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    簡單碰撞理論的一種推導(dǎo)方法

    2013-09-23 06:45:06劉國杰黑恩成
    大學(xué)化學(xué) 2013年3期

    劉國杰 黑恩成

    (華東理工大學(xué)化學(xué)系 上海 200237)

    自學(xué)之友

    簡單碰撞理論的一種推導(dǎo)方法

    劉國杰 黑恩成

    (華東理工大學(xué)化學(xué)系 上海 200237)

    摘要設(shè)想雙分子氣體反應(yīng)是由硬球分子先活化、再反應(yīng)的模式進(jìn)行,不僅能使簡單碰撞理論(SCT)的推導(dǎo)變得更為簡便,而且閾能和Arrhenius活化能等概念也變得更加明確。

    關(guān)鍵詞簡單碰撞理論 閾能 活化分子 活化能

    碰撞理論建立于20世紀(jì)初,是最常用的基元反應(yīng)速率理論之一。由于當(dāng)時量子力學(xué)還未進(jìn)入化學(xué)領(lǐng)域,這個理論的模型十分簡單,它將分子視為沒有內(nèi)部結(jié)構(gòu)的硬球,將雙分子氣體反應(yīng)看作硬球間的有效碰撞事件。但是即使如此,推導(dǎo)也不簡單,特別是有效碰撞數(shù)的計算,它要引入閾能和反應(yīng)截面等概念,使反應(yīng)速率常數(shù)公式的推導(dǎo)較為復(fù)雜。本文旨在介紹另一種推導(dǎo)方法,它不僅比較簡便,而且能從不同的視角加深對這個理論的認(rèn)識。

    1 反應(yīng)速率常數(shù)

    首先,與過渡狀態(tài)理論相類似,設(shè)想反應(yīng)A+B→P是以下列模式進(jìn)行:

    式中A和B為兩個硬球反應(yīng)物分子,P為產(chǎn)物分子,A*和B*分別為A和B的活化分子,它們是由反應(yīng)物分子碰撞所致。

    假設(shè)活化分子A*和B*很容易失去能量而蛻變成一般的硬球分子A和B,也就是說,A*和B*的濃度很低,它們轉(zhuǎn)變成產(chǎn)物P的速率很慢,以致A*與B*有足夠的時間與一般分子A和B建立平衡關(guān)系。即:

    (1)

    式中Kc為平衡常數(shù)。因此,根據(jù)平衡態(tài)近似,反應(yīng)速率可表示為:

    (2)

    反應(yīng)速率常數(shù)當(dāng)為:

    k=k2Kc

    (3)

    將式(3)取對數(shù),得:

    (4)

    然后,再對溫度求導(dǎo),并代入Van′t Hoff方程:

    (5)

    式中ΔrUm為一般硬球分子轉(zhuǎn)變成活化分子時的系統(tǒng)標(biāo)準(zhǔn)摩爾熱力學(xué)能的增量,其值即為反應(yīng)活化能E。積分式(5),則得:

    (6)

    由于E=0時,A*和B*蛻變?yōu)锳和B,此時,k=k2,故積分常數(shù)C=0。于是,式(6)變?yōu)椋?/p>

    (7)

    (8)

    因此,只要得知k2,便可導(dǎo)得簡單碰撞理論的反應(yīng)速率常數(shù)表示式。

    2 k2的表示

    首先應(yīng)該指出,k2是兩個活化分子A*和B*碰撞反應(yīng)的速率常數(shù),按照這個理論,其反應(yīng)速率應(yīng)為活化分子A*與B*的碰撞數(shù),這是因為活化分子A*與B*一旦發(fā)生碰撞,則每一次碰撞都會反應(yīng)生成產(chǎn)物P,故有:

    (9)

    式中ρA*為活化分子A*的數(shù)密度,ZA*B*為活化分子A*與B*的碰撞數(shù)。

    其次應(yīng)該指出,活化分子A*和B*與一般分子A和B的區(qū)別僅在于前者的能量高于后者,至于活化分子的質(zhì)量和大小與一般分子沒有區(qū)別,因為這些分子都被認(rèn)為是剛性的硬球。故它們的碰撞截面和折合質(zhì)量也與一般分子沒有兩樣,且ZA*B*的推導(dǎo)方法也與ZAB完全一樣,因各教材的推導(dǎo)大同小異,這里不再重復(fù),而將推導(dǎo)結(jié)果直接列出如下:

    (10)

    式中σAB=π(rA+rB)2,稱為碰撞截面,其中rA和rB分別為硬球分子A和B的半徑。式中μ=mAmB/(mA+mB)為AB分子對的折合質(zhì)量,其中mA和mB分別為硬球分子A和B的質(zhì)量。式中kB為Boltzmann常量。

    將式(10)代入式(9),可得:

    (11)

    由于ρA*=LcA*,ρB*=LcB*,代入式(11)后便得:

    (12)

    式中L為Avogadro常量。據(jù)此,可得活化分子A*與B*轉(zhuǎn)變成產(chǎn)物P的反應(yīng)速率常數(shù)為:

    (13)

    因此,將它代入式(8),即得反應(yīng)速率常數(shù):

    (14)

    3 反應(yīng)活化能與閾能

    如果將式(14)與熟知的簡單碰撞理論(SCT)反應(yīng)速率常數(shù)公式[1]

    (15)

    相比較,并注意到dAB=rA+rB(dAB稱為平均碰撞直徑),則兩者完全一致??梢婇撃蹺c在數(shù)值上與反應(yīng)活化能E完全相等。即:

    Ec=E

    (16)

    這從不同的視角賦予閾能以更明確的意義,它實際上相當(dāng)于使一般硬球分子變成活化分子所必須提供的標(biāo)準(zhǔn)摩爾熱力學(xué)能。由于硬球分子沒有內(nèi)部運動,且硬球之間又沒有相互作用,故這個標(biāo)準(zhǔn)摩爾熱力學(xué)能僅與碰撞時相對平動能有關(guān),它是名副其實的反應(yīng)活化能。

    在不少物理化學(xué)教材中,常將Arrhenius活化能Ea當(dāng)作化學(xué)反應(yīng)的活化能,其實,這是有條件的,只有在k2不隨溫度而變時才是如此。在我們的前文[2]中,已經(jīng)指出了這一點,本文則再次加以強(qiáng)調(diào)。

    已知Arrhenius活化能的定義式為:

    (17)

    將式(14)代入這個定義式,不難得到:

    (18)

    (19)

    (20)

    (21)

    故Arrhenius活化能不僅僅是A和B分子活化所需的摩爾能,而且也包括了活化分子A*與B*反應(yīng)成產(chǎn)物P所需的摩爾能,其中E或Ec才是名副其實的活化能。

    此外,前文[2]已導(dǎo)出,Arrhenius活化能Ea與反應(yīng)活化能E間的關(guān)系為:

    Ea=nRT+E

    (22)

    參 考 文 獻(xiàn)

    [1] 傅獻(xiàn)彩,沈文霞,姚天揚,等.物理化學(xué)(下冊).第5版.北京:高等教育出版社,2005

    [2] 劉國杰,黑恩成.大學(xué)化學(xué),2013,28(2):77

    上海高校重點教改項目(No.YJ0230201);華東理工大學(xué)網(wǎng)絡(luò)教育教改項目(No.WJY2011021)

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