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    多孔吸附光催化復(fù)合材料的制備及其處理含汞廢水的研究

    2014-02-28 03:03:34胡龍志曾慶文羅正維耿文華
    安徽農(nóng)業(yè)科學(xué) 2014年15期
    關(guān)鍵詞:造孔劑凹凸棒碳酸氫銨

    胡龍志,江 暉,曾慶文,羅正維,耿文華,韋 萍

    (南京工業(yè)大學(xué)生物與制藥工程學(xué)院,江蘇南京211816)

    凹凸棒土又稱(chēng)坡縷石或坡縷縞石,是一種具有鏈層狀結(jié)構(gòu)的含水富鎂硅酸鹽粘土礦物[1]。它是一種蘊(yùn)藏非常豐富的礦產(chǎn)資源,近年來(lái)在江蘇、安徽、山東和遼寧等地發(fā)現(xiàn)較多的凹凸棒土礦,其中江蘇盱眙的礦量居首位[2]。由于其特殊的結(jié)構(gòu),凹凸棒石具有獨(dú)特的分散、耐高溫、抗鹽堿等良好的膠體性質(zhì)和較高的吸附脫色能力,并具有一定的可塑性及粘結(jié)力[3-4]。

    隨著社會(huì)進(jìn)步和城市的不斷發(fā)展,城市污水和工業(yè)廢水的處理量也越來(lái)越大,導(dǎo)致出現(xiàn)大量的污泥污染問(wèn)題。污泥成分復(fù)雜,含有病原微生物、寄生蟲(chóng)卵及重金屬等,必須進(jìn)行適當(dāng)?shù)奶幚?,才能避免?duì)周?chē)h(huán)境造成二次污染[5]。目前污泥的處理技術(shù)大致可分為兩類(lèi):一是拋棄型技術(shù),就是將污泥直接拋棄處理,這種處理方法有很大的隱患,容易造成二次污染;二是資源化技術(shù),即充分利用活性污泥中的成分,實(shí)現(xiàn)變廢為寶,這樣更有利于環(huán)境和資源的可持續(xù)發(fā)展[6]。目前將污泥變廢為寶的技術(shù)有:污泥堆肥[7];污泥消化制沼氣技術(shù)[8];在建筑材料上應(yīng)用,如制備輕質(zhì)陶粒、熔融資材、熔融微晶玻璃和生產(chǎn)水泥等[9-10];以及其他污泥資源化技術(shù)如污泥制動(dòng)物養(yǎng)料、制吸附劑和可降解性塑料等[11]。

    該研究即以活性污泥和凹凸棒土為原料,按照一定比例均勻混合,其中摻入碳酸氫銨作為造孔劑,利用碳酸氫銨在高溫下可迅速分解出大量氣體而無(wú)殘留物的特性,增加多孔載體的孔隙率,增加多孔載體的比表面積。通過(guò)優(yōu)化試驗(yàn)條件,制備出多孔載體。最后采用溶膠-凝膠法在多孔載體上負(fù)載光催化劑二氧化鈦,制備多孔吸附光催化復(fù)合材料,應(yīng)用于含汞廢水的治理。

    1 材料與方法

    1.1 試驗(yàn)材料 試驗(yàn)使用的凹凸棒土產(chǎn)自江蘇盱眙凹凸棒土礦廠(chǎng)。該凹凸棒土具有特殊的纖維結(jié)構(gòu)、膠體和吸附性能,具有廣泛的應(yīng)用領(lǐng)域,其理想化學(xué)式可表示為Mg5Si8O20(OH)2(OH2)4·4H2O[12],其晶體呈棒狀、纖維狀,長(zhǎng)約 0.5~5.0 μm,寬約0.05 ~0.15 μm,其內(nèi)部貫穿孔道,表面凹凸相間,具有較大的比表面積[13]。

    活性污泥取自南京市浦口區(qū)金陵啤酒廠(chǎng),其含水率為72.68% ±0.28%,含固率27.32% ±0.17%,灰分含量17.92% ±0.16%,有機(jī)質(zhì)為31.80% ±0.47%,主要成分為有機(jī)殘片、細(xì)菌菌體和無(wú)機(jī)顆粒等。

