• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    煤矸石充填重構(gòu)土壤后多環(huán)芳烴的淋溶特征研究

    2021-04-17 09:54:56羅化峰喬元棟寧掌玄程虹銘胡錦國
    中國礦業(yè) 2021年4期
    關(guān)鍵詞:淋溶煤矸石覆土

    羅化峰,喬元棟,寧掌玄,楊 棟,程虹銘,胡錦國

    (山西大同大學(xué)煤炭工程學(xué)院,山西 大同 037003)

    近年來,隨著煤炭開采過程中機(jī)械化程度的加強(qiáng)和煤炭洗選比的提高,我國已經(jīng)成為煤矸石堆存量和排放量最多的國家之一,然而當(dāng)前我國矸石的利用率處于較低的水平,整體利用率不足15%,除部分矸石被用于制磚或水泥的煅燒外,大量的矸石主要采用露天堆放的形式處理,這勢必造成煤礦周邊環(huán)境被嚴(yán)重污染的局面[1]。長期露天堆放的煤矸石在雨水等自然條件的淋溶和浸泡下將會釋放出大量的污染物,這些污染物將會隨著淋濾水不斷滲入周圍環(huán)境,從而造成二次污染[2-3]。鑒于此,國家加大了對露天堆放煤矸石山的治理,主要采用的技術(shù)就是煤矸石原位充填、黃土覆蓋的方式復(fù)墾土地,這樣就可以解決煤矸石山堆放占用大量土地和污染環(huán)境的問題。

    國內(nèi)外學(xué)者在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)采用靜態(tài)浸泡和動態(tài)淋濾將覆土+煤矸石中的污染物溶下,然后采用各種化學(xué)手段將污染物提取出來,并采用相關(guān)儀器進(jìn)行檢測和分析,從而獲得污染物的釋放規(guī)律和機(jī)理,并依據(jù)這些結(jié)果對煤矸石所含污染物對礦區(qū)環(huán)境的影響進(jìn)行系統(tǒng)性的評價(jià)[4-7],研究主要集中于堆放的煤矸石山中所含重金屬、微量元素、無機(jī)鹽及有機(jī)污染物在淋溶過程中的遷移規(guī)律和對環(huán)境的影響[8-15],然而,關(guān)于煤矸石充填重構(gòu)土壤后有機(jī)污染物(主要包括PAHs類、有機(jī)酸類、芳胺類、偶氮類和亞硝胺類等)的分布賦存及遷移特征的研究報(bào)道較少。

    目前,同煤集團(tuán)忻州窯[16]采用自下而上、推平堆積、分層碾壓、黃土覆蓋的排矸覆土法治理煤矸石山,從而實(shí)現(xiàn)了矸石山的綠化、硬化和美化,然而對于排矸覆土法治理煤矸石山后所含易于揮發(fā)、遷移、長期積累的有機(jī)烴類污染物(主要是PAHs類)對周圍土壤的影響尚未展開系統(tǒng)的研究。本文首次采用實(shí)驗(yàn)室自主搭建的動態(tài)淋濾裝置模擬雨水淋溶煤矸石的過程,淋濾后煤矸石中所含有機(jī)物被索式抽提器提取,并通過層析柱分離出芳烴類物質(zhì),并利用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC-MS)測定USEPA(美國國家環(huán)保局,簡稱USEPA)優(yōu)先控制的16種PAHs的種類和含量,從而獲得優(yōu)控芳烴物質(zhì)在復(fù)墾土壤中的遷移特征,并將所得結(jié)果與煤矸石山原位充填覆土治理后的實(shí)測結(jié)果相對比,該研究成果不僅能夠?yàn)橄嚓P(guān)政府部門及煤礦企業(yè)在煤矸石山的生態(tài)環(huán)境修復(fù)中提供技術(shù)參考,而且也可為相關(guān)工程實(shí)踐提供指導(dǎo)。

    1 樣品采集、制備與測試

    1.1 樣品

    新鮮煤矸石采集自同煤集團(tuán)忻州窯的煤矸石山,被標(biāo)記為MG。 分別模擬煤矸石被土壤覆蓋4 a埋藏50 cm、覆蓋4 a埋藏200 cm、覆蓋7 a埋藏50 cm、覆蓋7 a埋藏200 cm和覆蓋10 a埋藏1 000 cm過程中多環(huán)芳烴的遷移,樣品被記為MG-4-50、MG-4-200、MG-7-50、MG-7-200、MG-10-1000。 采集同煤集團(tuán)忻州窯生態(tài)修復(fù)煤矸石山中覆蓋4 a埋藏50 cm的煤矸石,樣品被記為MG1-4-50。所有樣品被采用球形研磨機(jī)粉碎、研磨至200目,在200 ℃烘干2 h,裝入密封袋中備用。

