海水膠結(jié)作用對碳酸鹽巖石組構(gòu)的影響：以四川盆地東北部三疊系飛仙關(guān)組為例

黃思靜 ，李小寧 ，蘭葉芳 ，成欣怡

(1. 成都理工大學(xué) 油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川 成都，610059；2. 成都理工大學(xué) 沉積地質(zhì)研究院，四川 成都，610059)

海水環(huán)境的成巖作用是所有海相碳酸鹽巖所必須經(jīng)歷的成巖過程，由于海水對CaCO3是過飽和的，因而海水中碳酸鹽的膠結(jié)作用十分發(fā)育，一些碳酸鹽巖在海底就已膠結(jié)成巖。就礦物成分而論，海水膠結(jié)物包括鎂方解石和文石，對于古代石灰?guī)r或白云巖來說，這些膠結(jié)物都已新生變形為方解石或?yàn)榘自剖淮Ｋz結(jié)物的礦物類型可以顯著影響石灰?guī)r甚至白云巖最終的結(jié)構(gòu)，如Ehrenberg[1]報(bào)道的波斯灣濱外Khuff沉積層序頂部的鮞?；?guī)r所具有的孔隙顛倒結(jié)構(gòu)的成因就顯著與膠結(jié)物和鮞粒之間礦物成分的差別及組構(gòu)選擇性溶解有關(guān)?；诖?，人們總是不遺余力地去恢復(fù)原始碳酸鹽膠結(jié)物的礦物組成[2?10]，而膠結(jié)物的結(jié)構(gòu)研究是人們最常采用的方法。在大多數(shù)情況下，由于文石集合體常成柱狀、針狀或纖維狀晶簇，因而人們總是認(rèn)為那些生長于顆粒邊緣的櫛殼狀方解石是文石新生變形的產(chǎn)物，而那些近等軸的具鑲嵌狀或晶粒狀結(jié)構(gòu)的膠結(jié)物是所謂的淡水或埋藏環(huán)境的膠結(jié)物，但更深入的研究表明，那些原始結(jié)構(gòu)保存較好的生長于顆粒邊緣的櫛殼狀方解石更多的可能是鎂方解石新生變形的，而文石新生變形后其原始的櫛殼狀結(jié)構(gòu)保存較差，這個問題最早由 Sandberg[4]提出，但長期為國內(nèi)研究者所忽略。本文作者根據(jù)四川盆地東北部三疊系飛仙關(guān)組鮞粒碳酸鹽巖膠結(jié)物的微量元素組成，尤其是錳、鐵、鍶的含量、膠結(jié)物的陰極發(fā)光性以及包裹體均一化溫度分析，研究了古代膠結(jié)物，尤其是海水膠結(jié)物的結(jié)構(gòu)與原始碳酸鹽礦物組成的關(guān)系及其對白云化過程和白云巖結(jié)構(gòu)的更進(jìn)一步影響。

1 樣品采集和研究方法

本文涉及的樣品分布于華鎣山帚狀褶皺帶的 L2井、L6井和中梁山剖面(圖 1)，地理位置均屬于現(xiàn)今的四川盆地東北部。沉積相大致可劃分為開江梁平海槽以東的孤立碳酸鹽臺地，開江梁平海槽以西的與大陸毗鄰的碳酸鹽臺地。所有樣品都采自三疊系飛仙關(guān)組1～3段。白云巖樣品采自L2井，沉積相屬于孤立碳酸鹽臺地邊緣淺灘相；在成分上介于灰?guī)r與白云巖之間的樣品(亮晶鮞粒白云巖?灰?guī)r)采自L6井，沉積相也屬于孤立碳酸鹽臺地邊緣淺灘相，但比 L2井更靠近前緣斜坡相；灰?guī)r樣品全部采自中梁山剖面，沉積相屬于開江梁平海槽以西的與大陸毗鄰的碳酸鹽臺地邊緣淺灘相，所有樣品都具粒屑結(jié)構(gòu)或殘余粒屑結(jié)構(gòu)，鮞粒是最為重要的粒屑類型，本文將其稱為鮞粒碳酸鹽巖(鮞?；?guī)r、結(jié)晶白云巖或成分上介于灰?guī)r和白云巖之間的亮晶鮞粒白云巖?灰?guī)r)。

圖1 樣品采集剖面和鉆井的位置，底圖源自四川省1/1000000地質(zhì)圖(四川省地質(zhì)礦產(chǎn)局，1991)[11]Fig. 1 Geological map showing sampling sections and wells

開江梁平海槽對于控制四川盆地東北部三疊系飛仙關(guān)期沉積相具有非常重要的意義，其存在時(shí)間包括整個晚二疊世和早三疊世的印度階，巖石地層涵蓋川東北的整個上二疊統(tǒng)吳家坪組、長興組和下三疊統(tǒng)的飛仙關(guān)組[12?14]。本文討論的粒屑碳酸鹽巖在海槽兩側(cè)的臺地邊緣都有分布，但經(jīng)歷強(qiáng)烈白云化后所形成的儲層質(zhì)量較好的結(jié)晶白云巖僅僅分布在海槽以東的孤立碳酸鹽臺地邊緣，顯示開江梁平海槽不僅控制了四川盆地東北部沉積相的分布方式，同時(shí)也進(jìn)一步控制了包括白云化作用在內(nèi)的碳酸鹽巖的成巖作用。