    1.2 儀器與測(cè)試條件 多孔載體強(qiáng)度使用姜堰市銀河儀器廠(chǎng)的YHKC-2A型顆粒強(qiáng)度測(cè)定儀測(cè)定;表觀(guān)密度按照GB-6343-86檢測(cè)標(biāo)準(zhǔn)檢測(cè);真密度按照GB/T5071-1997國(guó)家檢測(cè)標(biāo)準(zhǔn)方法進(jìn)行檢測(cè);X射線(xiàn)衍射圖譜使用日本理學(xué)公司的D/maxr B型X射線(xiàn)衍射儀檢測(cè),測(cè)試條件為:輻射源為Cu Kα,λ =0.154 6 nm,衍射角2θ為20°~60°,步長(zhǎng)為0.05°,掃描時(shí)間為8 min;紫外漫反射圖譜使用日本Hitachi公司的U-3010型紫外可見(jiàn)分光光度儀檢測(cè),測(cè)試條件:用BaSO4作參比,波長(zhǎng)掃描范圍設(shè)置為200~600 nm。

    1.3 多孔載體的制備

    1.3.1 試驗(yàn)材料準(zhǔn)備。將活性污泥處理成小塊,均勻鋪放,置于陽(yáng)光下、通風(fēng)環(huán)境中干燥7 d,經(jīng)粉碎機(jī)粉碎,過(guò)100目篩,置于干燥器中保存?zhèn)溆?。凹凸棒土充分研磨后過(guò)100目篩,然后將過(guò)篩的凹凸棒土配置成懸浮液,調(diào)節(jié)pH成堿性,陳化24 h后進(jìn)行機(jī)械攪拌4 h,靜置,去除上層的澄清液,純化回收凹凸棒土,然后在105℃烘箱里干燥4 h,干燥后研磨過(guò)100目篩,干燥器中保存?zhèn)溆谩?/p>

    1.3.2 多孔載體的制作。一般情況下,稱(chēng)取3.80 g凹凸棒土和5.70 g活性污泥(比例為2∶3),將碳酸氫銨研碎后,添加0.50 g(質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%)到混合物中,用玻璃棒攪拌,使混合物能充分混合,添加10.00 g水充分?jǐn)嚢?,然后用ZYDJ-30型擠出成型機(jī)進(jìn)行擠壓成型,從成型機(jī)中擠出的載體呈現(xiàn)圓柱形,直接置于剛玉舟中,自然放置后置于電爐中煅燒,設(shè)置升溫速率為5℃/min,目標(biāo)溫度設(shè)為1 100℃,保溫時(shí)間設(shè)置為1 h。

    1.4 多孔吸附光催化復(fù)合材料的制備 采用溶膠-凝膠法將二氧化鈦光催化劑吸附在多孔載體的表面,制備多孔吸附光催化復(fù)合材料。制備混合液A:20 ml鈦酸四丁酯溶液、32 ml無(wú)水乙醇和1.2 ml冰醋酸;混合液B:64 ml無(wú)水乙醇、2 ml蒸餾水和0.4 ml濃硝酸。將多孔載體浸泡于A液中24 h,然后將B液緩慢滴加到A液體中,一邊攪拌一邊滴加B液,約每秒鐘兩滴,滴加完畢后,繼續(xù)攪拌4 h,充分反應(yīng)后靜置24 h后分離,在105℃下真空干燥,置于500℃馬弗爐中,保溫2 h,進(jìn)行載體催化劑的固定和活化。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 不同煅燒溫度對(duì)多孔載體的影響 將凹凸棒土和活性污泥按照2∶3的比例混合,不添加碳酸氫銨,然后用成型機(jī)擠壓成型,設(shè)置保溫溫度為1 000、1 050、1 100和1 150℃,保溫1 h,考察煅燒溫度對(duì)多孔載體性能的影響,結(jié)果見(jiàn)圖1。由圖1可以看出,隨著煅燒溫度的增加,載體的真密度不斷增加,孔隙率上升明顯,但強(qiáng)度有所下降。隨著煅燒溫度連續(xù)上升,凹凸棒土和污泥剩余物達(dá)到了熔點(diǎn),顆粒填充到空隙中,導(dǎo)致孔隙率變化不大。在一定溫度范圍內(nèi),顆粒間的結(jié)合程度較好,載體趨于致密;但如果溫度過(guò)高只能讓部分顆粒軟化,載體的抗壓強(qiáng)度就呈現(xiàn)了下降趨勢(shì),影響載體的均勻度,這樣在液體的流化作用中就很容易磨損,實(shí)用性就大大降低。綜合以上因素考慮,采用1 100℃作為多孔載體的最適煅燒溫度。

