遼河斷陷烴源巖有機(jī)地球化學(xué)特征

梁明亮，王作棟，鄭建京，李曉光，王曉峰，錢宇

（1.中國科學(xué)院油氣資源研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，蘭州730000；2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京100049；3.中國石油遼河油田分公司勘探開發(fā)研究院，遼寧盤錦839009）

遼河斷陷烴源巖有機(jī)地球化學(xué)特征

梁明亮1，2，王作棟1，鄭建京1，李曉光3，王曉峰1，錢宇1，2

（1.中國科學(xué)院油氣資源研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，蘭州730000；2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京100049；3.中國石油遼河油田分公司勘探開發(fā)研究院，遼寧盤錦839009）

為了研究遼河斷陷東、西部凹陷烴源巖地球化學(xué)特征的差異及其與油氣形成的關(guān)系，利用Rock-Eval和氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀（GC-MS）對斷陷內(nèi)古近系沙河街組烴源巖進(jìn)行了詳細(xì)的有機(jī)地球化學(xué)特征研究。通過對18塊烴源巖可溶有機(jī)質(zhì)飽和烴進(jìn)行GC-MS測試和生物標(biāo)志化合物的分析，并分別在東、西部凹陷烴源巖飽和烴餾分m/z 191和m/z 231質(zhì)量色譜圖中檢測到了松香烷和甲基甾烷系列化合物，顯示出相同（近）層段烴源巖不同的生物標(biāo)志化合物特征。研究結(jié)果表明：東、西部凹陷相同（近）層段烴源巖形成的古環(huán)境、母源輸入等存在顯著差異，這可能是造成東、西部凹陷烴源巖差異，并影響遼河斷陷東、西部凹陷油氣藏差異的重要原因。

烴源巖；生物標(biāo)志化合物；GC-MS測試；沙河街組；遼河斷陷

0 引言

遼河斷陷位于遼寧省中南部，是渤海灣盆地東北部的一個中、新生代斷陷盆地及以古近系為主要勘探目的層的含油氣坳陷。作為新生代沉積盆地，遼河斷陷具有沉積厚度大、沉降速度快、沉積旋回多和巖相變化大等特點(diǎn)，為河流—三角洲—湖泊相沉積體系［1-2］。西部凹陷與東部凹陷被中央隆起帶所分割，近北東向平行排列。作為2個相對獨(dú)立的地質(zhì)單元，二者具有相似的構(gòu)造和沉積背景，但油氣儲量不同［3］。烴源巖的發(fā)育程度和質(zhì)量差異是遼河盆地東、西部凹陷油氣儲量不同的重要原因。有機(jī)質(zhì)豐度決定了烴源巖的生烴潛力，同時，烴源巖有機(jī)質(zhì)的生烴過程受有機(jī)質(zhì)類型和熱演化程度的影響。古近系是遼河盆地的主力烴源巖層系，它廣泛分布在3個凹陷的各個次洼中，并且發(fā)育有4套生油層系：沙四段、沙三段、沙二段—沙一段和東營組。

前人雖然對遼河斷陷烴源巖進(jìn)行了大量的研究工作，認(rèn)為東部凹陷有機(jī)質(zhì)豐度低于西部凹陷，并且缺失優(yōu)質(zhì)的沙四段烴源巖［4-6］，但在這2個凹陷的烴源巖中對其生物標(biāo)志化合物層面的組成特征差異的相關(guān)研究仍然值得探討。筆者通過分析遼河盆地東、西部凹陷沙河街組烴源巖的族組成和飽和烴特征，研究其形成的古環(huán)境、母源輸入和成熟度等，在分析生物標(biāo)志化合物的基礎(chǔ)上，結(jié)合前人對該區(qū)構(gòu)造演化、沉積學(xué)和成藏演化等地質(zhì)特征［7-8］的研究，肯定了關(guān)于東部凹陷缺失沙四段優(yōu)質(zhì)烴源巖的觀點(diǎn)，同時，研究發(fā)現(xiàn)在相同的層段，東、西部凹陷烴源巖生物標(biāo)志化合物所指示其形成的古環(huán)境和母源輸入等均表現(xiàn)出不同的特征，這可能就是造成東、西部凹陷烴源巖差異，以及影響遼河盆地東、西部凹陷油氣儲量的重要原因。