    1.2 淋溶模擬方法

    由于礦區(qū)塌陷土地修復(fù)過程中煤矸石和土壤的填埋深度較深,因此,在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)使用現(xiàn)有的模擬裝置存在模擬土柱高度太長無法實(shí)現(xiàn)、污染物檢測流程復(fù)雜和裝置運(yùn)行精度低等問題,因而針對礦區(qū)塌陷土地煤矸石充填重構(gòu)的特殊要求,開發(fā)出一套操作便利、使用方便、智能化和精確度高的動態(tài)淋濾實(shí)驗(yàn)裝置,具體見已公示的發(fā)明專利[17-18]。該裝置首先按照地球科學(xué)原理估算不同覆土深度處煤矸石所受壓力和溫度,具體公式見式(1)和式(2)。

    T=0.030H+T0

    (1)

    P=0.023H

    (2)

    式中:0.030為地溫梯度,3 ℃/100 m;H為地下深度,m;T0為當(dāng)?shù)氐乇砟昶骄鶜鉁?,℃?/p>

    地下深度為500 m時(shí),相應(yīng)500 m井下環(huán)境溫度為29 ℃,壓強(qiáng)11.49 MPa;地下深度為700 m時(shí),相應(yīng)700 m井下環(huán)境溫度為35 ℃,壓強(qiáng)16.1 MPa。第一通過該裝置加熱系統(tǒng)或冰水混合物控制溫度,外充氮?dú)饪刂聘哌M(jìn)氣抗水壓力板上部的壓力,從而降低淋濾土柱的高度;第二采用淋濾液直接流動和從側(cè)面流動進(jìn)入淋濾收集系統(tǒng)兩種方式實(shí)現(xiàn)全方位的模擬煤矸石在土壤充填中所處的淋溶狀態(tài)。 每次實(shí)驗(yàn)所用的新鮮煤矸石量為400 g,覆土高度為30 cm;依據(jù)大同歷年的下雨量,設(shè)定每年的降雨量為2 000 mL,實(shí)驗(yàn)選用去離子水作為模擬雨水。

    1.3 實(shí)驗(yàn)及測試

    新鮮煤矸石、淋溶后的煤矸石和生態(tài)修復(fù)煤矸石,以分析純二氯甲烷為溶劑,采用250 mL索式脂肪抽提器抽提12 h,在抽提器底部的燒瓶內(nèi)加入銅片(2~3片),所得抽提物經(jīng)無水碳酸鈉去除水分,通過旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀濃縮至1 mL,再利用1∶2氧化鋁-硅膠層析柱洗滌分離出芳香烴物質(zhì),所得芳香烴物質(zhì)經(jīng)旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀濃縮至1 mL,置于細(xì)胞瓶內(nèi)并儲藏在冰箱內(nèi)備用。用Agilent 6890型氣相色譜-質(zhì)譜儀進(jìn)行分析,設(shè)定條件為:采用彈性石英毛細(xì)管柱,起始溫度70 ℃,停留3 min,以升溫速率5 ℃/min升溫至250 ℃并保持15 min。載氣為高純N2,進(jìn)樣方式不分流,進(jìn)樣量為1 μL,電離方式為電子轟擊源,電能量為70 eV,散發(fā)電流為1 mA。根據(jù)優(yōu)控PAHs物質(zhì)的標(biāo)準(zhǔn)圖譜和質(zhì)譜數(shù)據(jù)庫對所檢測物進(jìn)行定性檢測,檢測物質(zhì)的定量使用外標(biāo)法,標(biāo)樣為99%的純物質(zhì)配置而成。

    2 分析與討論

    2.1 淋濾模擬不同填埋時(shí)間和深度煤矸石中PAHs的遷移特征

    本文首先采用自搭裝置模擬不同埋藏時(shí)間和深度煤矸石受雨水淋濾的情況,再通過化學(xué)處理方式得到淋濾后煤矸石中的16種優(yōu)控PAHs,并利用氣質(zhì)聯(lián)用檢測優(yōu)控PAHs的含量和組成,結(jié)果見表1。由表1可知,MG中只檢測出14種優(yōu)控PAHs,其中苊和二氫苊沒有被檢測出,這可能是該地區(qū)的煤矸石在形成過程中沒有出現(xiàn)這兩種有機(jī)物或是兩者含量低于儀器的檢測上限所造成。MG中所含菲、蒽和苯并[a]蒽的含量較高,占到總PAHs含量的54.5%,表明該地區(qū)MG在成煤過程中形成的這些PAHs含量較高。淋濾模擬樣品中所含16種優(yōu)控PAHs含量都隨著覆蓋時(shí)間和深度的增加整體呈現(xiàn)出逐漸下降的趨勢,其中MG-10-1000中只檢測到少量的萘、菲、芴和苯并[a]蒽,其余PAHs基本上全部發(fā)生了遷移,這說明作為充填基質(zhì)的煤矸石,在雨水和地下水互滲作用下所含16種優(yōu)控PAHs將逐步發(fā)生遷移,這將勢必對煤矸石山生態(tài)修復(fù)周邊的土地和地下水產(chǎn)生嚴(yán)重的污染。

