流體靜壓原位調(diào)節(jié)單量子點(diǎn)中單雙激子能量及精細(xì)結(jié)構(gòu)劈裂

孫丙西，武雪飛，竇秀明，丁 琨，孫寶權(quán)*

(1內(nèi)蒙古民族大學(xué)物理與電子信息學(xué)院，內(nèi)蒙古通遼，028043;2中國(guó)科學(xué)院半導(dǎo)體研究所)

自組織生長(zhǎng)的量子點(diǎn)(QD)在新興的量子密鑰，量子通信等領(lǐng)域有著巨大的應(yīng)用潛力。其中，應(yīng)用單量子點(diǎn)產(chǎn)生單光子源、全同光子、糾纏光子尤其是研究的熱點(diǎn)。通過(guò)控制量子點(diǎn)的形狀、組份來(lái)控制它的發(fā)光特性是我們想要實(shí)現(xiàn)的目的。而常見(jiàn)的控制方法有電場(chǎng)、磁場(chǎng)、單軸或雙軸應(yīng)力等［1～6］。其中，單軸應(yīng)力一般只有幾十兆帕，能調(diào)節(jié)的能量范圍也不超過(guò)20 meV。而由金剛石對(duì)頂砧(DAC)產(chǎn)生的流體靜壓是研究材料轉(zhuǎn)變、半導(dǎo)體電學(xué)性質(zhì)和光學(xué)性質(zhì)的重要手段［7～9］。當(dāng)InAs/GaAs系宗量子點(diǎn)被施以8 GPa的流體靜壓時(shí)，量子點(diǎn)發(fā)光的蘭移量達(dá)到了約500 meV［8］。這一移動(dòng)量要比其他方法的調(diào)節(jié)范圍大上一個(gè)數(shù)量級(jí)。

本次研究中，筆者發(fā)明了新的低溫原位連續(xù)加壓裝置，并用該裝置研究了InAs/GaAs單量子點(diǎn)在連續(xù)增加的流體靜壓下的發(fā)光特性。得到了單激子的壓力特性、雙激子束縛能的變化情況以及量子點(diǎn)中精細(xì)結(jié)構(gòu)劈裂的變化情況。

1 實(shí)驗(yàn)裝置

1.1 連續(xù)加壓裝置

本次實(shí)驗(yàn)中，用來(lái)產(chǎn)生流體靜壓的裝置是一種改進(jìn)過(guò)的金剛石對(duì)頂砧(圖1)。傳統(tǒng)的金剛石對(duì)頂砧由圖1中的1～6組成，這種對(duì)頂砧的加壓方法是擰緊加壓螺釘6，但這種加壓方法無(wú)法在低溫下實(shí)施。于是引入壓電陶瓷7，用特制的紫銅圓筒8將傳統(tǒng)的金剛石對(duì)頂砧和壓電陶瓷牢固的結(jié)合在一起。低溫時(shí)通過(guò)外加電壓使壓電陶瓷伸長(zhǎng)，實(shí)現(xiàn)低溫下原位增加金剛石對(duì)頂砧內(nèi)壓力的目的。

圖1 低溫連續(xù)加壓裝置示意圖:1外部圓筒部分;2金剛石支撐臺(tái)面;3金剛石;4金屬墊片;5內(nèi)部活塞部分;6加壓螺釘;7壓電陶瓷;8特制紫銅圓筒

實(shí)驗(yàn)中，使用液態(tài)氬作為傳壓介質(zhì)。通過(guò)紅寶石的R1熒光峰波長(zhǎng)來(lái)標(biāo)定壓力的大?。?0］，用兩個(gè)熒光峰強(qiáng)度的比值(R2/R1)來(lái)標(biāo)定金剛石對(duì)頂砧壓室內(nèi)的溫度。圖2中顯示連續(xù)加壓裝置中，流體靜壓會(huì)隨壓電陶瓷電壓的增加而增加，同時(shí)壓室內(nèi)受到壓力作用的量子點(diǎn)單激子發(fā)光波長(zhǎng)隨電壓的增加而減小。電壓從0增加到250 V時(shí)，流體靜壓則從0.4 GPa增加到4.1 GPa。而金剛石對(duì)頂砧壓室內(nèi)初始的0.4 GPa是在室溫時(shí)通過(guò)加壓螺釘6控制得到的。而受壓力作用的單激子波長(zhǎng)減少了約160 nm，這一變化量是非常大的。圖3中顯示紅寶石兩個(gè)熒光峰強(qiáng)度的比值(R2/R1)在流體靜壓增加時(shí)的變化情況。從圖中可見(jiàn)R2/R1的值隨壓力的變化很小，標(biāo)定得到的溫度在19 K±1 K的范圍內(nèi)。由此可知，整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中壓室內(nèi)溫度基本沒(méi)變。

1.2 樣品及實(shí)驗(yàn)細(xì)節(jié)