    圖1 不同煅燒溫度對(duì)多孔載體密度與孔隙率的影響

    2.2 保溫時(shí)間對(duì)多孔載體的影響 為了確?;钚晕勰嘀械挠袡C(jī)質(zhì)能充分燃燒,凹凸棒土結(jié)構(gòu)能夠重組徹底,試驗(yàn)需要在最適煅燒溫度下進(jìn)行適當(dāng)時(shí)間的保溫。試驗(yàn)條件為:凹凸棒土與活性污泥的比例為2∶3,不添加碳酸氫銨,在1 100℃煅燒溫度煅燒,保溫時(shí)間設(shè)置為30、60、90、120 min,結(jié)果見(jiàn)圖2。由圖2可以看出,隨著保溫時(shí)間的延長(zhǎng),載體的孔隙率在60 min后有所下降,而保溫時(shí)間對(duì)載體的表觀(guān)密度和抗壓強(qiáng)度的影響較小。這是由于多孔載體內(nèi)部發(fā)生著多種液相和固相反應(yīng),形成“電焊結(jié)構(gòu)”[14]。在長(zhǎng)時(shí)間的高溫環(huán)境下,凹凸棒土和活性污泥殘余物都熔化,重新結(jié)晶時(shí),載體的結(jié)構(gòu)緊湊,強(qiáng)度增加,污泥中有機(jī)質(zhì)的燃燒也形成一定孔隙,此時(shí)凹凸棒土和污泥殘余物均已充分熔化,實(shí)現(xiàn)結(jié)構(gòu)的重組。但保溫達(dá)到一定時(shí)間后繼續(xù)保溫,載體的強(qiáng)度則增加緩慢,孔隙率呈現(xiàn)下降的趨勢(shì),這可能是因?yàn)殡S著保溫時(shí)間的延長(zhǎng),原材料均已達(dá)到熔點(diǎn),熔化的小顆粒填充了部分孔道導(dǎo)致孔隙率下降,而載體本身結(jié)合更加致密,強(qiáng)度增加。保溫時(shí)間的延長(zhǎng)消耗了大量的能量,比較圖2中的數(shù)據(jù),綜合考慮,選擇60 min作為最適保溫時(shí)間。

    圖2 保溫時(shí)間對(duì)多孔載體密度和孔隙率的影響

    2.3 混合物比例對(duì)多孔載體的影響 活性污泥不僅可以在凹凸棒土晶體重組時(shí)起聯(lián)接劑的作用,同時(shí)活性污泥中的有機(jī)質(zhì)在高溫下充分燃燒,產(chǎn)生多孔載體的孔隙。試驗(yàn)條件為:混合物在1 100℃下保溫60 min,不添加碳酸氫銨,凹凸棒土與活性污泥的比例設(shè)為1∶3、2∶3、3∶3、4∶3。

