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    焦?fàn)t煤氣凈化提取氫燃料電池用氫氣

    2019-03-22 08:16:30殷文華李克兵趙明正穆朝友王宏達(dá)
    關(guān)鍵詞:焦?fàn)t煤氣焦油制氫

    殷文華,李克兵,趙明正,穆朝友,陳 敏,王宏達(dá)

    (四川天一科技股份有限公司,四川 成都 610225)

    1 焦?fàn)t煤氣現(xiàn)狀

    焦?fàn)t煤氣(COG),又稱焦?fàn)t氣,其產(chǎn)率和組成因煉焦用煤質(zhì)量和焦化過程條件不同而有所差別,一般每噸干煤可生產(chǎn)焦?fàn)t煤氣300~400m3,其中 40%~45%用于保證焦化爐爐溫,其余外供。其主要成分為氫氣、氧氣、氮?dú)狻⒓淄?、一氧化碳、二氧化碳、C2以上不飽和烴,還有部分未凈化的焦油、苯、萘、硫及其它雜質(zhì)。焦?fàn)t煤氣常規(guī)組成范圍見表1。

    表1 焦?fàn)t煤氣組成范圍

    焦?fàn)t煤氣屬于中熱值氣,其熱值為17~19MJ/標(biāo)方,適合用做高溫工業(yè)爐的燃料和城市煤氣。焦?fàn)t煤氣含氫氣量高可直接作化工原料用,也可提純氫氣作為合成氨或甲醇等基礎(chǔ)原料、煉鋼冷軋保護(hù)氣或直接作產(chǎn)品氫氣外銷,其它成分如甲烷可做有機(jī)合成原料,也可作CNG或LNG,具有極高的利用價(jià)值。

    我國是焦炭產(chǎn)量最大的國家,2017年我國焦炭產(chǎn)量43142.6萬t,其中約三分之一產(chǎn)自鋼鐵聯(lián)合企業(yè),全年副產(chǎn)焦?fàn)t煤氣約1000億m3。目前部分有效地利用,部分作燃料,還有約20%還處于放散狀態(tài),如何高效、合理地利用是關(guān)系環(huán)保、資源綜合利用和節(jié)能減排的重大課題。隨著氫能和燃料電池的發(fā)展,開辟了焦?fàn)t煤氣新的利用方向。

    2 氫燃料電池用氫氣要求

    2.1 氫燃料電池

    氫燃料電池是直接將化學(xué)能轉(zhuǎn)換為電能,不需要熱能和機(jī)械能的轉(zhuǎn)化,發(fā)電熱效率非常高,噪音小,污染少,裝置規(guī)模非常靈活。作為極具發(fā)展前途的新動(dòng)力能源,氫燃料電池可廣泛應(yīng)用于:大型電站發(fā)電;便攜移動(dòng)電源;應(yīng)急電源;家庭電源;汽車、火車、飛機(jī)、軍艦,等。

    隨著困擾氫燃料電池發(fā)展的諸如安全性、氫燃料的運(yùn)輸和貯存技術(shù)等問題逐步解決和不斷完善,燃料電池的應(yīng)用已經(jīng)得到快速發(fā)展。豐田公司Mirair汽車采用兩個(gè)儲(chǔ)氫罐總?cè)莘e122.4L,額定壓力70MPa??蓛?chǔ)氫約5kg,加注時(shí)間約為5min,續(xù)航里程大約為502km[1]。近期法國,德國,冰島,挪威,瑞典,荷蘭和英國等國家都要引入氫燃料電池車,促進(jìn)氫燃料電池公共汽車作為商業(yè)上可行的零排放公共交通工具的廣泛應(yīng)用。氫燃料電池作為真正意義上“零排放”的清潔能源,在發(fā)達(dá)國家的應(yīng)用正在快速發(fā)展。氫燃料電池汽車也是我國非常重要的一個(gè)發(fā)展方向,將和電池動(dòng)力汽車并行發(fā)展。