    表1 索氏提取法提取USEPA優(yōu)控PAHs含量表Table 1 The content of USEPA optimal control PAHs extracted by soxhlet extraction 單位:μg/g

    2.2 相同時(shí)間,不同覆土深度煤矸石所含PAHs的遷移特征

    為了探討煤矸石中所含16種優(yōu)控PAHs在雨水淋濾過程中填埋時(shí)間和覆土深度的影響,本文把這些PAHs按照所含芳環(huán)的個(gè)數(shù)分成小分子量PAHs(三環(huán)的PAHs,以下簡稱“LMW-PAHs”)、中分子量PAHs(四環(huán)的PAHs,以下簡稱“MMW-PAHs”)和高分子量PAHs(五環(huán)和六環(huán)的PAHs,以下簡稱“HMW-PAHs”)。當(dāng)埋藏時(shí)間為4 a,覆土深度分別為50 cm和200 cm的模擬淋溶遷移結(jié)果見圖1。由圖1可知,MG-4-50和MG-4-200中所含LMW-PAHs的總量分別減少50.9%和61.7%,后者較前者多遷移了10.8%,其中尤以菲和蒽的下降最快;MG-4-50和MG-4-200中所含MMW-PAHs分別減少23.8%和47.3%,后者較前者多遷移了23.5%,其中尤以苯并[a]蒽的下降速度最快,與LMW-PAHs的最大遷移量相比減少了14.4%;MG-4-50和MG-4-200中所含HMW-PAHs分別減少55.6%和81.2%,后者較前者多遷移了25.6%,除苯并[b]熒蒽之外全部未被檢測到,與小分子量和中分子量PAHs最大遷移量相比增加了19.5%和33.9%,這表明當(dāng)埋藏時(shí)間為4 a,隨著埋藏深度從50 cm增加到200 cm,煤矸石中所含16種優(yōu)控PAHs多遷移到土壤中4.76 μg/g,按照芳環(huán)數(shù)分類的PAHs遷移數(shù)量規(guī)律為MMW-PAHs

    當(dāng)埋藏時(shí)間為7 a,覆土深度分別為50 cm和200 cm的模擬淋溶遷移結(jié)果見圖2。從圖2可以看到,MG-7-50和MG-7-200中所含LMW-PAHs的總量分別減少78.6%和86.4%,后者較前者多遷移了7.8%;MG-7-50和MG-7-200中所含MMW-PAHs的總量分別減少58.7%和75.1%,后者較前者多遷移了24%,與LMW-PAHs的最大遷移量相比減少了11.3%;MG-7-50和MG-7-200中所含MMW-PAHs分別減少82.1%和100%,后者較前者多遷移了17.9%,與LMW-PAHs和MMW-PAHs的最大遷移量相比增加了13.6%和24.9%,這表明當(dāng)埋藏時(shí)間為7 a,隨著埋藏深度從50 cm增加到200 cm,煤矸石中所含16種優(yōu)控PAHs多遷移到土壤中3.36 μg/g,按照芳環(huán)數(shù)分類的PAHs遷移數(shù)量規(guī)律與埋藏4 a的規(guī)律一致,均為MMW-PAHs

    圖1 埋藏時(shí)間4 a,不同覆土深度PAHs的分布Fig.1 The 4 years of burial time,distributionof PAHs in different overburden depth

    圖2 埋藏時(shí)間7 a,不同覆土深度PAHs的分布Fig.2 The 7 years of burial time,distributionof PAHs in different overburden depth

    2.3 相同深度,不同埋藏時(shí)間煤矸石所含PAHs的遷移特征

    當(dāng)覆土深度為50 cm,埋藏時(shí)間分別為4 a和7 a的模擬淋溶遷移結(jié)果見圖3。由圖3可知,MG-4-50和MG-7-50中所含LMW-PAHs的總量分別減少50.9%和78.6%,后者較前者多遷移27.7%,其中尤以菲和蒽的含量下降最快;MG-4-50和MG-4-200中所含MMW-PAHs的總量分別減少23.8%和58.7%,后者較前者多遷移34.9%,其中尤其以苯并[a]蒽和熒蒽的下降速度最快,與LMW-PAHs的最大遷移量相比減少19.9%;MG-4-50和MG-4-200中所含HMW-PAHs的總量分別減少55.6%和82.1%,后者比前者多遷移26.5%,除苯并[b]熒蒽之外全部未被檢測到,與LMW-PAHs和MMW-PAHs的最大遷移量相比增加3.5%和23.4%,這表明覆土深度為50 cm,埋藏時(shí)間分別為4 a和7 a時(shí),隨著埋藏時(shí)間的增加,煤矸石中所含16種優(yōu)控PAHs多遷移到土壤中7.99 μg/g,按照芳環(huán)數(shù)分類的PAHs遷移數(shù)量規(guī)律為MMW-PAHs

