Mg-Al-Si(AS)系耐熱鎂合金的研究進(jìn)展

李 闖

(陜西理工學(xué)院材料科學(xué)與工程學(xué)院，陜西漢中 723000)

Mg-Al-Si(AS)系耐熱鎂合金的研究進(jìn)展

李 闖

(陜西理工學(xué)院材料科學(xué)與工程學(xué)院，陜西漢中 723000)

回顧了AS系鎂合金近年來(lái)的研究進(jìn)展，包括成形工藝和熱處理以及合金化元素對(duì)AS系耐熱鎂合金顯微組織和力學(xué)性能的影響。使AS系耐熱鎂合金主要的強(qiáng)化相Mg2Si晶粒細(xì)化，并均勻分布是提高其性能的關(guān)鍵。利用往復(fù)擠壓等技術(shù)和適當(dāng)?shù)臒崽幚砉に嚳梢愿纳畦T造AS系耐熱鎂合金性能的微觀組織，添加適量的Ca、Sr、Sb、Nd和Y等元素也可以細(xì)化Mg2Si晶粒，提高其高溫蠕變性能。

Mg-Al-Si鎂合金; Mg2Si; 顯微組織; 力學(xué)性能

鎂合金是最輕的金屬結(jié)構(gòu)材料之一，鎂及鎂合金具有比剛度和比強(qiáng)度高、減振性好、易切削加工、易回收、電磁屏蔽和抗輻射能力強(qiáng)等特點(diǎn)，因而被稱為“21世紀(jì)的綠色工程應(yīng)用材料”。目前，鎂合金作為部分鋼、鋁材料的替代品在變速箱、離合器、輪轂等汽車零配件方面以及通訊設(shè)備、航空等領(lǐng)域中已經(jīng)得到了應(yīng)用。日益減少的金屬礦產(chǎn)資源，使得資源相對(duì)豐富的鎂受到重視，環(huán)境保護(hù)和結(jié)構(gòu)輕量化需求更加速了鎂工業(yè)的發(fā)展。相比其他的金屬結(jié)構(gòu)材料，鎂合金的絕對(duì)強(qiáng)度，尤其是高溫強(qiáng)度較低，抗蠕變性能不高，除此以外，鎂合金的硬度低、模量低、磨損抗力低、熱膨脹系數(shù)高等特點(diǎn)在很大程度上限制了其更為廣泛的應(yīng)用。例如，一般鎂合金的耐高溫性能較差，其工作溫度不高于120～150℃。因此，提高鎂合金的耐高溫性能是其研發(fā)熱點(diǎn)之一。

按化學(xué)成分分類，可將耐熱鎂合金分為Mg-Al系、Mg-Zn系和Mg-RE系。20世紀(jì)70年代，德國(guó)大眾開(kāi)發(fā)出了Mg-Al-Si系壓鑄鎂合金，AS系列鎂合金使用溫度在150℃以下。在Mg-Al合金中加入Si是為了提高其抗蠕變性［1］，其強(qiáng)化機(jī)理是在晶界處形成細(xì)小彌散分布的穩(wěn)定析出相Mg2Si。Mg2Si相的硬度和熔點(diǎn)都很高(1 085℃)，而且Mg2Si相具有與基體相近的低密度(1.99 g/cm3)、高彈性模量及低熱膨脹系數(shù)等特點(diǎn)，從而提高了合金耐高溫性［2］。Mg2Si相有3種形態(tài):多邊形塊狀、漢字狀和樹(shù)枝狀(骨骼狀)。這些相的形態(tài)、大小和分布對(duì)合金性能有較大影響。如果Mg2Si相顆粒細(xì)小、彌散分布則能使合金的力學(xué)性能明顯提高，反之，粗大的Mg2Si相顆粒則能惡化合金的力學(xué)性能［3-4］。使Mg2Si顆粒細(xì)化并均勻分布是提高合金性能的關(guān)鍵。鑒于目前還沒(méi)有見(jiàn)到關(guān)于AS系耐熱鎂合金的綜述文獻(xiàn)，本文試圖對(duì)目前AS系耐熱鎂合金做一總結(jié)。