圖1 遼河斷陷東、西部凹陷示意圖Fig.1Location and structural units of Liaohe Depression

表1 研究樣品的基本地球化學(xué)參數(shù)Table 1Basic geochemical parameters of the source rock samples

1 樣品與實(shí)驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)樣品

沙河街組烴源巖是遼河斷陷主力烴源巖，沙三段是沙河街組重要的生烴層［9］。在研究區(qū)采集了18個烴源巖樣品，其中東部凹陷10塊，西部凹陷8塊（圖1、表1）。樣品以沙三段為主（12塊），兼顧其他層位（6塊）。沙三段早、中期，由于斷塊活動強(qiáng)烈并快速沉陷，使東、西部湖盆均進(jìn)入非補(bǔ)償?shù)陌肷詈练e環(huán)境，廣泛發(fā)育濁積巖和巨厚的暗色泥巖；地層厚度為400～1 000 m，最大厚度均大于1 000 m，含有豐富的低等水生生物，是盆地最重要的烴源巖，具有分布廣、厚度大的特點(diǎn)。

1.2GC-MS測試

選取大塊的烴源巖樣品剝?nèi)ネ鈱?，?jīng)無水乙醇沖洗，用精制二氯甲烷淋洗后，粉碎至小于150 μm（100目），樣品用索氏抽提法抽提72 h提取可溶有機(jī)質(zhì)，抽提物經(jīng)正己烷沉淀瀝青質(zhì)后，再經(jīng)柱色層（硅膠∶氧化鋁=3∶1）分離，對分離后的飽和烴餾分進(jìn)行GC-MS測試。氣相色譜-質(zhì)譜儀為美國安捷倫科技有限公司的6890N-GC/5973N-MSD型儀器。分析條件：載氣為高純氦99.999 9%；載氣流量為1.2mL/min；色譜進(jìn)樣口溫度為280℃；色譜柱為HP-5彈性石英毛細(xì)管柱（30 m×0.25 mm×0.25 μm）；升溫程序?yàn)?0℃起始以每分鐘4℃升至290℃，保持30 min；質(zhì)譜離子源為EI源；離子源溫度為230℃；四極桿溫度為150℃；離子源電離能為70 eV；全掃描模式；分析譜庫為美國NIST02L。

2 結(jié)果與討論

2.1 樣品的基礎(chǔ)地球化學(xué)特征

樣品在中國科學(xué)院油氣資源研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行了有機(jī)質(zhì)評價分析，樣品的基礎(chǔ)地球化學(xué)參數(shù)如表1所列。其中，樂古2井為石炭系（C）樣品，龍深1井和冷185井為中生界（Mz）樣品，大26井為沙一段（Es1）樣品，雙116井為沙二段（Es2）樣品，其他均為沙三段（Es3）樣品。

