烏魯木齊冬季黑碳氣溶膠污染特征初步研究

鐘玉婷，劉新春，何清，陸輝，趙克蕾，3

（1.中國氣象局烏魯木齊沙漠氣象研究所，新疆烏魯木齊 830002；2.中國氣象局樹木年輪理化研究重點開放實驗室/新疆樹木年輪生態(tài)重點實驗室，新疆烏魯木齊 830002；3.新疆大學資源與環(huán)境科學學院，新疆烏魯木齊，830046）

烏魯木齊冬季黑碳氣溶膠污染特征初步研究

鐘玉婷1，2，劉新春1，2，何清1，2，陸輝1，2，趙克蕾1，2，3

（1.中國氣象局烏魯木齊沙漠氣象研究所，新疆烏魯木齊 830002；2.中國氣象局樹木年輪理化研究重點開放實驗室/新疆樹木年輪生態(tài)重點實驗室，新疆烏魯木齊 830002；3.新疆大學資源與環(huán)境科學學院，新疆烏魯木齊，830046）

利用2010年2月烏魯木齊大氣成分觀測站黑碳儀觀測數(shù)據(jù)，結(jié)合散射系數(shù)及常規(guī)觀測資料，對烏魯木齊冬季黑碳氣溶膠（BC）濃度變化特征進行了分析，并通過氣流后向軌跡進行了來源分析。結(jié)果表明：（1）觀測期間BC質(zhì)量濃度日平均值為12 707±4 673 ng·m-3，濃度變化范圍為4 916～22 997 ng·m-3，散射系數(shù)日均值為1 086±561mm-1，變化范圍為350～2 232mm-1。BC質(zhì)量濃度和散射系數(shù)日均值變化趨勢基本一致；（2）BC質(zhì)量濃度日變化具有明顯的峰值和谷值，峰值分別出現(xiàn)在09—11時和20—22時，谷值分別出現(xiàn)在04—06時和16—18時，散射系數(shù)與BC質(zhì)量濃度日變化趨勢基本一致，相對其有一定的滯后。春節(jié)期間燃放煙花爆竹對空氣污染物濃度上升有明顯作用，顯著影響B(tài)C質(zhì)量濃度日變化規(guī)律；（3）烏魯木齊冬季大氣層結(jié)穩(wěn)定，污染物不易擴散，風速和降水對黑碳氣溶膠濃度具有明顯的稀釋作用。在烏魯木齊特殊的地形和氣象條件下，本地源排放與來自周邊城市群污染物輸送的疊加使得污染更加嚴重。

黑碳氣溶膠（BC）；變化特征；后向軌跡；污染輸送

黑碳氣溶膠（BC）是大氣氣溶膠的重要組成部分，其粒徑一般在0.01～1 μm之間，來源于任何含碳物質(zhì)的不完全燃燒排放出的無定型碳質(zhì)，它在可見到紅外波段范圍內(nèi)對太陽輻射均有強烈吸收，故習慣上被稱為黑碳氣溶膠[1]。BC不僅能在大氣輸送過程中吸附二次污染物影響大氣組成和大氣化學過程，還能通過改變云凝結(jié)核的特性影響云的生成，從而影響區(qū)域氣候[2]。有研究證實BC的直接輻射驅(qū)動因子超過了CH4，對全球氣候變暖貢獻了15%～ 30%[2]，成為全球大氣系統(tǒng)中僅次于CO2的增溫組分[3]。中國區(qū)域BC的排放量占到全球排放總量的1/4，成為區(qū)域乃至全球氣候與環(huán)境變化的一個重要驅(qū)動因子[4]。BC不僅對太陽輻射具有強烈的吸收和散射作用，能降低大氣透明度和能見度[5-6]，黑碳粒子還能吸附有毒有害物質(zhì)如PAHs和重金屬等，通過呼吸道進入肺泡長期滯留，從而影響人體健康[7]。因此有關(guān)BC的研究越來越受到科學家的關(guān)注。