本文涉及的主要研究方法包括巖石薄片分析，全巖化學(xué)分析、電子探針分析、陰極發(fā)光分析和包裹體均一化溫度分析等。在薄片觀察的基礎(chǔ)上，挑選巖石樣品進(jìn)行全巖化學(xué)分析。具體方法是首先將挑選后的樣品粉碎至74 μm，縮分成2份，一份留作備用，另一份用作化學(xué)分析(Ca，Mg，Mn，Sr，F(xiàn)e)。在薄片觀察和全巖地球化學(xué)分析的基礎(chǔ)上，對一些重要組構(gòu)進(jìn)行電子探針分析。Ca，Mg，Mn，Sr和Fe含量分析由四川省地礦局華陽檢測中心完成，Ca和Mg含量由常規(guī)化學(xué)分析方法測試，檢測限0.1%，相對誤差2%；Fe含量由比色法測試，檢測限0.01%，相對誤差＜8%；Mn和Sr含量由原子吸收光度法測試，檢測限分別為5×10?6和 42×10?6，相對誤差分別為 13%和 14%。陰極發(fā)光分析由成都理工大學(xué)油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成，測試儀器為劍橋儀器公司CL8200MK5陰極發(fā)光儀(配以Leica偏光顯微鏡)，典型測試條件為束電壓10 kV、束電流300 μA。電子探針分析由成都地質(zhì)礦產(chǎn)研究所完成，分析儀器為JCXA?733超級電子探針儀，測試條件為束電壓 15 kV、束電流 20 nA，元素定量檢測限為 5×10?4～1×10?5。流體包裹體測溫在成都理工大學(xué)油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成，試驗(yàn)儀器為英國的LINKAM THMS600 冷熱臺，測溫范圍為?196～600℃，精度為±0.1 ℃。

2 結(jié)果

2.1 巖石結(jié)構(gòu)與元素構(gòu)成

2.1.1 亮晶鮞粒白云巖?灰?guī)r

這類巖石在成分上介于石灰?guī)r和白云巖之間，主要特征如圖2所示，樣品的MgO含量在10.7%～11.9%之間，白云石含量在49.7%～53.6%之間(表1)，可以大致認(rèn)為巖石中方解石和白云石大致各一半，因而在本文中將其稱為亮晶鮞粒白云巖?灰?guī)r，白云化作用前的先驅(qū)巖石都是亮晶鮞?；?guī)r。

表1 全巖樣品的化學(xué)成分1)Table 1 Chemical composition of whole rock

2.1.1.1 巖石結(jié)構(gòu)

可以把這種成分上介于灰?guī)r和白云巖之間的亮晶鮞粒白云巖?灰?guī)r分為2種主要的巖石結(jié)構(gòu)類型，這2種類型可能對應(yīng)著不同的原始膠結(jié)物的礦物組成，如圖2所示。第1類巖石的原始鮞粒結(jié)構(gòu)保存很好，白云化作用嚴(yán)格被限制在鮞粒中，鮞粒全部白云化，但白云石晶體較小，主要分布在0.06～0.15 mm(按Bissell和 Chilingar的晶體大小劃分方案，屬細(xì)晶范圍)，粒間存在兩個世代的方解石膠結(jié)物，垂直顆粒表面生長的櫛殼狀膠結(jié)物大致占了膠結(jié)物總量的60%，膠結(jié)物的原始晶體形態(tài)和排列方式保存很好；第2類巖石的原始鮞粒結(jié)構(gòu)保存較差，白云化作用并非嚴(yán)格限制在鮞粒中，鮞粒沒有全部白云化，但方解石膠結(jié)物亦有白云化現(xiàn)象，白云石晶體較大，主要分布 0.2～0.4 mm(按Bissell和Chilingar[15]的晶體大小劃分方案[15]，屬中晶范圍)，雖然方解石膠結(jié)物也具有世代性，但世代結(jié)構(gòu)遠(yuǎn)不如第一類結(jié)構(gòu)清楚，垂直顆粒表面生長的櫛殼狀膠結(jié)物的原始晶體形態(tài)和排列方式保存較差。

2.1.1.2 微量元素構(gòu)成

全巖錳、鐵、鍶微量元素含量。這種亮晶鮞粒白云巖?灰?guī)r具有非常低的錳、鐵含量和大范圍變化的鍶含量：表1所列樣品的錳含量為8×10?6～14×10?6，平均值為 10×10?6；鐵含量為 45×10?6～129×10?6，平均值為 77×10?6；2種不同結(jié)構(gòu)的巖石具有完全不同的全巖鍶含量，原始粒屑結(jié)構(gòu)保存較好、白云石晶體較小，垂直顆粒表面生長的櫛殼狀膠結(jié)物原始晶體形態(tài)和排列方式保存很好的巖石的鍶含量較低(2個樣品的鍶含量分別為 200×10?6和 230×10?6)，顯示白云石和方解石膠結(jié)物都具有較低的鍶含量；與之不同的是，原始粒屑結(jié)構(gòu)保存較差、白云石晶體較大，垂直顆粒表面生長的櫛殼狀膠結(jié)物的原始晶體形態(tài)和排列方式保存較差的樣品具有高的鍶含量(1 420×10?6)，由于白云石的鍶含量在很大程度上受分配系數(shù)控制，因而可以推測，后一類巖石的方解石膠結(jié)物應(yīng)該具有非常高的鍶含量，根據(jù)巖石中方解石和白云石的相對含量(50.35%和49.65%，表1)，假定白云石的鍶含量為250×10?6，那么，方解石膠結(jié)物鍶含量的平均值為2 600×10?6左右(后面的組構(gòu)電子探針分析將進(jìn)一步討論這一問題)。

