基于子帶躍遷的非對稱GaAs量子阱的三階非線性系數(shù)研究

車永莉,曹小龍,姚建銓

(1.曲阜師范大學 信息技術(shù)與傳播學院，山東 日照 276826；2.山東科技大學 機械電子工程學院，山東 青島 266590；3.天津大學 精密儀器與光電子工程學院，天津 300072)

基于子帶躍遷的非對稱GaAs量子阱的三階非線性系數(shù)研究

車永莉1,曹小龍2,3,姚建銓3

(1.曲阜師范大學 信息技術(shù)與傳播學院，山東 日照 276826；2.山東科技大學 機械電子工程學院，山東 青島 266590；3.天津大學 精密儀器與光電子工程學院，天津 300072)

非線性系數(shù)；非對稱量子阱；太赫茲波；差頻①

0 引言

太赫茲 (THz，波長λ=30μm -3mm，頻率 0.1-10THz) 波在光學成像、材料檢測、環(huán)境監(jiān)測、通信、天文學、生命科學和國防安全等領域都有重大的科學研究價值和廣闊的應用前景.目前限制THz技術(shù)快速發(fā)展的主要存在的技術(shù)問題，是缺乏性能優(yōu)良的THz波輻射源和探測設備.根據(jù)THz波產(chǎn)生的方式以及它所處的電磁波譜圖中的位置，THz波輻射一般可以利用光學技術(shù)和電子學技術(shù)兩種方法來產(chǎn)生.在光子學中利用非線性光學差頻技術(shù)產(chǎn)生相干可調(diào)諧THz波的方法憑借其顯著的特性，逐漸引起國內(nèi)外科研工作者極大的研究興趣[1-4].量子阱或超晶格結(jié)構(gòu)作為可人工剪裁材料，為開展相關(guān)理論基礎研究提供了方便，而更重要的價值在于它的開發(fā)應用，特別是在激光器、光探測器、光調(diào)制器等方面的應用價值[5].對于量子阱的子帶間躍遷來說，其對應的波長一般在中紅外波段，這方面的研究主要集中在中紅外激光器、紅外探測器、共振增強的二階或三階非線性效應等方面.

我們通過理論上的計算和結(jié)構(gòu)上的優(yōu)化設計，設計了一種非對稱結(jié)構(gòu)的、組分為Al0.2Ga0.8As/GaAs/Al0.5Ga0.5As的量子阱，獲得的二階非線性系數(shù)與相應體材料相比要大幾個數(shù)量級[11]，這是采用非對稱量子阱高效非線性光學差頻產(chǎn)生THz波的優(yōu)勢之一.除了二階非線性過程，量子阱結(jié)構(gòu)的子帶共振增強效應同樣適用于三階或更高階非線性過程，并由此可以計算量子阱的非線性折射率和非線性吸收[12-14]，這對于研究差頻產(chǎn)生THz波的量子阱的性質(zhì)具有重要的應用意義.

1 非對稱量子阱的設計

根據(jù)Manley-Rowe關(guān)系式，為了提高轉(zhuǎn)換效率，采用波長更長的中紅外波段的CO2激光器(～10μm)作為泵浦光源利用光學差頻方法產(chǎn)生THz波是理想的提高轉(zhuǎn)換效率的選擇.當前CO2激光器的實際指標參數(shù)情況和技術(shù)要求表明，CO2激光器在9.6μm和10.59μm兩個區(qū)域有著豐富并且可實際出射的譜線.在技術(shù)上，CO2激光器可做到在9.6μm附近每隔0.018μm出現(xiàn)一條穩(wěn)定出射譜線，而在10.59μm附近每0.2μm可出現(xiàn)一條穩(wěn)定輸出的譜線.這表明，利用CO2激光器此波長范圍內(nèi)豐富的譜線，通過調(diào)節(jié)激光器的輸出波長，很容易對量子阱導帶子帶中兩個子能級進行雙共振泵浦，從而利用非線性差頻產(chǎn)生THz波.