1 成形工藝及熱處理對(duì)AS系合金組織性能的影響

采用重力鑄造法制備的鑄態(tài)Mg-4Al-2Si合金組織由α-Mg基體、Mg2Si相和β-Mg17Al12相組成。Mg2Si相有兩種形態(tài):一種是沿晶界或穿晶分布的粗大漢字狀，二是在基體組織中的隨機(jī)分布的粗大多邊形塊狀。合金室溫抗拉強(qiáng)度是113.5 MPa，屈服強(qiáng)度是86 MPa，硬度是64.5 HV，伸長(zhǎng)率為4.1%;拉伸斷裂形式是準(zhǔn)解理脆性斷裂。較差的合金性能是由于粗大的脆性Mg2Si相所導(dǎo)致的。經(jīng)固溶處理的鑄態(tài)Mg-4Al-2Si合金，組成仍是α-Mg基體、Mg2Si相和β-Mg17Al12相。但是，β-Mg17Al12相部分發(fā)生溶解，粗大漢字狀的Mg2Si相發(fā)生溶解、甚至溶斷，出現(xiàn)球狀化現(xiàn)象，最佳球化工藝為420℃，保溫16 h。固溶處理后合金的屈服強(qiáng)度、抗拉強(qiáng)度和伸長(zhǎng)率都有較大的提高，不過(guò)拉伸斷裂形式是準(zhǔn)解理脆性斷裂［5-7］。150℃高溫短時(shí)拉伸，鑄態(tài)Mg-4Al-2Si合金的屈服強(qiáng)度是58 MPa，抗拉強(qiáng)度是97 MPa，伸長(zhǎng)率達(dá)到18%，拉伸斷裂形式是準(zhǔn)解理脆性斷裂［8］。

利用往復(fù)擠壓制備的細(xì)晶Mg-4Al-2Si合金，鑄態(tài)組織由α-Mg、β-Mg17Al12、共晶型漢字狀Mg2Si和少量初生塊狀Mg2Si組成。擠壓過(guò)程中α-Mg基體組織發(fā)生了受位錯(cuò)攀移控制的動(dòng)態(tài)再結(jié)晶，隨擠壓道次的增加，動(dòng)態(tài)再結(jié)晶速度加快，晶粒尺寸迅速減小。共晶Mg2Si經(jīng)2道次往復(fù)擠壓后全部破碎，且分布均勻。經(jīng)6道次擠壓后初生Mg2Si顆粒全部破碎，細(xì)小的Mg2Si顆粒已基本球化。往復(fù)擠壓合金中Mg2Si顆粒尺寸遵循Weibull分布，顆粒平均尺寸、標(biāo)準(zhǔn)差和相對(duì)密度隨擠壓道次增加而提高，經(jīng)過(guò)8道次擠壓后，三項(xiàng)指標(biāo)分別為1.3 μm、0.7 μm和540%。往復(fù)擠壓11道次時(shí)，由于擠壓溫度過(guò)高，導(dǎo)致晶粒發(fā)生粗化，最大尺寸達(dá)10 μm［9-11］。經(jīng)過(guò)8道次往復(fù)擠壓后，在150℃和1.33×10-3s-1初始應(yīng)變速率下測(cè)試其拉伸性能，屈服強(qiáng)度、高溫抗拉強(qiáng)度、伸長(zhǎng)率和拉伸強(qiáng)度保持率分別為197 MPa、250 MPa、62%和88%。優(yōu)良的高溫性能歸因于細(xì)小的基體組織和穩(wěn)定的Mg2Si顆粒對(duì)晶界的有效釘扎作用［12］。

