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    高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜聯(lián)用法(HPLC-MS/MS)同時(shí)測(cè)定辣椒制品中的10種工業(yè)染料

    2013-09-23 01:01:24龍四紅梁桂娟李紅洲
    中國(guó)釀造 2013年12期
    關(guān)鍵詞:蘇丹紅羅丹明堿性

    龍四紅,梁桂娟*,李紅洲,肖 洋,孫 棣

    (貴州省產(chǎn)品質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)院,貴州 貴陽(yáng) 550003)

    工業(yè)染料是用于紡織品、皮革制品及木制品的染色的物質(zhì),因價(jià)格便宜、著色強(qiáng)、穩(wěn)定性強(qiáng),所以也被不法商販用作替代食品染料的著色劑。非法添加到食品中而被廣為熟悉的工業(yè)染料包括蘇丹紅、羅丹明B、堿性橙、堿性嫩黃、酸性橙等。工業(yè)染料都是具有一定毒性的化學(xué)品,很多具有高毒性、高殘留和“三致”等副作用,添加了工業(yè)染料的食品會(huì)對(duì)人體造成嚴(yán)重的危害。2008年12月衛(wèi)生部發(fā)布的《食品中可能違法添加的非食用物質(zhì)和易濫用的食品添加劑品種名單(第一批)》中明確將蘇丹紅、羅丹明B(玫瑰紅B)、堿性嫩黃等工業(yè)染料列入非食用物質(zhì)名單。

    在眾多的工業(yè)染料中,僅蘇丹紅、羅丹明B等少數(shù)幾種物質(zhì)有國(guó)家或行業(yè)檢測(cè)標(biāo)準(zhǔn)[1-5],文獻(xiàn)報(bào)道的也大多數(shù)是采用高效液相色譜法檢測(cè)[6-9]。由于辣椒制品中基質(zhì)較為復(fù)雜,用高效液相色譜法容易出現(xiàn)干擾峰,從而給結(jié)果的判定造成困擾。高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜聯(lián)用法具有靈敏度高、專屬性強(qiáng)等的特點(diǎn)[10-15],本研究旨在針對(duì)辣椒制品中容易被非法添加的10種工業(yè)染料,建立準(zhǔn)確、簡(jiǎn)便、快捷的液質(zhì)聯(lián)用檢測(cè)方法,為食品質(zhì)量監(jiān)管部門提供準(zhǔn)確、及時(shí)的科學(xué)依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    堿性橙Ⅱ標(biāo)準(zhǔn)品(純度≥99%)、堿性嫩黃標(biāo)準(zhǔn)品(純度≥97%)、羅丹明B標(biāo)準(zhǔn)品(純度≥97%)、酸性橙Ⅱ標(biāo)準(zhǔn)品(純度≥98%)、蘇丹紅Ⅰ、蘇丹紅Ⅱ、蘇丹紅Ⅲ、蘇丹紅Ⅳ(純度分別≥90.5%、90.0%、96.0%、92.0%)標(biāo)準(zhǔn)品:Dr.Ehrensforfer GmbH Germany公司。

    甲醇(色譜純)、乙腈(色譜純)、甲酸(色譜純)等試劑:德國(guó)Merck公司。

    辣椒制品樣品:購(gòu)于當(dāng)?shù)剞r(nóng)貿(mào)市場(chǎng)。

    1.2 儀器與設(shè)備

    TSQ QUANTUM ULTRA高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜儀:美國(guó)Thermo公司;Mnltireax振蕩混勻器:德國(guó)Heidolph公司;Allegra X-22R冷凍離心機(jī):美國(guó)貝克曼庫(kù)爾特公司。

    1.3 實(shí)驗(yàn)方法

    1.3.1 標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備溶液的配制

    準(zhǔn)確稱取0.1g(精確至0.0001g)堿性橙Ⅱ、堿性橙21、堿性橙22、堿性嫩黃O、羅丹明B、酸性橙Ⅱ、SUDANⅠ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ標(biāo)準(zhǔn)品。堿性橙Ⅱ、堿性橙21、堿性橙22、堿性嫩黃O、羅丹明B、酸性橙Ⅱ用10mL水溶解后用乙腈定容至100mL;蘇丹紅Ⅰ、蘇丹紅Ⅱ、蘇丹紅Ⅲ、蘇丹紅Ⅳ用乙腈溶解并定容至100mL,分別配制成1mg/mL的各目標(biāo)物標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備溶液。

