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    多種儀器方法綜合分析天然沸石礦

    2013-12-29 07:51:48奚務(wù)儉
    化學分析計量 2013年5期
    關(guān)鍵詞:掃描電鏡沸石鎮(zhèn)江

    奚務(wù)儉

    (南京市環(huán)境監(jiān)測中心站,南京 210013)

    楊朗

    (南京工業(yè)大學材料科學與工程學院,南京 210009)

    黃春寧

    (南京大學現(xiàn)代分析中心,南京 210093)

    天然沸石是當今世界新興的礦產(chǎn)資源。天然沸石因具有很強的離子交換性能、吸附性能、催化性能、耐酸性能及價格低廉、儲存豐富等特點而倍受關(guān)注[1]。我國天然沸石資源豐富,儲藏量和年生產(chǎn)能力都名列世界前茅[2]。江蘇省天然沸石的資源十分豐富,江蘇省地質(zhì)調(diào)查院勘探結(jié)果表明,江蘇省鎮(zhèn)江市沸石礦的儲量達到大型規(guī)模[3–4],但目前對該礦的開發(fā)利用水平還比較低。

    筆者應(yīng)用多種儀器對江蘇省鎮(zhèn)江市沸石礦進行分析表征,獲取了礦床的特征數(shù)據(jù),為該礦的綜合開發(fā)提供了技術(shù)依據(jù)。

    1 實驗部分

    1.1 主要儀器與試劑

    X 射線衍射儀:Dmax/RB 型,日本理學公司;

    X 射線熒光光譜儀:DVANT’XP 型,美國熱電集團;

    傅里葉變換紅外光譜儀:Nexus 870 型,美國Nicolet 公司;

    掃描電子顯微電鏡(簡稱掃描電鏡):JSM–5900 型,日本電子公司;

    比表面積及微孔分析儀:ASAP2020 型,美國麥克公司;

    差熱分析儀:STA449C 型,德國耐弛公司;

    實驗樣品:取自江蘇省鎮(zhèn)江市茅山天然沸石礦區(qū),樣品外觀為灰綠白色,呈蠟狀光澤。

    1.2 測試項目及方法

    天然沸石礦主要測試項目及測試儀器見表1。

    表1 測試儀器及主要測試內(nèi)容

    2 天然沸石礦分析方法原理

    2.1 X 射線衍射相組成分析

    目前鑒定沸石礦的主要手段是X 射線衍射法(XRD)[2],該法能快速、有效地確定樣品所含主要結(jié)晶礦物的種類。任何結(jié)晶物質(zhì)都具有特定的晶體結(jié)構(gòu)類型,因其晶胞大小、晶體中原子、離子或分子數(shù)目以及所處的位置不同,在X 射線的照射下,存在不同的衍射花樣。一種多晶物質(zhì),無論是單一相態(tài)還是多相態(tài),X 射線衍射(XRD)都能給出每一相態(tài)所特定的X 射線衍射花樣,其特征X 射線衍射圖譜不會因為它種物質(zhì)混聚在一起而產(chǎn)生變化。將待分析物質(zhì)的衍射花樣與粉末衍射標準聯(lián)合會(JCPDS)編輯出版的粉末衍射卡片(PDF 卡片)[5–6]對照,以確定物質(zhì)的組成相,就成為物相定性分析的基本方法。鑒定出各個相后,根據(jù)各相花樣的強度與對應(yīng)組分含量的正比關(guān)系,就可對各種組分進行定量。

    圖1 為天然沸石礦樣品的XRD 圖譜。圖1 中樣品的各條衍射數(shù)據(jù)基本都有歸屬,江蘇鎮(zhèn)江天然沸石礦X 射線衍射分析結(jié)果確認樣品中的主要礦物依次為斜發(fā)沸石、片沸石和絲光沸石,同時含有少量的石英和蒙脫石等雜質(zhì)。天然沸石中斜發(fā)沸石和絲光沸石具有較強的離子交換性能和吸附性能,可以作為環(huán)境修復(fù)和環(huán)境凈化材料。

    圖1 天然沸石礦樣品的X 射線衍射圖譜

    2.2 X 射線熒光光譜成分分析

    X 射線熒光光譜分析(XRF)是應(yīng)用廣泛的一種快速、準確的多元素分析方法[5–8]。一定能量的光子和電子與靶物質(zhì)原子發(fā)生光電效應(yīng)或非彈性碰撞時,原子中內(nèi)層電子被電離出來,于是在K、L 等電子層上出現(xiàn)電子空位,由于這時原子處于激發(fā)狀態(tài),其外層能量較高的電子向內(nèi)層電子空位充填,這一過程稱為躍遷,在躍遷過程中,多余能量以X 射線形式輻射出來。由于每一種元素的原子能級是特定的,因此每一種元素有一套確定能量的X射線譜,表征這一元素的譜線又稱特征X 射線。通過測定特征X 射線能量就能確定化學元素名稱,通過特征X 射線強度的測量就可以知道該化學元素含量。

