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    a-ODPA共聚的耐高溫?zé)崴苄跃埘啺返难芯?/h1>
    2014-04-08 09:34:51包來(lái)燕邱孜學(xué)賀飛峰
    上海化工 2014年7期
    關(guān)鍵詞:二苯醚耐高溫聚酰亞胺

    包來(lái)燕 邱孜學(xué) 賀飛峰

    上海市合成樹(shù)脂研究所(上海 200235)

    技術(shù)進(jìn)步

    a-ODPA共聚的耐高溫?zé)崴苄跃埘啺返难芯?/p>

    包來(lái)燕 邱孜學(xué) 賀飛峰

    上海市合成樹(shù)脂研究所(上海 200235)

    以2,3,3',4'-二苯醚四甲酸二酐(a-ODPA)為單體,與不同配比的4,4'-二氨基二苯醚(4,4'-ODA)和1,4-苯二胺(1,4-PDA)共聚,制備了一系列的聚酰亞胺(PI)。結(jié)果表明,隨著1,4-PDA摩爾分?jǐn)?shù)的增加,Tg(玻璃化轉(zhuǎn)變溫度)從279℃逐漸上升到328℃,同時(shí)比濃對(duì)數(shù)黏度從110mL/g逐漸下降到40mL/g(DMAc,25℃)。當(dāng)1,4-PDA的摩爾分?jǐn)?shù)不超過(guò)0.4的時(shí)候,該P(yáng)I在DMAc、DMF、NMP、DMSO和γ-丁內(nèi)酯中具有良好的溶解性,塑料樣條在220℃的高溫下,力學(xué)性能的保持率良好。

    聚酰亞胺 熱塑性 共聚 耐高溫

    聚酰亞胺(PI)具有耐高溫、耐摩擦、耐輻射和力學(xué)強(qiáng)度高等優(yōu)異性能,已被廣泛應(yīng)用于航空、航天、微電子、液晶、分離膜和汽車(chē)工業(yè)等領(lǐng)域[1]。具有代表性的聚酰亞胺就是由美國(guó)Dupont公司于上世紀(jì)60年代開(kāi)發(fā)的Kapton,具有不溶解和不熔融等特點(diǎn),但其加工成型性差[2]。為了改善這種狀況,在單體分子中引入柔性結(jié)構(gòu),使聚酰亞胺能溶解或者熔融,這就是熱塑性聚酰亞胺,典型的產(chǎn)品是GE公司在1982年推出的Ultem[3],可以擠出或者注塑成型,但使用溫度僅為150~180℃。

    近年來(lái),日本宇部公司(UBE)和美國(guó)航空航天局(NASA)對(duì)異構(gòu)聯(lián)苯四甲酸二酐(BPDA)進(jìn)行了大量研究,發(fā)現(xiàn)2,3,3',4'-BPDA比3,3',4,4'-BPDA的聚合物玻璃化轉(zhuǎn)變溫度(Tg)更高,而且加工性能更好[4-5],該項(xiàng)技術(shù)兼顧了聚酰亞胺的熱可塑加工和優(yōu)良的耐溫性。上世紀(jì)70年代,上海市合成樹(shù)脂研究所開(kāi)發(fā)了熱塑性聚酰亞胺YS-20,由3,3',4,4'-二苯醚二酐(s-ODPA)和4,4'-二苯醚二胺(4,4'-ODA)縮聚得到,性能優(yōu)良,可在380℃高溫下模壓成型[6]。為了提高YS-20的耐高溫性能,2010年又開(kāi)發(fā)了商品名為YS-20A[7]的熱塑性聚酰亞胺,是由2,3,3',4' -二苯醚二酐(a-ODPA)和4,4'-ODA縮聚制到,Tg達(dá)到279℃(DSC,差示掃描量熱法),比YS-20高15℃,該聚酰亞胺在N,N'-二甲基乙酰胺(DMAc)等溶劑中具有良好的溶解性,成型溫度也下降到310℃,塑料在220℃時(shí)具有良好的力學(xué)保持率。在此基礎(chǔ)上,本研究將對(duì)苯二胺(1,4-PDA)單體引入YS-20A體系進(jìn)行共聚,目的是提升YS-20A的耐高溫性能,增加塑料在220℃時(shí)的力學(xué)強(qiáng)度。本文探索了1,4-PDA摩爾比對(duì)聚酰亞胺Tg、比濃對(duì)數(shù)黏度、溶解性和塑料力學(xué)性能的影響。