國外早在20世紀70年代就出現(xiàn)了BC的系統(tǒng)測量[8]，到目前為止開展了包括南極、北極等地區(qū)的廣泛觀測[8-11]。國內(nèi)有關(guān)BC的研究則開展較晚，20世紀90年代開始，BC的觀測實驗在我國才逐步展開。1991年我國臨安大氣本底污染監(jiān)測站進行了短期的BC濃度觀測[12]，1992—1994年湯潔等在青海西寧市西南方向約90 km海拔3 810m的瓦里關(guān)山地區(qū)，進行本底地區(qū)大氣BC濃度的觀測[12]，1992至1997年在北京市北郊觀測BC的濃度[13]，至今已得到一些有價值的研究結(jié)果。目前，我國正處于經(jīng)濟高速發(fā)展時期，大氣中的顆粒物在今后相當長的一段時期內(nèi)仍然是重要污染物。我國北方城市的大氣污染相當嚴重[14-15]，冬采暖季BC濃度顯著增高，BC的氣候效應也越來越受到關(guān)注[16-18]。因此，觀測并分析冬季BC的濃度分布、變化特征及其主要來源貢獻能夠為北方城市BC研究提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和對比分析。

由于其特殊的地理位置、氣象條件等因素，烏魯木齊冬季風速小，逆溫層厚，大氣層結(jié)穩(wěn)定，大氣污染嚴重[19]。本研究通過烏魯木齊沙漠氣象研究所大氣成分觀測站進行長期連續(xù)觀測，獲得BC濃度等寶貴的觀測數(shù)據(jù)，分析了烏魯木齊冬季BC濃度的變化特征及其來源，希望能為開展城市和區(qū)域大氣氣溶膠的污染特征提供基礎(chǔ)研究數(shù)據(jù)。

1 觀測方法及觀測站點

1.1 觀測地點

黑碳儀安放于市區(qū)自治區(qū)氣象局科技樓7樓樓頂大氣成分觀測站（43.47°N，87.39°E，海拔948.1m）內(nèi)，采樣管距離觀測站房頂1.5m。觀測點四周沒有明顯的BC污染排放源，能夠較好地代表城市大氣污染狀況。采樣時間為北京時間2010年2月1日—2月28日，期間共獲得有效觀測數(shù)據(jù)7 798組。

1.2 觀測儀器和方法

觀測儀器為美國瑪基科學公司（Magee Scientific Co,USA）生產(chǎn)的AE-31黑碳儀，該儀器可以連續(xù)實時觀測黑碳的質(zhì)量濃度。該儀器共有370、470、520、590、660、880、950 nm 7個通道，880 nm是各種型號黑碳儀的標準測量波長，其詳細工作原理及資料處理方法見文獻[12，20]。本文采用黑碳儀標準通道（880 nm）的采集結(jié)果作為黑碳質(zhì)量濃度的代表值，該儀器平均每5min獲取一組黑碳濃度數(shù)據(jù)。

此外，還利用澳大利亞Ecotech公司生產(chǎn)的Aurora-1000型積分式濁度計對氣溶膠的散射系數(shù)（σsp）進行了同步觀測，儀器的測量波長為525 nm，其同步觀測時間間隔均為5min。

2 結(jié)果與分析

2.1 黑碳氣溶膠濃度日均值變化特征

觀測期間共獲得BC質(zhì)量濃度小時平均值數(shù)據(jù)671組，平均值為13 085±6 586 ng/m3，濃度變化范圍為753～39 272 ng/m3；日平均值為12 707±4 673 ng/m3，濃度變化范圍為4 916～22 997 ng/m3。散射系數(shù)日均值為1 086±561mm-1，變化范圍為350～2 232mm-1。從圖1可以看出，BC質(zhì)量濃度和散射系數(shù)日均值變化趨勢基本一致，根據(jù)Mie散射理論，尺度在0.05～1.5 μm的粒子散射效率最大，即對總散射系數(shù)的貢獻最大。黑碳氣溶膠顆粒的粒徑尺度范圍一般在0.01～1 μm，其粒徑中值為0.1～0.2 μm。因此，BC質(zhì)量濃度與散射系數(shù)的變化基本一致。但是，也有兩者變化不一致的情況，例如2月2日、2月3日、2月18日，當質(zhì)量濃度（或散射系數(shù)）出現(xiàn)高值的時候，散射系數(shù)（或質(zhì)量濃度）并沒有同樣出現(xiàn)高值。氣象條件是影響黑碳濃度的重要因素，烏魯木齊冬季層結(jié)穩(wěn)定，多靜風，有天氣系統(tǒng)時，風速的增大對黑碳氣溶膠濃度具有明顯的稀釋作用。2月5日降水過程前，風速加大，BC濃度呈明顯的下降趨勢，且降水的量級影響B(tài)C的清除和增長過程。

