• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    全固態(tài)薄膜鋰離子二次電池的制備及性能分析

    2014-04-23 02:22:44濤1耿利群1岳1朱仁江1
    電源技術 2014年4期
    關鍵詞:全固態(tài)充放電電解質(zhì)

    陳 濤1, 耿利群1, 任 岳1, 朱仁江1,2

    (1.重慶師范大學物理與電子工程學院,重慶 400047;2.重慶大學物理學院,重慶 400030)

    隨著電子信息產(chǎn)業(yè)技術的迅速發(fā)展,其對所需的微型電池有了特殊的要求。然而全固態(tài)薄膜鋰離子二次電池因其能量密度高、循環(huán)壽命長、安全性強、質(zhì)量輕和工作電壓寬等優(yōu)點,被視為微型電池系統(tǒng)需求的優(yōu)良選擇[1]。

    美國橡樹嶺國家實驗室(ORNL)Bates[2-4]等利用磁控濺射技術,制備出較為優(yōu)越的LiPON無機固體電解質(zhì)薄膜,同時這也成為了制備全固態(tài)薄膜鋰離子二次電池極其重要的技術[5-7]。Lee等[8]采用射頻磁控濺射技術,得到了離子電導率高達8.8×10-6S/cm的Li1.9Si0.28PO1.1N無機固體電解質(zhì)薄膜,而其以LiCoO2和Si0.7V0.3作為薄膜電池的正、負極所制作出的全固態(tài)薄膜鋰離子電池,在2.0~3.9 V截止電位,薄膜電池擁有較好的循環(huán)穩(wěn)定性和較高的充放電容量。Nakazawa等[9]利用直流濺射和射頻濺射技術相結(jié)合的方法,以V2O5/Li3PO4-xNx/Li2-x-Mn2O4結(jié)構(gòu)形式,成功制備出全固態(tài)薄膜鋰離子電池,其在充放電截止電位為0.3~3.5 V時,用恒定電流1.0mA進行充放電循環(huán)實驗,充放電容量高達5.5mAh。

    本文采用磁控濺射薄膜制備技術,以LiMnO4為正極、LiPON為固體電解質(zhì)以及V2O5為負極結(jié)構(gòu)制備出全固態(tài)薄膜鋰離子二次電池,并研究了其電化學性能。

    1 實驗

    全固態(tài)薄膜鋰離子二次電池的制備是在JGP600型多功能超高真空磁控濺射鍍膜系統(tǒng)中完成的,該系統(tǒng)由不銹鋼真空主濺射室和具有磁力傳動機構(gòu)的進樣室組成。在薄膜電池的制備中,電池的集電極薄膜是以陶瓷靶作為濺射靶源,并用DC濺射沉積成膜制備;而其他各層電極薄膜則采用自壓制的粉末靶作為濺射靶源,用RF濺射沉積成膜制作完成。然而,以如圖1所示的薄膜電池結(jié)構(gòu)來制作,在厚度為0.06mm的SUS304不銹鋼襯底上,依次濺射沉積成膜陽極集電極、陽極、固體電解質(zhì)、陰極和陰極集電極薄膜材料,主要制備參數(shù)如表1所示。

    圖1 全固態(tài)薄膜鋰離子二次電池結(jié)構(gòu)圖

    表1 薄膜電池各層薄膜的制備參數(shù)

    臺階儀(XP-1,Ambios Technology Inc.)用來測定薄膜的厚度,掃描電子顯微鏡(SEM,JSM6460LV)用于觀測單層薄膜材料的形貌,普通數(shù)字萬用表測定薄膜體電阻,藍電電池測試系統(tǒng)(LAND CT2001A)用于表征薄膜電池的電化學性能,荷蘭Ivium Technologies BV公司生產(chǎn)的電化學工作站(CompactStat.e10800)用來測定單層薄膜的交流阻抗譜。以上實驗所進行的測試均在室溫下進行。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 單層薄膜材料的形貌

    圖2所展示的是全固態(tài)薄膜鋰離子二次電池各主要單層薄膜材料的SEM形貌照片,其是在K9玻璃襯底上制作的。各單層薄膜表面較為平整、致密,沒有出現(xiàn)針孔、裂縫等缺陷,擁有不明顯的多晶顆粒,同時呈現(xiàn)出無定形薄膜的特征。其中負極材料V2O5的表面比正極材料LiMnO4更為平整,參照濺射條件,其原因可能與濺射沉積成膜的速率相關。然而LiPON薄膜表面較為粗糙,凹凸程度明顯;這是由于在純氮氣的濺射環(huán)境中,表面吸附原子的遷移率較低,從而造成了該薄膜表面的粗糙程度增大。