    圖3 覆土深度50 cm,不同埋藏時(shí)間PAHs的分布Fig.3 The 50 cm of overburden depth,distributionof PAHs in different burial time

    圖4 覆土深度200 cm,不同埋藏時(shí)間PAHs的分布Fig.4 The 200 cm of overburden depth,distributionof PAHs in different burial time

    當(dāng)覆土深度為200 cm,埋藏時(shí)間分別為4 a和7 a的模擬淋溶遷移結(jié)果見圖4。由圖4可知,MG-4-200和MG-7-200中所含LMW-PAHs的總量分別減少61.7%和86.4%,后者比前者多遷移24.7%;MG-4-200和MG-7-200中所含MMW-PAHs的總量分別減少47.3%和75.1%,后者比前者多遷移27.8%,與LMW-PAHs的最大遷移量相比減少11.3%;MG-4-200和MG-7-200中所含HMW-PAHs的總量分別減少81.2%和100%,后者比前者多遷移18.8%,與LMW-PAHs和MMW-PAHs的最大遷移相比增加13.6%和24.9%,這表明覆土深度為200 cm,埋藏時(shí)間分別為4 a和7 a時(shí),隨著埋藏時(shí)間的增加,煤矸石中所含16種優(yōu)控PAHs多遷移到土壤中6.49 μg/g,按照芳環(huán)數(shù)分類的PAHs遷移數(shù)量規(guī)律與覆土深度為50 cm,均為MMW-PAHs

    由以上論述可知,本文通過實(shí)驗(yàn)室自己搭建淋濾裝置模擬研究了煤矸石所含16種優(yōu)控PAHs在不同埋藏時(shí)間和覆土深度過程中受雨水淋溶作用的遷移特征,可以得到埋藏時(shí)間增加對煤矸石中所含LMW-PAHs、MMW-PAHs和HMW-PAHs的影響為:各種PAHs遷移量分別增加24.7%、27.8%和18.8%;埋藏深度增加對煤矸石中所含LMW-PAHs、MMW-PAHs和HMW-PAHs的影響為:各種PAHs遷移量分別增加7.8%、24.0%和17.9%,這表明在雨水的淋溶作用下,埋藏時(shí)間對優(yōu)控PAHs遷移數(shù)量的影響較埋藏深度增加對遷移數(shù)量的影響幅度要大。

    2.4 實(shí)驗(yàn)裝置模擬淋溶結(jié)果與工程實(shí)踐結(jié)果對比

    為了進(jìn)一步驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)室搭建動態(tài)淋溶裝置模擬煤矸石所含16種優(yōu)控PAHs受雨水淋溶遷移特征的準(zhǔn)確性,本文從同煤集團(tuán)忻州窯礦生態(tài)修復(fù)之后的煤矸石山采集覆土4 a埋藏50 cm的樣品,并采用化學(xué)手段處理和檢測了樣品中所含16種優(yōu)控PAHs的種類和數(shù)量,具體結(jié)果見圖5。由圖5可知,MG1-4-50中所含LMW-PAHs、MMW-PAHs和HMW-PAHs與MG-4-50中的含量相比,實(shí)驗(yàn)室模擬結(jié)果要多于實(shí)際工程的結(jié)果,各自的相對誤差分別為8.8%、6.6%和7.0%,這表明實(shí)驗(yàn)室模擬結(jié)果能夠較好的與實(shí)際工程所吻合,兩者之間的區(qū)別可能是由于實(shí)際工程中煤矸石所含16種優(yōu)控PAHs可能被水體和土壤中細(xì)菌分解而導(dǎo)致含量進(jìn)一步減少所造成,具體內(nèi)容可參考高波[19]的研究結(jié)果。

    圖5 覆土深度50 cm、埋藏4 a,模擬實(shí)驗(yàn)與工程實(shí)際PAHs的分布Fig.5 The distribution of PAHs in simulationexperiment and engineering practiceduring 200 cm and 4 years

    3 結(jié) 論

    1) 煤矸石中所含16種優(yōu)控PAHs的含量和總量都隨著覆土深度和埋藏時(shí)間的增加,在雨水的不斷淋溶作用下呈現(xiàn)出逐漸下降的趨勢,其中埋藏時(shí)間對16種優(yōu)控PAHs遷移數(shù)量的影響占優(yōu),說明煤矸石中所含16種優(yōu)控PAHs在雨水的淋溶下發(fā)生了遷移。