圖1 BC質(zhì)量濃度和散射系數(shù)日變化趨勢

2.2 黑碳氣溶膠濃度日變化特征

圖2為BC質(zhì)量濃度和散射系數(shù)時均值變化趨勢，可以看出BC質(zhì)量濃度變化具有明顯的峰值和谷值，峰值分別出現(xiàn)在09—11時和20—22時（北京時間，下同），谷值分別出現(xiàn)在04—06時和16—18時。其中峰值最大值為22 812 ng/m3，出現(xiàn)在10時；谷值最小值為11 670 ng/m3，出現(xiàn)在17時。BC質(zhì)量濃度時均值的變化主要取決于污染源的變化及城市大氣邊界層內(nèi)氣象要素的變化。09—11時出現(xiàn)BC濃度高值主要是由于此時為上班高峰期，市區(qū)機動車輛增加，交通來源BC排放量增加，因此BC濃度在該時段顯著升高；另外由于該時段正處于日出后，大氣層結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，混合層高度相對偏低，不利于大氣污染物質(zhì)的稀釋擴散，這也是造成BC濃度偏高的一個原因。16—18時為全天BC濃度低值時段，隨著太陽輻射的不斷增強，地面的增溫速度明顯高于大氣的增溫速度，空氣對流強烈，有利于污染物的擴散，此外相對于一天的上下班高峰期，午后的人為活動明顯降低，機動車排放量降低，這也是午后BC濃度出現(xiàn)低值的一個原因。從17時后，BC濃度開始明顯增加，到21時出現(xiàn)高值，這首先是因為此時段正處于下班高峰期，來往的機動車排放量增加，其次是居民烹飪活動、燒烤及取暖都導致該時段BC濃度升高。

圖2 BC質(zhì)量濃度和散射系數(shù)時均值變化趨勢

此外，散射系數(shù)日變化與BC質(zhì)量濃度具有相同的峰值區(qū)和谷值區(qū)，峰值分別出現(xiàn)在01—03時和09—11時，谷值分別出現(xiàn)在05—07時和17—19時。其變化趨勢與BC基本一致，且相對BC有一定滯后，表明當BC濃度增大時，散射系數(shù)也隨之增大，相應的表現(xiàn)為大氣能見度降低。該地區(qū)氣溫日較差大，日出后不久，太陽輻射不斷增強，加熱大氣，但此時地面還未開始加溫，近地面形成逆溫層，不利于大氣污染物的擴散。同樣，夜間地面散熱快，近地面層形成穩(wěn)定狀態(tài)，不利于大氣擴散。而午后，地面接收太陽輻射加熱，形成較強的湍流交換和對流，有利于大氣顆粒物的擴散，使得散射系數(shù)出現(xiàn)谷值。另外，人類活動也是影響散射系數(shù)變化規(guī)律的一個重要的因素，散射系數(shù)出現(xiàn)峰值的時段均是人類活動顆粒物（上下班機動車輛的排放、居民烹飪?nèi)紵┡欧偶械臅r候。雙峰型的變化規(guī)律與其他一些地區(qū)的變化規(guī)律一致，峰谷值出現(xiàn)時間略有不同，主要由于各地氣象條件和人類活動強度不同造成。

