上海市秋季典型PM2.5污染過程數(shù)值預(yù)報(bào)分析

王　茜

上海市環(huán)境監(jiān)測中心,上海 200030

隨著上海市及周邊地區(qū)經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展和能源消耗總量的快速增長，各種污染物排放引起的大氣污染問題日益成為制約經(jīng)濟(jì)社會(huì)環(huán)境持續(xù)發(fā)展的瓶頸。中國當(dāng)前空氣污染特征已從傳統(tǒng)的煤煙型污染向“復(fù)合型”污染轉(zhuǎn)變[1-2]。特別是近年來，大氣氧化性不斷加強(qiáng)，氣溶膠濃度居高不下，以細(xì)顆粒物(PM2.5)為代表的區(qū)域型大氣污染問題日益顯現(xiàn)[3-6]。PM2.5因其粒徑較小，比表面積較大，更容易富集有毒有害物質(zhì)，并可隨著人的呼吸進(jìn)入體內(nèi)，甚至進(jìn)入肺泡和血液中，導(dǎo)致各種疾病。PM2.5還是導(dǎo)致城市大氣能見度降低的重要因素[7-9],因此PM2.5相關(guān)研究已成為當(dāng)前國內(nèi)外大氣污染研究領(lǐng)域的重點(diǎn)與熱點(diǎn)[10-16]。

PM2.5污染來源多樣，化學(xué)轉(zhuǎn)換生成機(jī)制復(fù)雜，且與天氣系統(tǒng)和氣象因素之間的關(guān)系緊密，極易在區(qū)域以及城市尺度相互輸送影響[17-19]。近年來，對(duì)上海PM2.5污染的研究主要關(guān)注PM2.5污染的物理化學(xué)特征與變化趨勢[20-21]、PM2.5化學(xué)組成特征、氣溶膠光學(xué)特征[22-23]等，對(duì)上海及周邊地區(qū)PM2.5輸送影響，各種大氣物理和化學(xué)過程對(duì)PM2.5濃度變化的研究分析較為少見。

空氣質(zhì)量數(shù)值模型在國內(nèi)外PM2.5預(yù)測預(yù)報(bào)及污染研究中得到了廣泛應(yīng)用，尤其是第3代區(qū)域空氣質(zhì)量模式Model-3/CMAQ。2009年，上海市環(huán)境監(jiān)測中心搭建了空氣質(zhì)量數(shù)值預(yù)報(bào)系統(tǒng)Model-3/CMAQ，經(jīng)過近5年的業(yè)務(wù)運(yùn)行與檢驗(yàn)優(yōu)化，該系統(tǒng)在上海市空氣質(zhì)量業(yè)務(wù)預(yù)報(bào)中發(fā)揮了重要的作用。基于2012年10月20—30日出現(xiàn)的一次典型PM2.5污染過程，針對(duì)Model-3/CMAQ模式對(duì)PM2.5的預(yù)報(bào)性能開展評(píng)估分析，并運(yùn)用過程分析方法，定量評(píng)估不同大氣物理和化學(xué)過程(如水平與垂直傳輸、沉降、源排放、氣溶膠過程等)對(duì)PM2.5濃度變化的影響，實(shí)現(xiàn)從大氣過程層面研究上海PM2.5污染的形成與演變，旨在識(shí)別主要影響因素的作用規(guī)律，探討上海PM2.5污染形成的特點(diǎn)。

1　實(shí)驗(yàn)部分

2012年10月20—30日期間，上海出現(xiàn)了一次典型的秋季PM2.5污染過程。針對(duì)Model-3/CMAQ模式重點(diǎn)分析模式預(yù)報(bào)性能偏差原因，并對(duì)27—29日的污染變化過程及其影響因素開展研究。

1.1模式系統(tǒng)及計(jì)算方案

Model-3/CMAQ是美國環(huán)保署研制的第3代空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)與評(píng)估系統(tǒng)，由氣象模式、排放模塊及多尺度空氣質(zhì)量模式3部分組成[24],用于模擬多種污染物在大氣中的輸送與轉(zhuǎn)化過程。該研究使用CMAQ v 4.7.1,由氣象模式WRF v 3.2[25]提供區(qū)域氣象場。大尺度氣象背景場和邊界條件采用歐洲氣象中心的1°×1°全球gfs預(yù)報(bào)數(shù)據(jù)(24 h間隔)。預(yù)報(bào)區(qū)域采用LAMBERT投影方式，中心點(diǎn)為118.0°E和32°N，嵌套區(qū)域?yàn)?層，網(wǎng)格分辨率分別為81、27、9、3 km。其中第4層區(qū)域覆蓋上海及周邊地區(qū)，網(wǎng)格數(shù)為87×72,垂直方向采用σ坐標(biāo)，取不等距網(wǎng)格，共有20層，其中近50％分布于2 km以下，以便更好地描述大氣邊界層結(jié)構(gòu)，地面層高度約30 m。預(yù)報(bào)區(qū)域的污染源數(shù)據(jù)來自INTEX-B源排放清單[26]和上海市大氣污染物排放清單。