    圖2 薄膜電池各層薄膜形貌的SEM照片

    2.2 單層薄膜材料的電化學性能

    2.2.1 單層薄膜材料的電學特性

    圖3所示是利用“三明治”結(jié)構(gòu)來測定薄膜各區(qū)域體電阻來表征單層薄膜的電學特性。電極材料統(tǒng)一采用金屬釩,薄膜材料的制備參數(shù)嚴格與薄膜電池的制作參數(shù)保持一致。通過連接橫向和縱向不同位置之間的電極,進而可以測量薄膜25個區(qū)域的體電阻。單層薄膜是離子和電子混合電導,采用金屬電極和薄膜構(gòu)成“三明治”結(jié)構(gòu)時,兩個金屬電極構(gòu)成典型的離子阻塞電極,所測試的薄膜體電阻表征了電子導電能力。薄膜電池的各層薄膜體電阻測試結(jié)果如表2所示,可以看出負極薄膜材料各區(qū)域的電子電導能力相似,從而可以表明薄膜在各區(qū)域的性能相似,這與薄膜的形貌測試結(jié)果具有一致性。然而固體電解質(zhì)薄膜則存在較大的差異,這除了受薄膜厚度均勻性影響外,還與制備工藝相關,其原因有待進一步研究,同時正極薄膜也存在這一問題。此外,正極薄膜的體電阻也較大,這對于薄膜的充放電倍率和薄膜電池的電化學性能也會產(chǎn)生較大影響。

    圖3 薄膜電池各層薄膜的電阻測試結(jié)構(gòu)圖

    表2 薄膜電池各層薄膜不同區(qū)域電阻分布表

    2.2.2 LiPON固體電解質(zhì)的電化學性質(zhì)

    在全固態(tài)薄膜鋰離子二次電池的各層薄膜材料中,固體電解質(zhì)材料對薄膜電池起著至關重要的作用。本實驗采用射頻磁控濺射技術,按照V/LiPON/V“三明治”結(jié)構(gòu),如圖4所示,在SUS304不銹鋼襯底上制備出LiPON薄膜。在室溫下我們對LiPON薄膜進行了交流阻抗譜的測試,得出了典型固體電解質(zhì)所擁有的阻抗譜圖形,如圖5所示。該交流阻抗譜圖形是由低頻區(qū)的直線和高頻區(qū)的半圓所構(gòu)成,具有固態(tài)離子導體薄膜在阻塞電極間的單一電介質(zhì)弛豫過程的典型特征[10];其中的半圓是由LiPON固體電解質(zhì)薄膜所貢獻的,而直線則是由V電極與LiPON固體電解質(zhì)薄膜界面所貢獻的。對于低頻區(qū)直線的斜率可能是與V電極與LiPON固體電解質(zhì)薄膜界面的粗糙程度相關,這與Hamon Y等[11]文獻中報道的相似。同時在圖中也未呈現(xiàn)出顆粒界面對離子電導率有影響,由此則可表明在此條件下所制作的薄膜結(jié)構(gòu)為非晶態(tài)。

    圖4 V/LiPON/V的結(jié)構(gòu)圖

    圖5 V/LiPON/V的交流阻抗譜

    通過等效電路的擬合計算,可得到LiPON固體電解質(zhì)薄膜的阻抗Rel[12]和V電極與LiPON固體電解質(zhì)薄膜界面阻抗Ri;進而可利用LiPON薄膜離子電導率的計算公式[13]:σi=d/(Rel·A)(式中:d為薄膜的厚度,A為薄膜的有效面積,Rel為LiPON薄膜的阻抗),計算出在室溫下LiPON薄膜的離子電導率約為1.3×10-6S/cm,滿足了全固態(tài)薄膜鋰離子電池對固體電解質(zhì)的技術需求。

    2.3 薄膜電池的電化學性能

    圖6所示為薄膜電池以10μA的恒定電流進行充放電時,前1 000次的充放電循環(huán)性能的變化曲線。從圖中可以看出初次充放電比容量分別達到6.8和5.4μAh/cm2,充放電效率則達到79.4%。之后到700次的充放電循環(huán)測試中,薄膜電池的充放電容量的變化幅度大,效率不高,容量衰減較快。在700~800次循環(huán)測試中,充放電容量相比之前整體有一個明顯的衰減過程;但是從800~1 000次循環(huán)測試中,充放電比容量分別在3.8和3.6μAh/cm2左右,整體趨于平緩。