    由圖3可以看出,隨著混合物比例變化、凹凸棒土的含量增加,載體的孔隙率在凹凸棒土與活性污泥的比例為2∶3之后呈現(xiàn)下降的趨勢(shì),載體的強(qiáng)度也明顯下降,載體表觀(guān)密度和真密度均呈現(xiàn)上升的趨勢(shì),這說(shuō)明在高孔隙率載體的制備過(guò)程中,污泥的造孔作用明顯,凹凸棒土高溫熔化后,自身的孔道結(jié)構(gòu)損失,同時(shí)凹凸棒土熔化形成的小顆粒進(jìn)入有機(jī)質(zhì)煅燒形成的孔道,致使載體孔隙率下降,而隨著凹凸棒土所占比例的增加,污泥起到的聯(lián)接作用相對(duì)被削弱,從而導(dǎo)致了載體的抗壓強(qiáng)度下降。綜合圖3和以上因素,選擇凹凸棒土與活性污泥的比例2∶3為最適混合物比例。

    圖3 混合物比例對(duì)多孔載體密度與孔隙率的影響

    2.4 正交試驗(yàn) 根據(jù)單因素試驗(yàn)結(jié)果,選擇影響載體孔隙率的主要因素進(jìn)行正交試驗(yàn),并對(duì)結(jié)果進(jìn)行級(jí)差分析,確定最佳反應(yīng)條件。采用L16(43)正交表,以凹凸棒土與活性污泥混合物比例、煅燒溫度、保溫時(shí)間為3因素,選取4個(gè)水平進(jìn)行試驗(yàn),因素水平列表如表1所示,正交試驗(yàn)結(jié)果如表2所示。

    表1 正交試驗(yàn)因素水平

    表2 正交試驗(yàn)結(jié)果

    用級(jí)差分析法分析正交試驗(yàn)結(jié)果如表2所示,從表2中可以看出,影響多孔載體孔隙率的主次因素為R1>R3>R2。因此,凹凸棒土與活性污泥的比例、煅燒溫度和保溫時(shí)間3因素對(duì)多孔載體孔隙率影響的主次順序?yàn)榘纪拱敉僚c活性污泥的比例>保溫時(shí)間>煅燒溫度,最佳試驗(yàn)條件為凹凸棒土與活性污泥的比例為2∶3,在1 100℃下保溫30 min,孔隙率達(dá)到46.50%。

    按照最佳試驗(yàn)條件,即凹凸棒土與活性污泥的比例為2∶3,在1 100℃下保溫30 min,重復(fù)試驗(yàn)3次。測(cè)得多孔載體孔隙率分別為:47.12%、46.49%、46.79%,計(jì)算平均值為46.8%。

    所以在該試驗(yàn)中,凹凸棒土與活性污泥的比例為2∶3,在1 100℃下保溫30 min,為最佳工藝條件。

    2.5 造孔劑添加量對(duì)多孔載體的影響 造孔劑會(huì)直接影響載體的孔隙率,試驗(yàn)采用碳酸氫銨作為造孔劑,碳酸氫銨受熱能迅速分解生成水、二氧化碳和氨氣等氣體,在載體內(nèi)部能形成微小細(xì)泡而無(wú)殘余物,而在燒結(jié)過(guò)程中,這些氣體從載體中逸出,從而在載體內(nèi)部形成不同的孔隙和孔道。試驗(yàn)條件為:凹凸棒土與活性污泥的比例為2∶3,在1 100℃下保溫60 min,碳酸氫銨造孔劑的添加量按質(zhì)量分?jǐn)?shù)設(shè)置為5%、10%、15%和20%。

    為使碳酸氫銨能最大程度發(fā)揮造孔的效果,先將電爐溫度上升到1 100℃,然后將樣品快速放進(jìn)電爐中加熱,碳酸氫銨在高溫環(huán)境下,快速分解,達(dá)到增加孔隙率的效果。由圖4可以看出,隨著造孔劑添加量的增加,多孔載體的孔隙率隨之增加。多孔載體的孔隙率比沒(méi)有添加造孔劑的多孔載體明顯上升,這是因?yàn)樵诟邷貤l件下碳酸氫銨分解的氣體從載體內(nèi)部逸出形成孔隙,這樣提高了載體的孔隙率,為催化劑的負(fù)載提供了更為廣闊的空間;而隨著造孔劑添加量的增大,多孔載體的結(jié)構(gòu)變得松散,多孔載體抗壓強(qiáng)度有所下降。造孔劑的添加量從5%到20%,孔隙率上升幅度有限,這可能是因?yàn)樘妓釟滗@分解產(chǎn)生的孔道,在高溫條件下,因載體融化壓縮了已經(jīng)形成的孔道,所以增大造孔劑的添加量,孔隙率并沒(méi)有明顯上升,其他相關(guān)特征均未有明顯變化,從成本的角度來(lái)考慮,選擇5%的造孔劑添加量較為經(jīng)濟(jì)。