    1.3.2 樣品前處理

    稱取經(jīng)組織搗碎機(jī)搗碎并混合均勻的樣品2g(精確到0.01g),置于50mL聚四氟乙烯離心管中,加入10mL乙腈均質(zhì)30s后充分振蕩提取20min,8000r/min、低溫(5℃)離心5min,上清液過(guò)0.22μm濾膜待測(cè)。

    1.3.3 空白基質(zhì)工作使用溶液的配制

    稱取2g(精確到0.01g)空白辣椒制品,加入不同體積的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備溶液,按1.3.2的樣品處理方法進(jìn)行操作,使得空白樣品中10種工業(yè)染料的最終濃度為0.1ng/mL、0.5ng/mL、1.0ng/mL、2.0ng/mL、5.0ng/mL、10ng/mL、20ng/mL、50ng/mL、100ng/mL。

    1.3.4 儀器條件

    液相色譜條件:液相色譜柱Thermo Hypersil GOLD(100mm×2.1mm,粒徑 3μm);柱溫30℃;流速400μL/min;進(jìn)樣量10μL;梯度洗脫條件見(jiàn)表1。

    表1 梯度洗脫程序Table1 program of gradient elution

    質(zhì)譜條件:正離子模式(electrospray ionization,ESI+)和負(fù)離子模式(electrospray ionization,ESI-)同時(shí)采集,噴霧電壓3000V,蒸發(fā)氣溫度350℃,離子傳輸毛細(xì)管溫度270℃,鞘氣壓力4.5MPa,輔助氣壓力0.5MPa,掃描模式:選擇反應(yīng)監(jiān)測(cè)模式(select reaction monitoring,SRM)。各目標(biāo)物質(zhì)定性定量離子對(duì)及優(yōu)化后的質(zhì)譜參數(shù)見(jiàn)表2。

    1.3.5 樣品測(cè)定

    將上述空白基質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)溶液和待測(cè)樣液在1.3.4的儀器條件下,用HPLC-MS/MS方法測(cè)定。

    1.3.6 定性及定量

    表2 10種工業(yè)染料的質(zhì)譜條件Table 2 Mass spectrometric conditions of ten kinds of dyes

    在表2儀器條件下對(duì)基質(zhì)加標(biāo)溶液和樣品溶液進(jìn)行測(cè)定,根據(jù)目標(biāo)化合物的保留時(shí)間和定性定量離子所對(duì)應(yīng)色譜峰面積的相對(duì)豐度進(jìn)行定性。要求待測(cè)化合物的保留時(shí)間與標(biāo)準(zhǔn)溶液中化合物的保留時(shí)間一致(標(biāo)準(zhǔn)偏差小于20%),同時(shí)要求待測(cè)試樣中目標(biāo)化合物的定性定量離子所對(duì)應(yīng)的色譜峰面積之比與標(biāo)準(zhǔn)溶液中目標(biāo)化合物的定性定量離子所對(duì)應(yīng)的色譜峰面積之比一致,即當(dāng)相對(duì)豐度>50%、20%~50%、10%~20%、<10%時(shí),容許偏差分別為20%、25%、30%和50%。以標(biāo)準(zhǔn)溶液濃度對(duì)定量離子對(duì)的峰面積繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,外標(biāo)法定量。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 樣品前處理方法的確定

    為探索簡(jiǎn)便、快速、適用范圍廣且回收率高的前處理方法,本研究對(duì)提取溶劑、提取時(shí)間等進(jìn)行了探索。對(duì)比了不同體積分?jǐn)?shù)的甲醇/水、乙腈/水對(duì)樣品的提取效率,發(fā)現(xiàn)純乙腈對(duì)10種染料的綜合提取率最高且在20min后提取率達(dá)到最大。因此選擇乙腈作為10種工業(yè)染料的提取溶劑。

    2.2 色譜與質(zhì)譜條件的優(yōu)化

    實(shí)驗(yàn)研究的10種目標(biāo)物質(zhì)中,酸性橙Ⅱ采用負(fù)離子模式,其余9種采用正離子模式,因此選擇正負(fù)離子同時(shí)采集模式,掃描模式采用SRM選擇反應(yīng)監(jiān)測(cè)模式。通過(guò)在流動(dòng)相中加酸后發(fā)現(xiàn),7種正離子模式采集的物質(zhì)靈敏度均有較大幅度的提高,而對(duì)負(fù)離子模式采集的酸性橙Ⅱ影響不明顯。對(duì)比了0.1%甲酸水-甲醇,0.1%甲酸水-0.1%甲酸乙腈后,發(fā)現(xiàn)從分離時(shí)間、分離效果,靈敏度等方面,0.1%甲酸水-0.1%甲酸乙腈都要優(yōu)于前二者,故采用0.1甲酸水-0.1%甲酸乙腈的流動(dòng)相體系。各目標(biāo)物質(zhì)的質(zhì)譜圖見(jiàn)圖1。

