板材甲醛釋放實(shí)驗(yàn)及其釋放參數(shù)的測(cè)定

池 東,李立清,馬衛(wèi)武 (中南大學(xué)能源科學(xué)與工程學(xué)院,湖南 長(zhǎng)沙 410083)

板材甲醛釋放實(shí)驗(yàn)及其釋放參數(shù)的測(cè)定

池 東,李立清*,馬衛(wèi)武 (中南大學(xué)能源科學(xué)與工程學(xué)院,湖南 長(zhǎng)沙 410083)

采用1m3的小型環(huán)境模擬艙,測(cè)試了不同溫度和裝載度條件下膠合板、密度板、細(xì)木工板和復(fù)合地板中甲醛釋放規(guī)律.研究發(fā)現(xiàn):甲醛濃度在初始階段(0～3h)均迅速增大,隨后速度慢慢減小,最后濃度趨于恒定值;溫度升高會(huì)促進(jìn)板材內(nèi)甲醛釋放,溫度每升高5 ,℃甲醛釋放量會(huì)增加10%～30%;而裝載度增大則會(huì)減少單位體積板材內(nèi)甲醛的釋放量.利用不同裝載度條件下板材在密閉環(huán)境艙散發(fā)過(guò)程和平衡狀態(tài)濃度,求解了影響板材釋放特性的關(guān)鍵釋放參數(shù):可散發(fā)初始濃度Cm,0、擴(kuò)散系數(shù)Dm和分配系數(shù)K;模擬計(jì)算的濃度結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測(cè)試數(shù)據(jù)吻合良好,為研究板材甲醛釋放規(guī)律提供了一種有效手段.

甲醛釋放；人造板；釋放參數(shù)；密閉環(huán)境艙

室內(nèi)揮發(fā)性有機(jī)物(VOC)濃度過(guò)高是導(dǎo)致病態(tài)建筑綜合癥的重要原因,大量用于裝修的建材、裝飾材料都存在 VOC散發(fā)問(wèn)題[1-4].另外由于室內(nèi)長(zhǎng)時(shí)間處于密閉條件下,加劇了 VOC的污染,因此人造板VOC釋放,尤其是甲醛的釋放,對(duì)健康影響日益成為人們關(guān)注的熱點(diǎn).許多學(xué)者對(duì)建材的釋放過(guò)程進(jìn)行研究,并提出了大量的釋放模型對(duì)板材中VOC的釋放過(guò)程進(jìn)行模擬和預(yù)測(cè).目前研究提出的釋放模型整體分為兩種:(1)基于傳質(zhì)理論的物理模型,如Little模型[5],Xu模型[6]和Yang模型[7]等;(2)基于實(shí)驗(yàn)或統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)的經(jīng)驗(yàn)或半經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ?如一階指數(shù)衰減模型[8]和雙指數(shù)模型[9]等.物理模型從擴(kuò)散的本質(zhì)出發(fā),有更好的預(yù)測(cè)效果且具備通用性.