我們設計的非對稱量子阱的結(jié)構(gòu)，成分為Al0.2Ga0.8As/GaAs/Al0.5Ga0.5As，設定量子阱的深阱(GaAs)寬度為L1=7nm，淺阱(Al0.2Ga0.8As)寬度為L2-L1=23nm的雙阱嵌套結(jié)構(gòu)，總阱寬L2=30nm，兩勢壘高度通過計算分別為V1=167meV和V2=418meV.通過調(diào)節(jié)CO2激光器兩束泵浦光波長，可滿足一束泵浦光的光子能量?ω1對應量子阱導帶子帶中的E1→E3，而另一束泵浦光的光子能量?ω2對應E1→E2，在非線性光學差頻的作用下，兩束泵浦光的能量差即E3→E2間即對應非線性光學差頻得到的THz波能量?ωTHz.

這種非對稱階梯形的量子阱，除了研究其二階非線性特性以差頻生成THz波以外，其吸收特性和折射率的變化，需要對其三階非線性系數(shù)進行研究.我們首先根據(jù)密度矩陣理論和采用迭代的方法，來計算這種量子阱的三階非線性系數(shù)，并對其隨兩束泵浦光波長的變化情況進行討論.

2 三階非線性系數(shù)的計算

根據(jù)密度矩陣理論，并考慮最簡單的獨立粒子，忽略粒子間的相互作用，則三階極化強度矢量可寫為[15-17]：

(1)

三階極化強度的傅立葉級數(shù)形式可表示為：

(2)

比較(1)式和(2)式，可得：

P(3)(ωn+ωm+ωu)=Nr{Rρ2(ωn+ωm+ωu)}

(3)

對(3)式求矩陣元，并與下式相比較：

P(3)(ωn+ωm+ωu)=ε0χ(3)(ωn+ωm+ωu)E(ωn)E(ωm)E(ωu)

(4)

可求得三階極化率張量元的表達式，可寫為：

(5)

在(5)式中，a、b、c、d取所有可能的本征能態(tài)；n、m、u取所有入射的光頻率.

假定兩束泵浦光頻率分別為ω1和ω2，忽略(5)式中的非共振項，在近似雙共振的條件下(?ω1≈E3-E1，?ω2≈E2-E1，?ωTHz≈E3-E2)，由(5)式我們可計算得到該量子阱對兩束泵浦光的兩個三階非線性系數(shù)，分別可表示為：

(6)

(7)

3 三階非線性系數(shù)的討論

為了系統(tǒng)的研究我們設計的非對稱量子阱結(jié)構(gòu)的吸收和折射率的變化，現(xiàn)在我們對這種量子阱結(jié)構(gòu)的三階非線性效應進行簡單的探討.

由三階非線性系數(shù)(6)、(7)兩式，我們用Matlab軟件進行仿真，研究其隨兩束泵浦光波長的變化情況.

圖2 三階非線性差頻系數(shù)隨兩個泵浦光波長λp1 和 λp2 的變化

圖3 三階非線性差頻系數(shù)隨兩個泵浦光波長λp1 和 λp2 的變化

我們設計的量子阱是非對稱結(jié)構(gòu)，這種結(jié)構(gòu)的特點是具有非常大的二階非線性效應，以利用非線性光學差頻產(chǎn)生THz波.相對來說，其三階非線性效應很小，其數(shù)值在量級上只有10-19數(shù)量級，和二階非線性系數(shù)10-4～10-5數(shù)量級相比，在研究差頻產(chǎn)生THz波時，其三階非線性效應的影響可以忽視.但三階非線性系數(shù)決定了量子阱的非線性吸收和折射率的變化，研究其特性具有重要的意義.

4 結(jié)論

[1]Kawase K, Hatanaka T, Takahashi H, et al. Tunable terahertz-wave generation from DAST crystal by dual signal-wave parametric oscillation of periodically poled lithium niobate [J]. Opt. Lett，2000, 25(23): 1714-1176.

[2]Shi W, Ding Y J. Continuously tunable and coherent terahertz radiation by means of phase-matched difference-frequency generation in zinc germanium phosphide [J]. Appl.Phys.Lett，2003, 83: 848-850.

[3]Shi W, Ding Y J, Femelius N, et al. Efficient, tunable, and coherent 0.18-5.27-THz source based on GaSe crystal [J]. Opt.Lett，2002, 27(16): 1454-1456.

[4]Tanabe T, Suto K, Nishizawa J, et al. Frequency-tunable high-power terahertz wave generation from GaP [J]. Journal of Applied Physics，2003, 93: 4610-4615.

[5]E. Garmire, Nonlinear Optics in Semiconductors [J]. Phys. Today, 1994, 47(5): 42.