    圖6 薄膜電池的循環(huán)性能曲線

    在整個循環(huán)測試過程中,電極材料經(jīng)過首次激活后,此電池充放容量的衰減總體上還是平緩的;對于后200次的循環(huán),其充放電容量相對趨于穩(wěn)定,同期單次循環(huán)容量衰減率約為0.02%。即使經(jīng)過了1 000多次的充放電循環(huán)測試之后,薄膜電池仍然能保持較高的庫侖效率,這可表明其具有相當好的循環(huán)穩(wěn)定性。然而,該薄膜電池所出現(xiàn)的充放電容量衰減同前人報道的相似[14],在首次充放電過程中所出現(xiàn)的容量損失,可能是由于正極薄膜中存在不可逆反應造成了活性鋰在減少;在隨后的充放電循環(huán)中逐步出現(xiàn)了容量的損失,主要是由于電池的內(nèi)阻和正極與固體電解質(zhì)界面內(nèi)阻增加所引起的。

    圖7所示是用10μA的恒定電流,截止電位限制在4.0~0.3 V,對薄膜電池進行1 000次充放電循環(huán)測試得到了典型的充放電曲線。在首次放電中,薄膜電池表現(xiàn)出了臺階式的放電曲線,在2.0和1.0 V附近出現(xiàn)了小的放電平臺。然而以后的充放電曲線明顯與第一次不同,具有非晶態(tài)電極材料呈現(xiàn)出連續(xù)衰減的充放電特性。在圖中也可以看出各次充放電曲線基本保持一致,且沒有出現(xiàn)任何明顯的充放電平臺,這與濺射沉積成膜的電極材料是非晶態(tài)結(jié)構(gòu)相關。

    圖7 薄膜電池的充放電曲線

    充電時存在3個明顯的充電區(qū)間。在0.3~1.5 V,充電時電壓快速增長;1.5~3.0 V電壓增長速率明顯下降,且斜率基本保持不變;而在3.0~4.0 V,充電斜率進一步下降;這是因為薄膜電池的電壓主要是由電極間的化學勢差和極化電壓共同決定的。然而,放電曲線也存在3個類似區(qū)間,且隨著循環(huán)次數(shù)的增加,高電壓放電區(qū)間明顯加寬,庫侖效率有所提高。

    實驗測試中充放電電流較小,從曲線中可以觀測出極化電壓并不太大,因而樣品的充放電電壓主要由鋰錳氧和鋰釩氧化合物的化學勢差值決定,而電極材料的化學勢則與嵌鋰濃度相關[15]。從以上分析可以進一步說明,充放電曲線的變化反映了電極材料內(nèi)部嵌鋰時化學勢的改變情況。對于鋰錳氧和鋰釩氧化合物電極材料,其化學勢隨嵌鋰濃度的增大而下降。在放電時鋰錳氧的化學勢不斷地在下降,而鋰釩氧化學勢在增加,因而薄膜電池的放電深度則可達到0.3 V。

    在整個循環(huán)測試中,可以看出從第100次充放電循環(huán)測試開始,曲線形狀基本保持不變,表現(xiàn)出薄膜電池內(nèi)部結(jié)構(gòu)穩(wěn)定。隨著循環(huán)次數(shù)的增加,曲線逐漸左移,容量在下降,這主要是由于非晶結(jié)構(gòu)的電極薄膜材料活性存在一定的不可逆損失。對于薄膜電池充放電曲線的不可逆改變,通常是由正極材料中出現(xiàn)了不可逆相變引起的[16-17]。

    3 結(jié)論

    利用射頻磁控濺射沉積成膜技術,完整的制備出了全固態(tài)薄膜鋰離子二次電池。測試結(jié)果表明,該薄膜電池的循環(huán)壽命可達到1 000次以上,截止電位在4.0~0.3 V進行充放電循環(huán)實驗時,具有非晶結(jié)構(gòu)的薄膜電極材料在循環(huán)的初始階段有較大的容量損失。經(jīng)過200次循環(huán)之后,此薄膜電池的充放電容量在緩慢地衰減;對于后200次的循環(huán)其充放電容量則相對趨于穩(wěn)定,同期單次循環(huán)容量衰減率約為0.02%左右。雖然制備的LiPON固體電解質(zhì)薄膜能滿足全固態(tài)薄膜鋰離子二次電池的電化學性能技術要求,但由于固體電解質(zhì)自身存在著一定的自放電現(xiàn)象,因而薄膜電池的庫侖效率有待于進一步提高。

    [1]BATES J B,DUDNEY N J,LUBBEN D C,et al.Thin-film rechargeable lithium batteries[J].J Power Sources,1995,54(1):58-62.

