氫分子團簇的研究進展及其應(yīng)用

張 強，曹茂啟，謝 陽，李玉全，趙玉杰，單曉斌，劉付軼，盛六四，王振亞

（1.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)國家同步輻射實驗室核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，合肥230029；2.中國科學(xué)院安徽光學(xué)精密機械研究所環(huán)境光譜學(xué)實驗室，合肥230031）

1 引 言

團簇是由幾個乃至上千個原子、分子或離子通過物理或化學(xué)結(jié)合力組成的穩(wěn)定或近于穩(wěn)定的集合體.團簇介于原子、分子和固體之間，其空間尺度在亞納米或納米量級，它的許多性質(zhì)既不同于單個原子分子，又不同于與液體或固體，具有自己獨特的結(jié)構(gòu)和物理化學(xué)性質(zhì).研究團簇的各種性質(zhì)，弄清團簇的形成過程和尺度效應(yīng)對凝聚態(tài)物理、表面物理和原子分子物理等基礎(chǔ)學(xué)科的研究有重大意義.

氫分子作為宇宙中結(jié)構(gòu)最簡單、數(shù)量最多的分子，是團簇結(jié)構(gòu)、能量和動力學(xué)的標(biāo)準(zhǔn)系統(tǒng)以及分子團簇研究的原型［1-7］.氫分子團簇產(chǎn)生的機理及生長過程，團簇尺寸與束源溫度﹑壓力的變化規(guī)律一直是人們的研究熱點.同時，氫分子團簇是潛在的超流體.由于氫的固化溫度是13K，而超流性需要低溫，這使得在大塊氫物質(zhì)上觀察超流現(xiàn)象幾乎不可能.然而2000年Grebenev等人報道了摻雜仲氫團簇在0.15K 的超流性［5］，為研究量子現(xiàn)象和認(rèn)識微觀物質(zhì)世界提供了新途徑.更為重要的是，氫分子團簇也有著極為廣闊的應(yīng)用前景［8-10］.化石能源是目前全球消耗的主要能源，但化石能源是有限的、不可再生能源.由于人類活動對能源的需求越來越大，能源短缺成為各國發(fā)展不可回避的問題；同時，化石能源的使用排放大量的CO2和污染物，導(dǎo)致全球溫室效應(yīng)和環(huán)境惡化.這都促使人們尋找一種持久、高效、清潔的新能源.經(jīng)過多年的研究，人們認(rèn)為核聚變是解決人類社會發(fā)展所遇到的能源瓶頸的有效途徑.目前可控的激光核聚變和托克馬克受控?zé)岷司圩儽徽J(rèn)為是最有希望的聚變方式.氫作為這兩種核聚變的原料，在注入過程中形成和生長的氫分子團簇對核聚變的效率有著極大的影響［11-14］.這都促使著人們對氫分子團簇的產(chǎn)生、特性、以及激光與團簇相互作用等進行深入的研究.

2 氫分子團簇的研究領(lǐng)域

氫分子團簇在基礎(chǔ)科學(xué)領(lǐng)域和應(yīng)用中都有著廣泛的研究，下面簡要介紹其在基礎(chǔ)研究、超流體研究、托克馬克研究和激光核聚變研究中的研究情況.

2.1 團簇的產(chǎn)生條件和性質(zhì)研究

氫分子是分子量最小﹑結(jié)構(gòu)最簡單的分子.1956年，Becker［15］等人通過改變束源壓力和溫度在超聲束中首次發(fā)現(xiàn)氫分子團簇.此后，人們對氫團簇的形成條件，團簇尺寸與噴嘴中氣體的壓力、溫度、噴射束密度的關(guān)系以及團簇的結(jié)構(gòu)等方面開展 了 大 量 的 實 驗 和 理 論 研 究［16-25］.Hagena 和Obert首先用經(jīng)驗參數(shù)Γ［26-28］來描述氣體噴流中團簇尺寸與外界條件的關(guān)系：