    圖4 造孔劑添加量對(duì)多孔載體密度與孔隙率的影響

    2.6 表征結(jié)果分析

    2.6.1 XRD譜圖分析。德國(guó)Degussa公司的光催化劑產(chǎn)品P25,是70%銳鈦礦和30%紅金石的混合晶體,在紫外光區(qū)具有優(yōu)良的光催化氧化活性。通過(guò)比較P25與溶膠-凝膠法制得的二氧化鈦的X射線(xiàn)衍射圖譜(圖5)可以看出,在500℃保溫2 h得到的二氧化鈦的XRD圖譜中,銳鈦礦的特征峰在2θ=25.33°、37.84°、48.70°、54.16°、55.32°,在 2θ=27.46°、36.10°、41.44°、56.88°處出現(xiàn)了微弱的紅金石特征峰,樣品的晶型基本轉(zhuǎn)換成銳鈦型,但有微少的紅金石晶型衍射峰,與P25相比,X射線(xiàn)衍射強(qiáng)度要強(qiáng)。圖6是多孔載體與多孔吸附光催化復(fù)合材料的XRD圖譜,從圖中可以看出多孔吸附光催化復(fù)合材料的催化劑特征峰較明顯,催化劑的晶型呈銳鈦型,與多孔載體相比,吸附光催化劑后,多孔吸附光催化復(fù)合材料的某些特征衍射峰的強(qiáng)度有所下降,可能是在催化劑固定的過(guò)程中,在高溫條件下,多孔載體與光催化劑發(fā)生復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng),但并沒(méi)有影響光催化劑的整體晶型,說(shuō)明光催化劑成功負(fù)載到多孔載體的表面,并結(jié)合致密,不易脫落。

    圖5 二氧化鈦與P25的XRD圖譜

    圖6 多孔吸附光催化復(fù)合材料與多孔載體的XRD圖譜

    圖7 UV-Vis DRS分析

    2.6.2 UV-Vis漫反射圖譜分析。圖7為二氧化鈦、多孔吸附催化劑復(fù)合材料和多孔載體的紫外漫反射圖譜。從圖中可以看出,二氧化鈦的光響應(yīng)范圍僅限于紫外光區(qū)域,即光波長(zhǎng)低于400 nm,在大于400 nm的可見(jiàn)光幾乎沒(méi)有吸收;這是由于二氧化鈦帶隙能的原因,二氧化鈦在紫外光下,光子提供的能量達(dá)到二氧化鈦的帶隙能,促使電子發(fā)生躍遷;當(dāng)光波長(zhǎng)超過(guò)400 nm以后,光子不能提供足夠的能力促使二氧化鈦上的電子躍遷。圖中多孔載體在紫外光區(qū)域和可見(jiàn)光區(qū)域均有較強(qiáng)的吸收光的能力,這可能是多孔載體本身的特性對(duì)光有較好的吸收效果。從圖中可以看出,多孔吸附光催化復(fù)合材料在紫外光區(qū)域的光響應(yīng)較強(qiáng),波長(zhǎng)在400~500 nm之間,多孔吸附光催化復(fù)合材料仍然對(duì)光有較強(qiáng)的吸收,凹凸棒土是一種鏈層狀結(jié)構(gòu)的礦物質(zhì),其晶體中含有Mg2+、Si4+、Ca2+、Fe3+和Al3+等離子,多孔吸附光催化復(fù)合材料在500℃進(jìn)行活化和固定時(shí),這些離子可能在高溫下對(duì)二氧化鈦晶體進(jìn)行修飾,達(dá)到摻雜改性二氧化鈦的效果,從而增加了二氧化鈦對(duì)光波長(zhǎng)的響應(yīng)范圍,提高了對(duì)光的利用能力。