    [2]BATES JB,DUDNEY N J,GRUZALSKIG R.Electrical properties of amorphous lithium electrolyte thin films[J].Solid State Ionics,1992,53:647.

    [3]BATES JB,GRUZAISK G R,DUDNEY N J,et al.Rechargeable thin-film lithium m icrobatteries[J].Solid State Technology,1993,36:59-64.

    [4]NEUDECKER B J,ZUHR R A,BATES JB,et al.Lithium-free thin-film battery w ith in-situ plated Lianode[J].JElectrochem Soc,2000,147:517-523.

    [5]BABAM,KUMAGAIN,FUJITA N,etal.Fabrication and electrochem ical characteristics of all-solid-state lithium-ion rechargeable batteries composed of LiMn2O4positive and V2O5negative electrodes[J].Journalof Power Sources,2001,97:798.

    [6]LIC,ZHANG B,FU Z.Physical and electrochem ical characterization of amorphous lithium lanthanum titanate solid electrolyte thin-film fabricated by e-beam evaporation[J].Thin Solid Films,2006,515:1886-1892.

    [7]GONCALVES L M,RIBEIRO JF,SILVA MF,et al.Integrated solid-state film lithium battery[J].Procedia Engineering,2010,5:778-781.

    [8]LEE S J,BAIK H K,LEE SM.An all-solid-state thin film battery using LiSiPON electrolyte and Si-V negative electrode films[J].Electrochem istry Communications,2003,5(1):32-35.

    [9]HIROMI N,KIMIHIRO S.Fabrication by using a sputtering method and charge-discharge properties of large-sized and thin-filmed lithium ion rechargeable batteries[J].JPower Sources,2005,146:758.

    [10]LIU WY,LIC L,FU Z W.Stability of lithium phosphorous oxynitride thin films in humid air[J].Acta Phys Chim Sin,2006,22(11):1416.

    [11]HAMON Y,DOUARD A,SABARY F,etal.Influence of sputtering conditions on ionic conductivity of LiPON thin films[J].Solid State Ionics,2006,177:257.

    [12]YU X H,JELLSION B JB.A stable thin-film:lithium electrolyte lithium phosphorus oxynitride[J].JElectrochem Soc,1997,144(2):524-532.

    [13]LIU WY,FU Z W,QIN Q Z.Studies on lithium phosphorous oxynitride electrolite thin films and a new all-solid-state thin film lithium battery[J].Acta Chim ica Sinica,2004,62(22):2225.

    [14]LIUWY,FU ZW,QIN Q Z.All-solid-stste thin film lithium batteries with LiCoO2cathodes[J].Chinese Journal of Chemical Physics,2005,18(6):1045.

    [15]CEDER G,AYDINOL MK,KOHAN A F.Application of first-principles calculations to the design of rechargeable Li-batteries[J].ComputationalMaterialsScience,1997,8:161.

    [16]KOIKE S,FUJIEDA T,SAKAIT,et al.Characterization of sputtered vanadium oxide films for lithium batteries[J].J Power Sources,1999,81:581.

    [17]MCGRAWJM,PERKINSJD.Nextgeneration V2O5cathodematerials for Li rechargeable batteries[J].Solid State Ionica,1998,113:407.