式中d 為噴嘴直徑（單位為μm），α 為噴流膨脹半角，P0為氣體滯壓（單位為mbar），T0為初始?xì)怏w溫度（單位為K），k 為與鍵形成有關(guān)的常數(shù).然而此式并不能準(zhǔn)確表征團簇的大小，只能對實驗的設(shè)計提供參考數(shù)據(jù).對于氫氣而言，k=184.分子團簇一般在Γ＞100～300時開始產(chǎn)生［26-28］.由于氫的k值較小，氫分子團簇的形成對實驗條件的要求較高，即產(chǎn)生氫團簇要求一個很好的團簇源，它能提供產(chǎn)生氫分子團簇的低溫及壓力.此外，由弱的范德華力結(jié)合形成的氫分子團簇很不穩(wěn)定，容易碎裂，它對團簇的檢測技術(shù)也提出了挑戰(zhàn).所有這些都為人們研究氫分子團簇尺寸與生長條件的關(guān)系以及超聲束中不同大小尺寸團簇的分布信息帶來了困難.然而，新技術(shù)和實驗方法的研究和發(fā)展，為人們深入認(rèn)識氫分子團簇帶來了希望.

2006年和2008年，Toennies等人［29，30］采用一種新的檢測方法分別對氘和氫分子團簇進行了詳細(xì)的研究.氫分子通過液氦循環(huán)冷卻的噴嘴超聲膨脹形成分子團簇，隨后通過光柵到電離區(qū)，用電子轟擊電離質(zhì)譜檢測.利用光柵將不同尺寸的分子團衍射到不同的角度上，在電離區(qū)，采用電離碰撞電離的方法使分子團簇發(fā)生電離，再用探測器在相應(yīng)的角度上對特定尺寸大小的團簇進行研究，于是就排除了不同大小分子團簇解離碎片間的相互干擾.通過對特定尺寸分子團簇的電離解離碎片進行分析，得到了碎片強度的泊松分布.他們還利用碎片的分布函數(shù)，詳細(xì)計算了中性團簇的分布信息及其與實驗條件的關(guān)系.這項研究使人們對噴射束中不同尺寸氫分子團簇的分布以及氫分子團簇的生長條件有了更深的認(rèn)識.

在氫分子團簇的生長過程、以及分子團簇結(jié)構(gòu)等方面的研究也同樣有進展.2004 年Tejeda 等人［31-33］的研究表明，可以在不破壞團簇的情況下觀測氫分子團簇尺寸的時間和空間分布，并研究了氫分子團簇在初始時刻的生長過程.人們首次把拉曼光譜技術(shù)用于氫分子團簇的觀測.純的仲氫分子通過液氦冷卻的直徑50微米小孔的噴嘴超聲絕熱膨脹生成分子團簇，隨后用激光激發(fā)氫分子束，用CCD 探測器接受拉曼散射光.他們利用實驗得到的拉曼位移和蒙特卡洛的計算結(jié)果，確定了N=2，…，8個尺寸大小的團簇，證實了這種方法研究氫分子團簇的可行性.在隨后的一系列實驗中，Tejeda等人又對氫分子團簇的生長過程進行了詳細(xì)的研究，提出了大尺寸團簇形成的三體碰撞理論，為團簇生長過程中的碰撞反應(yīng)速率積累了數(shù)據(jù).

原則上講，把實驗得到的氫分子團簇的電離能和出現(xiàn)勢與量子化學(xué)計算相結(jié)合可以確定團簇的結(jié)構(gòu)和碎片產(chǎn)生的路徑.然而，這些方面的研究并不多.1980年，Anderson等人［34］采用光電離技術(shù)得到H3+的出現(xiàn)勢（14.09eV），其他尺寸團簇的出現(xiàn)能量信息卻并不知曉.最近Fiegele等人［35］采用電子轟擊電離的方式，得到了氫和氘尺寸大小為11個原子及以下的奇數(shù)團簇離子出現(xiàn)能.令人驚訝的是，這些結(jié)果與理論值相差太大，需要人們對此進行更深入的研究.

