騰沖新生代火山區(qū)CO2 氣體釋放通量及其成因*

成智慧 郭正府 張茂亮 張麗紅

CHENG ZhiHui，GUO ZhengFu＊＊，ZHANG MaoLiang and ZHANG LiHong

中國科學(xué)院地質(zhì)與地球物理研究所，新生代地質(zhì)與環(huán)境重點實驗室，北京 100029

Key Laboratory of Cenozoic Geology and Environment，Institute of Geology and Geophysics，Chinese Academy of Sciences，Beijing 100029，China

2014-02-03 收稿，2014-05-14 改回.

1 引言

固體地球內(nèi)部(地殼、地幔、地核)是一個巨大的碳庫，全球約99%的碳固定在地球深部(郭正府等，2010)?；鹕交顒映３０殡S著由地球深部向大氣圈的碳釋放，俯沖作用又使碳重新返回至地幔，因此，對于火山作用過程中碳循環(huán)的定量估算并識別其來源可以很好地用于探究深部碳循環(huán)的動力學(xué)機制和地幔不均一性等(Sano and Williams，1996;Roulleau et al.，2013)。根據(jù)氣體釋放的強烈程度，火山釋放溫室氣體的形式可以劃分為兩種主要類型:宏滲漏(噴發(fā)柱，溫泉與噴氣孔)和微滲漏。作為一個噴發(fā)系統(tǒng)，在噴發(fā)期，火山主要以噴發(fā)柱的形式釋放溫室氣體;進入休眠期，火山常以噴氣孔、溫泉和土壤微滲漏等形式向大氣圈釋放溫室氣體(Inguaggiato et al.，2012)。土壤微滲漏主要沿著分布在火山錐及火山底部的微裂隙釋放溫室氣體(Chiodini et al.，2001)，溫泉除以氣泡的形式溢出CO2外，溫泉水也以溶解氣的方式向大氣圈釋放溫室氣體(Chiodini et al.，2004;Newell et al.，2008)。休眠火山初期以噴氣孔釋放的溫室氣體最為劇烈(Notsu et al.，2006;Inguaggiato et al.，2012)，隨著火山脫氣過程的持續(xù)進行，噴氣孔將逐漸消失，火山主要通過溫泉與土壤微滲漏的方式釋放溫室氣體(Farrar et al.，1995;Evan et al.，2002;Notsu et al.，2006)。

火山逐漸進入下一次噴發(fā)期，向大氣圈釋放溫室氣體的量會劇烈增加(Aiuppa et al.，2004;Chiodini et al.，2007)，同時，火山氣體的成分(例如H2O/CO2、SO2/CO2、SO2/HCl)以及同位素特征也會發(fā)生較大的變化。因此，通過對火山區(qū)釋放溫室氣體通量的估算和氣體成分測試可以為監(jiān)測火山活動提供較好的科學(xué)依據(jù)(Sano et al.，1984，1995;Poreda and Craig，1989;Allard et al.，1991;Baubron et al.，1991;Aiuppa et al.，2010)。M?rner and Etiope(2002)統(tǒng)計了火山區(qū)氣體成分特征，結(jié)果表明，CO2是含量僅少于H2O 的火山氣體，由于其在巖漿中溶解度較低，會在巖漿活動的早期釋放至大氣圈;美國加州Mammoth 山于1989 ～1990 年間的淺部巖漿侵入活動伴隨著CO2的大量釋放(1200t/d)，并導(dǎo)致當(dāng)?shù)貥淠镜拇罅克劳?Farrar et al.，1995;Sorey et al.，1998);日本Usu 火山2000 年噴發(fā)前，火山口釋放的CO2劇烈增加，火山噴發(fā)之后，CO2釋放量明顯降低(Hernández et al.，2001);意大利Stromboli 火山2002 ～2003 年噴發(fā)前，土壤微滲漏CO2通量及土壤溫度發(fā)生明顯的異常(Brusca et al.，2004)，2007 年3 月中旬火山噴發(fā)前釋放的CO2通量迅速增加至1000t/day(Aiuppa et al.，2010)。因此，CO2釋放通量的連續(xù)測量是監(jiān)測巖漿活動很好的指示劑。目前國外已在這發(fā)面開展大量工作，并取得了較好的效果(Symonds et al.，2001;Carapezza et al.，2004;Aiuppa et al.，2010;Inguaggiato et al.，2012;Parks et al.，2013)。同時，土壤微滲漏氣體的釋放通量的研究在其它方面也得到了廣泛的應(yīng)用，例如地?zé)峄顒有哉{(diào)查、石油資源的開發(fā)、斷裂活動性研究等(Lombardi and Reimer，1990;Suchomel et al.，1990;Klusman，1993;King et al.，1996;Chiodini et al.，1998，2007;Baubron et al.，2002;Chyi et al.，2005;陶明信等，2005;Yang et al.，2005;Lan et al.，2007;Pik and Marty，2009;Bonforte et al.，2013)。

騰沖是我國重要的新生代火山區(qū)之一，同時也是主要的水熱活動區(qū)，但關(guān)于該火山區(qū)溫室氣體釋放通量的研究卻鮮有報道。僅在最近，騰沖地區(qū)溫泉中以氣泡形式釋放的CO2的通量得到了初步估算(成智慧等，2012)。本文將報道土壤微滲漏和溫泉水釋放的CO2通量，并通過土壤微滲漏氣體和溫泉氣體的成分測試研究進一步探討這些溫室氣體的可能來源。