    猜你喜歡
    全固態(tài)充放電電解質(zhì)
    V2G模式下電動汽車充放電效率的研究
    Sn摻雜石榴石型Li7La3Zr2O12固態(tài)電解質(zhì)的制備
    陶瓷學報(2021年1期)2021-04-13 01:33:40
    基于SG3525的電池充放電管理的雙向DC-DC轉(zhuǎn)換器設計
    電子制作(2019年23期)2019-02-23 13:21:36
    電解質(zhì)溶液高考熱點直擊
    全固態(tài)高頻感應焊設備在冷彎機組上的應用
    中波全固態(tài)發(fā)射機功放模塊的組裝經(jīng)驗
    鋰離子電池充放電保護電路的研究
    電源技術(2015年5期)2015-08-22 11:18:02
    PDM1KW全固態(tài)中波發(fā)射機系統(tǒng)維護與故障處理
    新聞傳播(2015年4期)2015-07-18 11:11:30
    Li2S-P2S5及Li2S-SiS2基硫化物固體電解質(zhì)研究進展
    電源技術(2015年9期)2015-06-05 09:36:06
    固體電解質(zhì)Li1.3 Al0.3 Ti1.7(PO4)3燒結(jié)片的制備與表征
    應用化工(2014年11期)2014-08-16 15:59:13
    久久国内精品自在自线图片| 成人国产麻豆网| 成年免费大片在线观看| 国产一区二区在线av高清观看| 国产黄片美女视频| 一本久久中文字幕| 人人妻人人澡欧美一区二区| 国产欧美日韩精品一区二区| 一本一本综合久久| 久久国产乱子免费精品| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 在线免费观看的www视频| 欧美日韩综合久久久久久 | 色尼玛亚洲综合影院| 欧美+亚洲+日韩+国产| 国产 一区 欧美 日韩| 久久久久国内视频| eeuss影院久久| 中文在线观看免费www的网站| 最近视频中文字幕2019在线8| 午夜免费成人在线视频| 中文字幕av在线有码专区| 禁无遮挡网站| 精品乱码久久久久久99久播| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 成年免费大片在线观看| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 久久久色成人| 亚洲av免费在线观看| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片 | 国产高清不卡午夜福利| 亚洲精华国产精华精| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 欧美国产日韩亚洲一区| 岛国在线免费视频观看| 人妻夜夜爽99麻豆av| 国产高清有码在线观看视频| 一个人看的www免费观看视频| 免费观看的影片在线观看| 国产一区二区三区av在线 | 不卡一级毛片| 免费黄网站久久成人精品| 九九热线精品视视频播放| 成年女人看的毛片在线观看| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 欧美精品啪啪一区二区三区| 男女那种视频在线观看| 毛片女人毛片| 制服丝袜大香蕉在线| 久久久成人免费电影| 欧美三级亚洲精品| 国产精品99久久久久久久久| 国产不卡一卡二| 伦理电影大哥的女人| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国产一区二区三区av在线 | x7x7x7水蜜桃| 国产一区二区在线av高清观看| 日本与韩国留学比较| 九九在线视频观看精品| 欧美一级a爱片免费观看看| 99热这里只有是精品在线观看| 啪啪无遮挡十八禁网站| 成人特级av手机在线观看| 欧美日本亚洲视频在线播放| 国产精品1区2区在线观看.| 真实男女啪啪啪动态图| bbb黄色大片| 亚洲最大成人av| 国产主播在线观看一区二区| av中文乱码字幕在线| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 国产探花极品一区二区| 国产在线男女| 久久久精品大字幕| 亚洲图色成人| 女人被狂操c到高潮| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 欧美黑人巨大hd| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 国产男人的电影天堂91| 男女下面进入的视频免费午夜| 97碰自拍视频| 亚洲av五月六月丁香网| 免费人成在线观看视频色| 黄色丝袜av网址大全| 美女 人体艺术 gogo| 一本一本综合久久| 亚洲精品影视一区二区三区av| 午夜亚洲福利在线播放| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 亚洲精品日韩av片在线观看| 午夜福利高清视频| 久久精品91蜜桃| 欧美最新免费一区二区三区| 亚洲国产精品合色在线| 国产av麻豆久久久久久久| 国产亚洲精品久久久com| 国产一区二区在线av高清观看| 日本精品一区二区三区蜜桃| 麻豆成人av在线观看| 日日夜夜操网爽| 嫁个100分男人电影在线观看| 国产高清视频在线观看网站| 日本与韩国留学比较| 男女啪啪激烈高潮av片| 永久网站在线| 国产老妇女一区| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 亚洲色图av天堂| 久久久久免费精品人妻一区二区| 99精品在免费线老司机午夜| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 别揉我奶头 嗯啊视频| 亚洲成a人片在线一区二区| av国产免费在线观看| 国产免费一级a男人的天堂| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 一区二区三区四区激情视频 | 三级毛片av免费| 成人性生交大片免费视频hd| 午夜免费激情av| 