確定釋放參數(shù)是求解物理模型的關(guān)鍵,影響散發(fā)特性的主要參數(shù)為:可散發(fā)初始濃度Cm,0、擴(kuò)散系數(shù)Dm和分配系數(shù)K.求解釋放參數(shù)的方法包括兩大類(lèi):一是從各個(gè)參數(shù)實(shí)際意義出發(fā),通過(guò)設(shè)計(jì)相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)進(jìn)行測(cè)試計(jì)算.如(1)流化床脫附法[10]和低溫萃取法[11]通過(guò)粉碎建材使 VOC強(qiáng)制散發(fā)出來(lái)直接測(cè)定Cm,0,該類(lèi)方法設(shè)備復(fù)雜、耗時(shí)長(zhǎng),而且會(huì)過(guò)高估計(jì) Cm,0;(2)壓汞法:用壓汞法測(cè)得建材的孔徑分布,然后運(yùn)用相關(guān)關(guān)聯(lián)式計(jì)算 Dm[12].二是利用建材在密閉或直流環(huán)境艙內(nèi)散發(fā)過(guò)程或平衡狀態(tài) VOC濃度變化數(shù)據(jù),通過(guò)數(shù)學(xué)模型擬合求解釋放參數(shù),該方法設(shè)備簡(jiǎn)單,耗時(shí)短,另外實(shí)驗(yàn)測(cè)試條件可以模擬實(shí)際情況,因此結(jié)果更具說(shuō)服力.該方法可劃分為兩種類(lèi)型:(1)利用散發(fā)過(guò)程直接擬合參數(shù),如Little[5]和Yang[7]等利用傳質(zhì)模型直接擬合散發(fā)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)得到 3個(gè)參數(shù),但由于同時(shí)非線(xiàn)性擬合 3個(gè)參數(shù),相對(duì)誤差較大;Xiong等[13]提出用濃度足跡法線(xiàn)性擬合散發(fā)過(guò)程計(jì)算得到Dm和K,然后再推導(dǎo)計(jì)算Cm,0,但計(jì)算方程比較復(fù)雜,而且計(jì)算過(guò)程只對(duì)一個(gè)散發(fā)過(guò)程進(jìn)行擬合,誤差較大.(2)利用平衡狀態(tài),如多次散發(fā)回歸法[14]、多次平衡態(tài)回歸法[15]等,通過(guò)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合直接得到Cm,0和K,而擴(kuò)散系數(shù)Dm需要通過(guò)壓汞實(shí)驗(yàn)或其他方法測(cè)得.

本文在完善密閉環(huán)境艙板材散發(fā)甲醛解析模型的基礎(chǔ)上,將濃度足跡法[13]、多次散發(fā)回歸法[14]和多次平衡態(tài)回歸法[15]等相結(jié)合,利用不同裝載度條件下板材在密閉環(huán)境艙甲醛散發(fā)過(guò)程中的逐時(shí)濃度和平衡濃度求取了不同溫度條件下的釋放參數(shù),并將計(jì)算結(jié)果帶入數(shù)學(xué)模型預(yù)測(cè)艙內(nèi)逐時(shí)濃度,并對(duì)比實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果加以驗(yàn)證.另外文獻(xiàn)[16-19]實(shí)驗(yàn)研究板材中甲醛釋放特性的影響因素大都在換氣條件進(jìn)行,而實(shí)際情況中,由于空調(diào)的使用,室內(nèi)長(zhǎng)時(shí)間處于密閉情況下,因此,通風(fēng)換氣條件下的研究實(shí)際意義不大,所以文章還討論了密閉條件下溫度和裝載度對(duì)甲醛釋放特性的影響.

1 釋放模型及參數(shù)測(cè)定方法

1.1 密閉環(huán)境艙內(nèi)板材散發(fā)模型

選取單層均質(zhì)材料作為研究對(duì)象,置于密閉環(huán)境艙內(nèi)散發(fā).為簡(jiǎn)化問(wèn)題,可假設(shè)以下條件成立:(1)釋放參數(shù)只與板材本身和環(huán)境因素有關(guān),不隨擴(kuò)散過(guò)程改變;(2)任一時(shí)刻,艙內(nèi)VOC濃度均勻;(3)初始時(shí)刻,艙內(nèi)VOC濃度為0;(4)板材中心絕緣不可傳質(zhì),即板材中心 VOC濃度梯度為0;(5)VOC擴(kuò)散是一維的,假設(shè)VOC只在厚度方向上由中心截面向兩端擴(kuò)散;(6)空氣與板材界面處 VOC濃度服從亨利定律.需要指出的是,在實(shí)際生活中,板材都是雙面同時(shí)散發(fā)甲醛,而 Little模型、Xu模型和Yang模型等物理模型都是假設(shè)單面散發(fā),因此(4)(5)假設(shè)使得本文中板材散發(fā)模型更貼近實(shí)際,研究也更具實(shí)際意義.