圖3為2010年除夕（2010年2月13日）及正月初一（2010年2月14日）BC質(zhì)量濃度和散射系數(shù)變化情況，可以看出，13日中午、14日零點時刻以及早晨，BC質(zhì)量濃度和散射系數(shù)都明顯的峰值，因為這兩天機關(guān)、工廠都放假，來往的車輛較少，排放的尾氣濃度降低，2月13日14:00有一個小高峰是因為很多家庭有中午吃團圓飯燃放爆竹的習俗，到了除夕夜零點是燃放煙花爆竹的高峰期，從圖中也可以看出此時段的BC質(zhì)量濃度明顯陡升，而14日10:00—13:00的高峰也是燃放爆竹所致。由此可見，燃放煙花爆竹對BC質(zhì)量濃度及散射系數(shù)的增加有很大的貢獻。

2.3 黑碳氣溶膠源解析

圖32010年除夕及正月初一BC質(zhì)量濃度和散射系數(shù)變化

為了討論不同氣團對觀測點BC濃度的影響，運用軌跡聚類簇分析技術(shù)對2010年2月距地面10m高度72 h后向軌跡進行聚類分析。軌跡聚類分析（或簇分析）技術(shù)在有關(guān)文獻[21-22]中已有較詳細的介紹。后向軌跡計算采用Roland Draxler發(fā)展的HYSPLIT軌跡模式（HybirdSinglePartical Lagrangian Integrated Trajectories）[23]，計算采用氣象場數(shù)據(jù)由NECP1°×1°分析場得到的FNL氣象數(shù)據(jù)集（NOAA/ARL FNL Dateset），時間分辨率為6 h。計算公式如下：

i表示聚類分析得到的第i簇（#），j為該簇中的軌跡數(shù)，Ai，j表示各簇中的每一條軌跡對應時刻觀測點的BC觀測值。

圖4 聚類分析所得的10m高度72 h簇平均后向軌跡

根據(jù)氣團軌跡的起源和傳輸路徑等因素，將主要流場類型分為8類（圖4）。從軌跡聚類簇分析的結(jié)果看，第1簇、第2簇、第4簇、第6簇和第7簇這5簇都來自西方，占總軌跡數(shù)的76%，其中第1簇占29%，BC濃度最高，為14 275 ng/m3，途徑天山北坡經(jīng)濟帶和北疆工業(yè)區(qū)，污染相對嚴重；第2簇占32%，BC濃度為11 512 ng/m3，主要來自烏魯木齊郊區(qū)西北偏北方向，傳輸距離短，局地污染物相對集中，不易擴散；第4簇，第6簇和第7簇所占總軌跡的比例較小，路徑相對較長，且第6簇只有兩條軌跡，BC濃度最低，為8192 ng/m3，其中一條軌跡時間為2月5日18點，參照地面觀測記錄該時段有降水過程。第3簇來自西南方向，占總軌跡數(shù)的8%，BC濃度為13 225 ng/m3，第5簇來自東南方向，占總軌跡數(shù)的8%，傳輸距離最短，為局地污染源，BC濃度為12 695 ng/m3，第8簇來自正北方向，也占總軌跡數(shù)的8%，BC濃度為10 963 ng/m3。總的來看，觀測期間烏魯木齊大氣層結(jié)穩(wěn)定，低層大氣輸送路徑主要以西方（偏西方）為主，這主要對應著冬季時段西伯利亞高壓移動路徑特征。除此之外，東南方向路徑與地面蒙古高壓建立造成的區(qū)域性東南風輸送有關(guān)。冬季靜風和微風天氣下局地輸送使得污染物在本地積累，不利于污染物擴散，污染物濃度升高。當有天氣過程發(fā)生時，逆溫層被破壞，BC濃度才會明顯減小。烏魯木齊及其周圍城市群空氣污染變化趨勢一致，考慮到烏魯木齊周邊城市中工業(yè)園區(qū)所處方位及烏魯木齊盛行風向等因素，途徑西北、東北的氣流往往造成烏魯木齊污染物濃度升高，期間污染物傳送速度較慢，傳輸距離較短，區(qū)域尺度城市群間輸送是烏魯木齊主要的輸送類型，本地源排放與來自周邊城市群污染物輸送的疊加使得污染更加嚴重。