2 地質(zhì)背景

騰沖新生代火山區(qū)位于青藏高原東南緣，地處于怒江縫合帶和密支那縫合帶之間。隨著中、新特提斯洋的俯沖，騰沖地塊先后于燕山期、喜馬拉雅期同保山地塊及印度板塊發(fā)生碰撞(圖1)。在大地構(gòu)造位置上，騰沖地塊與拉薩地塊相對應(yīng)(戚學(xué)祥等，2011)，它處于印度板塊向歐亞板塊俯沖碰撞的最前緣，因此發(fā)育強烈的構(gòu)造變形、廣泛的巖漿活動以及高溫的地?zé)岙惓５?。騰沖地區(qū)的斷裂多為南北走向或北東-南西走向，主要包括梁河斷裂、大盈江斷裂、固東-騰沖斷裂等(皇甫崗和姜朝松，2000)。區(qū)內(nèi)出露的地層由老至新分別為:元古界高黎貢群變質(zhì)巖，巖性主要為千枚巖、片巖及片麻巖，分布零星;石炭系勐洪群泥巖、板巖、白云巖;古近系南林組陸相碎屑沉積不整合于元古界變質(zhì)巖之上。由于經(jīng)歷了中特提斯洋與新特提斯洋的閉合和塊體之間的碰撞，致使騰沖地塊內(nèi)爆發(fā)了燕山期和喜馬拉雅期兩次大規(guī)模的巖漿活動，形成出露面積約占全區(qū)50%的中、新生代侵入巖及受大盈江斷裂帶控制的分布于盈江-梁河-騰沖盆地中的新生代火山巖(圖1)。

圖1 騰沖新生代火山區(qū)地質(zhì)圖(a)-騰沖新生代火山區(qū)構(gòu)造背景圖;(b)-火山巖、溫泉和土壤微滲漏測量區(qū)分布圖，土壤微滲漏測量區(qū)自北向南依次為:馬站、打鶯山、熱海-黃瓜箐、五合、蒲川、團田、邦臘掌. 藍色數(shù)字為經(jīng)過大氣He 矯正后溫泉的3He/4He(Ra)比值，有下劃線的數(shù)字未進行大氣He 校正;(c)-白色圓點為黑空山、大空山、小空山(自北向南)土壤微滲漏測量點;(d)-熱海地?zé)釁^(qū)溫泉水熱爆炸照片;(e)-熱海地?zé)釁^(qū)取磺洞土壤微滲漏測量區(qū)Fig.1 Geological sketch of Tengchong Cenozoic volcanic field(a)-map showing the tectonic outline of Tengchong Cenozoic volcanic field;(b)-the distribution of volcanic rocks，hot springs and soil CO2 flux measured areas;(c)-white circles are soil CO2 flux measuring points in Heikong Mountain，Dakong Mountain and Xiaokong Mountain;(d)-photograph showing hydrothermal explosion in Rehai;(e)-Quhuangdong soil CO2 flux measured area in Rehai. Numbers in blue are the 3He/4He ratios (Ra)，underlined numbers are the uncorrected 3He/4He ratios

騰沖新生代火山區(qū)是我國最年輕的火山區(qū)之一，最新的一次噴發(fā)為公元1609 年(徐弘祖，1639)。在騰沖東西寬50km，南北長90km 范圍內(nèi)分布有68 座火山，熔巖分布面積約790km2(皇甫崗和姜朝松，2000)。前人根據(jù)火山巖同位素年齡、地層披蓋關(guān)系、巖石類型等將騰沖火山活動劃分為四個期次，分別為上新世玄武巖，早更新世安山質(zhì)英安巖和英安質(zhì)安山巖，晚更新世橄欖玄武巖以及全新世安山玄武巖和玄武安山巖(皇甫崗和姜朝松，2000)。騰沖新生代火山巖屬于高鉀鈣堿性系列，具有島弧屬性，但是較島弧火山巖明顯富鉀。對于火山巖的形成機制目前存在著許多爭議:朱炳泉和毛存孝(1983)認為騰沖新生代火山巖形成于交代地幔的部分熔融;穆治國等(1987)根據(jù)火山巖的同位素及地化特征推測其形成過程中經(jīng)歷了地殼混染或地殼物質(zhì)循環(huán)至地幔源區(qū);從柏林等(1994)認為其形成于受新特提斯洋殼交代地幔的部分熔融;Zhou et al. (2012)則認為騰沖地幔源區(qū)不僅受到新特提斯洋殼及印度大陸巖石圈的混染，還受到俯沖印度大洋巖石圈(90°E 海嶺)的影響。近期的大地電磁測深、地震及大地形變觀測、地?zé)崽荻?、幔源物質(zhì)釋放以及地球物理深部探測等結(jié)果都表明，騰沖火山區(qū)地下深部可能存在巖漿囊。

騰沖新生代火山區(qū)位于青藏高原東南緣，經(jīng)歷了多次板塊碰撞及斷裂活動和上新世至全新世多期次的火山噴發(fā)活動，導(dǎo)致騰沖地塊內(nèi)產(chǎn)生強烈地?zé)崃骱痛罅繙厝某霈F(xiàn)。目前，區(qū)內(nèi)沸泉、噴沸泉、間歇噴泉、水熱爆炸和冒汽地面等強烈的水熱活動形式均有分布。在約5690km2的區(qū)域范圍內(nèi)，溫泉總計139 處，既發(fā)育大量的低溫溫泉(25 ～60℃)和熱泉(60 ～95℃)，還分布著大量的沸泉(＞95℃)。因此，騰沖新生代火山區(qū)溫室氣體通量和釋放特征的研究對于加深認識青藏高原及其周邊地區(qū)的溫室氣體排放具有重要的科學(xué)意義。