    2) 煤矸石中所含16種優(yōu)控PAHs按照所含芳環(huán)的個(gè)數(shù)分類后,其遷移數(shù)量規(guī)律為MMW-PAHs

    3) 煤矸石充填重構(gòu)土壤后16種優(yōu)控PAHs在雨水淋溶作用下的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與工程實(shí)際結(jié)果相比,兩者的最大相對誤差為8.8%,說明該動態(tài)模擬裝置能夠很好地預(yù)測煤矸石中所含16種優(yōu)控PAHs的遷移規(guī)律,這將對煤矸石山原位覆土修復(fù)工程實(shí)施過程中如何有效控制多環(huán)芳烴對周邊環(huán)境得影響具有重要的實(shí)際意義。

    猜你喜歡
    淋溶煤矸石覆土
    淺談煤矸石在固廢混凝土中的應(yīng)用
    長期施肥對砂姜黑土可溶性碳淋溶的影響
    水稻機(jī)械直播同步懸擺式覆土裝置設(shè)計(jì)與試驗(yàn)
    不同淋溶方式對二甲戊靈藥效的影響
    煤矸石的綜合利用
    上海建材(2018年2期)2018-06-26 08:50:56
    棉柴覆土栽培雙孢菇高產(chǎn)技術(shù)
    百病傻
    香菇反季節(jié)覆土栽培技術(shù)
    改性煤矸石對污水中油的吸附作用
    煤矸石浸水路堤不均勻沉降研究
    国产精品国产三级国产专区5o| 国产在线免费精品| 欧美乱码精品一区二区三区| 国产有黄有色有爽视频| 午夜福利视频精品| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 97在线人人人人妻| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 在线观看免费高清a一片| 国产1区2区3区精品| 国产高清videossex| 多毛熟女@视频| 黑人猛操日本美女一级片| 制服人妻中文乱码| 人人澡人人妻人| 日日夜夜操网爽| 久久 成人 亚洲| av在线播放精品| 丰满迷人的少妇在线观看| 精品少妇久久久久久888优播| 在线 av 中文字幕| tube8黄色片| 十八禁网站网址无遮挡| 精品熟女少妇八av免费久了| 脱女人内裤的视频| 国产精品久久久久久精品古装| 成人午夜精彩视频在线观看| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o | 国产成人91sexporn| 亚洲欧洲日产国产| 免费在线观看日本一区| 欧美国产精品va在线观看不卡| 欧美日韩亚洲高清精品| 午夜福利,免费看| 精品福利永久在线观看| 成人三级做爰电影| 亚洲五月色婷婷综合| 午夜免费观看性视频| 永久免费av网站大全| 久久久久国产一级毛片高清牌| 婷婷色综合www| 国产野战对白在线观看| 国产成人精品无人区| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 欧美国产精品va在线观看不卡| 午夜福利视频在线观看免费| cao死你这个sao货| 欧美精品av麻豆av| 欧美成人精品欧美一级黄| 欧美激情 高清一区二区三区| 日韩一本色道免费dvd| www.精华液| 狂野欧美激情性xxxx| 51午夜福利影视在线观看| 波多野结衣av一区二区av| 99久久综合免费| 黑人猛操日本美女一级片| 亚洲成国产人片在线观看| 亚洲综合色网址| 黄色怎么调成土黄色| 国产老妇伦熟女老妇高清| 亚洲中文字幕日韩| 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 丁香六月天网| 蜜桃在线观看..| 黑丝袜美女国产一区| 麻豆av在线久日| 日本vs欧美在线观看视频| 欧美久久黑人一区二区| av电影中文网址| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 国产精品久久久久久精品电影小说| 亚洲av日韩在线播放| 黄频高清免费视频| 天堂中文最新版在线下载| 国产精品一国产av| 在线观看免费午夜福利视频| svipshipincom国产片| 国精品久久久久久国模美| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 丝瓜视频免费看黄片| 一区二区三区激情视频| 男女午夜视频在线观看| www.999成人在线观看| 久久久国产精品麻豆| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 欧美激情高清一区二区三区| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 51午夜福利影视在线观看| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 高清av免费在线| 在线观看国产h片| 国产成人精品久久二区二区免费| 2018国产大陆天天弄谢| 伦理电影免费视频| 午夜免费鲁丝| 99久久综合免费| 老司机亚洲免费影院| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 飞空精品影院首页| 精品亚洲成a人片在线观看| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 亚洲人成网站在线观看播放| 亚洲人成网站在线观看播放| 午夜免费观看性视频| 欧美激情极品国产一区二区三区| 伊人亚洲综合成人网| 两人在一起打扑克的视频| 天堂8中文在线网| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 欧美 日韩 精品 国产| 考比视频在线观看| 男女免费视频国产| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 精品一区二区三区av网在线观看 | 久久国产精品男人的天堂亚洲| www.