3 討論

從BC濃度日變化特征來看，與我國北方城市黑碳日變化特征一致，表現(xiàn)出明顯的城市污染特征。冬季特殊時段（車輛高峰期、居民烹飪?nèi)紵?、燃放煙花爆竹）對BC濃度有顯著的貢獻。由于所采用的觀測數(shù)據(jù)較短，統(tǒng)計量較少，簇濃度統(tǒng)計具有其偶然性，不同氣團輸送對近地層污染的影響還需做進一步的驗證。

結(jié)合氣團軌跡分析結(jié)果及氣象要素的變化，污染物較高濃度的出現(xiàn)和西北、東北路徑的區(qū)域大氣輸送有關(guān)，此外大氣逆溫層結(jié)穩(wěn)定、靜風造成污染物不易擴散，在近地面不斷堆積。因此，觀測點BC濃度應是氣象因素、局地排放、區(qū)域輸送共同作用的結(jié)果。綜合考慮烏魯木齊市大氣環(huán)境容量及承載力，烏魯木齊特殊的地形及冬季逆溫條件對污染物的積累作用可能要比區(qū)域輸送作用更強，BC的來源還需再通過更長的觀測資料做進一步討論和驗證。

[1]許黎，王亞強，陳振林，等.黑碳氣溶膠研究進展Ⅰ:排放、清除和濃度[J].地球科學進展，2006，21（4）：352-360.

[2]Jacobsonm Z.Strong radiative heating due to themixing state of black carbon inatmosphericaerosols[J].Nature, 2001，409：695-697.

[3]Frazer L.Seeing through soot[J].Environment Health Perspectives，2002，110（8）：A471-A473.

[4]Menon S，Hansen J，Nazarenko L,etal.Climate effects of black carbonaerosols in Chinaand India[J].Science，2002，297：2250-2253.

[5]Martins J V，Artaxo P,Liousse C，etal.Effects of black carbon content,particle size,andmiring on light bsorption byaerosols from biomass burning in Brazil[J].J.Geophys. Res，1998，103（D24）：32041-32050.

[6]Chan Y C，Simpson R W,McTainsh G H,etal.Sourceapportionmentofvisibilitydegradationproblemsin Brisbane（Australia）using themultiple linear regression techniques[J].Atmos.Environ，1999，33：3237-3250.

[7]白志鵬，蔡斌彬，董海燕，等.灰霾的健康效應[J].環(huán)境污染與防治，2006，28（3）：198-201.

[8]Woff G T.Particulate elemental carbon in theatmosphere [J].J.Air Pollut.Contr.Assoc，1981，31：935-938.

[9]Hansena Da，Lowenthal D H,Chow J C，eta1.Black carbonaerosolatmcMurdo station.Antarctica[J].J.Air& Wastemanage.Assoc，2001，51：593-600.

[10]Bhugwant C，Bremaud P.Simultaneousmeasurements of Black Carbon,PMl0，Ozoneand NOx Variabilityata Locally Polluted Island in the Southern Tropics[J]. Journal ofatmospheric Chemistry，200l，39：261-280.

[11]Barrie Ia.Arcticair pollution:：an overview of current knowledge[J].Atmospheric Enviromnent，1986，20：643-663.

[12]湯潔，溫玉璞，周凌唏，等.中國西部大氣清潔地區(qū)黑碳氣溶膠的觀測研究[J].應用氣象學報，1999，10：l60-170.

[13]王庚辰，孔琴心，劉廣仁，等.秋末冬初北京大氣顆粒物的變化[C].第七屆全國大氣環(huán)境學術(shù)論文集，北京：1998，210-215.

[14]劉新春，鐘玉婷，何清，等.烏魯木齊大氣黑碳氣溶膠濃度變化特征及影響因素分析[J].沙漠與綠洲氣象，2013，7（3）：36-42.

[15]劉新春，鐘玉婷，何清，等.烏魯木齊市TSP微觀形貌特征分析[J].沙漠與綠洲氣象，2012，6（2）：44-48.