    圖1 10種工業(yè)染料物質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)品的質(zhì)譜圖Fig.1 Mass spectra of ten kinds of industry standard dyes

    2.3 10種染料物質(zhì)的線性方程、線性范圍、相關(guān)系數(shù)及其檢出限

    為消除辣椒制品帶來(lái)的基質(zhì)效應(yīng)影響,采用空白基質(zhì)加標(biāo)的方式制作標(biāo)準(zhǔn)曲線。對(duì)空白基質(zhì)加標(biāo)工作溶液在1.3.4的儀器條件下進(jìn)行測(cè)定,得到其線性方程及相關(guān)系數(shù)。按信噪比S/N=3以及本方法的定容體積和取樣量,計(jì)算其檢出限。線性方程、線性范圍、相關(guān)系數(shù)及其檢出限見(jiàn)表3。

    表3 線性方程、相關(guān)系數(shù)、線性范圍與檢出限Table 3 Linear ranges,regression equations,correlation coefficients and limit of detection(LOD)

    由表3可知,10種工業(yè)染料在各自的線性范圍內(nèi)呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)R2為0.9963~0.9999,檢出限在1.0μg/kg~5.0μg/kg。

    2.4 方法的回收率與精密度

    對(duì)樣品進(jìn)行高、中、低3種濃度水平的加標(biāo)回收率實(shí)驗(yàn),每一水平重復(fù)測(cè)定3次,加標(biāo)回收率、相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(relative standard deviation,RSD)結(jié)果見(jiàn)表4。

    表4 方法的回收率及重現(xiàn)性(n=3)Table 4 Results of recovery rate,relative standard deviation(RSD)

    由表4可知,用該方法對(duì)辣椒制品中的10種工業(yè)染料進(jìn)行測(cè)定,加標(biāo)回收率介于71.4%~102.9%之間,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于10%,滿足方法學(xué)要求。

    2.5 樣品的測(cè)定

    在對(duì)40個(gè)批次的油辣椒制品檢測(cè)中,發(fā)現(xiàn)2個(gè)批次的樣品中檢出蘇丹紅Ⅰ,含量分別為45μg/kg和70μg/kg,1個(gè)批次檢出羅丹明B,含量為63μg/kg。

    3 結(jié)論

    建立了高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法(HPLC-MS/MS)快速檢測(cè)食品中10種工業(yè)染料的方法。實(shí)驗(yàn)表明,該方法前處理簡(jiǎn)單,簡(jiǎn)便靈敏,準(zhǔn)確快速,10種工業(yè)染料在各自的線性范圍內(nèi)呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)(R2)在0.9963~0.9999,檢出限為1.0μg/kg~5.0μg/kg,加標(biāo)回收率為71.4%~102.9%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于10%。適用于監(jiān)管部門對(duì)辣椒制品進(jìn)行日常的監(jiān)督抽查和大規(guī)模的風(fēng)險(xiǎn)監(jiān)測(cè)。

    [1]中華人民共和國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn).GB/T 23496-2009.食品中禁用物質(zhì)的檢測(cè)[S].北京:中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社,2009.

    [2]浙江省質(zhì)量技術(shù)監(jiān)督局.DB33/T 703-2008.食品和農(nóng)產(chǎn)品中多種堿性工業(yè)染料的測(cè)定[S].北京:中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社,2008.

    [3]中華人民共和國(guó)出入境檢驗(yàn)檢疫局行業(yè)標(biāo)準(zhǔn).SN/T2430-2010.進(jìn)出口食品中羅丹明B的測(cè)定[S].北京:中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社,2010.

    [4]中華人民共和國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn).GB/T 19681-2005.食品中蘇丹紅染料的檢測(cè)方法高效液相色譜法[S].北京:中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社,2005.

    [5]European commission,health and consumer protection directorategeneral,directorate d-food safety:production and distribution chain,analysis and dosage of the colorants sudan and bixin in chili powder and pepper-base products[S].03/99.

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    [10]曹 鵬,喬旭光,婁喜山,等.固相萃取結(jié)合超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法同時(shí)檢測(cè)食品中的6種工業(yè)染料[J].分析化學(xué)研究報(bào)告,2011,39(11):1670-1675.

    [11]趙 榕,趙海燕,李 兵,等.建立同時(shí)測(cè)定調(diào)味品中非法添加的4種工業(yè)染料的SPE-UPLC-MS-MS方法研究[J].中國(guó)衛(wèi)生檢驗(yàn)雜志,2009,21(5):410-414.

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