3 野外測量與數(shù)據(jù)處理

休眠期火山主要通過噴氣孔、溫泉以及土壤微滲漏三種方式向大氣圈釋放溫室氣體。騰沖新生代火山區(qū)尚未發(fā)現(xiàn)典型的噴氣孔，溫室氣體(主要為CO2)釋放的方式以土壤微滲漏和溫泉為主。2012 ～2013 年采用密閉氣室法連續(xù)兩年測量了該火山區(qū)土壤微滲漏CO2的釋放通量。根據(jù)前人報道的溫泉水化學(xué)成分和流量資料估算了騰沖地區(qū)溫泉水中CO2的釋放通量。同時，野外現(xiàn)場采集了相應(yīng)的土壤微滲漏及溫泉氣體樣品，進行實驗室分析測試。

3.1 土壤微滲漏及溫泉水CO2 通量估算

土壤微滲漏溫室氣體通量的野外測量采用的是近十年來國外廣泛使用的密閉氣室法(Chiodini et al.，1998;Brusca et al.，2004;Inguaggiato et al.，2011;Mazot et al.，2011)。它的基本原理為記錄特定密閉氣室中CO2濃度隨時間的變化，根據(jù)濃度-時間擬合曲線，獲取土壤微滲漏CO2釋放通量?，F(xiàn)場測量前，首先選擇地面干燥、植被發(fā)育較少并且地?zé)峄顒虞^強烈的地區(qū)，合理布置測量點，使每個研究區(qū)的測量點能夠等間距布置并且較多布置測點，獲得具有統(tǒng)計意義的測量結(jié)果;測量時，先將密閉氣室開口放置于空氣中，測量當(dāng)?shù)卮髿獾腃O2濃度并記錄數(shù)據(jù)，然后將密閉氣室埋至土壤中保持其密封，每隔一定的時間間隔測量儀器自動記錄密閉氣室中CO2氣體的濃度。每個測量點至少記錄10 組數(shù)據(jù)，完成一個測點的測量大約需要10 分鐘時間。測量儀器可以根據(jù)測點CO2通量值的大小調(diào)節(jié)時間間隔。如果測量結(jié)束時密閉氣室中CO2濃度較高，需要將密閉氣室開口與空氣聯(lián)通，并等待儀器CO2濃度指標(biāo)下降至當(dāng)?shù)卮髿庵岛笤匍_始下一次測量。根據(jù)密閉氣室中CO2濃度隨時間變化的關(guān)系式(Chiodini et al.，1998)使用MATLAB 軟件擬合濃度-時間曲線，曲線的初始斜率即為一個測量點土壤微滲漏CO2的通量。土壤微滲漏CO2通量測量使用的儀器為GXH-3010E1便攜式紅外線分析儀，測量精度為10 ×10-6。

騰沖分布著約139 處溫泉，溫泉除以氣泡的方式溢出CO2外(成智慧等，2012)，溫泉水也向大氣圈釋放大量的碳。溫泉水貢獻碳的通量可通過水巖相互作用進行估算(Chiodini et al.，2004;Newell et al.，2008)，計算方法為

在方程式(1)中，單位為mol/L，DIC 為溶解無機成因碳，它在水中以CO2、H2CO3、HCO3-和CO32-等形式存在，各種形式之間的比率主要取決于水的pH 值。計算中假定溫泉水中溶解無機成因碳主要有兩個來源:來自深部的碳(Cex)和來自于近地表碳酸鹽礦物的溶解形成的碳(含量為Ca2++Mg2+-SO42-)。根據(jù)溫泉水中溶解無機成因碳以及Ca2+、Mg2+、等離子的濃度和溫泉水的流量即可估算來自于深部的碳通量。

3.2 氣體樣品采集與實驗室分析測試

野外采集溫泉氣體和土壤微滲漏氣體樣品進行實驗室分析測試。采集氣體樣品使用的方法為抽真空法，即預(yù)先將鋁箔袋抽真空，野外采集氣體時，使用手持抽氣泵清除管道中的空氣后收集溫泉或土壤微滲漏氣體樣品。采集溫泉氣泡溢出氣體時，將內(nèi)徑20cm 的塑料漏斗倒置于水中氣泡較多的位置并確保漏斗沒入水面以下，上部連接長約50cm 的塑料管，塑料管另一端連接真空鋁箔袋。土壤微滲漏氣體采集方法與溫泉氣體類似，為盡量排除空氣的干擾，使用長約120cm 的鋼管打入地下約100cm，其上部連接取氣裝置。相比于溫泉氣體，土壤微滲漏氣體釋放的速率一般較小，完成氣體收集的時間會更長一些。

收集好的氣體盡快送往中國科學(xué)院油氣資源研究重點實驗室(蘭州)進行常規(guī)氣體成分(H2、N2、O2、CO2、CH4等)，微量氣體成分(H2S、SO2、He)以及碳、氦同位素測試。氣體成分測試使用的為MAT271 氣體成分質(zhì)譜計，碳同位素測試在MAT253 穩(wěn)定同位素質(zhì)譜儀上完成(李立武等，2010;曹春輝等，2011)。He 含量及He、Ne 同位素測試使用的是英國Micromasss 公司生產(chǎn)的MM5400 質(zhì)譜計，標(biāo)準樣為蘭州市皋蘭山頂?shù)目諝?，測試方法詳見文獻(葉先仁等，2001，2007)。