根據(jù)傳質(zhì)學(xué)原理,建材內(nèi)部擴(kuò)散、邊界條件和初始條件為:

密閉環(huán)境艙質(zhì)量守恒方程見(jiàn)下式,其初始條件為Ca=0, t=0.

式中: Cm為板材內(nèi) VOC 濃度,mg/m3;Ca為艙內(nèi)空氣中 VOC 濃度,mg/m3;Cm,0為板材內(nèi)初始可散發(fā) VOC 濃度,mg/m3;Dm為傳質(zhì)擴(kuò)散系數(shù),m2/s; K為分配系數(shù); hm為對(duì)流傳質(zhì)系數(shù),m/s; t為散發(fā)時(shí)間,s; A為板材散發(fā)面積,m2; L為板材厚度的一半,m; Va密閉環(huán)境艙體積,m3.

通過(guò)Laplace變換推導(dǎo)求解可得環(huán)境艙內(nèi)濃度的完全解析解[20]:

1.2 釋放參數(shù)的測(cè)定方法

1.2.1 Cm,0和 K的計(jì)算方法 實(shí)驗(yàn)測(cè)量多個(gè)裝載度條件下的密閉艙中散發(fā) VOC平衡的濃度,可以計(jì)算板材的Cm,0和K.用裝載度為f1的板材在密閉艙中散發(fā) VOC至平衡狀態(tài)后,取出板材,清洗環(huán)境艙后,在同樣實(shí)驗(yàn)條件下用裝載度為 f2的建材做實(shí)驗(yàn)至再次平衡,如此循環(huán)(圖1).

圖1 實(shí)驗(yàn)原理示意Fig.1 Schematic diagram of experiment

根據(jù)質(zhì)量守恒定律,在散發(fā)的任何階段,密閉艙中VOC的總質(zhì)量保持不變:

當(dāng)艙內(nèi)濃度達(dá)到平衡后,認(rèn)為建材內(nèi)部VOC濃度分布均勻.對(duì)式(8)變形,可得平衡態(tài)下密閉艙內(nèi)空氣中 VOC的濃度與板材初始可散發(fā)VOC濃度的關(guān)系.

在某裝載度條件下,測(cè)得艙內(nèi)平衡濃度 Ca.式(9)只有Cm,0和K兩個(gè)未知參數(shù),因此多次測(cè)量不同裝載度艙內(nèi)平衡濃度,即可計(jì)算求得兩個(gè)未知釋放參數(shù).

1.2.2 Dm的計(jì)算方法 將式(9)代入式(6),可得如下方程:

對(duì)于式(10)右邊的指數(shù)求和項(xiàng),由于衰減很快,當(dāng)時(shí)間t較大時(shí),只有n=1的項(xiàng)是主要的,其他項(xiàng)可忽略不計(jì),該假設(shè)可由下面的線(xiàn)性方程間接驗(yàn)證.

式中:q1是方程(7)的第一個(gè)正根;A1為An的第一項(xiàng).

定義Ca?Ca(t)為過(guò)余濃度,(Ca?Ca(t))/ Ca為無(wú)量綱過(guò)余濃度,則上式表示無(wú)量綱過(guò)余濃度的對(duì)數(shù)和時(shí)間成線(xiàn)性關(guān)系.記斜率為Slope:

因此,只要將實(shí)驗(yàn)中艙內(nèi)濃度數(shù)據(jù)處理成式(11)左邊無(wú)量綱過(guò)余濃度對(duì)數(shù)的形式,然后進(jìn)行線(xiàn)性擬合,即可獲得斜率,此斜率為關(guān)于擴(kuò)散系數(shù)Dm函數(shù).根據(jù)1.2.1節(jié)中的方法求得的K值,代入方程(12)即可求得Dm.這種方法只需要一個(gè)散發(fā)過(guò)程即可擬合得到釋放參數(shù),但可能伴隨著較大的偶然性誤差,本文將對(duì)多個(gè)條件散發(fā)過(guò)程進(jìn)行擬合計(jì)算Dm,以達(dá)到減小誤差的目的.