男人和女人高潮做爰伦理| 欧美性猛交黑人性爽| 亚州av有码| 精品乱码久久久久久99久播| 他把我摸到了高潮在线观看| 久久99热这里只有精品18| 少妇被粗大猛烈的视频| 午夜a级毛片| 日韩中字成人| 亚洲欧美日韩无卡精品| 99国产极品粉嫩在线观看| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 亚洲中文字幕日韩| 看免费成人av毛片| 国产伦一二天堂av在线观看| 91在线观看av| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 国产黄片美女视频| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 欧美日韩黄片免| 亚洲国产高清在线一区二区三| 日本-黄色视频高清免费观看| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 亚洲经典国产精华液单| 精品一区二区三区人妻视频| 男女啪啪激烈高潮av片| 久久欧美精品欧美久久欧美| 色哟哟哟哟哟哟| 久久热精品热| 嫩草影视91久久| 午夜福利高清视频| 日本黄大片高清| 日本成人三级电影网站| 欧美最新免费一区二区三区| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 黄色一级大片看看| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 乱系列少妇在线播放| 精品一区二区三区视频在线| 成人无遮挡网站| 欧美成人性av电影在线观看| 色综合站精品国产| 少妇人妻一区二区三区视频| 国产精品无大码| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 美女免费视频网站| www日本黄色视频网| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片 | 特级一级黄色大片| 精品无人区乱码1区二区| www.www免费av| 舔av片在线| 简卡轻食公司| 毛片女人毛片| 一级黄片播放器| 亚洲av电影不卡..在线观看| 欧美性感艳星| 久久6这里有精品| 国产亚洲av嫩草精品影院| 亚洲欧美清纯卡通| 欧美3d第一页| x7x7x7水蜜桃| 真人做人爱边吃奶动态| 国产精品野战在线观看| 亚洲,欧美,日韩| 国产免费男女视频| 色5月婷婷丁香| 免费无遮挡裸体视频| 亚洲性久久影院| 欧美激情久久久久久爽电影| 在线观看舔阴道视频| 中文字幕高清在线视频| 日韩精品中文字幕看吧| 亚洲中文字幕日韩| 在线观看av片永久免费下载| 国产av在哪里看| 99国产极品粉嫩在线观看| 少妇被粗大猛烈的视频| 久久精品国产自在天天线| 国产男人的电影天堂91| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 99国产极品粉嫩在线观看| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 他把我摸到了高潮在线观看| 国产精品一区二区三区四区久久| 极品教师在线免费播放| 欧美在线一区亚洲| 久久精品综合一区二区三区| 欧美在线一区亚洲| 久9热在线精品视频| 一级黄片播放器| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 亚洲在线观看片| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 成人永久免费在线观看视频| 亚洲成人久久性| ponron亚洲| 午夜免费成人在线视频| 99热只有精品国产| 色综合亚洲欧美另类图片| 国产高清视频在线观看网站| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 夜夜爽天天搞| 久久午夜亚洲精品久久| 精品欧美国产一区二区三| 1024手机看黄色片| 亚洲精品456在线播放app | 国产 一区精品| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 久久久久久久久大av| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 色综合站精品国产| 国产一区二区在线av高清观看| 国产黄色小视频在线观看| 夜夜爽天天搞| 韩国av在线不卡| 久久久精品大字幕| 国产视频一区二区在线看| 日韩精品青青久久久久久| 久久久久久伊人网av| 色哟哟·www| videossex国产| 国产麻豆成人av免费视频| 99热这里只有精品一区| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 91在线观看av| 少妇高潮的动态图| 亚洲专区国产一区二区| 色哟哟哟哟哟哟| 99热只有精品国产| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 国产麻豆成人av免费视频| 黄色丝袜av网址大全| a级一级毛片免费在线观看| 看免费成人av毛片| 12—13女人毛片做爰片一| 亚洲精品成人久久久久久| 床上黄色一级片| 久久午夜福利片| 国产单亲对白刺激| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 亚洲欧美日韩东京热| 亚洲 国产 在线| 国产精品免费一区二区三区在线| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 久久午夜福利片| 老司机午夜福利在线观看视频| 日韩大尺度精品在线看网址| 欧美不卡视频在线免费观看| 成人毛片a级毛片在线播放| 最新中文字幕久久久久| 亚洲最大成人av| 成人无遮挡网站| 国产精品伦人一区二区| av黄色大香蕉| 日韩国内少妇激情av| 日本免费一区二区三区高清不卡| 欧美bdsm另类| 久久久精品欧美日韩精品| 1024手机看黄色片| 中文字幕免费在线视频6| 在线观看舔阴道视频| 国产精品综合久久久久久久免费| av在线观看视频网站免费| 