4 數(shù)據(jù)計算結(jié)果

4.1 土壤微滲漏及溫泉水釋放CO2 通量計算結(jié)果

2012 年11 月在騰沖北部的馬站鄉(xiāng)大空山、小空山、黑空山、碗窯地區(qū)，騰沖中部打鶯山、熱海地區(qū)以及位于騰沖縣東南方向的龍陵縣邦臘掌地區(qū)開展了土壤微滲漏CO2釋放通量的普查工作(圖1)。測量結(jié)果顯示:馬站鄉(xiāng)大空山、小空山、黑空山、碗窯和熱海地區(qū)CO2通量值均較高(34.1 ～6981.9gm-2d-1);打鶯山和邦臘掌地區(qū)CO2通量值很低，在打鶯山火山錐獲取了25 組通量數(shù)據(jù)，土壤微滲漏CO2平均通量為7.1gm-2d-1(0.5 ～19.1gm-2d-1)，而邦臘掌地區(qū)，密閉氣室中CO2濃度幾乎不隨時間的增加而累積，顯示CO2排放通量很小。2013 年11 月重點測量了馬站、熱海-黃瓜箐以及五合-蒲川-團田三個地區(qū)的土壤微滲漏CO2通量。三個地區(qū)分別測量了105、133、97 個測量點，均顯示較高的CO2通量(表1)，其中，熱海-黃瓜箐土壤微滲漏CO2通量最高(4.0 ～6981.9gm-2d-1)，馬站地區(qū)次之(5.8 ～140.6gm-2d-1)，五合-蒲川-團田地區(qū)較低(3.6 ～109.5gm-2d-1)。大空山火山錐相鄰測點土壤微滲漏CO2通量值差別較大，并且通量值較高的測點呈線狀分布，可能與火山錐發(fā)育的隱伏微裂隙有關(guān)(Bonforte et al.，2013)。與2012 年測量結(jié)果相比，馬站地區(qū)土壤微滲漏通量值沒有太大的變化，但是熱海獅子頭地區(qū)通量最高值(3521.9gm-2d-1)明顯低于2012 年測量結(jié)果(6981.9gm-2d-1)，這可能與2012 年測量土壤微滲漏CO2通量時，測區(qū)剛發(fā)生過水熱爆炸有關(guān)(圖1d)。

表1 根據(jù)概率累積曲線分組計算土壤微滲漏CO2 的平均通量Table 1 Proportions of each population with a mean CO2 flux(grams per square meter per day)and the 95% confidence interval (grams per square meter per day)obtained by statistical graphical approach

由于一個地區(qū)土壤微滲漏CO2通量數(shù)據(jù)分布區(qū)間一般較大，國外多采用Sinclair(1974)提出的累計概率曲線方法計算平均通量。以熱海-黃瓜箐地區(qū)為例，將CO2通量值投在累積概率圖中(圖2d)，根據(jù)數(shù)據(jù)點分布斜率的不同可分為A、B、C 三組，先計算各組的CO2平均通量(fA、fB、fC)，熱海-黃瓜箐地區(qū)土壤微滲漏CO2平均通量FCO2=fA×PA+fB×PB+fC×PC，其中，PA、PB、PC分別為A、B、C 三組數(shù)據(jù)所占的權(quán)重，計算結(jié)果表明，這個地區(qū)土壤微滲漏CO2平均通量為874.5gm-2d-1。同樣的方法，馬站與五合-蒲川-團田地區(qū)土壤微滲漏CO2通量根據(jù)累積概率曲線分別被分為A，B兩組(圖2b)和A、B、C 三組(圖2f)，土壤微滲漏CO2平均通量分別為42.5gm-2d-1和25.1gm-2d-1(表1)。由此可見，熱海-黃瓜箐地區(qū)土壤微滲漏CO2平均通量明顯高于其它兩個地區(qū)，五合-蒲川-團田地區(qū)平均通量最低。

騰沖地區(qū)溫泉水主要成分如表2 所示，溫泉水近于中性，溶解無機碳(DIC)以HCO3-為主(佟偉和章銘陶，1989;顏坤和萬登堡，1998)。根據(jù)方程式(1)，估算溫泉水中來自地球深部碳的平均濃度為4.7 ×10-3mol/L，9 個主要溫泉水的平均流量為2.9L/s，因此，每年釋放的CO2總量為2.2 ×107g(表2)。根據(jù)已有資料，騰沖88 處溫泉的總流量為3600L/s(佟偉和章銘陶，1989)，估算其釋放CO2總通量為3.1 ×104t/a，而騰沖溫泉總計139 處，溫泉水釋放CO2總通量可能達到了4.9 ×104t/a。近期已經(jīng)估算了騰沖溫泉氣泡釋放的CO2通量為3.6 ×103t/a(成智慧等，2012)，因此，騰沖地區(qū)139 處溫泉向大氣圈釋放CO2氣體的總通量應(yīng)該可以達到5.3 ×104t/a，遠高于意大利Vulcano 火山區(qū)溫泉通過氣泡及溫泉水釋放的CO2總通量(3.7 ×103t/a)(Inguaggiato et al.，2012)。

圖2 馬站(a、b)、熱海-黃瓜箐(c、d)及五合-蒲川-團田(e、f)地區(qū)土壤微滲漏CO2 通量柱狀圖(a、c、e)和累積概率曲線圖(b、d、f)紅色的直線分別為A，B，C 各組的累積概率曲線Fig.2 Histograms (a，c，e)and probability plots (b，d，f)of soil degassing CO2 flux of Mazhan (a，b)，Rehai-Huangguaqing(c，d)and Wuhe-Puchuan-Tuantian (e，f)Populations A，B and C are shown as red straight lines

表2 溫泉水化學(xué)數(shù)據(jù)及溢出CO2 通量的估算Table 2 Carbon dioxide flux calculations based on chemical composition and discharge data of Tengchong mineral spring water

表3 土壤微滲漏及溫泉氣體成分和氣體同位素組成Table 3 Gas chemical composition and helium，carbon isotope values