1.3 裝載度的選取

上述方法主要是利用不同裝載度條件下人造板在密閉環(huán)境艙散發(fā)過(guò)程和平衡狀態(tài)濃度來(lái)求解釋放參數(shù),因此選取合適的裝載度對(duì)計(jì)算結(jié)果有很大的影響,而之前研究的實(shí)驗(yàn)方法[13-15]中很少考慮這樣的問(wèn)題.對(duì)于裝載度實(shí)驗(yàn),板材裝載度的選擇需滿(mǎn)足以下要求:(1)VOC平衡濃度在儀器檢測(cè)范圍內(nèi),且誤差在工程上可接受;(2)不同體積的板材對(duì)應(yīng) VOC平衡濃度存在顯著差異(濃度差超過(guò)20%).(3)裝載度大小盡量貼合實(shí)際工程應(yīng)用.

2 實(shí)驗(yàn)部分

2.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器

圖2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)示意Fig.2 Schematic diagram of the experiment system

實(shí)驗(yàn)材料:某品牌7mm厚膠合板、9mm厚密度板、15mm厚細(xì)木工板和12mm厚復(fù)合地板等.切割成實(shí)驗(yàn)所需的不同規(guī)格大小的試件,用錫紙膠布進(jìn)行封邊處理后再用于實(shí)驗(yàn)測(cè)試.

實(shí)驗(yàn)儀器:密閉玻璃環(huán)境模擬艙(長(zhǎng)×高×寬:1200mm×1200mm×700mm,體積為 1m3),溫濕度控制儀,4160型甲醛檢測(cè)儀(美國(guó)INTERSCAN公司)等.圖2為測(cè)試系統(tǒng).

2.2 實(shí)驗(yàn)與討論

圖3 不同溫度條件下艙內(nèi)甲醛濃度隨時(shí)間變化Fig.3 Variation of formaldehyde concentrations in chamber with time at different temperatures

實(shí)驗(yàn)分兩部分進(jìn)行:(1)變溫度實(shí)驗(yàn),在定裝載度(0.5m2/m3)條件下測(cè)試溫度為 10,15,20,25,30℃時(shí),板材中甲醛的釋放過(guò)程;(2)變裝載度實(shí)驗(yàn),在定溫(20 )℃條件下測(cè)試不同裝載度的板材中甲醛的釋放過(guò)程,根據(jù)1.3節(jié)要求,選取膠合板、密度板和細(xì)木工板的測(cè)試裝載度為1,0.75,0.5,0.25m2/m3;復(fù)合地板裝載度為1,0.6,0.4,0.2m2/m3.所有實(shí)驗(yàn)均在相對(duì)濕度為60%的密閉條件下進(jìn)行.

實(shí)驗(yàn)條件下密閉環(huán)境艙內(nèi) VOC濃度在 6h后全部達(dá)到平衡(測(cè)試最后三個(gè)結(jié)果偏差在 5%之內(nèi)即認(rèn)為艙內(nèi)濃度達(dá)到平衡).對(duì)板材進(jìn)行 8h測(cè)試,以保證艙內(nèi)及建材內(nèi)濃度達(dá)到平衡.

分析圖 3和圖 4,不同條件下環(huán)境艙內(nèi)板材的甲醛濃度在初始階段(0～3h)均迅速增大,隨后速度慢慢減小,最后濃度趨于恒定值.與莊曉虹等

[23]的研究結(jié)果相吻合.5～6h時(shí)刻后板材的艙內(nèi)甲醛濃度基本保持不變,即濃度達(dá)到平衡.

由圖 3可知,溫度升高會(huì)促進(jìn)板材中甲醛釋放,溫度每升高5 ,℃甲醛釋放量會(huì)增加10%～30%.溫度越高初始時(shí)刻的增長(zhǎng)速率越快,且最終的濃度也越大.因?yàn)闇囟壬邔?dǎo)致甲醛分子擴(kuò)散速度加快,同時(shí)溫度升高也會(huì)引起固化的黏合劑分解釋放出甲醛,并隨溫度上升分解力度加大.