不同組構(gòu)的元素構(gòu)成。這種亮晶鮞粒白云巖?灰?guī)r存在3種類型的主要結(jié)構(gòu)組分：(1) 白云石(主要構(gòu)成粒屑，少量分布于膠結(jié)物中)；(2) 櫛殼狀方解石膠結(jié)物；(3) 粒間粒狀膠結(jié)物。各種組分的錳含量都在檢測限以下，結(jié)果見表 2，這與全巖分析樣品的錳含量為 8×10?6～14×10?6一致；鐵含量也很低，從低于檢測限到288×10?6，這也與全巖分析中樣品的鐵含量為 45×10?6～129×10?6一致。在原始粒屑結(jié)構(gòu)保存較好、白云石晶體較小，垂直顆粒表面生長的櫛殼狀膠結(jié)物原始晶體形態(tài)和排列方式保存很好的巖石樣品中(58號樣品，表2)，沒有檢測到鍶含量特別高的組構(gòu)，各種組構(gòu)的鍶含量為110×10?6～300×10?6，這與全巖分析鍶含量為200×10?6～230×10?6一致；然而，在原始粒屑結(jié)構(gòu)保存較差、白云石晶體較大、垂直顆粒表面生長的櫛殼狀膠結(jié)物的原始晶體形態(tài)和排列方式保存較差的樣品中(62號樣品，表 2)，方解石和白云石之間的鍶含量表現(xiàn)出巨大的差別，櫛殼狀環(huán)邊膠結(jié)物和粒間方解石膠結(jié)物鍶含量分別高達(dá) 2 342×10?6和3 154×10?6，而白云石的鍶含量為 144×10?6，這也與全巖分析鍶含量為1 420×10?6一致。由于文石具有比方解石高得多的鍶含量，方解石的鍶含量是判斷其原始礦物是方解石還是文石的重要方法，因而這種分析結(jié)果表明：2類亮晶鮞粒白云巖?灰?guī)r的方解石膠物的先驅(qū)礦物不同，那些保存非常精美櫛殼狀方解石膠結(jié)物(圖2(a)，2(b))的先驅(qū)礦物是鎂方解石，而那些櫛殼狀結(jié)構(gòu)保存較差的主要具晶粒狀結(jié)構(gòu)的方解石膠結(jié)物(圖2(c)和2(d))的先驅(qū)礦物反而是文石。

圖2 亮晶鮞粒白云巖?灰?guī)rFig. 2 Sparry oolitic dolomite?limestone

表2 碳酸鹽巖中不同組構(gòu)的電子探針分析結(jié)果Table 2 Electron microprobe analysis results of different fabrics of carbonate samples

2.1.2 鮞?；?guī)r

本文列舉了3個較為典型的鮞?；?guī)r樣品(40，32和22號樣品)，樣品的CaO含量分別為50.3%，56.3%和56.0%，方解石含量為97%～99%(表1)，3個樣品均為粒屑結(jié)構(gòu)，鮞粒是最為主要的粒屑類型，一些樣品含有軟體動物碎片，如圖3所示。

2.1.2.1 巖石結(jié)構(gòu)

雖然3個樣品都具有鮞粒結(jié)構(gòu)，但仍然存在差別，40號樣品具典型的亮晶鮞粒結(jié)構(gòu)，鮞粒由泥晶?結(jié)晶圈層交替構(gòu)成(圖 3(a))，存在 2～3個世代的膠結(jié)物，第1世代為原始結(jié)構(gòu)保存很好的刀刃狀方解石膠結(jié)物(圖3(b))，顯示可能是鎂方解石新生變形的產(chǎn)物，第2世代為粒狀膠結(jié)物(或缺失)，第 3世代為斑塊狀的粗晶膠結(jié)物；32號樣品具粒屑結(jié)構(gòu)(圖3(c))，除鮞粒外，存在一些軟體類生物，鮞粒圈層結(jié)構(gòu)不發(fā)育，膠結(jié)物以晶粒結(jié)構(gòu)的方解石為主，與40號樣品相比，世代結(jié)構(gòu)保存較差，軟體動物殼具晶粒結(jié)構(gòu)，他們應(yīng)該是文石新生變形的產(chǎn)物；22號樣品經(jīng)歷了顯著的重結(jié)晶作用(圖3(d))，鮞粒(一部分可能是腹足動物)為結(jié)晶方解石所充填。

2.1.2.2 微量元素構(gòu)成

全巖錳、鐵、鍶微量元素含量。表1所列舉的22，32和40號樣品(圖3)均采自重慶中梁山剖面不到100 m的厚度范圍的飛仙關(guān)組2～3段的地層中，但具有非常大范圍的全巖錳、鐵、鍶元素的含量變化：3個樣品的錳含量為 10×10?6～3 482×10?6，鐵含量為 504×10?6～6 914×10?6，鍶含量為 442×10?6～2 089×10?6，顯示它們經(jīng)歷了非常復(fù)雜的成巖作用，具有多變的成巖流體性質(zhì)和體系的開放和封閉條件。22號樣品(圖3(d))的主要特征是具有非常高的全巖錳、鐵含量，分別為 3 482×10?6和 6 914×10?6，結(jié)構(gòu)觀察表明巖石經(jīng)歷了顯著的高錳、鐵流體的改造和重結(jié)晶作用；40和32號樣品(圖3(a)～(c))都具有較低的全巖錳、鐵含量，但2個樣品全巖鍶含量差別很大，分別為690×10?6和2 089×10?6，說明非海源流體對這2個樣品的影響有限，但可能具不同的初始礦物(文石或鎂方解石)組成。