4.2 氣體成分測試結(jié)果

野外現(xiàn)場測量土壤微滲漏CO2通量時，對通量值較高的測量點采集了氣體樣品，進行氣體成分分析，結(jié)果見表3。同時，還采集了測點附近溫泉的氣體樣品以進行對比。測試結(jié)果表明，氣體成分以CO2為主，最高含量達96.6%;N2、O2含量較低;含少量的CH4與Ar;微量氣體H2S 與He 含量較低。根據(jù)氣體CO2，He 的含量以及3He/4He 比值計算得氣體樣品的CO2/3He 比 值 變 化 范 圍 較 大(3.0 × 109～2.0 ×1011)。3He/4He 比值與4He/20Ne 比值呈正相關(guān)關(guān)系，可能反映了采樣過程中混入少量空氣(Yang et al.，2003)。假定20Ne 都來自大氣，根據(jù)Poreda and Craig(1989)提出的方法對3He/4He 比值進行了校正，排除采樣過程中空氣混入對3He/4He 比值的影響(表3)。在熱海-黃瓜箐地區(qū)，采集了取磺洞土壤微滲漏氣體與溫泉氣體，同時采集了獅子頭測點的土壤微滲漏氣體。測試結(jié)果表明，取磺洞測點土壤微滲漏氣體與溫泉氣體均具有較高的CO2含量(95.5% ～95.8%)，較低的N2(3.0% ～3.2%)與O2(0.5%)含量及相對較高的CH4(0.59% ～0.61%)含量，δ13CCO2(-3.85‰ ～-3.68‰)與3He/4He 比值(3.48 ～3.76Ra)均較高，兩種氣體成分及δ13CCO2、3He/4He 比值均具有良好的相似性;獅子頭地區(qū)采集了兩組土壤微滲漏氣體，CO2含量為93.1% ～95.6%，與前人報道的該地區(qū)溫泉氣體CO2含量(94.2%)相差不大(Shangguan et al.，2000)，平 均 的δ13CCO2為- 4.77‰(-4.80‰ ～ - 4.74‰)，略 低 于 溫 泉 氣 體 的 δ13CCO2(-4.28‰)，土壤微滲漏氣體3He/4He 比值(4.27Ra)略高于溫泉氣體(3.36Ra)(表4)。熱海-黃瓜箐地區(qū)土壤微滲漏氣體與溫泉氣體相似的成分特征可能反映二者在成因上具有相關(guān)性。

5 討論

5.1 土壤微滲漏CO2 通量釋放特征及成因

大地電磁測深、地震及大地形變觀測、地?zé)崽荻纫约暗厍蛭锢砩畈刻綔y等結(jié)果均顯示騰沖新生代火山區(qū)地下深部可能存在巖漿囊(白登海等，1994;黎煒等，1998;樓海等，2002;葉建慶等，2003;趙慈平等，2011;李輝等，2011;姜枚等，2012;Xu et al.，2012)。在熱海地區(qū)進行的大地電磁測深結(jié)果表明(白登海等，1994)，騰沖縣以南的熱海地區(qū)7km 以下可能存在延伸約20km 的巖漿囊;而采用精密大地測量的方法對騰沖火山區(qū)域地殼變形的研究結(jié)果也顯示騰沖地下可能存在巖漿囊(黎煒等，1998)，并且南部的活動性高于北部;上地殼三維地震速度層析成像認為騰沖7 ～12km深度存在著上地殼巖漿囊，且主體位于熱海地區(qū)的東北側(cè)、固東與騰沖之間以及騰沖與團田之間(樓海等，2002);基于火山微震活動觀測結(jié)果推測，打鶯山火山以南的老龜坡、馬鞍山、騰沖縣城、熱海一帶4 ～14km 范圍內(nèi)可能存在上下兩個巖漿囊(葉建慶等，2003);趙慈平等(2006，2011)利用CO2與CH4碳同位素分餾效應(yīng)計算的氣體源區(qū)平衡溫度推斷騰沖火山區(qū)現(xiàn)存著三個巖漿囊，分別位于馬站和曲石一帶以下19km，騰沖縣城和清水20km 深度及五合、龍江和團田28km 深度，并且由北向南巖漿囊的活動性增強;李輝等(2011)根據(jù)騰沖132 個月的夜間月平均地表溫度圈定了三個地溫異常區(qū)，并推測其下存在3 個巖漿囊，分別位于朗蒲-熱海-馬鞍山、馬站-曲石之間以及五合-新華-蒲川-團田，并認為朗蒲-熱海-馬鞍山巖漿囊活動性最強;姜枚等(2012)在馬站到固東、曲石鄉(xiāng)一帶的大地電磁測深、可控源音頻大地電磁測深等工作表明，馬站-固東-曲石鄉(xiāng)深部12 ～30km 存在一個巖漿囊;Xu et al.(2012)根據(jù)P-波地震成像認為騰沖10～30km 存在低速帶，它可能是騰沖更新世-全新世火山活動的巖漿源區(qū)。

表4 溫泉與土壤微滲漏氣體3He/4He，4He/20Ne 組成以及He 來源判斷Table 4 3He/4He and 4He/20Ne ratios of gases to estimate the potential sources of helium