同溫度類(lèi)似,裝載度變化也會(huì)影響艙內(nèi)甲醛濃度.裝載度越大初始時(shí)刻增長(zhǎng)速率越快,最終的濃度也越大.但板材單位體積甲醛釋放量隨裝載度減小而增大,因?yàn)榕搩?nèi)空氣與板材界面處的VOC濃度服從亨利定律,設(shè)定板材界面與空氣中VOC比值為分配系數(shù)K,K只與環(huán)境因素和板材類(lèi)型有關(guān),因此當(dāng)裝載度減小時(shí),只有增加板材單位體積的甲醛釋放量才能保證K不變.

圖4 不同裝載度條件下艙內(nèi)甲醛濃度隨時(shí)間變化Fig.4 Variation of formaldehyde concentrations in chamber with time at different loading degrees

3 釋放參數(shù)的計(jì)算與討論

根據(jù)上述計(jì)算方法和實(shí)驗(yàn)結(jié)果,計(jì)算 20℃條件下四種板材的釋放參數(shù),并對(duì)結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證計(jì)算.

3.1 C0和K的計(jì)算

對(duì)方程(9)進(jìn)行擬合,即可得到結(jié)果.

3.2 Dm的計(jì)算

計(jì)算Dm之前,首先要算出hm.根據(jù)文獻(xiàn)[20],只需要測(cè)得板材表面的風(fēng)速即可估算出hm的值.另外hm的值對(duì)Dm影響不大[24],即使hm測(cè)量值和真值相差10倍,其對(duì)于Dm的計(jì)算結(jié)果影響也不是太大,最大誤差不超過(guò) 25%.同時(shí),當(dāng) hm增大時(shí),Dm對(duì)于hm測(cè)量誤差變得不敏感,因此通過(guò)增大建材表面風(fēng)速可以減小由hm測(cè)量誤差引起的Dm擬合誤差.本文實(shí)驗(yàn)條件下hm=0.003m/s.

根據(jù)實(shí)驗(yàn)中每一組散發(fā)過(guò)程實(shí)驗(yàn)測(cè)試數(shù)據(jù),對(duì)式(11)進(jìn)行擬合,這樣通過(guò)多次散發(fā)過(guò)程的擬合,即可達(dá)到減小誤差的目的.

根據(jù)散發(fā)過(guò)程擬合結(jié)果,可求得 Dm的值,取4個(gè)裝載度條件下Dm的平均值為Dm計(jì)算結(jié)果. 20℃條件下釋放參數(shù)結(jié)果匯總見(jiàn)表 1,結(jié)果與文獻(xiàn)[25]中總結(jié)的常見(jiàn)板材VOC釋放參數(shù)相符,說(shuō)明方法可行.同樣用相同的方法,也可以求得其他溫度條件下板材的釋放參數(shù).

表1 四種板材擴(kuò)散參數(shù)的計(jì)算結(jié)果Table 1 Calculation of diffusion parameters of four boards

4 釋放參數(shù)合理性驗(yàn)證

4.1 濃度散發(fā)平衡驗(yàn)證

將表 1中的釋放參數(shù)計(jì)算結(jié)果帶入式(1)～式(4),用 ATHENA軟件對(duì)建材中甲醛釋放過(guò)程進(jìn)行模擬計(jì)算.以膠合板為例,圖5為不同裝載度膠合板內(nèi)部可散發(fā)濃度的分布情況.圖中縱坐標(biāo)為某時(shí)刻板內(nèi)甲醛濃度與初始濃度比值,橫坐標(biāo)為板內(nèi)任意位置到板底的垂直距離與板厚的比值.由圖5可見(jiàn),隨著散發(fā)進(jìn)行,板材內(nèi)甲醛濃度梯度逐漸減小,即板內(nèi)甲醛向外擴(kuò)散趨勢(shì)減弱,說(shuō)明擴(kuò)散逐漸趨于平衡,在 8h時(shí)刻,板材內(nèi)最大濃度差小于 20%,認(rèn)為散發(fā)已達(dá)到平衡,1.2.1節(jié)中假設(shè)釋放平衡后板材內(nèi)部濃度分布均勻成立.