圖3 鮞?；?guī)r的結(jié)構(gòu)Fig. 3 Textures of oolitic limestone

不同組構(gòu)的元素構(gòu)成。這些鮞?；?guī)r不同組構(gòu)的元素構(gòu)成具有如下主要特征：(1) 全巖鍶含量很高的32號樣品(圖 3(c))的鍶主要分布于具晶粒結(jié)構(gòu)的方解石膠結(jié)物中，包括具晶粒結(jié)構(gòu)的粒間膠結(jié)物和軟體殼的具晶粒結(jié)構(gòu)的方解石中，其鍶含量高達(dá) 3 408×10?6，這種晶粒結(jié)構(gòu)顯然是一種次生結(jié)構(gòu)，其先驅(qū)礦物是文石，但該全巖鍶含量很高的樣品中的鮞粒(部分可能是球粒)并不具有很高的鍶含量(其鍶含量為 600×10?6，表 2)；(2) 全巖鍶含量很低的 40 號樣品(圖 3(a)和(b))的各種組構(gòu)都具有較低的鍶含量，包括垂直顆粒表面生長的刀刃狀方解石膠結(jié)物，這種刀刃狀結(jié)構(gòu)可能是鎂方解石的原生結(jié)構(gòu)；鮞粒雖然較好地保存了多層同心圈層結(jié)構(gòu)，但除個別泥晶紋層的鍶含量達(dá)到1 568×10?6以外，鮞粒的其他部分的鍶含量都只有10?4數(shù)量級或低于檢測限，說明成巖過程中鮞粒對其鍶含量的保存能力顯著低于文石質(zhì)海水膠結(jié)物或文石質(zhì)的生物；(3) 具有非常高的全巖錳、鐵含量的22號樣品(圖 3(d))的所有組構(gòu)都具有很高的全巖錳、鐵含量，這些組構(gòu)包括交代鮞?；蚱渌Ｐ嫉慕Y(jié)晶方解石，也包括巖石中具泥微晶結(jié)構(gòu)的組分。

2.2 巖石的陰極發(fā)光性

在表1所列舉的樣品中，除22號鮞粒灰?guī)r(圖4(d))樣品以外，其余樣品都不具陰極發(fā)光或只有非常弱的陰極發(fā)光，這與除22號以外的所有樣品都具有非常低的錳含量(8×10?6～29×10?6)是一致的，22 號樣品較強(qiáng)的陰極發(fā)光性主要是由于其高達(dá) 3 482×10?6的錳含量造成的。需要進(jìn)一步說明的是，陰極發(fā)光性的觀察描述是在束電壓10 kV、束電流300 μA典型測試條件下進(jìn)行，增加束電壓和束電流，一些不具陰極發(fā)光的巖石或組構(gòu)將不同程度地具有陰極發(fā)光。圖4列舉了部分樣品的陰極發(fā)光照片，不同樣品和組構(gòu)的陰極發(fā)光特征如下：

(1) 亮晶鮞粒白云巖?灰?guī)r(58和 62號樣品)的方解石膠結(jié)物(無論是其先驅(qū)礦物是方解石還是文石)都不具有陰極發(fā)光，顯示海水膠結(jié)物的特征，當(dāng)然也與這些方解石膠結(jié)物很低的錳含量有關(guān)。然而白云石的陰極發(fā)光性存在差別：原始鮞粒結(jié)構(gòu)保存很好、白云石晶體較小、膠結(jié)物的原始晶體形態(tài)和排列方式保存很好的巖石(圖 2(a)，(b))中的白云石完全沒有陰極發(fā)光(圖4(a))；原始鮞粒結(jié)構(gòu)保存較差，白云石晶體較大、膠結(jié)物的原始晶體形態(tài)和排列方式保存較差的巖石(圖2(c)和(d))中的白云石具弱的陰極發(fā)光(圖4(b))。

(2) 作為亮晶鮞粒灰?guī)r的40號樣品總體上具有非常弱的陰極發(fā)光(圖4(c))，這與其全巖錳、鐵含量分別為 10×10?6和 504×10?6一致，但巖石的發(fā)光具有不均一性，鮞粒的不同圈層具有明暗交替的陰極發(fā)光性，垂直顆粒表面生長的具刀刃狀結(jié)構(gòu)的方解石膠結(jié)物完全沒有陰極發(fā)光，也顯示其海水膠結(jié)物的特征。

圖4 鮞粒碳酸鹽樣品的陰極發(fā)光照片F(xiàn)ig. 4 Cathodoluminescence photomicrograph of oolitic carbonates

(3) 另一個鮞粒灰?guī)r(22號樣品)具有非常高的全巖錳、鐵含量(3 482×10?6和 6 914×10?6)，整個巖石都具強(qiáng)的陰極發(fā)光，鐵含量雖然高至6 914×10?6，但并不能猝滅由錳所激活的陰極發(fā)光，該樣品的陰極發(fā)光性較為均一，無論是粒屑、膠結(jié)物，還是巖石中沒有重結(jié)晶的組分，都具有較強(qiáng)的陰極發(fā)光(圖 4(d))，顯示巖石經(jīng)歷了顯著的高錳、鐵流體的改造和重結(jié)晶作用。