    3 結(jié)論

    采用凹凸棒土和活性污泥為原料制備多孔載體,凹凸棒土的資源豐富,同時(shí)還解決了活性污泥處理問(wèn)題。經(jīng)過(guò)混合、成型、煅燒和造粒等一系列制備工藝,得到了粒徑在1~3 mm左右的多孔載體催化劑載體,通過(guò)對(duì)煅燒溫度、保溫時(shí)間、混合物比例和造孔劑添加量等因素對(duì)載體性能影響的研究,確定了制備多孔載體的最佳工藝條件:凹凸棒土與活性污泥的比例為2∶3,在1 100℃下保溫60 min,造孔劑的添加量為5%。采用溶膠-凝膠法可以很好地將TiO2負(fù)載到多孔載體的表面,通過(guò)表征分析可以看出,在多孔吸附光催化復(fù)合材料的固定過(guò)程中,凹凸棒土晶體中所含的離子可能在高溫固定過(guò)程中對(duì)二氧化鈦晶體進(jìn)行摻雜改性。

    [1]HELMY A K,DE BUSSETTI S G,F(xiàn)ERREIRO E A.The surface energy of palygorskite[J].Powder Technology,2007,171(2):126-131.

    [2]張悠敏,張俊勇.江蘇盱眙凹凸棒石理化性質(zhì)研究[J].上海鐵道學(xué)院學(xué)報(bào),1993,14(2):57-64.

    [3]崔永麗,關(guān)家梁,潘業(yè)才.凹凸棒土的純化及吸附性能研究[J].中國(guó)非金屬礦工業(yè)導(dǎo)刊,2009(1):31.

    [4]固旭,蔣金龍,劉曉勤.凹凸棒石黏土催化劑的研究進(jìn)展[J].現(xiàn)代化工,2010(5):25-28.

    [5]萬(wàn)耀強(qiáng),馮書(shū)崗.我國(guó)城市污水處理廠(chǎng)污泥處理現(xiàn)狀及其研究進(jìn)展[J].河南建材,2007(3):56-57.

    [6]王曉.活性污泥的穩(wěn)定化處理技術(shù)及其發(fā)展[J].青海大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版,2001(1):35-37.

    [7]梁明武,高春榮,趙平.北京市污泥堆肥處理現(xiàn)狀與發(fā)展趨勢(shì)[J].安徽農(nóng)業(yè)科學(xué),2012,40(7):4213-4216.

    [8]張清敏,陳衛(wèi)平,胡國(guó)臣,等.污泥有效利用研究進(jìn)展[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境保護(hù),2000,19(1):58-61.

    [9]周秉頤.固體廢棄物在水泥生產(chǎn)中的再利用[J].甘肅科技,2008(19):62-63.

    [10]劉方舒,方民憲,楊承斌.生態(tài)水泥的研究進(jìn)展[J].材料導(dǎo)報(bào),2012(S2):335-337.

    [11]郭鴻,萬(wàn)金泉,馬邕文.污泥資源化技術(shù)研究新進(jìn)展[J].化工科技,2007,15(1):46-50.

    [12]仰榴青.國(guó)產(chǎn)凹凸棒土的研究[J].江蘇理工大學(xué)學(xué)報(bào),1995(1):55-60.

    [13]錢(qián)運(yùn)華,金葉玲,吳潔,等.凹凸棒石粘土填充橡膠研究[J].非金屬礦,2000,23(6):25-26.

    [14]孫曉.輕質(zhì)生物膜陶瓷載體的研制及在流化床中的應(yīng)用[D].上海:上海師范大學(xué),2006.

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