往復(fù)擠壓態(tài)Mg-4Al-2Si合金，固溶處理后其硬度、屈服強(qiáng)度和抗拉強(qiáng)度都降低，而伸長(zhǎng)率增加;經(jīng)固溶加時(shí)效處理后合金的晶粒顯著長(zhǎng)大，抗拉強(qiáng)度、硬度和塑性降低，屈服強(qiáng)度則顯著降低。合金擠壓態(tài)與往復(fù)擠壓后固溶處理態(tài)的斷裂形式為韌性斷裂;擠壓態(tài)合金經(jīng)過(guò)固溶加時(shí)效處理后的斷裂形式為脆性準(zhǔn)解理斷裂［13］。

采用重力鑄造法制備的Mg-4Al-4Si(AS44)鎂合金，其組織主要由α-Mg基體、Mg2Si相和β-Mg17Al12相組成;Mg2Si有粗大的樹(shù)枝狀、塊狀和漢字狀3種形態(tài);合金室溫抗拉強(qiáng)度是108.8 MPa，硬度是66.5 HV3，屈服強(qiáng)度是72.3 MPa，伸長(zhǎng)率是2.6%;拉伸斷裂形式是準(zhǔn)解理脆性斷裂［14］。往復(fù)擠壓顯著地細(xì)化Mg-4Al-4Si晶粒，改善組織的均勻性;往復(fù)擠壓4道次和8道次后，Mg2Si顆粒尺寸由鑄態(tài)下的約120 μm分別減小至3 μm 和 2 μm，α-Mg基體晶粒尺寸由鑄態(tài)下的約 50 μm 分別減小至 9 μm 和8 μm，形成了較為細(xì)小、彌散分布的Mg2Si顆粒和細(xì)小的等軸晶組織。合金的力學(xué)性能隨往復(fù)擠壓道次的增加而明顯提高，8道次時(shí)，合金的屈服強(qiáng)度、極限抗拉強(qiáng)度和伸長(zhǎng)率分別達(dá)到210.5 MPa、251.7 MPa和14.8%，與鑄態(tài)合金相比，上述力學(xué)性能指標(biāo)分別提高了 131.3%、191.1%和 469.2%;擠壓態(tài)合金拉伸斷裂形式為微孔聚合型韌性斷裂［15］。

利用往復(fù)擠壓能細(xì)化Mg-4Al-2Si、Mg-4Al-4Si和Mg-6Al-6Si合金組織，隨著Si含量增加，基體晶粒和Mg2Si顆粒粗化，拉伸強(qiáng)度降低?；w組織細(xì)化受Mg2Si相的形態(tài)和均勻性控制，為再結(jié)晶和Mg2Si相阻礙晶界移動(dòng)的復(fù)合機(jī)制，力學(xué)性能主要由基體晶粒尺寸決定。在150℃和1.33×10-3s-1初始應(yīng)變速率下，8道次擠壓AS42合金性能最佳，屈服強(qiáng)度、抗拉強(qiáng)度和伸長(zhǎng)率分別為197 MPa、250 MPa和62%，該合金的高強(qiáng)度歸因于細(xì)小的晶粒以及阻礙晶界滑移的細(xì)小穩(wěn)定Mg2Si顆粒［16-17］。

馬國(guó)睿等［18-21］采用應(yīng)變誘發(fā)法(SIMA)和等溫?zé)崽幚矸ǔ晒χ苽涑鼍哂蟹侵ЫM織的Mg-9Al-1Si合金半固態(tài)坯料，并且實(shí)現(xiàn)在Mg-9Al-1Si合金半固態(tài)組織中的α-Mg晶粒、漢字狀共晶Mg2Si和初生Mg2Si枝晶的球化。漢字狀共晶Mg2Si相的球化機(jī)制為溶解-析出機(jī)制，樹(shù)枝狀初生Mg2Si相的球化機(jī)制為根部熔斷機(jī)制及“雷利(Rayleigh)形狀失穩(wěn)”機(jī)制。