除了地球物理、同位素分餾、地溫異常測量等方法以外，氦氣的地球化學(xué)特征也可以很好的示蹤巖漿囊的存在。氦同位素在自然界中的變化范圍巨大，不同成因和來源的氦，其同位素組成明顯不同:(1)大氣，3He/4He 比值較均一，為1.39 ×10-6(1Ra);(2)地殼，放射成因3He/4He 比值(0.1 ～0.01Ra)，遠低于大氣值;(3)上地幔，較高的3He/4He(8 ±1Ra);(4)下地幔，具有很高的3He/4He 比值(＞30Ra)。不同來源的氣體，3He/4He 比值具有較大的差異，同時He 作為惰性氣體，化學(xué)性質(zhì)比較穩(wěn)定，在運移過程中不會發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，因此，He 是區(qū)分地殼和地幔物質(zhì)，研究氣體來源及其演化最有效的指示劑之一(Poreda and Craig，1989;Burnard et al.，2013)。對于地殼流體，若3He/4He 比值高于0.1Ra則表明其來源有地幔組分的加入(Hilton，2007)。例如美國Basin and Range 地區(qū)較高的3He/4He 比值(0.1 ～3Ra)揭示該地區(qū)的流體主要來源于地幔(Kennedy and van Soest，2007);臺灣北部大油坑溫泉氣體具有較高的3He/4He 比值(1.19 ～2.54Ra)，估算出大約有30%的地幔來源He，并由此推斷臺灣中海岸山脈深部仍然存在巖漿囊(Yang et al.，1999，2003;Lan et al.，2007);日本Izu 半島溫泉氣體和溫泉水具有較高的3He/4He 比值(3.5 ～8.2Ra)，揭示He 可能主要為巖漿來源，該地區(qū)深部可能存在著巖漿囊(Ohno et al.，2011);而日本南部Wakamiko 與Sakurajima 地區(qū)溫泉氣體較高的3He/4He 比值(1.26 ～7.69Ra)進一步證實了地球物理探測結(jié)果顯示的地下10km 深度存在的巖漿囊(Roulleau et al.，2013)。騰沖地區(qū)存在大量的溫泉，前人研究積累了大量的He 同位素數(shù)據(jù)。Xu et al.(1994)測試了騰沖溫泉氣體的3He/4He 比值，較高的3He/4He 比值(0.22 ～5.16Ra)主要分布在騰沖縣城迭水河溫泉、和順溫泉以及熱海地區(qū)(4.08 ～5.17Ra)，推斷氣體來源與下部的巖漿囊有關(guān)。對最近大量報道的3He/4He 比值進行統(tǒng)計(圖1)(王先彬等，1993;戴金星等，1994;Xu et al.，1994;上官志冠，1999;上官志冠等，1999，2000，2004a，b;趙慈平，2008)，騰沖較高的3He/4He 比值主要分布在三個地區(qū):北部的曲石-馬站，中部的騰沖縣城-熱海以及南部的五合-團田地區(qū)。騰沖縣城-熱海地區(qū)3He/4He 比值較高，最高可達5.92Ra;曲石-馬站地區(qū)3He/4He 比值多介于2.83 ～3.91Ra 之間;五合-團田地區(qū)3He/4He 比值相對于北部地區(qū)較低，但最高值也達到了2.55Ra，明顯高于地殼和大氣的3He/4He 比值。將騰沖溫泉及土壤微滲漏氣體成分進行20Ne/4He-3He/4He 投圖(圖3)，結(jié)果顯示，氣體具有地殼、地幔與大氣三端元混合的特征。根據(jù)Sano and Wakita(1996)提出的方法可以估算三個端元的比例(表4)。計算結(jié)果表明，曲石-馬站地區(qū)地幔組分含量最高可達31%;騰沖縣城-熱海地區(qū)地幔組分含量較高，38%～66%的He 來自地幔;而在五合-團田地區(qū)，地幔He 所占的比例也達到了24% ～30%。但是，這三個區(qū)域的周圍地區(qū)，3He/4He 比值及地幔He 所占的比例較低，例如曲石-馬站北部的膽扎、瑞滇、石墻溫泉，中部的大村溫泉及南部的邦臘掌、仙人洞、底養(yǎng)溫泉等，它們的3He/4He 比值多低于2.0Ra，地幔組分所占的比例低于10%。因此，可以認為曲石-馬站、騰沖縣城-熱海及五合-蒲川-團田地區(qū)溫泉氣體中較高的幔源氣體可能來自于其下的巖漿囊，同時，騰沖分布著大量的南北向斷裂，其它地區(qū)較低的3He/4He 比值(0.2 ～2.0Ra)可能是地幔氣體沿著斷裂運移至地表過程中3He 發(fā)生擴散而導(dǎo)致溫泉氣體3He/4He 比值降低(圖3、圖6)(Hilton，2007)。

圖3 溫泉氣體與土壤微滲漏氣體20Ne/4He-3He/4He 圖A 代表大氣，C 為地殼，M 代表地幔. 數(shù)據(jù)來源:王先彬等，1993;戴金星等，1994;Xu et al. ，1994;上官志冠，1999;上官志冠等，1999，2000，2004a，b;趙慈平，2008Fig.3 Three-component plot of helium isotopes of the soil gases and spring gasesA:Air;C:Crust;M:Mantle component. Data sources:Wang et al. ，1993;Dai et al. ，1994;Xu et al. ，1994;Shangguan，1999;Shangguan et al. ，1999，2000，2004a，b;Zhao，2008

前人研究結(jié)果表明，不同來源的地質(zhì)流體具有特征的CO2/3He 比值:(1)幔源流體CO2/3He 比值(108～1010)明顯低于殼源流體(1010～1012);(2)來自MORB 氣體的CO2/3He比值為1.5 ×109;(3)火山弧CO2/3He 比值為1.5 ±1.1 ×1010(Marty and Tolstikhin，1998;Sano and Williams，1996;Roulleau et al.，2013)。騰沖溫泉與土壤微滲漏氣體的CO2/3He 比值與3He/4He 比值呈負相關(guān)關(guān)系(圖4a)，推測氣體可能具有殼?；旌蟻碓吹奶卣鳎淳咻^高的CO2/3He 比值(＞2.6 ×1010)及較低的3He/4He 比值的氣體受地殼混染相對較多。在CO2-3He-4He 三角圖中(圖4b)，灰色區(qū)域中的氣體CO2/3He 較低、3He/4He 較高，主要為地幔來源的氣體。部分氣體的CO2/3He 比值低于來自MORB 的氣體(1.5 ×109)，可能由于氣體向上運移過程中隨著溫度的降低，CO2發(fā)生沉淀使CO2與He 分餾而導(dǎo)致CO2/3He 降低(Hilton et al.，1998;Hahm et al.，2008)。

圖5 根據(jù)氣體CO2/3He 以及δ13CCO2判斷來源Fig. 5 CO2/3He versus δ13 CCO2 for hot springs and soil gases compared to MORB，organic sediments and marine sediments