1.2觀測資料與模式評(píng)估方法

為了檢驗(yàn)?zāi)Ｊ筋A(yù)報(bào)性能，選取上海崇明監(jiān)測站、奉賢海灣、青浦淀山湖、浦東惠南和徐匯上師大等5個(gè)點(diǎn)位的PM2.5監(jiān)測數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)報(bào)效果對(duì)比，見圖1。由圖1可見，5個(gè)監(jiān)測點(diǎn)位分別位于上海的北部、南部、西部、東部和市中心，其監(jiān)測濃度能夠反映上海PM2.5污染的基本水平與狀況。

圖1　上海各監(jiān)測點(diǎn)位分布

采用標(biāo)準(zhǔn)平均偏差和標(biāo)準(zhǔn)平均誤差來評(píng)價(jià)模擬值與觀測值的吻合程度，其定義為

式中：Cm為預(yù)報(bào)值，Co為觀測值，NMB主要反映預(yù)報(bào)值與觀測值的平均偏離程度，NME主要反映平均絕對(duì)誤差，均屬于沒有量綱的統(tǒng)計(jì)量。預(yù)報(bào)值與觀測值之間變化趨勢的吻合程度用相關(guān)系數(shù)(COR)來表征。

1.3過程分析方法

CMAQ模式中包含積分過程速率分析技術(shù)(IPR)，它能夠計(jì)算出不同大氣過程對(duì)污染物濃度變化的影響，量化各過程在污染物濃度演變過程中的重要性。對(duì)于PM2.5而言， IPR技術(shù)所考慮的大氣過程包括源排放、 水平傳輸、 垂直傳輸、 干沉降、 氣溶膠過程和云過程。其中， 水平傳輸包括水平平流和擴(kuò)散；垂直傳輸包括垂直對(duì)流和擴(kuò)散；氣溶膠過程是指氣溶膠熱動(dòng)力學(xué)過程、新粒子生成以及不同模態(tài)粒子間的碰并等過程；云霧液相過程包括云霧引起的太陽輻射減少導(dǎo)致云下大氣光化學(xué)反應(yīng)速率的變化、液相化學(xué)、云下和云內(nèi)化學(xué)物種的混合、云內(nèi)清除作用以及濕沉降等過程。

2　結(jié)果與討論

2.1預(yù)報(bào)性能評(píng)估

基于5個(gè)監(jiān)測點(diǎn)位PM2.5濃度數(shù)據(jù)，提取模式第4區(qū)域的預(yù)報(bào)結(jié)果開展驗(yàn)證分析。表1給出了5個(gè)監(jiān)測點(diǎn)位PM2.5小時(shí)濃度預(yù)報(bào)的對(duì)比評(píng)估結(jié)果。

表1　研究期間各點(diǎn)位PM2.5預(yù)報(bào)值與觀測值的對(duì)比評(píng)估

由表1可見，除奉賢海灣點(diǎn)位外，其他點(diǎn)位預(yù)報(bào)值較觀測值均偏低，偏低幅度為22.7％～45.9％。各點(diǎn)位的NME值為49.6％～65.5％，COR值基本高于0.5，在90％的置信區(qū)間下檢驗(yàn)呈顯著性相關(guān)。上述各種統(tǒng)計(jì)評(píng)估參數(shù)均相當(dāng)于或優(yōu)于其他CMAQ模擬研究的結(jié)果[27-29]，王麗濤等[30]開展的模擬研究結(jié)果顯示，其模擬的PM10觀測與模擬標(biāo)準(zhǔn)偏差為-49％～-30％，Wang K等[31]研究顯示，其顆粒物模擬值與觀測值的標(biāo)準(zhǔn)偏差為-85.6％～-55.8％。大部分點(diǎn)位PM2.5濃度預(yù)報(bào)均存在低估，可能是由于預(yù)報(bào)區(qū)域所應(yīng)用的排放清單主要來自于INTEX-B清單數(shù)據(jù)，根據(jù)相關(guān)文獻(xiàn)[32]報(bào)道，該清單在計(jì)算時(shí)由于居住區(qū)面源排放、交通排放以及小型工業(yè)企業(yè)污染源的無序排放導(dǎo)致OC、BC以及硫酸鹽、硝酸鹽的前體物SO2和NOx都有所偏低，且NH3排放量也偏低，受此影響該研究中PM2.5的預(yù)報(bào)也存在系統(tǒng)性低估。由表1可見，上海不同點(diǎn)位的預(yù)報(bào)效果存在一定差異，奉賢海灣預(yù)報(bào)值較觀測值偏高10％；青浦淀山湖預(yù)報(bào)值較觀測值偏低幅度最大，為45.9％；徐匯上師大預(yù)報(bào)值較觀測值偏低25.5％，NME最低，為49.6％。