電磁攪拌可以完全抑制Mg-9Al-1Si合金樹(shù)枝晶的形成，延長(zhǎng)攪拌時(shí)間使組織變得粗大，但晶粒形貌不改變;提高攪拌頻率可以使其中的α-Mg趨于等軸化;電磁攪拌還能對(duì)Mg2Si相的形核起促進(jìn)作用，使Mg2Si相的析出較自然凝固過(guò)程提前，并且在攪拌力的作用下呈塊狀［22］。

利用普通重力鑄造方法制備的Mg-9Al-6Si鎂合金，其鑄態(tài)組織主要由α-Mg基體和分布在其上的粗大棱狀枝晶或多邊形塊狀初晶Mg2Si相及連成網(wǎng)狀的β-Mg17Al12相組成，無(wú)漢字狀Mg2Si相。該合金室溫拉伸斷口是以準(zhǔn)解理斷裂為主的脆性斷裂，斷裂沿α-Mg基體和Mg2Si相的界面處產(chǎn)生并擴(kuò)展，抗拉強(qiáng)度為 137.45 MPa，硬度為 123 HV1［23］。

通過(guò)420℃，16～48 h固溶處理，AZ61-0.7Si合金中漢字狀的Mg2Si相變?yōu)槎贪艋驂K狀，拉伸和蠕變性能得到改善;經(jīng)過(guò)420℃，24 h固溶處理，再經(jīng)過(guò)200℃，12 h時(shí)效處理，合金表現(xiàn)出比鑄造合金高的拉伸和蠕變性能［24］。

2 合金化元素對(duì)AS合金組織性能的影響

對(duì)于AS21基合金組織，Ca對(duì)漢字狀Mg2Si相有顯著的變質(zhì)作用，對(duì)合金組織具有明顯的晶粒細(xì)化作用;Sr對(duì)漢字狀Mg2Si相也有比較明顯的變質(zhì)作用，對(duì)被Ca變質(zhì)的顆粒狀Mg2Si相細(xì)化作用則較小，對(duì)合金組織有一定的細(xì)化作用［4］。

鑄態(tài)Mg-4Al-2Si合金加入少量Sb(0.25% ～0.75%)可以有效細(xì)化α-Mg基體和漢字狀Mg2Si相顆粒組織，并在合金中形成Mg3Sb2相，提高合金的力學(xué)性能:Sb含量為0.25%時(shí)，Mg2Si顆粒明顯細(xì)化;Sb含量為0.75%時(shí)，α-Mg基體組織達(dá)到最佳細(xì)化效果，得到了細(xì)小、均勻的α-Mg等軸晶組織，此時(shí)合金的屈服強(qiáng)度和抗拉強(qiáng)度達(dá)到最大值;Sb含量大于0.75%時(shí)，Mg2Si相顆粒向晶界大量偏聚并且粗化，致使材料力學(xué)性能迅速降低［25］。劉相法等［26］發(fā)現(xiàn)加入中間相合金1.5%Al-3.5P，能使 Mg-4Al-2Si的初生Mg2Si晶粒尺寸從70 μm減小到小于15 μm，同時(shí)晶粒由粗大的樹(shù)枝狀或等軸狀變成多邊形狀，反應(yīng)中形成的Mg3P2起到Mg2Si異質(zhì)形核核心的作用。

在AS44合金中加入少量的Sb(0.25% ～1.25%)能有效細(xì)化Mg2Si相。合金加入 Sb后，形成Mg3Sb2相。它成為Mg2Si相非均質(zhì)形核的核心，達(dá)到了細(xì)化組織的目的。隨著Sb含量的增加，合金的強(qiáng)度和伸長(zhǎng)率總體上呈提高的趨勢(shì)，粗大骨骼狀的Mg2Si漸漸轉(zhuǎn)變?yōu)槎噙呅螇K狀，最終全部轉(zhuǎn)變?yōu)榧?xì)小的漢字狀。當(dāng)Sb含量為1.25%時(shí)，細(xì)化Mg2Si相的效果較好，合金抗拉強(qiáng)度最高，達(dá)到180.5 MPa，伸長(zhǎng)率最大為 4.0%［27-28］。

