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    Fe(II)EDTA溶液絡(luò)合吸收燃煤煙氣NO性能研究

    2013-09-21 08:51:32吳春華李忠華薛建明王小明
    電力科技與環(huán)保 2013年1期
    關(guān)鍵詞:含氧量吸收塔濕法

    吳春華,柏 源,李忠華,薛建明,王小明

    (國電科學(xué)技術(shù)研究院,江蘇南京 210031)

    0 引言

    由于NO在水中的溶解度較低,因此,在石灰石—石膏濕法煙氣脫硫系統(tǒng)高效脫除SO2的同時,只能脫除小部分的NOx。因此,在濕法脫硫裝置上集成絡(luò)合吸收系統(tǒng),實現(xiàn)同時脫硫、脫硝成為該領(lǐng)域關(guān)注和研究的熱點課題。圍繞如何提高Fe(II)EDTA溶液的吸收性能,解決Fe(II)EDTA溶液吸收過程中容易被氧化等問題,已有大量研究報道。但是,這些研究工作均局限在實驗室階段,規(guī)模比較小,大多數(shù)采用模擬煙氣作為處理對象[1-4]。采用燃煤電廠實際煙氣為氣源,在吸收塔中考察Fe(II)EDTA絡(luò)合吸收性能的影響因素探討Fe(II)EDTA溶液吸收NO機理,尚未見文獻報道。

    本研究工作引入江蘇某熱電廠燃煤煙氣作為處理對象,以Fe(II)EDTA為絡(luò)合劑,在噴淋塔中考察了吸收劑濃度、pH值、煙氣含氧量等因素對絡(luò)合吸收性能的影響,結(jié)合紅外光譜和XPS等表征手段,初步探討了Fe(II)EDTA絡(luò)合NO機理。

    1 試驗部分

    1.1 試驗藥品與儀器

    乙二胺四乙酸二鈉(Na2EDTA);硫酸亞鐵(Fe-SO4·7H2O);鹽酸(HCl);試驗用試劑均未經(jīng)進一步處理,試驗用水為去離子水。煙氣分析儀MRU(德國MRU GmbH);引風(fēng)機;PHS-3C型精密pH計;BS210S精密電子天平。

    1.2 試驗步驟

    Fe(II)EDTA溶液吸收煙氣NO工藝流程:部分鍋爐燃煤煙氣(脫硫后)由引風(fēng)機引出,經(jīng)過原煙道進入吸收塔,F(xiàn)e(II)EDTA溶液從漿液槽由循環(huán)泵輸送至噴嘴,原煙氣中的NO與Fe(II)EDTA溶液逆向接觸反應(yīng),凈煙氣經(jīng)除霧器由煙囪排放。在原煙道進口和凈煙氣出口均有煙氣分析儀檢測煙氣中NO的濃度。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 空白試驗

    通過Na2EDTA和FeSO4配制得到Fe(II)EDTA溶液,需要對Na2EDTA和FeSO4做空白試驗,與Fe(II)EDTA溶液吸收性能進行比較,結(jié)果見圖1。可知,F(xiàn)eSO4、Na2EDTA和水吸收效率較低,190min內(nèi)NO的脫除效率分別為6.46%、7.21%和6.81%。而Fe(II)EDTA溶液的起始脫除效率為50.22%。隨著時間的延長,脫除效率隨之逐漸下降。

    圖1 空白對比試驗曲線

    2.2 Fe(II)EDTA濃度對吸收的影響

    圖2 考察了不同濃度Fe(II)EDTA溶液的吸收性能。從圖2可知,當(dāng)Fe(II)EDTA溶液濃度分別為5、10、15和20mmol/L時,其起始脫除效率分別為50.22%、62.13%、72.25% 和 77.15%。脫除效率隨著濃度的增加而提高,隨著時間的延長而下降。

    圖2 不同濃度Fe(II)EDTA溶液脫除性能曲線

    當(dāng)通入燃煤煙氣時,煙氣中NO與Fe(II)EDTA發(fā)生絡(luò)合反應(yīng),形成了Fe(II)EDTA(NO),使得NO在吸收液中的溶解度大大增加。NO脫除率主要取決于溶液中的Fe2+的濃度[1]。當(dāng)Fe(II)EDTA脫除液濃度增加時,脫除液中Fe2+的含量相應(yīng)的增加,形成了Fe(II)EDTA(NO)的濃度越高,脫除性能隨之提高。當(dāng)濃度高于15mmol/L時,脫除性能增加的幅度有所減小。

    2.3 pH值對吸收的影響

    通過HCl或NaOH調(diào)節(jié)15mmol/L Fe(II)EDTA 溶液的 pH 值分別為 2.50、4.50、5.50、7.50,其脫除性能曲線見圖3??梢?,隨著吸收液的pH值增加,NO的脫除效率隨之提高;隨著時間的延長,脫除效率逐漸下降。