這可能是由于青浦淀山湖站點(diǎn)位于上海與江蘇、浙江、安徽的交界，較易受上游污染輸送的影響，且該站點(diǎn)位于上海西部郊區(qū)，可掌握的源排放數(shù)據(jù)信息不確定性較市區(qū)高，導(dǎo)致預(yù)報(bào)值較觀測值存在較大低估；徐匯上師大位于上海市中心，受局地源排放的影響較大，其預(yù)報(bào)值與觀測值的低估程度較小。造成預(yù)報(bào)值與觀測值偏差的原因還包括：①點(diǎn)位及周邊地區(qū)源排放和氣象條件對(duì)PM2.5濃度影響較大，而模式網(wǎng)格設(shè)置的3km分辨率會(huì)將更小空間尺度的影響平滑掉，導(dǎo)致與觀測值存在差異；②氣象場模擬結(jié)果的不確定性導(dǎo)致PM2.5濃度預(yù)報(bào)存在偏差；③化學(xué)過程機(jī)制的發(fā)展尚不完善(如對(duì)PM2.5中二次有機(jī)顆粒物生成機(jī)制的認(rèn)識(shí)不足是當(dāng)前模式普遍存在的問題)。

圖2為研究期間5個(gè)點(diǎn)位PM2.5日均濃度預(yù)報(bào)值與觀測值對(duì)比的散點(diǎn)圖，共50對(duì)有效數(shù)據(jù)，其中80％的預(yù)報(bào)值落在觀測值2倍誤差范圍內(nèi)。

圖2　各點(diǎn)位PM2.5預(yù)報(bào)值與觀測值日均濃度對(duì)比

圖3為各點(diǎn)位平均PM2.5小時(shí)濃度預(yù)報(bào)值與觀測值的時(shí)間變化序列。由圖3可見，CMAQ預(yù)報(bào)較好地反映了上海PM2.5的污染水平與變化趨勢，預(yù)報(bào)誤差在可接受范圍，保證了PM2.5污染特征與形成過程分析結(jié)果的可靠性。

圖3　各點(diǎn)位平均PM2.5小時(shí)濃度預(yù)報(bào)值與觀測值的比較

2.2PM2.5污染特征

上海市秋冬季節(jié)PM2.5較易出現(xiàn)污染，特別是秋季弱冷空氣頻繁南下，受本地污染累積和上風(fēng)向污染輸送的疊加影響，PM2.5經(jīng)常出現(xiàn)超標(biāo)現(xiàn)象[33]。研究期間，10月28日上海市PM2.5平均濃度達(dá)215 μg/m3，最大小時(shí)濃度為288 μg/m3，青浦淀山湖PM2.5最大小時(shí)濃度達(dá)336 μg/m3，為2012年秋季最高值。

圖4為研究期間上海主要?dú)庀髤?shù)的變化情況，圖5是10月26—29日上海PM2.5日均濃度的空間分布模擬結(jié)果。由圖4、圖5可以看出，27日起，上海主導(dǎo)風(fēng)向由偏南風(fēng)轉(zhuǎn)為西北風(fēng)，風(fēng)速較小，夜間冷空氣南下擴(kuò)散，氣壓上升，溫度降低，濕度較高，空氣污染擴(kuò)散條件不利，加之弱冷空氣輸送影響，上海PM2.5濃度出現(xiàn)自西向東的明顯上升。28日污染的程度和超標(biāo)范圍最高，29日風(fēng)速逐漸增大，擴(kuò)散條件好轉(zhuǎn)，PM2.5濃度明顯下降，污染過程結(jié)束。

圖4　2012年10月20—30日上海主要?dú)庀髤?shù)的變化

圖5　上海及周邊地區(qū)PM2.5日均濃度的空間分布(3 km網(wǎng)格模擬結(jié)果)