丁文江等［29］發(fā)現(xiàn)加入富鑭及富鈰混合稀土的Mg-5Al-1Si合金，其Mg2Si相得到細(xì)化，抗高溫蠕變性能均超過(guò)AE42。加入微量Nd能顯著改善Mg-5Al-1Si鎂合金的鑄態(tài)組織，使Mg2Si相由漢字狀轉(zhuǎn)變?yōu)榧?xì)小、彌散、均勻分布的顆粒狀。合金的室溫及高溫(150℃)拉伸強(qiáng)度延伸率提高，加入量超過(guò)0.6%以后蠕變量及第二階段蠕變速率超過(guò)AE42［30］。在Mg-5Al-1Zn-1Si合金中添加Sb和Ca也能通過(guò)提供形核位而細(xì)化多邊形Mg2Si相，而且添加Sb比Ca更有效，從而也提高了拉伸性能和硬度［31-32］。另外，加入微量Ca的Mg-6Zn-1Si合金，其Mg2Si相形貌由粗大的漢字狀變?yōu)榧?xì)小、彌散分布的顆粒狀，組織明顯細(xì)化，合金的室溫和高溫力學(xué)性能也均有一定的提高［33］。

在Mg-5Al-1Si基鎂合金中加入Ca、Y后，合金的組織得到細(xì)化，力學(xué)性能明顯提高。在Mg-5Al-1Si基合金中添加Ca后，CaSi2相可以作為Mg2Si相的非均質(zhì)形核核心，有利于合金顯微組織的細(xì)化。Y的加入有利于提高鎂合金的流動(dòng)性，而Ca的加入使鎂合金的流動(dòng)性略有下降［34］。以AM50鎂合金為基體，Si元素能改善鎂合金的流動(dòng)性，提高合金硬度，但過(guò)高時(shí)(＞0.93%)會(huì)導(dǎo)致合金的室溫力學(xué)性能下降，拉伸試樣斷面表現(xiàn)為脆性的解理或準(zhǔn)解理斷裂［35］。

對(duì) Mg-6Al-xSi(x=0.31，0.85，1.41wt.%)合金在 420 ℃進(jìn)行固溶處理，由于 Si原子沿著 Mg2Si/Mg界面擴(kuò)散，Mg2Si相球化，從而改善了Mg-6Al-xSi合金的機(jī)械性能［36］。

Sb能改善Mg-6Al-6Si合金組織，使Mg2Si強(qiáng)化相細(xì)化彌散分布，提高合金的抗拉強(qiáng)度與屈服強(qiáng)度。當(dāng)Sb含量為1.0%時(shí)其各項(xiàng)性能達(dá)到最佳。Mg3Sb2相充當(dāng)了α-Mg的形核核心使得Mg2Si形態(tài)改變，從而抑制了枝晶的長(zhǎng)大［37］。

楊明波等［38］發(fā)現(xiàn)添加了少量Sb和RE的Mg-(6-8)%Al-1%Zn-0.7%Si的鑄態(tài)組織主要由α-Mg基體、Mg17Al12相、Mg2Si相、Mg3Sb2相和少量針狀A(yù)l4Si2Mn2Y相等組成，并且隨著Al含量的增加，試驗(yàn)合金組織中Mg17Al12相增多，共晶析出物變得更加連續(xù)。常溫和150℃高溫條件下，Al含量為7%的試驗(yàn)合金具有最高的抗拉強(qiáng)度，屈服強(qiáng)度隨Al含量的變化則顯示出相反的變化規(guī)律。添加質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.4%的Sb到AZ61-0.7Si合金中，能優(yōu)化但不能改變Mg2Si相，而添加0.12%的Sr則使Mg2Si相從漢字狀變?yōu)槲⒘詈?或不規(guī)則多邊形［39］。