    圖3 不同pH值條件下Fe(II)EDTA脫除性能曲線

    pH值對吸收效率的影響,主要是通過改變?nèi)芤褐蠩DTA與FeSO4的絡(luò)合形式來影響溶液對NO的吸收能力。當(dāng)pH值低于4.5時,溶液中的EDTA與FeSO4形成的絡(luò)合物大部分以FeII(HEDTA)形式存在,不利于提高絡(luò)合效果。當(dāng)pH值高于4.5時,EDTA與FeSO4的絡(luò)合物主要以Fe(II)EDTA形式存在,有利于提高對NO的絡(luò)合能力[5]。在石灰石濕法脫硫吸收塔中,正常的pH值控制在5.5左右。因此,在濕法脫硫運行環(huán)境對于絡(luò)合吸收反應(yīng)的進行是可行的。

    2.4 煙氣含氧量對吸收的影響

    一般情況下,燃煤煙氣中含氧量在3% ~8%。由于燃煤煙氣中的氧氣含量時刻都在變化,因此圖4考察了含氧量在3% ~4%、5% ~6%和7% ~8%范圍內(nèi)對吸收性能的影響。試劑采用15mmol/L的Fe(II)EDTA 溶液,pH 為5.5。

    從圖4可以看出,脫除效率隨著含氧量的增加而下降,隨著時間的延長而降低。由于氧氣的存在,F(xiàn)e(II)EDTA容易被氧化成無絡(luò)合NO性能的Fe(III)EDTA,從而失去絡(luò)合效果。

    圖4 不同含氧量對Fe(II)EDTA絡(luò)合性能的影響

    2.5 SO對吸收的影響

    由于燃煤煙氣中含有氧氣,使得Fe(II)EDTA容易被氧化,從而降低絡(luò)合性能。脫硫吸收塔中含有部分SO,常常被用作還原再生Fe(II)EDTA。當(dāng)采用0.2mol/L的Na2SO3溶液和15mmol/L的Fe(II)EDTA溶液共同吸收NO時(pH=5.5),吸收曲線見圖5。

    圖5 SO對Fe(II)EDTA溶液吸收性能的影響

    從圖5可以看出,加入Na2SO3后延長了Fe(II)EDTA溶液高效吸收NO的時間,并使得最高吸收效率達到了78.31%。由于SO的存在,可還原絡(luò)合吸收NO和被O2氧化的絡(luò)合吸收劑,提高溶液中有效吸收劑的濃度,部分抑制O2的氧化作用[5]。燃煤電廠排放的煙氣中含有大量的SO2,在濕法處理過程中會產(chǎn)生大量的SO,這證試了在脫硫裝置上集成絡(luò)合系統(tǒng)實現(xiàn)同時脫硫、脫硝的可行性。

    2.6 Fe(II)EDTA絡(luò)合機理探討

    將濃度為15mmol/L、pH=5.5的 Fe(II)EDTA溶液在攪拌的條件下加熱蒸發(fā),并在80℃條件下干燥24h、研磨后得到Fe(II)EDTA粉體。采用美國產(chǎn)AVATAR-360傅里葉紅外光譜儀分析。在400~4000cm-1范圍內(nèi)分別測定了Na2EDTA和Fe(II)EDTA紅外光譜。

    采用XPS對樣品進行分析,考察粉體表面元素化合態(tài)及其含量,重點對Fe元素進行了研究,驗證了樣品中存在Fe2+。絡(luò)合態(tài)Fe2+主要是Na2EDTA與FeSO4混合之后,形成了絡(luò)合Fe2+;氧化態(tài)Fe2+主要是以O(shè)-Fe-O形式存在,這對絡(luò)合NO起著重要作用;XPS同時檢測到部分Fe3+,這可能是在制備的過程中,少量的Fe2+被空氣中的O2氧化成Fe3+。通過計算解疊峰面積,F(xiàn)e2+含量占72.17%,證試了Fe(II)EDTA中存在Fe2+起絡(luò)合作用。

    3 結(jié)語

    Fe(II)EDTA絡(luò)合吸收燃煤煙氣NO過程中,濃度、溶液pH值、煙氣含氧量、溶液中SO等因素對吸收性能起著關(guān)鍵影響。結(jié)合紅外光譜和XPS等現(xiàn)代表征手段,探討了Fe(II)EDTA絡(luò)合機理。同時在研究過程也發(fā)現(xiàn)一些問題,如Fe2+容易被氧化,絡(luò)合效率隨著時間的延長逐漸下降,關(guān)鍵設(shè)備和工藝路線需要進一步優(yōu)化等。這些都將是今后研究的方向和工作的重點。

    [1]Gambardella F,Alberts M S,Winkelman J G M,et al.Experimental and modeling studies on the absorption of NO in aqueous ferrous EDTA solution[J].Ind Eng Chem Res,2005,44(12):4234 -4242.

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    [4]Mi X H,Li W.A new approach for Fe(III)EDTA reduction in NOxscrubber solution using bio - electo reactor[J].Bioresource Technology,2009,100(3):2940 -2944.

    [5]Teramoto M,Hiramine S I,Shimada Y,et al.Absorption of dilute nitic monoxide in aqueous solution of Fe(II)-EDTA and mixed solution of Fe(II)- EDTA and Na2SO3[J].Journal of Chemical Engineering of Janpan,1978,11(6):450 -457.

    [6]Yamashita T,Hayer P.Analysis of XPS spectra of Fe2+and Fe3+ions in oxide material[J].Applied Surface Science,2008,254(8):2441-2449.

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