2.2 氫超流體的研究

1938年，蘇聯(lián)物理學(xué)家彼得·卡皮查等人在低溫物理研究中發(fā)現(xiàn)，當(dāng)溫度低于2.2K 時，液氦的流動沒有粘滯性，呈現(xiàn)出超流體性質(zhì).這種奇異的性質(zhì)引起人們極大的興趣.隨后London［36］提出：低溫下液氦的超流現(xiàn)象可能是氦原子玻色-愛因斯坦凝聚（BEC），它為人們尋找其他超流體物質(zhì)提供了依據(jù).

1972年，Ginzburg和Sobyanin計算得到了仲氫分子的BEC 臨界溫度（6K）［37］.理論計算同時表明，塊狀體的仲氫（pH2）向超流體轉(zhuǎn)變的溫度約為1.1K［38，39］，而在小團簇中約為2K［40-42］.然而，氫的凝結(jié)溫度T≈13K，它是觀察氫的超流體的重大障礙.在還沒有達(dá)到氫的超流體轉(zhuǎn)變溫度之前，氫就已經(jīng)凝結(jié)了，這導(dǎo)致人們在相當(dāng)長的時間內(nèi)對觀測到氫的超流性持悲觀態(tài)度.1991 年，Sindzingre［40］等人預(yù)言了氫分子團簇的超流性，在分子數(shù)低于20時，氫分子團簇卻表現(xiàn)出液相，這使得利用氫分子團簇研究氫的超流體成為可能.在此理論的激勵下，2000年，Grebenev等人［5］成功觀察了摻雜仲氫團簇在0.15K 的超流動性.在正常情況下，線形的（硫化羰基）OCS分子振動光譜在相同轉(zhuǎn)動量子態(tài)間的躍遷是不存在Q 支的.當(dāng)形成硫化羰基-氫團簇后，由于硫化羰基和氫分子的相互作用，OCS分子的軸向上存在角動量分量，導(dǎo)致Q 支的存在.硫化羰基-氫分子團簇中的氫分子團簇變?yōu)槌黧w后，氫分子團簇與硫化羰基的相互作用便消失.Grebenev等人正是通過觀察硫化羰基-氫分子團簇中Q 支振動光譜的消失從而確定了氫分子團簇的超流化.這一實驗結(jié)果隨后在Kwon和Paesani的等人的計算中再次得到了證實［43，44］.

盡管人們在氫分子超流體上做了大量的實驗以及理論工作，但是在對氫分子超流體的認(rèn)識仍然不夠透徹.由于氫分子超流體的實現(xiàn)對實驗條件有極高的要求，主要表現(xiàn)在氫超流體的轉(zhuǎn)變溫度極低，同時需要克服極低溫下氫的凝結(jié)，氫分子超流體的實現(xiàn)確實有難度.另外，鑒別氫分子超流體也有困難.雖然利用分子的超流性［45］可以鑒別，但是必須要有探針分子如硫化羰基.而對于純氫分子超流體的鑒別則難度更大，需要對超流體的特性進行深入的理論研究.

2.3 氫分子團簇在托克馬克中的研究

托卡馬克是當(dāng)前開發(fā)核聚變能最具競爭力的磁約束裝置，在裝置運行期間需要不斷地為受約束的高溫等離子體補充燃料，并要求盡可能將燃料送到等離子體的中心，實現(xiàn)等離子體密度峰化和約束改善，而密度峰化又取決于加料方法［46，47］.故燃料的注入方式和效率成為人們研究的熱點之一.托克馬克試驗裝置的燃料注入方法主要有三種［48］：1）常規(guī)噴氣，2）冰彈丸注入，3）高能中性粒子束注入.常規(guī)噴氣注入效率低，彈丸注入和中性束注入所需技術(shù)和設(shè)備復(fù)雜，造價昂貴.因此尋找一種簡單，經(jīng)濟，可靠的注入方法就顯得很迫切.