    1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器

    1.1 試劑

    a-ODPA,工業(yè)級(jí),上海市合成樹(shù)脂研究所;1,4 -PDA(以下簡(jiǎn)稱PDA),工業(yè)級(jí),常州新區(qū)永聯(lián)化工有限公司;4,4'-ODA(以下簡(jiǎn)稱ODA),工業(yè)級(jí),通州市紅宇絕緣材料廠;DMAc,工業(yè)級(jí),上海紀(jì)中化工有限公司;二甲苯,工業(yè)級(jí),上海甲甲化學(xué)工業(yè)有限公司;醋酐,工業(yè)級(jí),上海奔太化工貿(mào)易有限公司;三乙胺,分析純,上海市普陀區(qū)永生試劑廠;丙酮,工業(yè)級(jí),熔巖精細(xì)化工有限公司;N,N'-二甲基甲酰胺(DMF),N-甲基吡咯烷酮(NMP),試劑級(jí),上海江萊生物科技有限公司;二甲基亞砜(DMSO),試劑級(jí),上海伊卡生物技術(shù)有限公司;γ-丁內(nèi)酯,試劑級(jí),上海諾泰化工有限公司;四氫呋喃,試劑級(jí),無(wú)錫市晶科化工有限公司;甲醇,試劑級(jí),上海濱滬環(huán)??萍加邢薰尽?/p>

    1.2 儀器

    JA31002電子天平;500mL三口燒瓶,50mL具塞錐形瓶;JB300-D型強(qiáng)力電動(dòng)攪拌機(jī);DS-1型高速組織搗碎機(jī);布氏漏斗;SHB-B95A型循環(huán)水式多用真空泵;高溫試驗(yàn)箱;HCH-1020T恒溫槽;烏氏黏度計(jì),毛細(xì)管直徑0.58mm;DSCQ10V9.4Build287測(cè)試儀;100t平板硫化機(jī)。

    2 聚酰亞胺粉末的制備

    2.1 聚酰胺酸的合成

    將PDA和ODA按不同摩爾比加入500mL三口燒瓶中,待PDA和ODA完全溶解在DMAc中,加入a-ODPA,在5℃水浴中反應(yīng)20h,得到聚酰胺酸樹(shù)脂,固含量為15%~20%。

    2.2 聚酰亞胺粉末的合成

    將2.1中聚酰胺酸樹(shù)脂倒入DS-1型高速組織搗碎機(jī),用DMAc和二甲苯混合溶劑稀釋到5%~15%的固含量,之后加入醋酐和三乙胺反應(yīng)10~30 min,得到聚酰亞胺粉末。

    2.3 聚酰亞胺粉末的處理

    將2.2中粉末產(chǎn)物倒入布氏漏斗,抽濾去除母液,并用丙酮洗滌后過(guò)篩,得到的聚酰亞胺粉末放入烘箱中去除溶劑,并在220~250℃下保溫3~4h。

    3 測(cè)試及表征

    3.1 玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的測(cè)試

    DSC測(cè)試聚酰亞胺粉末的Tg,設(shè)定升溫速率為10℃/min,從室溫連續(xù)升溫至400℃。

    3.2 比濃對(duì)數(shù)黏度測(cè)試

    稱取聚酰亞胺粉末0.125g,放入25mL容量瓶中,加入DMAc15~20mL,放入烘箱50℃恒溫2~3 h使粉末完全溶解,取出容量瓶放入恒溫水槽恒溫2~3h,水槽設(shè)定溫度為25℃,誤差±0.1℃,用烏氏黏度計(jì)測(cè)試比濃對(duì)數(shù)黏度。

