceedings of ICTP International Seminar Course Computing as a Language of Physics.Trieste，Italy：ICTP Publication ＆Printing Section，1971：281.

[9]ZHANG Jingshang.User manual of FUNF code[M].Beijing：Atomic Energy Press，2005.

[10]NAKAGAWA T，IWAMOTO O.Evaluation of neutron nuclear data for JENDL-3.3[R].[S.l.]：[s.n.]，2002.

[11]IWAMOTO O.Development of a comprehensive code for nuclear data evaluation，CCONE，and validation using neutron-induced cross sections for uranium isotopes[J].J Nucl Sci Technol，2007，44：687-697.

[12]SPENCER J D，BAUMANN N P.Measurement of integral fission cross sections for238Np[J].Trans Amer Nucl Soc，1969，12：284-285.

[13]ABRAMOVICH S，ANDREEV M，BOL′SHAKOV Y，et al.Integral neutron fission cross-section measurement for238Np near the thermal point[C]∥13th Meeting on Physics of Nuclear Fission.Obninsk：[s.n.]，1995：303-305.

[14]FOMUSHKIN E F，ABRAMOVICH S N，ANDREEV M F，et al.Integral neutron fission cross-section measurements for232Pa and238Np near thermal energy[C]∥Conference on Nuclear Data for Science and Technology.[S.l.]：[s.n.]，1997：1 353-1 355.

[15]DANON Y，MOORE M S，KOEHLER P E，et al.Fission cross-section measurements of the odd-odd isotopes232Pa，238Np，and236Np[J].Nucl Sci Eng，1996，124：482-491.

[16]HARADA H，NAKAMURA S，F(xiàn)UJII T，et al.Measurement of the effective capture cross section of the238Np for thermal neutrons[J].J Nucl Sci Technol，2004，41（1）：1-6.

[17]陳國長，于保生，曹文田，等.裂變核全套中子數(shù)據(jù)評價[J].原子能科學(xué)技術(shù)，2010，44（2）：138-143.

CHEN Guochang，YU Baosheng，CAO Wentian，et al.Neuron nuclear data evaluation for actinide nuclei[J].Atomic Energy Science and Technology，2010，44（2）：138-143（in Chinese）.

[18]CHEN Guochang，CAO Wentian， YU Baosheng，et al.Neutron nuclear data evaluation of actinide nuclei for CENDL-3.1[J].Chinese Physics C，2012，36（9）：823-826.

[19]CHUKREEV F E，MAKARENKO V E.Nuclear data sheets forA＝238[J].Nuclear Data Sheets，2002，97：180-240.

[20]CAPOTE R，HERMAN M，OBLO?INSKY P，et al.RIPL：Reference input parameter library for calculation of nuclear reactions and nuclear data evaluation[J].Nuclear Data Sheets，2009，110（12）：3 107-3 214.

[21]BRITT H C，WILHELMY J B.Simulated（n，f）cross sections for exotic actinide nuclei[J].Nucl Sci Eng，1979，72：222-232.