(4) 圖4中沒有列舉結(jié)晶白云巖的陰極發(fā)光照片，這些白云巖全都沒有陰極發(fā)光，與其全巖錳、鐵含量分別為 17×10?6～19×10?6和 126×10?6～455×10?6一致，在后面的討論中將進(jìn)一步涉及這些白云巖。

2.3 包裹體均一化溫度

對本文涉及的所有的成巖組分都進(jìn)行了包裹體均一化溫度分析，僅在22號樣品鮞粒內(nèi)部的結(jié)晶方解石(圖3(d)，圖4(d))中找到可進(jìn)行均一化溫度分析的氣?液兩相包裹體(圖5)，包裹體均一化溫度分析結(jié)果列于表 3。獲得的 5個可供測溫的包裹體的尺寸變化在4.2～7.5 μm之間，包裹體均一化溫度在105.6～117.3 ℃的一個較小的范圍內(nèi)變動，平均值為113.1 ℃，這種高鐵、高錳的具較強(qiáng)陰極發(fā)光性的方解石可能是在深埋藏成巖環(huán)境中沉淀的，但也可能是在淺埋藏環(huán)境經(jīng)歷了熱液的改造。其余的各種組構(gòu)，包括以不同方式存在的白云石(圖2)、亮晶鮞粒白云巖?灰?guī)r的不同世代的方解石膠結(jié)物(圖 2)、鮞?；?guī)r(圖 3(a)～(c))中的的不同世代的方解石膠結(jié)物中都沒有可供進(jìn)行均一化溫度分析的氣?液兩相包裹體，包括將樣品冷凍處理后，前人的研究表明，若樣品經(jīng)冷凍后依然只有液相包裹體，則這些白云石中包裹體捕獲溫度應(yīng)為 50 ℃左右[16?17]甚至更低，因而它們是在近常溫常壓的過表環(huán)境或淺埋藏環(huán)境中形成的，這些環(huán)境包括海水潛流環(huán)境或淡水潛流環(huán)境中沉淀的膠結(jié)物。

圖5 鮞?；?guī)r(22號樣品)鮞粒內(nèi)部的結(jié)晶方解石的包裹體顯微照片F(xiàn)ig. 5 Microphotos of inclusions in the crystalline calcite in the internal oolite (sample of 22)

表3 鮞?；?guī)r(22號樣品)鮞粒內(nèi)部的結(jié)晶方解石的包裹體均一化溫度Table 3 Inclusion homogenization temperature of crystalline calcite in internal oolite of grainstone for sample 22

3 討論

3.1 海水膠結(jié)物的礦物組成

海水環(huán)境的膠結(jié)物可能是文石質(zhì)的也可以是鎂方解石質(zhì)的，其原始碳酸鹽礦物的恢復(fù)是碳酸鹽沉積學(xué)研究的難點(diǎn)之一，如下幾個指標(biāo)被用來判斷原始海水的膠結(jié)作用及其礦物組成。

(1) 錳、鐵含量與陰極發(fā)光性。海水具有非常低的錳、鐵含量，現(xiàn)代海水的錳、鐵含量分別為0.000 4×10?6和 0.01×10?6[18?19]，只有大陸淡水中的錳、鐵含量(分別為 0.02×10?6的 0.67×10?6)的 1/50 和1/67[19]，加之錳、鐵在CaCO3中具有非常大范圍的分配系數(shù)(錳、鐵在方解石中的分配系數(shù)分別為5.4～1 700和 1～20)[20]，沉積過程較快的結(jié)晶速度使得分配系數(shù)較小，因而進(jìn)入海水膠結(jié)物(也包括海水碳酸鹽沉積物)中的錳、鐵非常少，極低的錳含量也無法激活碳酸鹽的陰極發(fā)光，因而海水膠結(jié)物通常沒有陰極發(fā)光，或只有極弱的陰極發(fā)光。圖2所示的所有方解石膠結(jié)物(原始纖狀結(jié)構(gòu)保存非常好的垂直鮞粒表面生長的方解石和原始纖狀結(jié)構(gòu)保存較差的晶粒結(jié)構(gòu)的方解石)都具有非常低的錳、鐵含量(表1，2)，同時(shí)也完全沒有陰極發(fā)光(圖 4(a)，(b))，因而可以認(rèn)為鮞粒間的膠結(jié)作用都是在海水中發(fā)生的，同時(shí)鮞粒所具有的非常低的接觸強(qiáng)度(不接觸或點(diǎn)接觸)也顯示了埋藏前的膠結(jié)作用。圖 3所示的粒屑灰?guī)r(除圖 3(d)以外)也具有很低的全巖錳、鐵含量(表1)，膠結(jié)物的陰極發(fā)光性變化在不發(fā)光到弱發(fā)光之間，但櫛殼狀環(huán)邊膠結(jié)物完全沒有陰極發(fā)光(圖4(c))，也顯示其海水膠結(jié)物的特征。粒間斑塊狀粗晶方解石具有弱的陰極發(fā)光，同時(shí)具有稍高的鐵含量(接近1 500×10?6)，這種斑塊狀膠結(jié)物可能是在淡水潛流環(huán)境中沉淀的。