    表2 為江蘇鎮(zhèn)江天然沸石礦的XRF 的分析結(jié)果。由表2 可知,該樣品的主要組成是SiO2,Al2O3,CaO,K2O 和MgO 等,其中SiO2和Al2O3約占總量的90%,SiO2/Al2O3=4.77,Si/Al=4.21,Ca 的含量高于國內(nèi)其它斜發(fā)沸石,K2O 與CaO 的總量高于Na2O 與MgO 的總量,以富鉀鈣為特征,屬中硅鈣型沸石型礦。硅鋁比值大小影響沸石的物理化學性能,如直接影響沸石的離子交換性和耐酸性等。江蘇鎮(zhèn)江天然沸石礦具有較高硅鋁比值,有利于開發(fā)成離子交換劑和催化劑。

    表2 天然沸石礦樣品的X 射線熒光光譜分析結(jié)果

    2.3 傅里葉變換紅外吸收光譜分析

    傅里葉紅外光譜法(FTIR)[2]可作為沸石礦鑒定的一種輔助手段。該法基本原理:紅外光束照射物質(zhì)時,該物質(zhì)的分子吸收一部分光能,并將其轉(zhuǎn)換為分子的振動能量和轉(zhuǎn)動能量。因此將其透過的光進行色散,以波長或波數(shù)作為橫坐標,以透過率或吸收率為縱坐標,把譜帶記錄下來,就可以得到該物質(zhì)的的紅外吸收圖譜。圖譜中的吸收峰記錄分子和基團的振動形式,根據(jù)吸收峰的位置和形狀就可推算出測試樣品的結(jié)構(gòu),依照特征吸收峰的強度可以測定混合物中組分的含量。

    圖2 是天然沸石礦樣品的FTIR 譜圖,圖中特征吸收峰十分明顯,在1 032 cm–1處的強吸收帶為Si-O-Si 的骨架振動;而在793,719 cm–1處的吸附峰分別為硅氧四面體和鋁氧八面體中Si-O-Si,Al-O-Al 的振動;465 cm–1處的吸收峰是由Si-O或Al-O 的彎曲振動引起的;605 cm–1處的吸收峰為四面體結(jié)構(gòu)的伸縮振動引起的;沸石結(jié)合水的吸收峰位于3 434,1 639 cm–1;3 635 cm–1處的吸收峰是沸石中O-H 的伸縮振動引起的。

    圖2 天然沸石礦樣品的紅外光譜圖

    硅氧四面體和鋁氧八面體的三維格架組成了天然沸石的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),由于三維格架連接方式不同,在沸石結(jié)構(gòu)中形成很多空穴和孔道,從而沸石具有獨特的篩分、陽離子交換和吸附等性能。

    2.4 掃描電鏡分析微觀形貌

    掃描電鏡工作原理[2]:掃描電鏡的電子槍發(fā)射出電子束,電子在電場的作用下加速,經(jīng)過兩三個電磁透鏡的作用后在樣品表面聚焦成極細的電子束。在末透鏡上方的雙偏轉(zhuǎn)線圈作用下,該細小的電子束在樣品表面進行掃描,被加速的電子與樣品相互作用,激發(fā)出各種信號,這些信號被按順序、成比例地交換成視頻信號、檢測放大處理成像,從而在熒光屏上觀察到樣品表面的各種特征圖像。礦物在掃描電鏡中會呈現(xiàn)出其特征的形貌,因而掃描電鏡可分辨礦物表面的微觀結(jié)構(gòu),了解礦物的晶體特征[9–10]。

    圖3是天然沸石礦樣品的掃描電鏡圖。由圖3可以看出,沸石在1 000 倍放大倍數(shù)下表面不平整,有不規(guī)則細脈狀和細小微孔存在;在3 000 倍放大倍數(shù)下晶體伸出表面、呈板狀、棱角明顯,為黏土礦物典型的結(jié)晶習性。

    圖3 天然沸石礦樣品的掃描電鏡圖像

    2.5 比表面積測定

    非金屬礦物的表面積是影響其吸附性能的重要因素,礦物的表面積多用比表面積表示,既每克礦物所具有的表面積,單位m2/g。通常用N2吸附和BET 方程測定非金屬礦物的外表面積,其原理是吸附質(zhì)(N2)在指定的溫度和壓力下通過定量吸附劑(樣品),直至質(zhì)量不變,所增加的質(zhì)量即為吸附量,再改變壓力重復(fù)測試,求得吸附量和壓力之間的關(guān)系并作圖計算。在沸石礦樣品脫氣階段,真空條件引起礦物晶層間失水,層間收縮,從而阻止N2進入內(nèi)晶層,N2僅吸附在樣品外表面上,根據(jù)N2的分子面積,就可計算出起吸附作用的礦物表面積。