自偷自拍.com| 国产亚洲精品久久久久5区| 成人国语在线视频| 一边摸一边做爽爽视频免费| 亚洲av日韩精品久久久久久密 | 亚洲精品在线美女| 国产有黄有色有爽视频| av一本久久久久| 亚洲精品在线美女| 欧美xxⅹ黑人| 一级毛片电影观看| 欧美+亚洲+日韩+国产| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 婷婷丁香在线五月| 麻豆乱淫一区二区| 人体艺术视频欧美日本| 久久热在线av| 午夜影院在线不卡| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 亚洲国产欧美网| 国产精品久久久av美女十八| 久久免费观看电影| 色播在线永久视频| 国产一卡二卡三卡精品| 女人精品久久久久毛片| 午夜激情av网站| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 国产又色又爽无遮挡免| 国产有黄有色有爽视频| 国产高清videossex| 晚上一个人看的免费电影| 国产av精品麻豆| 美女扒开内裤让男人捅视频| 国产爽快片一区二区三区| 99精国产麻豆久久婷婷| 黄片播放在线免费| 日本欧美视频一区| 国产色视频综合| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 极品少妇高潮喷水抽搐| 亚洲av欧美aⅴ国产| av一本久久久久| 热re99久久精品国产66热6| 捣出白浆h1v1| 七月丁香在线播放| 国产精品一区二区精品视频观看| 久久精品国产亚洲av涩爱| 免费在线观看黄色视频的| 精品少妇内射三级| 波多野结衣av一区二区av| 永久免费av网站大全| 欧美精品av麻豆av| 99久久人妻综合| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 亚洲,欧美,日韩| 欧美日韩福利视频一区二区| 国产片特级美女逼逼视频| 两个人免费观看高清视频| 在线观看免费日韩欧美大片| 亚洲国产最新在线播放| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 曰老女人黄片| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 国产一区二区在线观看av| 老司机影院成人| 亚洲视频免费观看视频| 两人在一起打扑克的视频| 久久国产精品影院| 免费观看人在逋| 国产精品三级大全| 久久久久久久大尺度免费视频| 亚洲人成77777在线视频| av又黄又爽大尺度在线免费看| 久热爱精品视频在线9| 国产成人一区二区在线| av片东京热男人的天堂| 曰老女人黄片| 久久久国产精品麻豆| 777米奇影视久久| 国产亚洲av高清不卡| 视频区欧美日本亚洲| 啦啦啦在线观看免费高清www| 亚洲精品中文字幕在线视频| 亚洲黑人精品在线| 一本久久精品| 亚洲男人天堂网一区| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 国产亚洲一区二区精品| 男的添女的下面高潮视频| 国产av国产精品国产| 精品一区二区三卡| 中文字幕人妻熟女乱码| 麻豆乱淫一区二区| 天天操日日干夜夜撸| 日日摸夜夜添夜夜爱| 久热这里只有精品99| 久久这里只有精品19| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 51午夜福利影视在线观看| 午夜免费鲁丝| 蜜桃在线观看..| 日韩大片免费观看网站| 韩国精品一区二区三区| 成年人黄色毛片网站| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 大香蕉久久网| 青春草亚洲视频在线观看| 亚洲成人免费av在线播放| 久久九九热精品免费| 欧美国产精品va在线观看不卡| 国产欧美日韩精品亚洲av| 亚洲综合色网址| 亚洲 国产 在线| 日韩av在线免费看完整版不卡| 9191精品国产免费久久| 看免费成人av毛片| 黑人欧美特级aaaaaa片| 久久毛片免费看一区二区三区| 99久久精品国产亚洲精品| 一区二区三区激情视频| 一级,二级,三级黄色视频| 咕卡用的链子| 亚洲av日韩精品久久久久久密 | 精品一区二区三卡| 午夜老司机福利片| 国产精品.久久久| 国产福利在线免费观看视频| 成人国产av品久久久| 老汉色∧v一级毛片| 国产又色又爽无遮挡免| 高清视频免费观看一区二区| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 国产精品三级大全| 国产黄色视频一区二区在线观看| 热99久久久久精品小说推荐| 在线观看免费日韩欧美大片| 日本av手机在线免费观看| 欧美 日韩 精品 国产| 亚洲av电影在线进入| 一级毛片 在线播放| 又黄又粗又硬又大视频| 日韩电影二区| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 免费高清在线观看日韩| 色综合欧美亚洲国产小说| 国产黄色视频一区二区在线观看| 国产伦理片在线播放av一区| 亚洲欧洲日产国产| 美女午夜性视频免费| 久久这里只有精品19| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 国产福利在线免费观看视频| av不卡在线播放| 女人久久www免费人成看片| 国产视频首页在线观看| 午夜影院在线不卡| 国产成人欧美在线观看 | 国产欧美日韩综合在线一区二区| 欧美日韩精品网址| 秋霞在线观看毛片| 在线天堂中文资源库| 黑人猛操日本美女一级片| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 亚洲熟女毛片儿| 大型av网站在线播放| 脱女人内裤的视频| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 欧美日本中文国产一区发布| 久久久久久久久免费视频了| 亚洲精品一二三| 中文字幕色久视频| 91成人精品电影| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 一区二区三区激情视频| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 