如圖5所示，就空間分布而言，高濃度PM2.5主要集中在上海西部和中部地區(qū)，江蘇南部、浙江北部和上海西部等地體現(xiàn)出區(qū)域污染的特征；上海東部PM2.5濃度相對(duì)較低，主要是由于上海東部臨海，受海陸風(fēng)氣候影響，一般風(fēng)速較內(nèi)陸地區(qū)偏大，污染水平相對(duì)較低[33]。研究期間主要受西北風(fēng)的影響，也導(dǎo)致了PM2.5高濃度區(qū)域主要出現(xiàn)在上海市區(qū)源排放區(qū)和西部或南部的下風(fēng)向地區(qū)。

2.3PM2.5污染過程分析

2.3.1日變化過程分析

徐匯上師大位于上海城區(qū)，局地源排放強(qiáng)，代表了排放源區(qū)的變化特征；青浦淀山湖、崇明監(jiān)測站位于上海和周邊省市交界，基本反映研究期間上游輸送作用對(duì)上海的影響；奉賢海灣、浦東惠南則可代表上海東南部污染狀況的區(qū)域性點(diǎn)位。

利用過程分析技術(shù)對(duì)研究期間的PM2.5污染過程進(jìn)一步開展分析，圖6為5個(gè)點(diǎn)位近地面0～35m高度范圍內(nèi)PM2.5小時(shí)濃度以及不同大氣過程對(duì)PM2.5濃度影響的平均日變化情況。

圖6　研究期間各點(diǎn)位近地面(0～35m)PM2.5濃度及不同大氣過程影響的平均日變化

由圖6可以看出，大氣過程對(duì)PM2.5濃度日變化的影響，在不同點(diǎn)位體現(xiàn)出一些共同特征。干沉降對(duì)PM2.5的去除作用在白天的影響大于夜間，尤其是在大氣湍流運(yùn)動(dòng)活躍的10：00～16：00。對(duì)于奉賢海灣、浦東惠南和徐匯上師大3個(gè)點(diǎn)位，不同大氣過程對(duì)PM2.5濃度上升的影響特征較為相似。源排放是PM2.5濃度上升的主要貢獻(xiàn)過程，其次氣溶膠過程和云過程也是導(dǎo)致PM2.5濃度上升的原因，但其貢獻(xiàn)濃度低于源排放。在浦東惠南和徐匯上師大，早晚交通高峰時(shí)段水平輸送也是PM2.5濃度上升的原因，說明附近交通源的輸送影響對(duì)該點(diǎn)位PM2.5濃度也存在一定貢獻(xiàn)。垂直輸送和干沉降是上述3個(gè)點(diǎn)位PM2.5濃度的主要去除過程，但在浦東惠南和徐匯上師大點(diǎn)位，夜間水平輸送也對(duì)PM2.5濃度有一定的擴(kuò)散去除作用。對(duì)于青浦淀山湖點(diǎn)位，水平輸送是導(dǎo)致PM2.5濃度上升的主要貢獻(xiàn)過程，其貢獻(xiàn)濃度遠(yuǎn)超過源排放，說明研究期間青浦淀山湖的PM2.5高濃度主要受上風(fēng)向水平輸送的影響，這也印證了前文對(duì)于青浦淀山湖預(yù)報(bào)偏差的分析結(jié)果。垂直輸送和干沉降則是PM2.5濃度去除的主要過程。對(duì)于崇明監(jiān)測點(diǎn)，源排放也是造成PM2.5濃度上升的主要過程，其次是氣溶膠過程和云過程。干沉降是PM2.5濃度去除的主要過程，而水平和垂直傳輸對(duì)PM2.5濃度的影響在不同時(shí)段有所不同。

從過程分析的角度看，在不同點(diǎn)位，導(dǎo)致全天PM2.5濃度變化以及峰值出現(xiàn)的原因有所不同。奉賢海灣、浦東惠南和徐匯上師大點(diǎn)位，白天PM2.5濃度較高，早晚出現(xiàn)峰值，而夜間濃度較低，主要是源排放白天增大，夜間相對(duì)較低所致，氣溶膠過程在早晚高峰對(duì)PM2.5濃度的上升貢獻(xiàn)也明顯增大。對(duì)于青浦淀山湖和崇明監(jiān)測站，各時(shí)次源排放對(duì)PM2.5濃度的影響變化不大，PM2.5濃度的變化主要是傳輸貢獻(xiàn)的變化所致。