1992年超聲分子束注入作為一種新的加料方法由中國科學(xué)家首次提出并于當(dāng)年在中國環(huán)流器一號（HL-1）裝置演示成功，由于這種加料技術(shù)具有結(jié)構(gòu)簡單、成本低、加料效果好等優(yōu)點，隨后相繼應(yīng)用于中國環(huán)流器新一號（HL-1M）和中國科學(xué)院超導(dǎo)托卡馬克HT-7 裝置以及國外著名的聚變裝置如ASDEX2U［49］，W72AS［50］等.超聲分子束采用Laval脈沖噴嘴，通過高壓射流產(chǎn)生超聲分子束流，提供比較強的粒子源，可以穿透到比較深的等離子體區(qū)域.研究表明，超聲分子束注入可以很好的提高等離子體性能，如形成密度峰化，電子溫度中空分布，提高能量約束時間等［46，51，52］.同 時超聲分子束注入明顯改善等離子體的性能，它可能與分子束中團簇的形成有關(guān)系.由于超聲分子束中團簇的出現(xiàn)，注入粒子的“消融”和電離過程需要消耗更多的等離子體電子能量，從而延伸了注入深度，改善注入效果［11］.由此，超聲分子束注入中團簇的研究引起人們極大的興趣.

近年來，中國科學(xué)院等離子體物理研究所和核工業(yè)西南物理研究院對超聲分子束流注入過程中的團簇現(xiàn)象已進行了詳細(xì)的研究，如分子束的絕熱膨脹，束的靜電屏蔽效應(yīng)和冷通道效應(yīng)等［11，46，47，51，52］.這些研究結(jié) 果 不 僅 為 分 子 束 加 料 實驗提供指導(dǎo)，而且還有助于分子束加料技術(shù)的發(fā)展.然而目前仍然需要對一些重要的基礎(chǔ)研究和應(yīng)用基礎(chǔ)研究開展深入研究，例如，分子束注入角度和擴散過程；粒子的注入深度和加料效率；脈沖超聲分子束產(chǎn)生氫團簇的大小和它們在束流中所占的比例等.另外，在現(xiàn)有的托克馬克裝置的超聲分子束注入研究中，也需要知道超聲分子束產(chǎn)生的氫團簇的質(zhì)譜，以及它的團簇尺度與束源溫度和氣壓的關(guān)系等.這些研究對于了解氫分子團簇的形成過程，提高超聲分子束注入的性能十分重要.

2.4 氫分子團簇在激光核聚變中的研究

激光核聚變是利用激光照射核燃料使之發(fā)生核聚變反應(yīng).其基本原理是利用強激光脈沖照射內(nèi)含氘、氚燃料的靶粒表面.利用表面產(chǎn)生的高溫等離子體向外膨脹而產(chǎn)生向內(nèi)聚心的反沖力，將靶丸內(nèi)的燃料以極高速度均勻?qū)ΨQ地壓縮至高密度和熱核燃燒所需的高溫，并在一定的慣性約束時間內(nèi)，完成核聚變反應(yīng)，釋放出大量的聚變能.激光核聚變主要在以下幾個方面有著重要應(yīng)用：一是為人類找到一種高效，持久的清潔能源.激光照射下的氘核發(fā)生聚變時會放出大量的能量，是人類可持續(xù)發(fā)展的最理想的新能源；二是激光核聚變的產(chǎn)物聚變中子可以作為一種新的中子源供科研和生產(chǎn)之用；三是可以研制真正的“干凈”的核武器，特別是研制新型氫彈.因為相比原子彈作為氫彈點火裝置實現(xiàn)的核聚變反應(yīng)，高能激光點火的核聚變反應(yīng)不會產(chǎn)生放射性污染.四是通過激光核聚變可以部分代替核試驗.在實驗室內(nèi)模擬核武器爆炸的物理過程、爆炸效應(yīng)及內(nèi)爆動力學(xué)等，為研究核武器物理規(guī)律提供依據(jù).因此，激光核聚變在能源、科技、軍事上都具有十分重大的意義.