[16]張仁健，王明星，戴淑玲，等.北京地區(qū)氣溶膠粒度譜分布初步研究[J].氣候與環(huán)境研究，2000，5（1）：85-89.

[17]張仁健，王明星，張文，等.北京冬春季氣溶膠化學成分及譜分布研究[J].氣候與環(huán)境研究，2000，5（1）：6-12.

[18]張仁健，王明星，浦一芬，等.北京春季特大沙塵暴物理化學特性的分析[J].氣候與環(huán)境研究，2000，5（3）：259-266.

[19]萬瑜，曹興，竇新英，等.2011年12月烏魯木齊市一次大霧天氣成因[J].干旱氣象，2013，31（2）：383-389.

[20]GaoRunxiang，NiuShengjie，ZhangHua，etal.A comparative study on black carbonaerosol observations in regions of Beijingand Lhasa in 2006[C].Remote SensingandModelingofEcosystemsforSustainabilityIV， 2007，6679，doi10.1117/12763956.

[21]Stunder B J B.Anassessment of the quality of forecast trajectories[J].Journal ofappliedmeteorology，1996，35（8）：1319-1331.

[22]顏鵬，房秀梅，李興生，等.臨安地區(qū)地面SO2變化規(guī)律及其源地分析[J].應用氣象學報，1999，10（3）：267-275.

[23]Draxler R R，Hess G D.Description of the HYSPLIT_4modeling System[R].NOAA Technicalmemorandum ERLaRL-224[C].1997.

Pollution Characteristicsand Source of Black Carbonaerosols in Urumqi in Winter

ZHONG Yuting1，2，LIU Xinchun1，2，HE Qing1，2，LU Hui1，2，ZHAO Kelei1，2，3
（1.Institute of Desertmeteorology，CMA，Urumqi 830002，China；2.Key Laboratory of Tree-ring Physicaland Chemical Research of Chinameteorologicaladministration/Xinjiang Laboratory of Tree Ring Ecology，Urumqi 830002，China；3.College of Resourcesand Environmental Science，Xinjiang University，Urumqi 830046，China）

Based on Black Carbonaerosol（BC）observationsat theatmospheric composition observatory in Urumqi in February 2010 combined with the scattering coefficientand conventional observation data,the variation characteristics of Black Carbonaerosol（BC）concentration in winter wereanalyzed,and the source was discussed through backward trajectory.The results showed that the dailyaverage concentration of BC was 12 707±4 673 ng·m-3with the range 4 916～22 997 ng·m-3and the dailyaverage concentration of scattering coefficient was 1 086±561mm-1with the range 350～2232mm-1during winter in Urumqi,while the variation trend of BC concentrationand scattering coefficient was basically coherent.The daily variation of BC concentration was characterized by obvious peakand trough in winter with the highest concentrationat 9～11 o’clockand 20～22 o’clock,and the lowestat 4～6 o’clockand 16～18 o’clock,while the daily variation of scattering coefficient had the same variation patternas the BC concentration with some hysteresis. Fireworks during the Spring Festival had obvious effect on theair pollutant concentration increase, significantlyaffected the daily variation of the BC concentration.In winter,theatmosphere is stableand the pollution is not easy to spread,while wind speedand precipitation can dilute BC concentration obviously in Urumqi.Because of special terrainand weather conditions in Urumqi, local sourcesand the pollutant transportation from the surrounding urbanmake pollutionmore seriously.

black carbonaerosol；variation character；backward trajectory；pollution transfer

X513

A

1002-0799（2014）06-0036-05

10.3969/j.issn.1002-0799.2014.06.006

2014-08-29；

2014-09-15

中國沙漠氣象科學研究基金（Sqj2009014），中央級公益性科研院所基本科研業(yè)務(wù)費專項資金項目（IDM201003，IDM201205）共同資助。

鐘玉婷（1982-），女，助理研究員，主要從事大氣氣溶膠研究。E-mail：zhongyuting830@sina.cn

鐘玉婷，劉新春，何清，等.烏魯木齊冬季黑碳氣溶膠污染特征初步研究[J].沙漠與綠洲氣象，2014，8（6）：36-40.