    3.3 溶解性能測(cè)試

    稱取聚酰亞胺粉末3g,加入50mL具塞錐形瓶中,按照10%的固含量分別滴加DMAc、DMF、NMP、DMSO、γ-丁內(nèi)酯、四氫呋喃和甲醇,放入烘箱50℃保溫10h。

    3.4 力學(xué)性能測(cè)試

    將聚酰亞胺粉末加入模具,在100t平板硫化機(jī)上升溫至310~350℃,施加設(shè)定的壓力,成型得到模塑料,機(jī)械加工為各類(lèi)塑料樣條,按GB標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行拉伸、彎曲、壓縮和沖擊性能測(cè)試。

    4 結(jié)果與分析

    4.1 PDA的摩爾分?jǐn)?shù)對(duì)粉末玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的影響

    圖1中,隨著PDA摩爾分?jǐn)?shù)的提高,對(duì)應(yīng)聚酰亞胺的Tg逐漸上升,變化范圍從279.82℃到328.59℃,這是由于PDA的加入,聚合物主鏈的剛性增強(qiáng),排列更加規(guī)整,分子鏈之間的作用力增加,導(dǎo)致聚合物由玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)楦邚棏B(tài)需要的能量增多,Tg的升高表明PDA的共聚確實(shí)能提升YS-20A的耐高溫性。

    4.2 PDA的摩爾分?jǐn)?shù)對(duì)粉末比濃對(duì)數(shù)黏度的影響

    圖2中,隨著PDA摩爾分?jǐn)?shù)的提高,對(duì)應(yīng)聚酰亞胺的比濃對(duì)數(shù)黏度呈現(xiàn)下降趨勢(shì),PDA的摩爾分?jǐn)?shù)達(dá)到0.4以上后,比濃對(duì)數(shù)黏度基本在60mL/g以下,原因主要有兩個(gè):第一,PDA的反應(yīng)活性比ODA差,聚合度比YS-20A低;第二,PDA在DMAc中的溶解性較差,合成PAA樹(shù)脂的時(shí)候要加熱至50℃使PDA完全溶解,聚酰胺酸容易降解。

    4.3 PDA的摩爾分?jǐn)?shù)對(duì)粉末溶解性能的影響

    表1中,++代表溶解完全,+代表部分溶解,-代表基本不溶解,可以看出這個(gè)系列的共聚物在DMAc、DMF、NMP、DMSO和γ-丁內(nèi)酯中具有良好的溶解性,而在四氫呋喃和甲醇中則基本不溶。此外,PDA摩爾分?jǐn)?shù)超過(guò)0.4之后,共聚物由完全溶解變?yōu)椴糠秩芙狻_@些現(xiàn)象說(shuō)明PDA比例的提高會(huì)降低聚酰亞胺的溶解性能。PDA是剛性單體,摩爾分?jǐn)?shù)的增加會(huì)增強(qiáng)主鏈的剛性,同時(shí)主鏈的排列規(guī)整性提高,導(dǎo)致分子鏈之間的范德華力增強(qiáng),溶劑分子進(jìn)入聚合物變得困難,溶解度隨之下降。

    4.4 塑料力學(xué)性能

    圖3和圖4是PDA摩爾分?jǐn)?shù)對(duì)塑料力學(xué)強(qiáng)度的影響,隨著PDA摩爾分?jǐn)?shù)的增加,除了Izod沖擊強(qiáng)度以外,其他各力學(xué)性能基本呈現(xiàn)上升的趨勢(shì);圖3中,220℃時(shí)塑料的拉伸、彎曲和壓縮強(qiáng)度分別保持在23℃時(shí)的40%、50%和40%左右,這說(shuō)明將PDA單體引入YS-20A進(jìn)行共聚,能增加塑料在220℃時(shí)的力學(xué)強(qiáng)度,而且隨著共聚物Tg的提升,使用溫度也會(huì)隨之提升。