氫作為激光核聚變的原料主要以分子靶、固體靶、團簇靶的形式出現(xiàn)，而團簇靶由于其高效的中子產(chǎn)率更是引起人們的注意［53］.特別是近幾年來，超短脈沖激光與團簇相互作用的研究已引起人們極大的重視.Ditmire等人［54］對超短脈沖強激光與團簇相互作用理論進行了較詳細(xì)的描述，這一相互作用過程大致分為三個過程：激光能量的吸收，原子的離化和團簇的膨脹.當(dāng)激光打到團簇上時，首先使它發(fā)生光電離，產(chǎn)生的電子在團簇內(nèi)部會與其他粒子碰撞，又會產(chǎn)生電子碰撞電離.這兩種電離產(chǎn)生的電子在激光作用下得到加速向外膨脹從而推動冷的重離子一起向外運動.同時，失去電子的團簇會沉積大量的庫侖能產(chǎn)生庫侖爆炸并發(fā)射高能離子，如果激光場中團簇的尺寸和密度達(dá)到一定的值就可以獲得足夠能量的離子并實現(xiàn)核聚變反應(yīng).雖然激光團簇聚變在實驗上很早就已經(jīng)觀察到，但離實際應(yīng)用還有很大的距離，人們首先要解決的是提高團簇的聚變效率.Ditmire等人［8］最近的研究向?qū)崿F(xiàn)小型激光核聚變邁進了一大步.他們利用一臺功率密度約為2×1016W·cm-2的強激光輻照氘氣噴流的出射口處，出射的氘氣被低溫冷卻至-170 ℃產(chǎn)生直徑約為50? 的氘團簇.利用中子探測器，在最佳的實驗條件下，得到了每焦耳激光能量產(chǎn)生105個中子的效率，為實現(xiàn)小型激光核聚變奠定了基礎(chǔ).

超短脈沖激光與團簇相互作用研究是最近十幾年的事，為了解釋實驗現(xiàn)象以及優(yōu)化實驗設(shè)計，人們同時開展了大量激光與團簇的理論研究.然而激光與團簇相互作用過程與激光與氣體或固體的相互作用不同，大致說來，團簇中離子在激光場中的作用機制主要有庫侖爆炸理論和流體動力學(xué)擴張理論［13］.然而這些模型只能解釋實驗中的部分現(xiàn)象，哪種機制在團簇爆炸，加速離子中起主導(dǎo)作用仍然是爭議的焦點之一.對于激光與團簇的相互作用機制，還有很多未知的領(lǐng)域有待開拓，理論模型還需要不斷完善.理論及實驗研究同時表明，團簇的尺寸及分布信息對激光核聚變的效率同樣有著重要影響［55］，例如增大團簇尺寸可以提高氘氘碰撞截面進而提高聚變效率.這就需要對團簇源本身的信息有著深入的了解.

3 結(jié) 論

氫分子團簇的研究對于基礎(chǔ)理論研究有著重大意義，同時，在解決能源危機中有著重要作用.本文對氫團簇在基礎(chǔ)研究、超流體研究、托克馬克研究和激光核聚變研究中的研究意義，研究內(nèi)容和研究現(xiàn)狀進行了簡要介紹.這些研究中均需對氫分子團簇源的特性、團簇的生長過程、團簇尺寸及分布信息有著深刻的認(rèn)識.然而目前，對這部分內(nèi)容的研究還不夠深入，對實驗結(jié)果有著重大影響的電離源還有待改進.現(xiàn)在應(yīng)用最多的電子轟擊電離會對團簇造成大的破壞，產(chǎn)生大量碎片，造成實驗結(jié)果的復(fù)雜性與不確定性.未來如果采用同步輻射光作為電離源，利用同步輻射光的高亮度，連續(xù)可調(diào)，軟電離等優(yōu)勢，可以極大地減少碎片離子的產(chǎn)生，在氫分子團簇的研究中或許大有作為.

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