    比表面積是天然沸石的特征指標之一,吸附性能與之密切相關(guān)。土耳其是歐洲最大的沸石產(chǎn)出國,對江蘇鎮(zhèn)江天然沸石和土耳其某礦區(qū)的斜發(fā)沸石同時進行BET 測試和分析,測定結(jié)果見表3。表3 中數(shù)據(jù)顯示,江蘇鎮(zhèn)江沸石的比表面積為14.04 m2/g,明顯高于土耳其斜發(fā)沸石的比表面積;江蘇鎮(zhèn)江沸石和土耳其斜發(fā)沸石的孔容數(shù)值十分相近,而江蘇鎮(zhèn)江沸石的平均孔徑為6.60 nm,遠小于土耳其斜發(fā)沸石的平均孔徑10.41 nm,表明江蘇鎮(zhèn)江沸石與土耳其斜發(fā)沸石相比有更強的篩分能力。

    表3 沸石BET 測定結(jié)果

    2.6 差熱分析

    熱分析方法是根據(jù)礦物在不同溫度條件下所發(fā)生的熱效應(yīng)來鑒定和研究礦物的方法[5–7]。差熱分析的基本原理:將粉末樣品與中性體分別置于同一高溫爐中,在加熱過程中,試樣將發(fā)生吸熱和放熱效應(yīng),而中性體不發(fā)生該效應(yīng)。利用熱電偶以差熱電流記錄差熱曲線,差熱曲線上的峰、谷分別表示礦物在加熱過程中的放熱和吸熱效應(yīng)。熱重分析的基本原理:將粉末樣品從低溫到高溫逐漸加熱,隨著溫度不斷變化,樣品的質(zhì)量也不斷變化,當樣品的質(zhì)量達到恒定時,稱量樣品質(zhì)量,同時計算樣品因加熱損失的質(zhì)量,以溫度為橫坐標、質(zhì)量損失為縱坐標繪制熱重曲線。不同的礦物有不同的差熱曲線和熱重曲線,根據(jù)熱重分析與差熱分析結(jié)果,分析物質(zhì)的結(jié)構(gòu)、相態(tài)、化學性質(zhì)隨著溫度的改變而發(fā)生相應(yīng)的變化,可以達到鑒定礦物、了解礦物物理性質(zhì)的目的。

    圖4為天然沸石礦樣品的差熱和熱重曲線。

    圖4 沸石差熱和熱重曲線

    實驗表明,樣品開始脫水時的溫度為49℃,在90~125℃出現(xiàn)一個低溫吸熱谷,該區(qū)域是脫出礦物表面的吸附水和礦物層間水的過程,吸熱谷為單一吸熱谷,表明層間可交換的陽離子主要是一價陽離子(K+與Ca2+之比小于1/3,低溫吸熱谷呈復(fù)谷);125~700℃區(qū)域內(nèi)樣品相應(yīng)的熱重曲線急劇下降,樣品失重主要是結(jié)合水和部分層間水的受熱脫離,此時結(jié)合水脫出,礦物不發(fā)生明顯的非晶質(zhì)化,仍保持格架結(jié)構(gòu);在700℃以后熱重曲線趨于平緩,失重基本結(jié)束,表明該沸石的熱穩(wěn)定性較好,這與礦物成分中硅鋁比值高有關(guān)(Si/Al=4.21);在900℃以后,吸熱效應(yīng)明顯,而質(zhì)量卻沒有明顯變化,標志沸石礦物晶型發(fā)生轉(zhuǎn)變,該礦沸石結(jié)構(gòu)解體。

    整個測試溫度范圍內(nèi)測得的樣品質(zhì)量損失為10.45%,從國內(nèi)外現(xiàn)有的報道資料看,天然沸石礦的熱失重最低在2%~6%,最高為13%~15%,鎮(zhèn)江天然沸石熱失重值偏高,其中主要失重物為水分,表明沸石中含有大的空穴和孔道,加熱可將水分去除,而不破壞沸石的結(jié)構(gòu)。

    3 結(jié)論

    江蘇鎮(zhèn)江沸石礦鉆孔樣品分析結(jié)果表明,沸石礦主要是由斜發(fā)沸石構(gòu)成,SiO2和Al2O3約占總量的90%,其中SiO2含量在70%以上,Ca 的含量高于國內(nèi)其他斜發(fā)沸石。沸石礦樣品失重為10.45%,綜合熱分析結(jié)果同時顯示在900℃以上礦物晶型才發(fā)生轉(zhuǎn)變,表明該沸石的熱穩(wěn)定性較好;江蘇鎮(zhèn)江天然沸石礦的比表面積高于土耳其斜發(fā)沸石的比表面積,而平均孔徑為遠小于土耳其斜發(fā)沸石的平均孔徑,篩分能力更好;在掃描電鏡下可清晰觀察到該礦物表面有不規(guī)則細脈狀和細小微孔存在;江蘇鎮(zhèn)江天然沸石的FTIR 譜圖中特征吸收峰十分明顯,硅氧四面體和鋁氧八面體的三維格架組成了鎮(zhèn)江天然沸石的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),從而該沸石礦具有獨特的篩分、陽離子交換和吸附等性能。分析結(jié)果表明江蘇鎮(zhèn)江沸石礦可以作為環(huán)境修復(fù)和環(huán)境凈化材料,具有廣闊的應(yīng)用前景和開采價值。

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