圖4 根據(jù)CO2-3He-4He 判斷氣體來源(a)-溫泉及土壤微滲漏氣體的CO2/3He 比值與3He/4He 比值呈反相關(guān);(b)-氣體成因CO2-3He-4He 三角圖，灰色區(qū)域代表具有島弧特征的3He/4He 比值(5.4 ±1.9Ra)(Hilton et al. ，2002)，灰色區(qū)域向右的數(shù)據(jù)點代表氣體可能發(fā)生了較多的地殼混染Fig.4 Gas origin determination based on CO2，3He and 4He composition(a)-correlation between CO2/3He and 3He/4He;(b)-ternary plot of CO2，3He and 4He. Gray area indicates 3He/4He range of arcrelated volcanism (5.4 ±1.9Ra)(Hilton et al. ，2002). Samples located right side mostly involve the mixture of crustal component

前人多根據(jù)He 同位素組成判斷氣體來源(王先彬等，1993;上官志冠，1999;上官志冠等2000，2004a;趙慈平，2008)，但是對碳來源的研究相對較少。不同來源的碳，其同位素δ13CCO2具有較大的差異:上地幔碳具有較高的δ13CCO2(-9‰ ～-4‰，平均值為-6.5‰);地殼碳主要有兩個來源，海相碳酸巖和有機沉積物，前者δ13CCO2近于0‰，而后者具有很低的δ13CCO2，為-40‰ ～-20‰。因此，碳同位素可以較好的示蹤CO2的來源。

騰沖溫泉及土壤微滲漏CO2氣體δ13CCO2為-6.3‰ ～-0.5‰，從圖5 可以看出，氣體成分具有三端元混合來源。Sano and Marty(1996)提出在火山-地?zé)釁^(qū)，通過CO2/3He 與δ13CCO2模型計算可很好的限定碳的來源。計算公式如下:

其中，三個端元分別為MORB(M，δ13CCO2= - 6.5‰，CO2/3He= 1.5 × 109)，海 相 碳 酸 巖(L，δ13CCO2= 0‰，CO2/3He =1.0 ×1013)和有機沉積物(S，δ13CCO2= -30‰，CO2/3He=1.0 ×1013)。fM、fL、fS分別為MORB，海相碳酸鹽巖，有機沉積物三種來源氣體所占的比例。計算結(jié)果表明，騰沖CO2主要來源于碳酸鹽巖脫碳和地幔碳釋放，有機沉積物脫碳作用的碳含量較低(表5)。地幔來源碳的含量變化較大(2.7% ～70.8%):曲石-馬站地區(qū)地幔來源碳的含量為3% ～19%，碳主要來源于碳酸鹽巖的脫碳作用;騰沖縣城-熱海地區(qū)，地幔來源碳含量相對較高(3% ～71%)，迭水河井地幔來源碳的含量最高，達到70.8%，碳酸鹽脫碳作用形成的CO2含量占29% ～85%;五合-團田地區(qū)可以進行端元計算的數(shù)據(jù)較少，根據(jù)已有數(shù)據(jù)估算來自地幔碳的含量為12%～29%，CO2主要來源于碳酸鹽巖的脫碳作用。需要注意的是，馬站地區(qū)有一組土壤微滲漏氣體有機碳的含量較高(66%)，而熱海地區(qū)土壤微滲漏氣體有機碳含量都低于15%。上述計算中未考慮CO2與3He 分餾造成的CO2/3He的降低，因此是對幔源碳含量的最高估計。

CO2通量計算結(jié)果表明，馬站、熱海-黃瓜箐和五合-蒲川-團田三個地區(qū)的土壤微滲漏CO2通量較高，而位于馬站與熱海之間的打鶯山火山及五合-蒲川-團田東南的邦臘掌地區(qū)通量值卻很低。國外一些研究結(jié)果表明，休眠期火山區(qū)CO2脫氣除了直接來自于地幔外，還可能存在三個重要的來源:殼內(nèi)巖漿囊、殼內(nèi)巖漿囊并經(jīng)歷地殼混染和碳酸鹽礦物的低溫變質(zhì)作用等(Mazot and Taran，2009)。前人研究資料表明，曲石-馬站，熱海-黃瓜箐和五合-團田地區(qū)可能存在巖漿囊，這三個地區(qū)的土壤微滲漏CO2通量較高并且具有較高含量的地幔來源的碳，因此較高的土壤微滲漏CO2通量可能與下部的巖漿囊有關(guān)。根據(jù)3He/4He-4He/20Ne 三端元混合計算結(jié)果，認為曲石-馬站、騰沖縣城-熱海及五合-蒲川-團田地區(qū)He 有較高的地幔組分，可能來自于其下的巖漿囊。同時CO2/3He 與δ13CCO2三端元混合模型計算結(jié)果也表明，這三個地區(qū)CO2主要形成于碳酸鹽巖的脫碳作用，同時具有相對較高的地幔來源。騰沖溫泉氣體CO2與CH4碳同位素分餾平衡計算結(jié)果表明，曲石-馬站、騰沖縣城-熱海和五合-團田地區(qū)巖漿囊最高溫度為397 ～1163℃(趙慈平，2008)。由此，認為騰沖CO2主要形成于碳酸鹽礦物的脫碳作用并與下部高溫的巖漿囊烘烤圍巖有關(guān)，少量CO2可能直接來源于巖漿囊的脫氣作用(圖6)。已有的火山巖定年結(jié)果表明(穆治國等，1987;皇甫崗和姜朝松，2000;李大明等，2000)，騰沖南北向盆地火山活動具有四周老，中間新的分布特征。騰沖最新一期火山作用形成的三座全新世火山(黑空山，馬鞍山，打鶯山)均分布在騰沖地區(qū)的中部，而五合-蒲川-團田地區(qū)分布著上新統(tǒng)至早更新統(tǒng)的火山巖(姜朝松，1998)。隨著時間的推移，巖漿囊對圍巖的烘烤強度及巖漿囊去氣強度減弱，可能是五合-蒲川-團田地區(qū)土壤微滲漏CO2通量較低(3.6 ～109.5gm-2d-1)的主要原因，這也與五合-蒲川-團田地區(qū)3He/4He 比值較低的特征一致。熱海-黃瓜箐地區(qū)土壤微滲漏CO2通量(4.0 ～6981.9gm-2d-1)明顯高于馬站地區(qū)(5.8 ～140.6gm-2d-1)，可能反映了熱海地區(qū)巖漿囊比較新，并且比較活躍。同時也可能與區(qū)內(nèi)廣泛分布的北西及南北向斷裂有關(guān)(上官志冠等，2004a)，這些斷裂為氣體上升提供了良好的運移通道，促進了土壤微滲漏CO2氣體的釋放。