(2) 鍶含量。方解石膠結(jié)物具有大范圍變化的鍶含量，但主要分布在2個主要的區(qū)域，低含量區(qū)域膠結(jié)物的鍶含量低于 1 000×10?6，尤其是低于 500×10?6，高含量區(qū)域膠結(jié)物的鍶含量高于2 000×10?6，甚至高于3 000×10?6。鍶含量很低的方解石膠結(jié)物的原始礦物組成是鎂方解石。鍶含量很高的方解石膠結(jié)物的原始礦物組成是文石，同時(shí)這些膠結(jié)物經(jīng)歷了相對封閉的成巖環(huán)境；具有中等鍶含量(如1 000～2 000×10?6)方解石膠結(jié)物的原始礦物組成可能是鎂方解石，但一些這類膠結(jié)物也可能是原始礦物為文石的膠結(jié)物經(jīng)歷了相對開放的成巖環(huán)境。

(3) 膠結(jié)物的結(jié)構(gòu)與鍶含量的關(guān)系。一些膠結(jié)物保存有非常好的一向延長的纖維狀組構(gòu)，如圖 2(a)和(b)中的膠結(jié)物，一些膠結(jié)物保持了較好的刀刃狀組構(gòu)(圖3(a)和(b))，但這些膠結(jié)物具有非常低的鍶含量(低于 500×10?6)，其原始礦物主要是鎂方解石；另外一些膠結(jié)物的原始組構(gòu)保存較差，主要顯示出晶粒結(jié)構(gòu)的特征(如圖2(c)和(d)的膠結(jié)物和圖3(c)中的膠結(jié)物，包括圖3c中構(gòu)成軟體動物殼的具晶粒結(jié)構(gòu)的膠結(jié)物)，但這些膠結(jié)物具有較高的鍶含量，高于 2 000×10?6甚至3 000×10?6，其原始碳酸鹽礦物主要是文石。說明文石膠結(jié)物在經(jīng)歷新生變形后很難保持其一向延長的原始組構(gòu)，而鎂方解石膠結(jié)物則可以較好地保持其原始組構(gòu)，這與文石具與方解石不同的結(jié)晶習(xí)性有關(guān)，文石具9次配位的斜方晶系結(jié)構(gòu)，而鎂方解石和方解石都為6次配位的三方晶系結(jié)構(gòu)，因而原始碳酸鹽礦物的類型可以控制碳酸鹽巖的成巖組構(gòu)。

3.2 海水膠結(jié)物的礦物組成對白云化作用和白云巖結(jié)構(gòu)的影響

海水成巖環(huán)境是碳酸鹽巖所經(jīng)歷的第一個成巖環(huán)境，也是所有碳酸鹽沉積所必須經(jīng)歷的成巖環(huán)境，但該環(huán)境中膠結(jié)物的類型對以后的其他成巖作用、如白云化和白云巖的結(jié)構(gòu)有何影響是人們考慮很少的問題，已有研究表明，作為重要儲集巖的四川盆地東北部三疊系飛仙關(guān)組的結(jié)晶白云巖主要由鮞?；?guī)r經(jīng)白云化作用形成[21?25]，海水膠結(jié)物的類型對白云化作用的過程以及白云巖的最終結(jié)構(gòu)都可能產(chǎn)生影響。

鮞?；?guī)r首先經(jīng)歷了海水的膠結(jié)作用，其后發(fā)生了白云化作用，這些海水膠結(jié)物在白云化作用之前可以經(jīng)歷、也可以不經(jīng)歷海水膠結(jié)物的新生變形作用。近年來的研究表明，新生變形作用可以發(fā)生在海相淺埋藏環(huán)境中，氧同位素分析表明一些從未離開過海水的碳酸鹽發(fā)生了過去只認(rèn)為在淡水中才能發(fā)生的新生變形作用，主要機(jī)制與孔隙水w(Mg)/w(Ca)的變化有關(guān)[26]。在文石和鎂方解石兩種不穩(wěn)定的礦物相中，鎂方解石具有更大的溶解度，因而成巖過程中文石可以保存比鎂方解石更長的時(shí)間而不新生變形成方解石，很多鎂方解石在海相淺埋藏環(huán)境中因w(Mg)/w(Ca)的梯度新生變形成方解石，而文石則沒有變化。因此，當(dāng)白云化作用發(fā)生的時(shí)候，由鎂方解石作為膠結(jié)物的鮞粒碳酸鹽巖(如圖 2(a)和(b)所示)和由文石作為膠結(jié)物的鮞粒碳酸鹽巖(如圖 2(c)和(d)所示)可以具有不同的白云化進(jìn)程并造成白云巖具有不同的結(jié)構(gòu)，對此分別討論如下：

(1) 由鎂方解石膠結(jié)的鮞粒碳酸鹽巖(圖2(a)和(b))中，鎂方解石膠結(jié)物先于由文石構(gòu)成的鮞粒新生變形成穩(wěn)定的方解石，并造成鮞粒和膠結(jié)物間礦物組成和穩(wěn)定性的差別，白云化作用選擇由不穩(wěn)定礦物構(gòu)成、且具內(nèi)部細(xì)結(jié)構(gòu)、內(nèi)部表面積較大的鮞粒進(jìn)行并形成原始鮞粒結(jié)構(gòu)保存非常好的亮晶鮞粒白云巖?灰?guī)r，同時(shí)鎂方解石新生變形后也保持了非常精美的櫛殼狀結(jié)構(gòu)。由于白云化過程存在內(nèi)部來源的由鎂方解石提供的鎂，相對高w(Mg)/w(Ca)條件下較快的結(jié)晶速度使得白云石晶體較小，以細(xì)晶為主。