用總有機(jī)碳（TOC）、氯仿瀝青“A”、生烴潛量（S1+S2）、總烴含量和氫指數(shù)（IH）等地球化學(xué)參數(shù)來表征遼河斷陷烴源巖有機(jī)質(zhì)豐度［10-11］。利用烴源巖總有機(jī)碳與總烴含量關(guān)系圖（圖2），并根據(jù)有機(jī)質(zhì)豐度評價標(biāo)準(zhǔn)，確定樣品的有機(jī)質(zhì)豐度為好—很好，東部凹陷的榮22井泥巖為非烴源巖，大26井沙一段泥巖為中等烴源巖。泥巖樣品的總有機(jī)碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.25%～3.50%，氯仿瀝青“A”質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.031%～0.297%，總烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)為（167～2170）×10-6；炭質(zhì)泥巖和油頁巖的總有機(jī)碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)為6.82%～33.90%，氯仿瀝青“A”質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.034%～2.727%，總烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)為（1 553～9 859）×10-6（樂古2井樣品較低，為73×10-6）。在地球化學(xué)研究中，常根據(jù)烴源巖中的有機(jī)碳含量來劃分巖性。本次研究樣品以泥巖和炭質(zhì)泥巖為主，東部凹陷的樣品主要為炭質(zhì)泥巖，西部凹陷的樣品主要為湖相泥巖，僅從熱解數(shù)據(jù)來評判，東部凹陷烴源巖質(zhì)量較好。

圖2 烴源巖總有機(jī)碳含量與總烴含量關(guān)系Fig.2Relationship between CH and TOC content of source rocks

2.2 族組成特征

烴源巖樣品索氏抽提的可溶有機(jī)質(zhì)經(jīng)正己烷沉淀瀝青質(zhì)后，再經(jīng)柱色層分離為飽和烴、芳烴和非烴，計(jì)算其相對質(zhì)量分?jǐn)?shù)，并根據(jù)芳烴甲基菲指數(shù)計(jì)算得到樣品的反射率（Rc）（表2）。

烴源巖樣品的族組成特征（表2）顯示了不同凹陷烴源巖樣品的可溶有機(jī)質(zhì)族組成的差異。圖2顯示，在東部凹陷，石炭系炭質(zhì)泥巖（樂古2井）瀝青含量極高，飽和烴、芳烴和非烴含量極低，這可能與樣品演化程度高及生成的烴類物質(zhì)在溫度、壓力等條件控制下聚合成分子量較大的有機(jī)質(zhì)（瀝青質(zhì)）有關(guān)；中生代黑色泥巖（龍深1井）可能處在生成烴類物質(zhì)的合適演化階段，其飽和烴和芳烴的含量相對較高；桃10井炭質(zhì)泥巖和油頁巖演化程度稍高，已進(jìn)入生油窗，族組成呈現(xiàn)飽和烴＞非烴＞芳烴＞瀝青質(zhì)的特征；歐24井炭質(zhì)泥巖瀝青和榮22井非烴含量均較高，非烴類物質(zhì)尚未大量轉(zhuǎn)化成烴，這可能是因?yàn)闃悠费莼潭鹊驮斐傻模黄渌澈咏纸M的4個樣品，族組成均呈現(xiàn)出非烴＞飽和烴＞芳烴＞瀝青質(zhì)的特征，這可能是因?yàn)橛袡C(jī)質(zhì)演化程度較低、非烴類物質(zhì)尚未發(fā)生脫官能團(tuán)而形成烴類物質(zhì)造成的。在西部凹陷，從可溶有機(jī)質(zhì)族組成的相對含量可看出，研究樣品的演化程度整體高于東部凹陷，其中冷185井中生代灰綠色泥巖、雙116井沙二段褐色泥巖、雷10井沙三段褐灰色灰質(zhì)頁巖、洼17井褐灰色泥巖、錦128井深灰色泥巖和張1井油頁巖樣品，族組成均呈現(xiàn)出飽和烴＞非烴＞芳烴＞瀝青質(zhì)的特征，顯示這幾個樣品有機(jī)質(zhì)類型較好且其演化程度較高，可能已進(jìn)入生油門限；雷31井炭質(zhì)泥巖和齊5井灰褐色油頁巖以高含量的非烴顯示其較低的演化程度。對比研究遼河斷陷東部凹陷和西部凹陷不同層位、不同巖性烴源巖樣品可溶有機(jī)質(zhì)的相對含量及反射率參數(shù)，可看出：西部凹陷樣品的演化程度整體高于東部凹陷；從層位上看，石炭紀(jì)和中生代樣品的演化程度均高于新生界古近系的樣品。