    2.2 氫燃料電池用氫要求

    氫燃料電池電極采用特制多孔性材料制成,它不僅要為氣體和電解質(zhì)提供較大的接觸面,還要對(duì)電池的化學(xué)反應(yīng)起催化作用,由于含C和S等化合物對(duì)電極有不可逆的毒化作用,因此對(duì)氫氣中的雜質(zhì)要求很高。其中CO、CO2、CH4等含碳化合物對(duì)電池電極造成不可逆的碳蝕等永久性損壞。硫化物不僅能對(duì)電池陽極性能造成嚴(yán)重的影響,也可能對(duì)電池陰極性能造成明顯的破壞。微量的NH3進(jìn)入膜,NH3將與H+反應(yīng)生成NH4+,而NH4+能夠取代電解質(zhì)膜的H+,從而對(duì)電池性能產(chǎn)生不可恢復(fù)的影響[2]。由于所有雜質(zhì)組分都會(huì)對(duì)燃料電池產(chǎn)生一定的影響,因此氫燃料電池對(duì)氫氣質(zhì)量的要求非常高,個(gè)別雜質(zhì)組分更苛刻,對(duì)制氫技術(shù)提出了新的挑戰(zhàn)。氫燃料電池的氫氣技術(shù)指標(biāo)符合表2。

    表2 氫燃料電池氫氣標(biāo)準(zhǔn)

    3 焦?fàn)t煤氣生產(chǎn)氫燃料電池用氫氣

    焦?fàn)t煤氣通過凈化和變壓吸附技術(shù),可以獲得純度高,價(jià)格低的氫氣(凈化和提氫運(yùn)行費(fèi)用0.3~0.5元/m3)。氫氣可直接作為商品出售,也可作為煤焦油、蒽油、1,4-丁二醇生產(chǎn)或粗苯精制等的加氫原料,還可生產(chǎn)雙氧水及煉鋼冷軋保護(hù)氣等。隨著凈化和變壓吸附技術(shù)的進(jìn)步,焦?fàn)t煤氣提純氫氣的質(zhì)量完全能滿足氫燃料電池的使用要求。

    目前四川天一科技股份有限公司(簡(jiǎn)稱“天科股份”)的焦?fàn)t煤氣凈化和提氫技術(shù)成熟可靠,氫氣物質(zhì)的量分?jǐn)?shù)可以達(dá)到99.99%以上,除氦氬以外的雜質(zhì)組分可控制在1.0μmol/mol水平,滿足氫燃料電池的使用要求。

    3.1 焦?fàn)t煤氣凈化和制氫關(guān)鍵

    焦?fàn)t煤氣制氫的關(guān)鍵在于雜質(zhì)的凈化和產(chǎn)品氫氣中微量雜質(zhì)的控制,只有徹底地解決了這兩方面的難題,才能長(zhǎng)周期穩(wěn)定地生產(chǎn)出滿足氫燃料電池用的合格氫氣。

    由于技術(shù)的認(rèn)識(shí)和理解不同,不同技術(shù)供應(yīng)商所開發(fā)的技術(shù)路線差異很大。通過技術(shù)研發(fā)和工業(yè)應(yīng)用,已有完善的焦?fàn)t煤氣凈化和制氫技術(shù)體系,保證了焦?fàn)t煤氣制氫技術(shù)的安全性、可靠性、合理性和經(jīng)濟(jì)性。

    3.2 焦?fàn)t煤氣凈化技術(shù)

    焦?fàn)t煤氣由于含有多種雜質(zhì)組分,如粉塵、焦油、萘、苯、硫化物、氨及HCN等雜質(zhì)組分,在利用或進(jìn)入變壓吸附提純氫氣之前必須除去,以消除對(duì)后工序催化劑或吸附劑的影響。