国产91精品成人一区二区三区| 欧美日韩乱码在线| 午夜激情欧美在线| 精品国内亚洲2022精品成人| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 国产伦精品一区二区三区视频9| 色播亚洲综合网| 成熟少妇高潮喷水视频| 韩国av一区二区三区四区| 成人三级黄色视频| 俄罗斯特黄特色一大片| 午夜精品在线福利| 国产av一区在线观看免费| 久久香蕉精品热| 天堂动漫精品| 亚洲精品久久国产高清桃花| 色av中文字幕| 真人做人爱边吃奶动态| 中文字幕av成人在线电影| 国产精品人妻久久久影院| 校园人妻丝袜中文字幕| 久久久久性生活片| 免费在线观看日本一区| 中文亚洲av片在线观看爽| 深夜a级毛片| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 国产伦一二天堂av在线观看| 亚洲精品在线观看二区| 国产成年人精品一区二区| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 亚洲男人的天堂狠狠| 亚洲,欧美,日韩| 日韩欧美国产一区二区入口| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 色综合婷婷激情| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 日韩欧美国产一区二区入口| 高清日韩中文字幕在线| 一个人免费在线观看电影| 干丝袜人妻中文字幕| 日日夜夜操网爽| 动漫黄色视频在线观看| 99久久精品热视频| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 亚洲图色成人| 精品福利观看| 一区福利在线观看| 亚洲五月天丁香| 美女高潮的动态| 国产精品野战在线观看| 一区二区三区高清视频在线| 久久久久久久久大av| 亚洲精品影视一区二区三区av| 国产在线精品亚洲第一网站| 国产精品久久久久久久电影| 久久这里只有精品中国| 免费看美女性在线毛片视频| 99在线视频只有这里精品首页| 久久精品国产鲁丝片午夜精品 | 黄色女人牲交| 在线观看美女被高潮喷水网站| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 免费人成在线观看视频色| 日韩国内少妇激情av| 午夜a级毛片| 国产精华一区二区三区| 国产av一区在线观看免费| 国产午夜精品论理片| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 亚洲国产精品sss在线观看| 俄罗斯特黄特色一大片| 成人性生交大片免费视频hd| 真人一进一出gif抽搐免费| 日本一本二区三区精品| 国产精品99久久久久久久久| 动漫黄色视频在线观看| 国产私拍福利视频在线观看| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 久久久国产成人精品二区| 在线观看舔阴道视频| 大型黄色视频在线免费观看| 97超视频在线观看视频| 午夜老司机福利剧场| 亚洲男人的天堂狠狠| 国产精品国产高清国产av| 精品久久久久久,| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 成人av在线播放网站| 成人美女网站在线观看视频| 麻豆久久精品国产亚洲av| 亚洲18禁久久av| 国产精华一区二区三区| 国产在线精品亚洲第一网站| 永久网站在线| 九色成人免费人妻av| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 国产精品野战在线观看| 又粗又爽又猛毛片免费看| 男女边吃奶边做爰视频| 少妇人妻精品综合一区二区 | 成人美女网站在线观看视频| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 久久精品国产自在天天线| 久久6这里有精品| 内地一区二区视频在线| 又紧又爽又黄一区二区| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 久久久久九九精品影院| 伦精品一区二区三区| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 天堂动漫精品| 简卡轻食公司| 成人精品一区二区免费| 成人国产一区最新在线观看| 日韩强制内射视频| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 国产熟女欧美一区二区| 日韩欧美免费精品| 日韩欧美国产在线观看| 国产一区二区三区视频了| 国产一区二区激情短视频| 韩国av在线不卡| 婷婷亚洲欧美| 亚洲综合色惰| 国产欧美日韩一区二区精品| 日日夜夜操网爽| 婷婷精品国产亚洲av在线| 校园人妻丝袜中文字幕| 精品久久久久久成人av| 99视频精品全部免费 在线| 免费高清视频大片| 熟女人妻精品中文字幕| 少妇的逼水好多| 2021天堂中文幕一二区在线观| 我要搜黄色片| 亚洲国产精品久久男人天堂| 亚洲专区国产一区二区| 国产精品久久久久久精品电影| 桃红色精品国产亚洲av| 99精品在免费线老司机午夜| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 欧美激情在线99| 黄色丝袜av网址大全| 12—13女人毛片做爰片一| 国产精品精品国产色婷婷| 中出人妻视频一区二区| 一个人看的www免费观看视频| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 欧美xxxx性猛交bbbb| 在线观看舔阴道视频| 国内揄拍国产精品人妻在线| 少妇被粗大猛烈的视频| 偷拍熟女少妇极品色| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 国产乱人伦免费视频| 床上黄色一级片| 亚洲欧美精品综合久久99| 全区人妻精品视频| 两个人视频免费观看高清| 中国美白少妇内射xxxbb| 美女黄网站色视频| 