[6]M. M. Fejer, S. J. B. Yoo, and R. L. Byer. Observation of extremely large quadratic susceptibility at 9.6-10.8 μm in electric-field-biased AlGaAs quantum wells [J]. Phys. Rev . Lett , 1989, 62(9) :1041-1044.

[7]E. Rosencher, P. Bois, J. Nagle, et al. Observation of nonlinear optical rectification at 10.6 μm in compositionally asymmetrical AlGaAs multiquantum wells [J]. Appl . Phys. Lett，1989, 55 : 1597-1599.

[8]Zhenghao Chen, Dafu Cui, Meihua Li, et al. High conversion efficiency of second-harmonic generation in step quantum wells [J]. Appl. Phys. Lett ,1992, 61(20):2401-2402.

[9]PengFei, Gu Shi-wei, Hua Xiu-Kun, Third-harmonic generation in an asymmetric qunatum well [J]. Journal of Shnaghai jiaotong University,Vol.E-4, No.l, 1999: 68-70.

[10]Federco Capasso, Carlo Sitrori, Alfred Y.Cho.Coupled Quantum Well Semiconductors with GiantElectricFieldTunable NonlinearOptical Properties in the Infrared [J]. IEEE Journalof Quantum eleetronics, 1994, 30(5): 1313-1326.

[11]Cao Xiao-Long, Wang Yu-Ye, Xu De-Gang, et al. THz-Wave Difference Frequency Generation by Phase-Matching in GaAs/AlxGa1-xAs Asymmetric Quantum Well [J]. Chin.Phys.Lett，2012, 29 (1):014207.

[12]L. Zhang and H. J. Xie.Electric field effect on the second-order nonlinear optical properties of parabolic and semiparabolic quantum wells[J].Phys. Rev. B,2003, 68: 235315.

[13]Cao Xiao-long, Li Zhong-Yang, Yao Jian-Quan, et al. Intersubband absorption with difference-frequency generation in GaAs asymmetric quantum wells [J]. Chin. Phys. B, 2012, 21(8): 080252.

[14]Cao Xiao-long, Yao Jian-Quan, Zhong Kai, et al. Intersubband Absorption Properties of GaAs/AlxGa1-xAs Asymmetric Quantum Well Based on Optical Difference Frequency [J]. Optical Engineering, 2013, 52(1): 014001.

[15]盧亞雄,余學才,張曉霞.激光物理 [M].2005:90-93,105-113.

[16]李港.實用非線性光學技術(shù) [M].2005:45-55.

[17]陸志恩.量子阱中的非線性光學性質(zhì)研究 [D].碩士學位論文，廣州大學，2006.

TheThirdOrderNonlinearCoefficientDuetoIntersubbandTransitionsinGaAsAsymmetricQuantumWells

CHE Yong-li1, CAO Xiao-long2,3, YAO Jian-quan3

(1.School of Information Technology and Communication, Qufu normal University, Rizhao,276826,China;2.College of Mechanical and Electronic Engineering, Shandong University of Scienceand Technology, Qingdao, 266590,China;3. College of Precision Instrument and Opto-electronicsEngineering, Institute of Laser and Opto-electronics, Tianjin University, Tianjin 300072, China)

An asymmetric quantum well (AQW) is designed to emit terahertz (THz) wave by using difference frequency generation (DFG) with the structure of GaAs/Al0.2Ga0.8As/Al0.5Ga0.5As. The density matrix theory and iterative method are applied to obtain the third order nonlinear coefficient. Subsequently, the third order nonlinear coefficients as a function of the two pump wavelengths are be researched. The results indicate that the two third order nonlinear coefficients increase first and then decrease with wavelength increasing. The peak values are 1.185×10-20m2V-2, 8.002×10-21m2V-2, 2.98×10-19m2V-2and 8.565×10-20m2V-2, locating at 9.756μm (λp2=10.64μm)and 10.96μm(λp1=9.69μm).

nonlinear coefficient; asymmetric quantum wells; THz-wave; difference frequency

0437

A

1004-7077(2013)05-0019-06

2013-09-16

國家自然科學基金 (項目編號：61271066)；山東省2013年科技發(fā)展計劃項目(項目編號：2013GGA01021)；曲阜師范大學校級項目(項目編號:XJ200948).

車永莉(1978-)，女，山東煙臺人，曲阜師范大學信息技術(shù)與傳播學院講師，碩士，主要從事THz技術(shù)相關(guān)研究.

閆昕]