99国产综合亚洲精品| 久久 成人 亚洲| 高清视频免费观看一区二区| 久久久国产一区二区| 精品人妻一区二区三区麻豆| 在线观看免费午夜福利视频| 免费在线观看影片大全网站 | 最新的欧美精品一区二区| 青春草视频在线免费观看| 午夜免费男女啪啪视频观看| 精品国产乱码久久久久久男人| 日本一区二区免费在线视频| 精品一区二区三区av网在线观看 | 精品亚洲乱码少妇综合久久| 90打野战视频偷拍视频| 亚洲人成电影免费在线| 亚洲欧美清纯卡通| 久久毛片免费看一区二区三区| 免费观看a级毛片全部| 丁香六月欧美| 亚洲少妇的诱惑av| 日韩人妻精品一区2区三区| 亚洲精品久久午夜乱码| 在线观看人妻少妇| 久久久亚洲精品成人影院| av国产精品久久久久影院| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 欧美黑人欧美精品刺激| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频 | 黄色视频在线播放观看不卡| 亚洲男人天堂网一区| 日韩大片免费观看网站| bbb黄色大片| 免费人妻精品一区二区三区视频| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 99国产精品99久久久久| 9191精品国产免费久久| 老司机深夜福利视频在线观看 | 午夜久久久在线观看| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 中文字幕人妻丝袜制服| 国产97色在线日韩免费| 秋霞在线观看毛片| 天天添夜夜摸| 中文字幕最新亚洲高清| 亚洲少妇的诱惑av| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 9191精品国产免费久久| 欧美人与善性xxx| 国产精品人妻久久久影院| 亚洲精品国产区一区二| 性色av乱码一区二区三区2| 丰满迷人的少妇在线观看| av在线app专区| 国产黄频视频在线观看| 高清欧美精品videossex| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 亚洲免费av在线视频| 亚洲中文字幕日韩| 免费观看av网站的网址| 我的亚洲天堂| 男女无遮挡免费网站观看| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 久久国产精品影院| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 高清不卡的av网站| 午夜福利一区二区在线看| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 热re99久久精品国产66热6| 天天操日日干夜夜撸| 丰满少妇做爰视频| 亚洲国产精品999| e午夜精品久久久久久久| 一级黄色大片毛片| 人体艺术视频欧美日本| av天堂久久9| 丝袜喷水一区| 麻豆国产av国片精品| 成年人午夜在线观看视频| 国产精品九九99| 男女高潮啪啪啪动态图| 自线自在国产av| 久久免费观看电影| 国产免费一区二区三区四区乱码| 熟女av电影| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 亚洲 国产 在线| 只有这里有精品99| 女性被躁到高潮视频| 国产成人精品在线电影| 人人澡人人妻人| 国产又爽黄色视频| 91麻豆av在线| 国产午夜精品一二区理论片| 久久人人爽av亚洲精品天堂| av有码第一页| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 国产av精品麻豆| 高清欧美精品videossex| 男女免费视频国产| 又紧又爽又黄一区二区| 两性夫妻黄色片| 欧美成人精品欧美一级黄| 日本一区二区免费在线视频| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 欧美精品高潮呻吟av久久| 国产亚洲欧美精品永久| 国产又色又爽无遮挡免| 久久久久久久精品精品| 久久国产精品大桥未久av| 又黄又粗又硬又大视频| 电影成人av| 亚洲熟女毛片儿| 男人操女人黄网站| 亚洲图色成人| 亚洲综合色网址| 少妇被粗大的猛进出69影院| 黄色a级毛片大全视频| 啦啦啦 在线观看视频| 美女福利国产在线| 丝袜美腿诱惑在线| 欧美日韩精品网址| 欧美精品一区二区免费开放| 国产深夜福利视频在线观看| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 国产在线观看jvid| 激情五月婷婷亚洲| 99re6热这里在线精品视频| 黄色毛片三级朝国网站| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 一二三四在线观看免费中文在| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 一区二区三区激情视频| 少妇人妻 视频| 波多野结衣av一区二区av| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 免费在线观看完整版高清| 国精品久久久久久国模美| 黑丝袜美女国产一区| 在现免费观看毛片| 国产精品国产三级专区第一集| 久久99一区二区三区| 久久久久国产精品人妻一区二区| 69精品国产乱码久久久| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 两个人免费观看高清视频| 久久久久久久久免费视频了| 亚洲av电影在线进入| 热99国产精品久久久久久7| 日韩av不卡免费在线播放| 国产精品一区二区精品视频观看| 欧美日韩视频精品一区| 新久久久久国产一级毛片| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 欧美变态另类bdsm刘玥| 啦啦啦在线免费观看视频4| 人体艺术视频欧美日本| 亚洲国产精品国产精品| tube8黄色片| 99热国产这里只有精品6| 麻豆乱淫一区二区| 交换朋友夫妻互换小说| 无限看片的www在线观看| 国产精品.