欧美丝袜亚洲另类 | 少妇丰满av| 一本一本综合久久| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 国产91精品成人一区二区三区| 热99re8久久精品国产| 亚洲av五月六月丁香网| 亚洲av成人av| 女的被弄到高潮叫床怎么办 | 69人妻影院| 欧美高清成人免费视频www| 色吧在线观看| 欧美丝袜亚洲另类 | 国产一区二区激情短视频| 天堂影院成人在线观看| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 中亚洲国语对白在线视频| 少妇的逼水好多| 欧美精品国产亚洲| 欧美另类亚洲清纯唯美| 日韩欧美国产一区二区入口| 亚洲av免费高清在线观看| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 国产欧美日韩精品亚洲av| 性色avwww在线观看| 内射极品少妇av片p| 国产精品人妻久久久影院| 日韩欧美在线二视频| 午夜影院日韩av| 国产真实乱freesex| av福利片在线观看| 岛国在线免费视频观看| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 国产主播在线观看一区二区| 亚洲最大成人手机在线| 99精品在免费线老司机午夜| 久久国产乱子免费精品| 在线免费十八禁| av天堂中文字幕网| 我要搜黄色片| 中文字幕久久专区| 精品久久久久久久久亚洲 | 日本熟妇午夜| 在线免费观看的www视频| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 国产三级中文精品| 免费观看的影片在线观看| 精品不卡国产一区二区三区| 一夜夜www| 波多野结衣巨乳人妻| 国产精品一及| 国产单亲对白刺激| 悠悠久久av| videossex国产| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 我要看日韩黄色一级片| 亚洲第一电影网av| 亚洲成人中文字幕在线播放| 日韩 亚洲 欧美在线| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 两个人视频免费观看高清| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 亚洲av成人av| 国产综合懂色| 男女下面进入的视频免费午夜| 婷婷丁香在线五月| 亚洲 国产 在线| 日本欧美国产在线视频| 免费无遮挡裸体视频| 国产黄色小视频在线观看| 日韩在线高清观看一区二区三区 | 我要看日韩黄色一级片| 久久国产精品人妻蜜桃| 色噜噜av男人的天堂激情| 三级毛片av免费| 日韩中文字幕欧美一区二区| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 亚洲,欧美,日韩| 有码 亚洲区| 欧美一级a爱片免费观看看| 国产主播在线观看一区二区| 午夜福利视频1000在线观看| 国产精品国产高清国产av| 国产精品女同一区二区软件 | 精品人妻1区二区| 99久久无色码亚洲精品果冻| 日韩在线高清观看一区二区三区 | 18禁在线播放成人免费| 99精品在免费线老司机午夜| www.色视频.com| 一本精品99久久精品77| 精品一区二区免费观看| 中文字幕免费在线视频6| 亚洲乱码一区二区免费版| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 老熟妇仑乱视频hdxx| 午夜精品在线福利| 一区二区三区激情视频| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 欧美激情国产日韩精品一区| 日韩欧美免费精品| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 18禁在线播放成人免费| 国产成人一区二区在线| 在线观看美女被高潮喷水网站| 国产探花极品一区二区| 国产高清有码在线观看视频| 亚洲成av人片在线播放无| 床上黄色一级片| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 日本精品一区二区三区蜜桃| 久久久精品大字幕| 国产私拍福利视频在线观看| 在线播放国产精品三级| 久久亚洲精品不卡| 国产v大片淫在线免费观看| 国产一区二区三区av在线 | 国产探花极品一区二区| 国产精品综合久久久久久久免费| 日韩亚洲欧美综合| 91午夜精品亚洲一区二区三区 | 国产一级毛片七仙女欲春2| 亚洲最大成人手机在线| 午夜福利高清视频| 色视频www国产| 无遮挡黄片免费观看| 桃色一区二区三区在线观看| 亚洲专区中文字幕在线| 精品人妻熟女av久视频| 国产高清视频在线播放一区| 久久久国产成人免费| 日韩欧美 国产精品| 少妇人妻精品综合一区二区 | 久久久久久伊人网av| 乱码一卡2卡4卡精品| 欧美黑人欧美精品刺激| 老女人水多毛片| 我的女老师完整版在线观看| 国产久久久一区二区三区| 亚洲av.av天堂| 国产大屁股一区二区在线视频| 国产精品一及| 国产精品一区二区免费欧美| 国产精品人妻久久久影院| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 国产亚洲91精品色在线| 精品国内亚洲2022精品成人| 亚洲精品粉嫩美女一区| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 露出奶头的视频| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 欧美+日韩+精品| 一区二区三区四区激情视频 | 精品久久国产蜜桃| 日韩一区二区视频免费看| 听说在线观看完整版免费高清| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 国产精品久久久久久av不卡| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 国产亚洲av嫩草精品影院|