圖5 膠合板內(nèi)濃度分布Fig.5 The concentration distribution of plywood inside

圖6 艙內(nèi)模擬濃度與實(shí)驗(yàn)結(jié)果比較Fig.6 The comparison of simulation concentrations in the chamber and experiment data

4.2 釋放參數(shù)的合理性驗(yàn)證

同樣用ATHENA軟件對(duì)4種板材甲醛釋放過(guò)程進(jìn)行模擬計(jì)算,艙內(nèi)模擬濃度結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測(cè)試數(shù)據(jù)對(duì)比見(jiàn)圖 6.結(jié)果表明,模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測(cè)試數(shù)據(jù)吻合良好,其最大偏差不超過(guò)25%,說(shuō)明文中采用的釋放系數(shù)的測(cè)定與計(jì)算方法可行.

5 結(jié)論

5.1 在密閉條件下,板材中甲醛釋放在釋放初期速度很快,隨后速度慢慢變緩逐漸趨向于 0;隨溫度升高,甲醛初期的釋放速率增大,環(huán)境模擬艙濃度達(dá)到平衡時(shí)間縮短,且最終平衡濃度增大;隨裝載度增大,艙內(nèi)甲醛初期釋放速率和濃度增大,但單位體積板材甲醛釋放總量減少.

5.2 利用不同裝載度條件下板材在密閉環(huán)境艙散發(fā)的逐時(shí)濃度和平衡濃度,求解了 20 ℃條件下四種板材在實(shí)驗(yàn)條件下的可散發(fā)初始濃度Cm,0、擴(kuò)散系數(shù)Dm和分配系數(shù)K.

5.3 采用實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)計(jì)算得到的 Cm,0、Dm和 K,用ATHENA軟件對(duì)建材中甲醛釋放過(guò)程進(jìn)行模擬計(jì)算,模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測(cè)試數(shù)據(jù)吻合良好,其最大偏差不超過(guò)25%,表明所用測(cè)定釋放參數(shù)的方法是可行的.

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Experience research on formaldehyde emission from wood-based panels and measurement of emission parameters.

CHI Dong, LI Li-qing?, MA Wei-wu (School of Energy Science and Engineering, Central South University, Changsha 410083, China). China Environmental Science, 2014,34(2)：532～538

The measurements of formaldehyde emission from plywood, density board, block board and laminate flooring were obtained using a 1m3small environment chamber at different temperatures and loading degrees. The experimental results showed that quick emission of formaldehyde occurred initially (0～3h), and then tended to decrease over time. Higher temperatures facilitated formaldehyde emission from wood-based panels, the total emission increased 10%～30% with a temperature increase of 5 ℃, while the formaldehyde emission s from unit volume panel decreased at higher loading degrees. The key parameters: the initial mobile concentration, Cm,0, the diffusion coefficient, Dmand the partition coefficient, K, determining formaldehyde emission from wood-based panels, were calculated by using emission process and equilibrium concentration in the closed environment chamber at a series of load degrees. The simulation results were coincident with experimental data, which indicated that the method used in the article is an effective means to study the emission rules of formaldehyde emission from wood-based panels.

formaldehyde emission；wood-based panel；emission parameters；closed environment chamber

X131

：A

：1000-6923(2014)02-0532-07

2013-05-08

APEC科技產(chǎn)業(yè)合作基金項(xiàng)目(313001022);國(guó)家自然科學(xué)基金(20976200)

* 責(zé)任作者, 教授, liqingli@hotmail.com