(2) 由文石膠結(jié)的鮞粒碳酸鹽巖(圖 2(c)和(d))發(fā)生白云化時(shí)，文石質(zhì)的膠結(jié)物與由文石構(gòu)成的鮞粒都還沒有新生變形，鮞粒和膠結(jié)物之間不存在礦物組成穩(wěn)定性的差別，僅有結(jié)構(gòu)和內(nèi)部表面積的差別，雖然白云化作用優(yōu)先選擇具細(xì)結(jié)構(gòu)、內(nèi)部表面積較大的鮞粒，但仍有部分由文石構(gòu)成的膠結(jié)物白云化，鮞粒也并未全部白云化(圖 2(c)和(d))，最終形成原始鮞粒結(jié)構(gòu)保存不好的亮晶鮞粒白云巖?灰?guī)r，同時(shí)文石新生變形后也難以保持良好的櫛殼狀結(jié)構(gòu)。另外，由于白云化過程缺乏內(nèi)部來源的鎂，相對低w(Mg)/w(Ca)條件下結(jié)晶速度較慢使得白云石晶體較大，以中晶為主，同時(shí)低結(jié)晶速度導(dǎo)致較高的錳、鐵在白云石中的分配系數(shù)，因而這類白云石具有稍高的錳含量和弱的陰極發(fā)光性(圖4(b))。

巖石完全白云化形成很純的結(jié)晶白云巖后，因鍶在白云石中分配系數(shù)較低，巖石具有較為固定的鍶含量(120×10?6～150×10?6，表 1)，很低鐵、錳含量(表 1，含量與沒有白云化的鮞粒灰?guī)r和亮晶鮞粒白云巖?灰?guī)r類似，顯示海水白云化作用的特征，另文討論)，但在結(jié)構(gòu)上仍然可能繼承前面討論的2種不同結(jié)構(gòu)的亮晶鮞粒白云巖?灰?guī)r，也就是說，也可以在川東北三疊系飛仙關(guān)組作為儲層的結(jié)晶白云巖中找到2種主要的類型：一類白云巖較好地保存了先驅(qū)鮞粒灰?guī)r的結(jié)構(gòu)，白云石晶體較小，主要分布在0.1～0.2 mm的細(xì)晶范圍(圖 6(a))；另一類白云巖的原始鮞粒結(jié)構(gòu)保存較差，白云石晶體較大，主要由0.2～0.4 mm的中晶白云石構(gòu)成(圖 6(b))。顯示海水膠結(jié)物類型對白云化作用和白云巖最終結(jié)構(gòu)的影響。

圖6 川東北三疊系飛仙關(guān)組作為主要儲集層的鮞粒結(jié)晶白云巖的結(jié)構(gòu)Fig. 6 Textures of crystalline dolomite, main reservoir of Triassic Feixianguan Formation in NE Sichuan Basin

3.3 海相碳酸鹽文石質(zhì)組分對鍶保存性的差別

對于沉積組分而言，人們通過現(xiàn)代碳酸鹽顆粒的研究推測古代碳酸鹽顆粒的原始礦物組成。在本文所涉及的碳酸鹽顆粒中，軟體動物的主要?dú)邮怯晌氖瘶?gòu)成的；作為非生物顆粒的鮞粒和球粒都是文石質(zhì)的。由于作為大半徑陽離子的 Sr更容易取代斜方晶系九次配位CaCO3同質(zhì)多相礦物(文石)中的Ca，而難以取代三方晶系六次配位CaCO3同質(zhì)多相礦物(方解石)中的Ca，因而Sr在文石中的分配系數(shù)會顯著高于方解石。有關(guān)的實(shí)驗(yàn)研究表明，在25 ℃時(shí)，鍶在文石中的分配系數(shù)為 1.12±0.04，而鍶在方解石中的分配系數(shù)為 0.14±0.02[27]，鍶在文石中的分配系數(shù)顯著高于方解石，因而文石質(zhì)顆粒比方解石質(zhì)顆粒具有高得多的鍶含量，取海水中Sr的含量為8×10?6，Ca的含量為400×10?6(Mason，1966)[18]，按照化學(xué)的原理，直接從海水中通過無機(jī)化學(xué)方式沉淀的文石中的鍶含量應(yīng)略大于9 000×10?6，這個值大致與非生物無機(jī)化學(xué)成因的碳酸鹽顆粒相當(dāng)，而大多數(shù)的文石質(zhì)生物都在一定程度上存在由生命過程引起的鍶的貧化作用，尤其以文石質(zhì)的軟體動物最為顯著。