久久久| 高潮久久久久久久久久久不卡| 久久久精品免费免费高清| xxx大片免费视频| 国产野战对白在线观看| 视频区图区小说| 久久久久久人人人人人| 欧美成狂野欧美在线观看| 一边摸一边做爽爽视频免费| 色精品久久人妻99蜜桃| 色婷婷久久久亚洲欧美| 天堂中文最新版在线下载| 美国免费a级毛片| 老司机影院毛片| 亚洲中文日韩欧美视频| 国产亚洲欧美在线一区二区| 久久99热这里只频精品6学生| 熟女av电影| 久久午夜综合久久蜜桃| 久久亚洲国产成人精品v| 欧美大码av| 女性生殖器流出的白浆| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 久久久久久久久久久久大奶| 美女视频免费永久观看网站| 爱豆传媒免费全集在线观看| 亚洲第一青青草原| 色播在线永久视频| 久久免费观看电影| 成年av动漫网址| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 亚洲男人天堂网一区| 9191精品国产免费久久| 亚洲精品自拍成人| 亚洲专区中文字幕在线| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 精品久久久精品久久久| 国产成人影院久久av| 老司机靠b影院| 中文字幕人妻熟女乱码| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 国产免费福利视频在线观看| 精品国产一区二区久久| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 99国产精品一区二区蜜桃av | 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡 | 亚洲国产欧美一区二区综合| 又紧又爽又黄一区二区| 久久性视频一级片| 国产精品国产三级国产专区5o| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 三上悠亚av全集在线观看| 亚洲人成电影免费在线| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 两人在一起打扑克的视频| 波多野结衣av一区二区av| 十分钟在线观看高清视频www| 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 成人国语在线视频| 日本91视频免费播放| 日韩中文字幕视频在线看片| 亚洲第一av免费看| 国产成人啪精品午夜网站| 午夜免费观看性视频| 国产精品 欧美亚洲| 尾随美女入室| 久久ye,这里只有精品| 丁香六月天网| 91麻豆av在线| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 黄片播放在线免费| 午夜福利免费观看在线| 超碰成人久久| 久久精品国产亚洲av高清一级| av国产久精品久网站免费入址| 精品久久久久久久毛片微露脸 | 免费av中文字幕在线| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 大片电影免费在线观看免费| 国产免费又黄又爽又色| 各种免费的搞黄视频| 国产在线观看jvid| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 最黄视频免费看| 亚洲 国产 在线| 亚洲av男天堂| 亚洲欧美色中文字幕在线| 啦啦啦在线观看免费高清www| 精品人妻在线不人妻| 两个人看的免费小视频| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 热re99久久国产66热| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 手机成人av网站| 免费人妻精品一区二区三区视频| 美女视频免费永久观看网站| 欧美日韩一级在线毛片| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 国产成人91sexporn| 欧美av亚洲av综合av国产av| 美女扒开内裤让男人捅视频| 国产91精品成人一区二区三区 | 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 日日摸夜夜添夜夜爱| 夫妻性生交免费视频一级片| av国产久精品久网站免费入址| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 欧美国产精品va在线观看不卡| 一级片免费观看大全| 国产精品一二三区在线看| 91国产中文字幕| 飞空精品影院首页| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 99久久人妻综合| 国产一区亚洲一区在线观看| 日韩视频在线欧美| 多毛熟女@视频| 另类亚洲欧美激情| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 国产精品九九99| www日本在线高清视频| 日韩大码丰满熟妇| 欧美日韩黄片免| 精品熟女少妇八av免费久了| 亚洲av在线观看美女高潮| 中文字幕色久视频| 熟女av电影| 亚洲国产欧美网| 99国产精品一区二区蜜桃av | 午夜福利一区二区在线看| 精品一区二区三区av网在线观看 | 久久久国产一区二区| 日韩电影二区| 欧美久久黑人一区二区| 啦啦啦 在线观看视频| 一级毛片我不卡| 大型av网站在线播放| 亚洲中文字幕日韩| 99香蕉大伊视频| 精品熟女少妇八av免费久了| 亚洲av在线观看美女高潮| 国产亚洲欧美精品永久| kizo精华| 高潮久久久久久久久久久不卡| 成人免费观看视频高清| 色婷婷久久久亚洲欧美| 最新的欧美精品一区二区| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 成年女人毛片免费观看观看9 | 亚洲,欧美精品.|