表2 研究樣品的可溶有機(jī)質(zhì)族組成特征Table 2Composition of soluble organic matter of the source rock samples

表3 樣品飽和烴餾分甾萜烷生物標(biāo)志化合物特征參數(shù)Table 3Basic biomarker parameters of terpanes and steroids for the samples

2.3 生物標(biāo)志化合物特征

此次研究，對烴源巖飽和烴特征參數(shù)進(jìn)行了計(jì)算，包括五環(huán)三萜烷和甾烷系列（表3）、正構(gòu)烷烴與類異戊二烯烷烴（表4）的相關(guān)參數(shù)及數(shù)據(jù)。

表4 樣品飽和烴餾分正構(gòu)烷烴與類異戊二烯烷烴生物標(biāo)志化合物特征參數(shù)Table 4Biomarker parameters of n-alkanes and isoprenoids for the samples

2.3.1 正構(gòu)烷烴和類異戊二烯烷烴特征

圖3 烴源巖樣品飽和烴總離子流圖Fig.3The total ion current of saturated hydrocarbon of source rocks

圖4 烴源巖樣品Pr/C17與Ph/C18關(guān)系Fig.4Relationship between Pr/C17and Ph/C18of the source rock samples

東部凹陷大多數(shù)烴源巖樣品的Pr/Ph值為4.00～10.17，包括沙一段和沙三段的泥巖及炭質(zhì)泥巖，指示其原始有機(jī)質(zhì)來源于氧化環(huán)境中的陸源植物輸入，水體淺，鹽度低，這與極高的C29甾烷和極低的伽馬蠟烷指數(shù)（G/C30H）相互印證。西部凹陷烴源巖有機(jī)質(zhì)的Pr/Ph值較低，雷31井沙三段煤的Pr/Ph值最高，為3.0，顯示其主要以陸源有機(jī)質(zhì)輸入為主；Pr/Ph值為1.22～2.43的沙三段和沙四段樣品，其有機(jī)質(zhì)沉積于弱氧化環(huán)境，具有一定含量的高等植物輸入；Pr/Ph值為0.32～0.59的沙二段和沙三段烴源巖樣品，其有機(jī)質(zhì)處于水體深、鹽度較高的沉積環(huán)境，有機(jī)質(zhì)輸入以藻類等水生生物為主。從西部凹陷所有樣品的Pr/Ph值來看，大多數(shù)樣品的沉積環(huán)境均為弱還原—弱氧化條件，有機(jī)質(zhì)類型為混合型。

結(jié)合研究樣品的飽和烴總離子流圖（參見圖3）和對以上正構(gòu)烷烴和類異戊二烯烷烴特征的分析，其結(jié)果表明：研究樣品大多經(jīng)歷過一定程度的生物降解，根據(jù)生物降解標(biāo)準(zhǔn)來判斷［12］，雖然樣品的生物降解級別為輕微降解，但這種降解過程實(shí)際上已造成了正構(gòu)烷烴的相對缺失。

2.3.2 三環(huán)萜和藿烷

在東部凹陷大多數(shù)樣品中，三環(huán)二萜烷的含量極低甚至不能檢出，伽馬蠟烷指數(shù)也極低，為0.01～0.07；Ts/Tm與C3122S/（S+R）值分別為0.06～0.31和0.14～0.62，顯示樣品有機(jī)質(zhì)還處在未成熟—低成熟階段。歐24井樣品中檢測到C30藿烯和奧利烯，說明樣品還保留著原生有機(jī)質(zhì)的成分，演化程度很低。