實(shí)驗(yàn)中低密度的InAs/GaAs量子點(diǎn)是通過(guò)分子束外延(MBE)的方法在半絕緣的GaAs襯底上生長(zhǎng)的［11］。由于金剛石對(duì)頂砧的壓室很小，為了將量子點(diǎn)樣品放入壓室中，將樣品剪切到厚度約為20μm，大小約為100×100μm2。在實(shí)驗(yàn)中，使用氦氖激光器來(lái)激發(fā)量子點(diǎn)，用顯微物鏡將激光聚焦到直徑約為2μm的光斑。而量子點(diǎn)發(fā)射的熒光由同一個(gè)物鏡收集，經(jīng)過(guò)0.5 m長(zhǎng)的單色儀后進(jìn)入分辨率為90 μeV的硅探測(cè)器。采用一個(gè)λ/2波片和一個(gè)線偏振片來(lái)分辨光譜中水平(H)和垂直(V)的線偏發(fā)光。對(duì)于在高壓下二階關(guān)聯(lián)函數(shù)的測(cè)量，使用了波長(zhǎng)為640 nm的脈沖激光器和配備有兩個(gè)硅APDs的標(biāo)準(zhǔn)Hanbury-Brown和Twiss(HBT)裝置。

圖2 液體靜壓與單激子波長(zhǎng)隨電壓的變化

圖3 R2/R1隨流體靜壓的變化

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 單激子能量與單光子特性隨壓力的變化

圖4(a)顯示5個(gè)量子點(diǎn)單激子能量隨壓力的增加而增加。當(dāng)沒(méi)有外部壓力時(shí)，單激子的能量分別為 1.402，1.432，1.394，1.388，1.401 eV。通過(guò)線性擬合可以得到其壓力系數(shù)分別為 90，81，85，94，82 meV/GPa。圖中可以看出，壓力從0加到4.4 GPa，單激子發(fā)光能量增加了約320 meV。同時(shí)，為了觀察流體靜壓對(duì)量子點(diǎn)發(fā)光的單光子特性的影響，在0.89 GPa和2.86 GPa時(shí)測(cè)量了單激子的二階關(guān)聯(lián)函數(shù)g2(τ)，如圖5所示。測(cè)量二階關(guān)聯(lián)函數(shù)時(shí)，激光強(qiáng)度恰好使單激子發(fā)光強(qiáng)度達(dá)到飽和，實(shí)驗(yàn)的積分時(shí)間是2 h。圖5中時(shí)間延遲τ為0時(shí)，二階關(guān)聯(lián)函數(shù)g2(0)處的峰值表現(xiàn)出非常強(qiáng)的抑制特性。對(duì)二階關(guān)聯(lián)函數(shù)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，結(jié)果用虛線在圖中標(biāo)示出來(lái)［12］。結(jié)果顯示，g2(0)在不同壓力下的值均約為0.2，這遠(yuǎn)小于0.5，說(shuō)明了壓力下量子點(diǎn)的單光子特性保持不變。由此證明了流體靜壓可以在非常大的范圍內(nèi)調(diào)節(jié)量子點(diǎn)的發(fā)光能量卻并不破壞其單光子特性，所以流體靜壓的調(diào)節(jié)方法可以有非常廣泛的應(yīng)用。

2.2 雙激子束縛能隨流體靜壓的變化

量子點(diǎn)中雙激子的束縛能EB等于單激子與雙激子的能量差，即EB(XX)=EX－EXX。圖4(b)顯示雙激子的束縛能隨流體靜壓的變化情況?？梢钥闯?，隨流體靜壓的增加，雙激子束縛能也在增加但增加的趨勢(shì)是非線性的。雙激子束縛能的增加即表示隨著壓力的增加單激子能量增加的速度要大于雙激子增加的速度。在很大的壓力下束縛能的增加趨于飽和，如QD1到QD4的增加曲線所示。在目前的壓力范圍內(nèi)沒(méi)有觀察到QD5束縛能的飽和情況，相信在更高的壓力下飽和情況也會(huì)出現(xiàn)。這種非線性情況的具體表現(xiàn)應(yīng)該取決于量子點(diǎn)的幾何結(jié)構(gòu)和銦的組份。當(dāng)束縛能EB＜0時(shí)，雙激子處于反束縛(antibinding)態(tài)，當(dāng)束縛能EB＞0時(shí)，雙激子處于束縛(binding)態(tài)。QD1，QD4，QD5在0壓時(shí)處于反束縛態(tài)，其分別在 0.3，0.7，1.5 GPa 時(shí)轉(zhuǎn)變到了束縛態(tài)。由此可知，流體靜壓可以調(diào)節(jié)量子點(diǎn)中雙激子由反束縛態(tài)轉(zhuǎn)變到束縛態(tài)。