2.3.2污染貢獻(xiàn)率分析

根據(jù)對(duì)PM2.5濃度的影響，大氣過程可劃分為2類：①增加PM2.5濃度，即對(duì)應(yīng)IPR>0的情況，稱為源過程；②降低PM2.5濃度，即對(duì)應(yīng)IPR<0的情況，稱為匯過程。源排放和干沉降分別屬于源過程和匯過程。大氣傳輸、氣溶膠過程和云過程的IPR存在正、負(fù)變化，即使同一過程，在不同時(shí)間對(duì)PM2.5造成的影響也可能分屬于不同類型過程的作用。某一大氣過程在源過程或匯過程中的重要性可用式(1)、式(2)計(jì)算：

(1)

(2)

式中：p為大氣過程,t為時(shí)間,SOURCEp為源作用比率,SINKp為匯作用比率,它們分別表示大氣過程p在源過程增加PM2.5濃度和匯過程降低PM2.5濃度的作用中所占份額的大小,可反映該大氣過程影響PM2.5濃度的重要性。

根據(jù)10月20—30日逐時(shí)的IPR結(jié)果，計(jì)算各個(gè)大氣過程在5個(gè)點(diǎn)位對(duì)PM2.5濃度的源作用比率和匯作用比率，列于表2。

表2　研究期間各大氣過程對(duì)各點(diǎn)位近地面(0～35m)PM2.5濃度變化的影響?。?/p>

由表2可見，不同大氣過程對(duì)不同點(diǎn)位PM2.5濃度演變的影響不盡相同。在奉賢海灣、浦東惠南和徐匯上師大，源過程的作用大部分是由源排放貢獻(xiàn)，其貢獻(xiàn)比例均超過40％，水平傳輸和垂直傳輸是降低PM2.5濃度的主要途徑，其總貢獻(xiàn)比例大于80％，且垂直傳輸?shù)娜コ暙I(xiàn)基本大于水平傳輸，徐匯上師大水平傳輸和垂直傳輸?shù)呢暙I(xiàn)比例相當(dāng)。在崇明監(jiān)測站和青浦淀山湖，源過程的貢獻(xiàn)主要來自于水平傳輸，分別為40.3％和66.2％，源排放的貢獻(xiàn)僅占19.5％和11.8％。主要去除途徑為垂直傳輸，分別占39.1％和63.7％，其次是水平傳輸和干沉降。氣溶膠過程對(duì)大部分點(diǎn)位既存在正貢獻(xiàn)也存在負(fù)貢獻(xiàn)，但正貢獻(xiàn)遠(yuǎn)大于負(fù)貢獻(xiàn)。干沉降對(duì)于各點(diǎn)位PM2.5濃度的去除效應(yīng)明顯，崇明監(jiān)測站和青浦淀山湖所占比例較高，分別為21.6％和20.3％。云過程對(duì)于各點(diǎn)位PM2.5濃度均存在負(fù)貢獻(xiàn)，這主要是20—30日期間上海有降雨過程，對(duì)PM2.5濃度有去除效應(yīng)。

3　結(jié)論

對(duì)上海2012年10月20—30日的PM2.5污染預(yù)報(bào)開展評(píng)估分析，并利用IPR方法進(jìn)行污染過程分析，得出如下結(jié)論。

1)Model-3/CMAQ模式系統(tǒng)能較好地預(yù)報(bào)上海PM2.5濃度水平和變化特征，研究期間，受不利氣象條件及上風(fēng)向污染輸送的共同影響，上海PM2.5高濃度區(qū)出現(xiàn)在市區(qū)源排放區(qū)和西部?？梢?，要有效控制上海市PM2.5的污染，不僅要全面降低上海的污染排放強(qiáng)度，也需要長三角地區(qū)聯(lián)防聯(lián)控的共同努力，降低地區(qū)性污染輸送影響。

2)研究期間，白天源排放的增強(qiáng)和大氣傳輸?shù)挠绊懸约霸缤磔^強(qiáng)的二次顆粒物生成貢獻(xiàn)，造成上海大部分點(diǎn)位白天PM2.5濃度高于夜間，且早晚峰值明顯。

3)上海市區(qū)(徐匯上師大)和東南部點(diǎn)位(奉賢海灣和浦東惠南)，源排放是造成PM2.5濃度上升的主要原因，主要去除途徑為大氣傳輸、干沉降。西北部點(diǎn)位(崇明監(jiān)測站和青浦淀山湖)，大氣傳輸是PM2.5濃度上升的主要原因，其次是本地源排放，主要去除途徑是大氣傳輸和干沉降。

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