表5 氣體δ13CCO2、3He/4He 比值以及碳來源判斷Table 5 δ13CCO2，3He/4He and estimation of carbon sources of gases from hot springs and soil

圖6 騰沖新生代火山區(qū)CO2 總釋放通量及成因模式圖(據(jù)Inguaggiato et al.，2012 修改)Fig.6 Total CO2 output of Tengchong Cenozoic volcanic field and model diagram of its origin (modified after Inguaggiato et al.，2012)

表6 騰沖土壤微滲漏總通量計算結(jié)果Table 6 Total soil CO2 flux estimation based on average CO2 flux and areas

5.2 騰沖新生代火山區(qū)CO2 總釋放通量

曲石-馬站、熱海-黃瓜箐和五合-蒲川-團田是騰沖主要的土壤微滲漏CO2釋放區(qū)，這三個地區(qū)較高的CO2釋放通量與下部巖漿囊具有密切的成因聯(lián)系。根據(jù)土壤微滲漏CO2平均通量和三個火山、地?zé)岙惓^(qū)的面積，估算各地區(qū)土壤微滲漏釋放CO2的總通量分別為1.8 ×106t/a，3.2 ×106t/a，2.0 ×106t/a(表6)。因此，騰沖新生代火山區(qū)每年通過土壤微滲漏向大氣圈釋放溫室氣體的通量可達7.0 ×106t，相當(dāng)于意大利埃特納火山區(qū)釋放的CO2通量(1.4 ×107t/a)的二分之一(D’Alessandro et al.，1997)。

騰沖新生代火山在休眠期主要通過溫泉與土壤微滲漏向大氣圈釋放溫室氣體(CO2為主)，其中溫泉釋放CO2氣體的總通量為5.3 ×104t/a，而土壤微滲漏CO2釋放通量為7.0×106t/a(圖6)。雖然土壤微滲漏釋放CO2的強烈程度低于溫泉，但由于土壤微滲漏釋放的面積更大，持續(xù)的排放時間較長，成為了騰沖新生代火山區(qū)釋放溫室氣體的主要類型和方式。

6 結(jié)論

騰沖是我國重要的新生代火山區(qū)之一，同時也是重要的水熱活動區(qū)。它每年向大氣圈釋放巨量的CO2等溫室氣體，對該地區(qū)溫室氣體釋放通量和特征的研究對于加深認識青藏高原及其周邊地區(qū)的溫室氣體排放具有重要的科學(xué)意義。

(1)野外調(diào)查結(jié)果顯示，騰沖新生代火山區(qū)主要通過溫泉與土壤微滲漏的方式向大氣圈釋放CO2。

(2)測量結(jié)果表明，馬站、熱海-黃瓜箐和五合-蒲川-團田地區(qū)是騰沖主要的土壤微滲漏CO2釋放區(qū)。這三個地區(qū)釋放的溫泉及土壤微滲漏氣體的3He/4He 比值較高，3He/4He與4He/20Ne 模擬結(jié)果表明，He 的來源有較高的地幔組分加入;根據(jù)CO2/3He 與δ13CCO2模型計算推測CO2主要形成于碳酸鹽礦物的脫碳作用，少量來源于地幔;三個主要的CO2釋放區(qū)的分布與前人推斷的巖漿囊在空間上具有較好的一致性。因此，推測深部巖漿囊對圍巖的烘烤是騰沖CO2氣體的主要來源，同時它直接釋放少量的CO2氣體。

(3)根據(jù)馬站、熱海-黃瓜箐和五合-蒲川-團田三個火山、地?zé)岙惓^(qū)的分布面積及CO2平均通量估算CO2的土壤微滲漏釋放通量分別為1.8 ×106t/a、3.2 ×106t/a、2.0 ×106t/a。騰沖新生代火山區(qū)土壤微滲漏CO2的總釋放通量為7.0×106t/a，相當(dāng)于意大利埃特納火山區(qū)的釋放CO2通量值的二分之一(1.4 ×107t/a)。溫泉每年向大氣圈釋放CO2氣體的總通量達到了5.3 ×104t。雖然土壤微滲漏釋放溫室氣體的強烈程度低于溫泉，但由于土壤微滲漏釋放的面積很大，持續(xù)的時間較長，成為了騰沖新生代火山區(qū)釋放溫室氣體的主要方式。

致謝 首都師范大學(xué)王崢、吉林大學(xué)李婷及中國科學(xué)院地質(zhì)與地球物理研究所高金亮和丁磊磊等在野外考察過程中提供了很多幫助;中國科學(xué)院地質(zhì)與地球物理研究所蘭州油氣資源研究中心鄭國東教授、馬向賢博士、李立武研究員、李中平副研究員等幫助氣體樣品分析測試和數(shù)據(jù)解譯;在此一并致謝。

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