在西部凹陷，三環(huán)萜和五環(huán)三萜烷的分布形式存在較大差異，有一部分樣品的伽馬蠟烷指數(shù)較高，為0.11～0.15，三環(huán)二萜烷豐度較高，Ts/Tm與C3122S/（S+R）值分別為0.20～1.25和0.56～0.63，表明其有機(jī)質(zhì)處于水體較深、鹽度較高的沉積環(huán)境，并以藻類等水生生物輸入為主，演化程度相對較高；還有一部分樣品的伽馬蠟烷指數(shù)極低，僅為0.02～0.07，未檢到三環(huán)二萜烷，Ts/Tm與C3122S/（S+R）值分別為0.25～0.71和0.10～0.60，表明樣品有機(jī)質(zhì)處于淡水、微咸水的沉積環(huán)境。

2.3.3 甾烷

研究表明［13］，C27甾烷來源于水生生物，C29甾烷來源于高等植物，C28甾烷來源于藻類、苔蘚及地衣等。根據(jù)表3數(shù)據(jù)繪制甾烷分布三角圖（圖5），結(jié)果顯示：西部凹陷飽和烴甾烷的C27＞C28＞C29時，以水生生物為主要來源，C29＞C28＞C27時，以陸源物質(zhì)為主要來源；東部凹陷沙三段烴源巖的C29＞C28＞C27時，C29甾烷占絕對優(yōu)勢，有機(jī)質(zhì)以陸源物質(zhì)為主。

甾烷C29ββ/（αα+ββ）與C29ααα20S/20（R+S）參數(shù)常用來評價烴源巖和原油的成熟度。眾多研究者認(rèn)為，C29ββ/（αα+ββ）與C29ααα20S/20（R+S）值小于0.2時為低—未成熟，0.2～0.4為低成熟，大于0.4為成熟。幾乎所有樣品的C2920S/（S+R）與C29ββ/（αα+ ββ）值均大于0.2，而東部凹陷烴源巖C29ββ/（αα+ ββ）值以小于0.4為主，西部凹陷則普遍大于0.4，顯示東、西部凹陷烴源巖有機(jī)質(zhì)演化程度的差異，即東部凹陷樣品的有機(jī)質(zhì)演化程度低于西部凹陷。

圖5 烴源巖樣品甾烷分布Fig.5The distribution of steranes of source rocks

2.3.4 松香烷與甲基甾烷

在東部凹陷沙三段桃10-1井、桃10-2井、歐24井和榮22井的樣品中，檢測到松香烷、降松香烷、脫氫松香烷、海松烷、降海松烷、α-扁枝烷等高等植物樹脂來源的化合物。因?yàn)檫@些化合物具有較低的生烴活化能，在Ro小于0.6%的低演化階段就能生烴，它們是烴源巖有機(jī)質(zhì)低演化階段生成油和氣的重要物質(zhì)基礎(chǔ)［14-15］。但西部凹陷烴源巖中卻均未檢出上述化合物，表明在烴源巖有機(jī)質(zhì)的輸入和成巖作用過程中，東部凹陷和西部凹陷存在著明顯的不同，亦有可能是由于西部凹陷烴源巖成熟度普遍較高造成上述化合物的缺失。在西部凹陷沙三段雷10井的灰質(zhì)頁巖中檢測到豐富的甲基甾烷（C28～C30）系列，即C30（甲基甾烷）＞C29（規(guī)則甾烷）＞C27（規(guī)則甾烷）＞C28（甲基甾烷）＞C28（規(guī)則甾烷）≈C29（甲基甾烷），該樣品的伽馬蠟烷指數(shù)（G/C30H）極低，為0.02，如此豐富的甲基甾烷系列化合物的檢出，指示有機(jī)質(zhì)的輸入以藻類等水生生物為主，其中淡水溝鞭藻的貢獻(xiàn)尤為突出［16］。

在東、西部凹陷沙三段烴源巖中分別檢出了松香烷系列和甲基甾烷系列化合物，印證了正構(gòu)烷烴和類異戊二烯烷烴等生物標(biāo)志化合物所指示的東、西部凹陷烴源巖在沉積環(huán)境、母源輸入和成熟度等方面的顯著差異，關(guān)于這些特殊化合物的生烴貢獻(xiàn)和生烴特征的研究值得進(jìn)一步探討。