Pd的加入降低了Mg-10%Al-12Si合金的耐磨性，這是由于其中Mg2Si體積比下降，導(dǎo)致硬度降低［40］。Mg-15%Al-5%Si-0.5%Sb自生復(fù)合材料中的Sb對(duì)樹(shù)枝狀的Mg2Si相有一定的細(xì)化作用，其形貌變?yōu)轭w粒狀，但細(xì)化效果有限［41］。

Mg-6Al-1Zn-0.25Mn合金鑄態(tài)組織由初生α-Mg和呈骨骼狀和片層狀的Mg17Al12相組成，添加0.4%Sb、0.7%Si和 0.25%RE 后，合金的組織中發(fā)現(xiàn)了漢字狀 Mg2Si相、Mg3Sb2相和少量針狀A(yù)l4Si2Mn2Y相，其大多分布在晶界或枝晶界，未發(fā)現(xiàn)Sb對(duì)漢字狀Mg2Si相有明顯變質(zhì)作用。單獨(dú)添加0.7%Si和同時(shí)添加 0.7%Si、0.4%Sb 和 0.25%RE，均會(huì)使 Mg-6Al-1Zn-0.25Mn 合金的凝固峰值溫度下降，其中，同時(shí)添加0.7%Si、0.4%Sb和0.25%RE較單獨(dú)添加0.7%Si使合金凝固峰值溫度下降更多。固溶處理對(duì)試驗(yàn) Mg-6Al-1Zn-0.7Si-0.25Mn 合金及 Mg-7Al-1Zn-0.25Mn-0.7Si-0.4Sb-0.25RE 合金組織中Mg2Si相的漢字狀形態(tài)有比較明顯的影響，試驗(yàn)合金經(jīng)420℃固溶處理16 h以上再水淬后，試驗(yàn)合金組織中Mg2Si相的漢字狀形態(tài)呈現(xiàn)出分解和粒狀化的趨勢(shì)［42］。

3 總結(jié)

總之，耐熱鎂合金已經(jīng)引起國(guó)內(nèi)外科學(xué)工作者的高度興趣，許多國(guó)家也進(jìn)行了相關(guān)研究，但是如何提高鎂合金的高溫抗蠕變性能卻暫時(shí)難以解答。目前急需解決的問(wèn)題是，獲得系統(tǒng)的合金化元素對(duì)耐熱鎂合金的組織和性能的影響規(guī)律的數(shù)據(jù)，探索更加有效的制備工藝、降低合金成本等。

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［責(zé)任編輯:李 莉］

Research progress of heat resistant Mg-Al-Si(AS)alloy

LI Chuang
(School of Materials Science and Engineering，Shaanxi University of Technology，Hanzhong 723000，China)

This paper reviewed the recent research progress of AS magnesium alloys，including the effects of heat treatment process and forming and alloying elements on microstructure and mechanical properties of AS magnesium alloys.The refinement and uniform distribution of the main strengthening phase Mg2Si grain is the key to improving the performance of AS heat resistant magnesium alloys.The reciprocating extrusion technique and proper heat treatment process can improve the microstructure and properties of casting AS heat resistant magnesium alloys，and improve the high temperature creep properties.The addition of amount of Ca，Sr，Sb，Nd and Y elements can refine Mg2Si grains and finally improve the high temperature creep properties.

Mg-Al-Si alloy; Mg2Si; microstructure; mechanical property

TG146.2+2

A

1673-2944(2014)05-0001-05

2014-03-19

陜西理工學(xué)院科研基金資助項(xiàng)目(SLGQD13-20)

李闖(1980—)，男，河南省新鄭市人，陜西理工學(xué)院講師，博士，碩士研究生導(dǎo)師，主要研究方向?yàn)殒V基耐熱鎂合金、第一原理計(jì)算。