然而本文的研究表明，在鮞粒和文石質(zhì)膠結(jié)物中，文石質(zhì)膠結(jié)物在新生變形成方解石后仍然可以較好地保存原始礦物中的鍶，這些膠結(jié)物包括鮞粒間不同世代的從海水中通過無機(jī)化學(xué)作用沉淀的膠結(jié)物(圖 2(c)和(d))，也包括充填于文石質(zhì)軟體動物殼中或軟體動物殼新生變形的方解石膠結(jié)物(圖 3(c))，其鍶含量都在1 767×10?6～3 408×10?6之間(表 2)，4 個探針檢測點(diǎn)(測點(diǎn)號為 7，8，21 和 22)平均值為 2 668×10?6；作為非生物顆粒的鮞粒沉積時(shí)應(yīng)該具有近10 000×10?6的鍶[28]，但在本文所檢測的鮞粒不同部分(包括具不同結(jié)晶程度的圈層和鮞核心)總體上都不具有特別高的鍶含量，表2所示的6個檢測點(diǎn)(包括1個球粒檢測點(diǎn))中，大多數(shù)樣品都在10?4數(shù)量級，有2個點(diǎn)低于檢測限，只有一個從鮞粒泥晶部分的檢測點(diǎn)獲得了1 568×10?6的鍶含量，6個檢測點(diǎn)的平均值為848×10?6，顯著低于文石質(zhì)膠結(jié)物新生變形方解石的鍶含量。這可能與如下 2個原因有關(guān)：(1) 鮞粒由非常小的碳酸鹽質(zhì)點(diǎn)構(gòu)成，因而具有比膠結(jié)物晶體更大的表面積；(2) 由細(xì)小碳酸鹽質(zhì)點(diǎn)構(gòu)成的鮞粒在早成巖階段并沒有完全固結(jié)，因而具有比塊狀膠結(jié)物更高的滲透率。這2個原因造成鮞粒內(nèi)部比膠結(jié)物內(nèi)部有更高的水與巖的質(zhì)量比和流體交換，從而造成鍶的流失，這也是除礦物穩(wěn)定性差別以外經(jīng)常發(fā)生鮞粒碳酸鹽巖中的鮞粒選擇性白云化或鮞粒選擇性溶解的原因之一。

4 結(jié)論

(1) 四川盆地東北部三疊系飛仙關(guān)組鮞粒碳酸鹽巖中十分發(fā)育海水的膠結(jié)作用，這些膠結(jié)物目前都由方解石組成，具有非常低的錳、鐵含量，沒有或只有極弱的陰極發(fā)光，缺乏可進(jìn)行溫度測量的兩相包裹體，代表了近地表海水潛流環(huán)境膠結(jié)物的特征。

(2)與錳、鐵含量不同的是，川東北飛仙關(guān)組鮞粒碳酸鹽巖的海水膠結(jié)物具有大范圍變化的鍶含量，一部分膠結(jié)物的鍶含量主要分布在10?4數(shù)量級，另一部分膠結(jié)物的鍶量主要分布在10?3數(shù)量級，說明這些海水膠結(jié)物是由不同的先驅(qū)CaCO3礦物新生變形而來，低鍶含量的方解石是鎂方解石新生變形的產(chǎn)物，高鍶含量的方解石是文石新生變形的產(chǎn)物。

(3) 由低鍶的方解石膠結(jié)(先驅(qū)礦物是鎂方解石)和由高鍶方解石膠結(jié)(先驅(qū)礦物是文石)的鮞粒碳酸鹽巖具有不同的膠結(jié)物結(jié)構(gòu)和巖石結(jié)構(gòu)，前者保存有極好的櫛殼狀膠結(jié)物結(jié)構(gòu)，巖石的鮞粒結(jié)構(gòu)保存較好，白云化后白云石晶體較小，不完全白云化時(shí)白云石僅分布在鮞粒中，后者缺乏良好的櫛殼狀膠結(jié)物結(jié)構(gòu)，巖石的鮞粒結(jié)構(gòu)保存較差，白云化后白云石晶體較大，不完全白云化時(shí)白云石不完全分布在鮞粒中，部分鮞粒沒有白云化，但膠結(jié)物有白云化現(xiàn)象，顯示原始海水膠結(jié)物的類型對白云化過程和白云巖最終結(jié)構(gòu)的影響。

(4)原始膠結(jié)物為鎂方解石的鮞粒碳酸鹽巖和原始膠結(jié)物為文石的鮞粒碳酸鹽巖相比，在相同的白云化環(huán)境中，前者因具有內(nèi)部鎂來源而可能使白云石的結(jié)晶速度更快，白云石的晶體相對較小，白云石的錳含量更低，陰極發(fā)光更弱，白云化作用不一定需要對海水開放的環(huán)境以提供鎂的來源；后者因缺乏內(nèi)部鎂來源而可能使白云石的結(jié)晶速度較慢，白云石的晶體相對較大，白云石的錳含量更高，陰極發(fā)光相對較強(qiáng)，白云化作用需要對海水開放的環(huán)境以提供足夠的鎂來源。

(5) 研究了用以對比的鮞粒碳酸鹽巖中另一類膠結(jié)物，雖然也具有晶粒結(jié)構(gòu)，但其錳含量是海水膠結(jié)物的200倍以上，鐵含量也高一個數(shù)量級，并具極強(qiáng)的陰極發(fā)光性，包裹體均一化溫度在105.6～117.3 ℃之間，它們是深埋藏成巖環(huán)境中沉淀的方解石膠結(jié)物。

(6) 文石質(zhì)膠結(jié)物在新生變形成方解石后仍然可以較好地保存原始礦物中的鍶，殘留鍶含量仍可達(dá)10?3數(shù)量級，但作為非生物顆粒的鮞粒雖然也是文石質(zhì)的，沉積時(shí)應(yīng)該具有近10 000×10?6的鍶含量，但新生變形成方解石后其鍶含量很難保存，通常只殘留10?4數(shù)量級的鍶，這主要與鮞粒由小的碳酸鹽質(zhì)點(diǎn)構(gòu)成，比膠結(jié)物晶體具有更大的表面積和較好的內(nèi)部滲透率有關(guān)。

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