    5 結(jié)論

    以a-ODPA為單體,與不同比例的4,4'-ODA和1,4-PDA共聚,制備了一系列的聚酰亞胺,得到以下實(shí)驗(yàn)結(jié)果:

    (1)隨著PDA摩爾分?jǐn)?shù)的提高,聚酰亞胺的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度逐漸上升,從279℃上升到328℃;

    (2)隨著PDA摩爾分?jǐn)?shù)的提高,聚酰亞胺的比濃對(duì)數(shù)黏度從110mL/g逐漸下降到40mL/g(DMAc,25℃)。

    (3)當(dāng)PDA摩爾分?jǐn)?shù)不超過(guò)0.4的時(shí)候,聚酰亞胺在DMAc、DMF、NMP、DMSO和γ-丁內(nèi)酯中具有良好的溶解性。

    (4)除了Izod沖擊強(qiáng)度(包括無(wú)缺口和缺口)以外,隨著PDA摩爾分?jǐn)?shù)的增加,聚酰亞胺塑料的拉伸、彎曲和壓縮強(qiáng)度呈現(xiàn)上升趨勢(shì),在220℃時(shí)的保持率為23℃時(shí)的40%~50%。

    [1] 蔣大偉,姜其斌,劉躍軍,等.聚酰亞胺的研究及應(yīng)用進(jìn)展[J] .絕緣材料,2009,42(2):33-35,41.

    [2] Endrey. Process for preparing polyimides by treating polyamide acids with lower fatty monocarboxylic acid anhy-drides: US, 3179630[P]. 1965-4-20.

    [3] Takekoshi, Kochanowski. Method for making polyetherim-ides: US, 3803085[P]. 1974- 4- 9.

    [4] Osawa, Hideki, Yamamoto, etal.Aromatic polyimide foam: US,6814910[P] .2004-9-11.

    [5] P M Hergenrother, K A Watson, J G Smith Jr, et al. Copoly-imides from 2,3,3',4'- biphenyl tetracarboxylic dianhydride and pyromellitic dianhydride with 4,4'- oxydianiline [J]. Polymer, 2004(45): 5 441- 5 449.

    [6] 丁孟賢.聚酰亞胺——化學(xué)、結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)系及材料[M] .北京:科學(xué)出版社,2006:554-555.

    [7] 邱孜學(xué),賀飛峰,包來(lái)燕,等.一種可熔性聚酰亞胺模塑料及其制備方法.中華人民共和國(guó),201110417304.4 [P] .2012-6-13.

    Study on High Temperature Resistant Thermoplastic Polyimide from a-ODPA

    Bao Laiyan Qiu Zixue He Feifeng

    A series of polyimides were prepared by reacting different molar ratios of 4,4'-oxydianiline (4,4'-ODA) and 1,4-phenylenediamine (1,4-PDA) with 2,3,3′,4′-biphenyltetracarboxylic dianhydride (a-BPDA). The results showed that with increasing the molar fraction of 1,4-PDA, the glass transition temperatures (T g ) ranged from 279 to 328 ℃, and the inherent viscosities in dimethylacetamide (DMAc) at 25 ℃ declined to 40 mL/g from 110 mL/g. When the molar fraction of 1,4-PDA was less than 0.4, the polyimides had good solubilities in DMAc, dimethylformamide (DMF), N-methyl -2 -pyrrolidone (NMP) and γ -butyrrolactone. Meanwhile, the plastic samples maintained good mechanical performance even at 220 ℃.

    Polyimide; Thermoplastic; Copolymerization; High temperature resistance

    TQ323.7

    包來(lái)燕 女 1980年生 東華大學(xué)材料學(xué)碩士 工程師 從事聚酰亞胺的研發(fā)

    2014年4月

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