為了更好地理解單雙激子隨壓力的變化，即雙激子態(tài)由反束縛態(tài)到束縛態(tài)的轉(zhuǎn)變過(guò)程，在此給出單雙激子偏振分辨的光譜在不同壓力下的情況，如圖6(a)～圖6(e)，這里虛線和實(shí)線分別代表定義的水平(H)和垂直(V)的偏振方向。用EXX(H2)和EXX(V2)表示從雙激子態(tài)到單激子態(tài)躍遷的發(fā)光能量，用 EX(H1)和EX(V1)表示單激子態(tài)到基態(tài)躍遷的發(fā)光能量。在0壓下，EXX(H2)和 EXX(V2)都大于 EX(H1)和 EX(V1)，如圖6(a)。此時(shí)雙激子處于反束縛態(tài)。另外，由于精細(xì)結(jié)構(gòu)劈裂(FSS)的存在，EXX(H2)略大于EXX(V2)。在壓力作用下，單激子能量蘭移的速率要大于雙激子。所以，隨著壓力的增加，垂直偏振方向的單雙激子首先在1.62 GPa時(shí)能量重合(圖6(b))。而之后水平偏振方向的單雙激子在2.07 GPa時(shí)能量重合(圖6(d))?？梢韵氲剑藭r(shí)可以通過(guò)調(diào)節(jié)單雙激子發(fā)光的時(shí)間來(lái)得到不可分辨的2個(gè)光子。另外值得注意的是，在1.97 GPa時(shí)，形成了單雙激子在兩個(gè)偏振方向上能量交叉相等的情況(圖6(c))。而這種情況是通過(guò)時(shí)間重新排序來(lái)得到糾纏光子的先決條件。最后，隨壓力的增加EX(H1)和EX(V1)都變得大于EXX(H2)和EXX(V2)(圖6(e))，此時(shí)雙激子態(tài)已經(jīng)轉(zhuǎn)變到了束縛態(tài)。由此可知，在雙激子態(tài)由反束縛態(tài)到束縛態(tài)的轉(zhuǎn)變過(guò)程中，中間的3個(gè)狀態(tài)可以用于進(jìn)一步的研究。

圖4 雙激子束縛能隨流體靜壓的變化(a)單激子能量隨流體靜壓的變化(b)雙激子束縛能隨壓力的變化(c)精細(xì)結(jié)構(gòu)劈裂隨流體靜壓的變化

2.3 精細(xì)結(jié)構(gòu)劈裂隨流體靜壓的變化

通過(guò)應(yīng)力調(diào)節(jié)精細(xì)結(jié)構(gòu)劈裂在實(shí)驗(yàn)上和理論上已有很多報(bào)道，最大的調(diào)節(jié)量可以達(dá)到50μeV。而本次實(shí)驗(yàn)中觀察到，在流體靜壓作用下的精細(xì)結(jié)構(gòu)劈裂有更大的變化。圖4(c)顯示了QD2，QD3，QD6的精細(xì)結(jié)構(gòu)劈裂隨壓力的變化情況。可以看出，精細(xì)結(jié)構(gòu)劈裂幾乎是隨壓力線性增加的，而擬合得到的斜率分別為44，28，42μeV/GPa，而精細(xì)結(jié)構(gòu)劈裂的整個(gè)變化量約為150，100，150μeV。在研究的其他量子點(diǎn)中也觀察到了類似的結(jié)果，于是證明了如此大的變化量是流體靜壓作用的普遍結(jié)果。同樣也注意到，在QD6的實(shí)驗(yàn)結(jié)果中，0.5 GPa時(shí)的FSS相對(duì)于0 GPa的值沒(méi)有明顯增加(這里從0.5～4.0 GPa的FSS值是在金剛石對(duì)頂砧中測(cè)量得到的，而0壓時(shí)的精細(xì)結(jié)構(gòu)劈裂值是在金剛石對(duì)頂砧外測(cè)量得到的)。這里的具體原因還不是很清楚。

圖5 量子點(diǎn)單激子在0.89GPa和2.86GPa下的二階關(guān)聯(lián)函數(shù)

圖6 (a)～(e)QD5在不同流體靜壓下的偏振分辨光譜，其中虛線和實(shí)線分別代表水平和垂直兩個(gè)偏振方向

3 結(jié) 論

本次試驗(yàn)使用改進(jìn)過(guò)的金剛石對(duì)頂砧裝置對(duì)InAs單量子點(diǎn)進(jìn)行流體靜壓實(shí)驗(yàn)。流體靜壓從0增加到4.4 GPa，量子點(diǎn)單激子發(fā)光能量蘭移約320 meV，同時(shí)單光子特性并不改變。并且證實(shí)流體靜壓可以使量子點(diǎn)雙激子態(tài)實(shí)現(xiàn)從反束縛態(tài)到束縛態(tài)的轉(zhuǎn)變。流體靜壓對(duì)精細(xì)結(jié)構(gòu)劈裂也有非常大的影響。

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