3 結(jié)論

（1）通過對烴源巖基本評價參數(shù)進(jìn)行分析，顯示了遼河斷陷東、西部凹陷相同（近）層段烴源巖有機(jī)質(zhì)豐度的差異性，東部凹陷烴源巖有機(jī)質(zhì)豐度較高。從有機(jī)質(zhì)類型來看，東部以Ⅲ型干酪根為主，母源輸入中高等植物貢獻(xiàn)較大；西部以Ⅱ型（混合型）干酪根為主，其中水生藻類的貢獻(xiàn)較大。從可溶有機(jī)質(zhì)族組成特征和反射率值可以看出，西部凹陷樣品的熱演化程度整體高于東部凹陷，西部凹陷烴源巖樣品大部分已進(jìn)入生烴門限，而東部凹陷樣品大部分處于未成熟—低成熟階段。

（2）綜合分析東、西部凹陷烴源巖樣品生物標(biāo)志化合物特征，認(rèn)為東部凹陷有機(jī)質(zhì)輸入以高等植物為主，其有機(jī)質(zhì)沉積于弱氧化環(huán)境；西部凹陷有機(jī)質(zhì)以低等水生生物母源輸入及混合型輸入為主，大多數(shù)樣品的沉積環(huán)境均為弱還原—弱氧化條件。東部凹陷樣品的有機(jī)質(zhì)演化程度低于西部凹陷。

（3）在遼河斷陷東、西部凹陷沙三段烴源巖中檢測出的松香烷與甲基甾烷，再次顯示了東、西部凹陷烴源巖的差異化特征，表明東、西部凹陷相同（近）層段烴源巖形成的古環(huán)境、母源輸入等存在顯著差異，這可能就是造成東、西部凹陷烴源巖差異，并影響東、西部凹陷油氣儲量的重要原因。

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（本文編輯：楊琦）

Organic geochemistry characteristics of source rocks in Liaohe Depression

LIANG Mingliang1，2，WANG Zuodong1，ZHENG Jianjing1，LI Xiaoguang3，WANG Xiaofeng1，QIAN Yu1，2
（1.Key Laboratory of Petroleum Resources Research，Chinese Academy of Sciences，Lanzhou 730000，China；2.University of Chinese Academy of Sciences，Beijing 100049，China；3.Research Institute of Exploration and Development，PetroChina Liaohe Oilfield Company，Panjin 839009，Liaoning，China）

In order to study the characteristics of source rocks for the hydrocarbon formation between western and eastern sags in Liaohe Depression,this paper studied the organic geochemistry characteristics of source rocks of Shahejie Formation by using Rock-Eval and GC-MS detection on saturated hydrocarbons.The GC-MS analysis and biomarker analysis of organic matter saturated hydrocarbon of 18 blocks of source rocks show the different biomarker characteristics of the same formation,and abietanes and methylsteranes compounds were detected in mass chromatogram at m/z 191 and m/z 231 respectively in the eastern and western sags.The results show that there are significant differences in the depositional environment and precursor input between the western and eastern sags in Liaohe Depression,and those might be important reasons for the differences of source rocks and hydrocarbon accumulation betweenwesternandeasternsagsinLiaoheDepression.

sourcerocks；biomarker；GC-MSdetection；ShahejieFormation；LiaoheDepression

TE122

A

1673-8926（2014）04-0110-07

2014-01-29；

2014-03-05

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目“低熟烴源巖中特殊含氧內(nèi)酯物及地質(zhì)意義”（編號：41072106）資助

梁明亮（1985-），男，中國科學(xué)院大學(xué)在讀博士研究生，研究方向?yàn)橛蜌獾厍蚧瘜W(xué)。地址：（730000）甘肅省蘭州市城關(guān)區(qū)東崗西路382號。電話：（0931）4960921。E-mail：liang.ml@163.com。