    焦?fàn)t煤氣在出焦?fàn)t后會(huì)進(jìn)行粉塵、焦油、萘、硫化物、氨及萘等雜質(zhì)的脫除及回收。在焦?fàn)t煤氣初冷過程中通過噴灑氨水和初冷器將出爐煤氣降溫至~25℃,其中直冷可脫除大部分雜質(zhì)。據(jù)測(cè)定,在直冷過程中可有效除去煤氣中90%以上的焦油、80%左右的氨、60%的萘、80%的H2S等[3]。焦?fàn)t煤氣通過焦油、氨、萘、苯和硫化物脫除及回收等工序后,雜質(zhì)可控制在較低水平,焦油能降到20~100mg/m3,萘能降到~500mg/m3,苯含量2g/m3以下,硫化物300~500mg/m3,氨~50mg/m3,然后外送利用。

    焦?fàn)t煤氣的深度凈化方式較多,如柴油洗或深冷等。凈化工藝的選擇對(duì)焦?fàn)t煤氣凈化流程的集成十分重要,不同工藝凈化效果不同。如柴油洗工藝,能將部分焦油和萘洗除,焦油降到20~100mg/m3,萘降到 100~500mg/m3,苯含量在 2g/m3以上,同時(shí)引入大量的輕油飽和蒸汽,不利于進(jìn)一步利用。再如深冷處理工藝,可以將焦油、萘降到5~10mg/m3的水平,但很容易發(fā)生萘結(jié)晶堵塞管道,同時(shí)每種雜質(zhì)須用一套設(shè)備進(jìn)行處理,投資很大。

    焦?fàn)t煤氣凈化技術(shù)雖然非常多,但都存在部分微量雜質(zhì)無法達(dá)標(biāo)的問題,其根本原因是凈化技術(shù)不過關(guān),工藝簡(jiǎn)單,考慮不全面,穩(wěn)定生產(chǎn)的周期短,雜質(zhì)很快穿透。天科股份經(jīng)過多年焦?fàn)t煤氣凈化技術(shù)和吸附劑研究,開發(fā)出完善的焦?fàn)t煤氣干法凈化技術(shù),并建成上百套長(zhǎng)周期穩(wěn)定運(yùn)行的工業(yè)裝置。

    干法凈化流程簡(jiǎn)介:焦?fàn)t煤氣首先經(jīng)過除塵脫焦油,保護(hù)和提高脫萘劑及后工序吸附劑的效果,然后經(jīng)脫硫單元脫除無機(jī)硫和部分有機(jī)硫,再通過脫烴和脫氮化物單元,脫除大分子高沸點(diǎn)的烴及氮化物。凈化焦?fàn)t煤氣能滿足壓縮機(jī)的原料氣要求,可送至其它化工單元直接利用,也可進(jìn)入PSA技術(shù)提純氫氣,氫氣用于化工生產(chǎn)原料及氫燃料電池等。

    天科股份開發(fā)的焦?fàn)t煤氣干法凈化工藝流程見圖1。

    圖1 焦?fàn)t煤氣干法凈化工藝路線

    全干法凈化工藝可有效地凈化脫除其中的粉塵、焦油、萘和硫及其它雜質(zhì)組分,達(dá)到焦油、萘、苯、無機(jī)硫均≤1.0mg/m3的水平,有機(jī)硫、氨和HCN含量非常低。

    全干法凈化技術(shù)的關(guān)鍵是要有效地控制各級(jí)的脫除效果,保證下一級(jí)吸附劑正常運(yùn)行,否則前面的雜質(zhì)未控制住,會(huì)逐級(jí)影響后面的脫除效果,最終導(dǎo)致凈化系統(tǒng)失效。

    全干法凈化技術(shù)具有操作簡(jiǎn)單,效果好,能耗低和投資低的優(yōu)點(diǎn)。

    3.3 焦?fàn)t煤氣制氫技術(shù)

    經(jīng)過多級(jí)凈化的焦?fàn)t煤氣無油壓縮后進(jìn)入PSA提取氫氣,用于后續(xù)用氫生產(chǎn)。對(duì)于普通氫氣生產(chǎn)采用常規(guī)流程即可達(dá)到要求,保證產(chǎn)品氫氣純度和雜質(zhì)即可。但氫燃料電池對(duì)氫氣純度和雜質(zhì)有更高的要求,采用常規(guī)的工藝和吸附劑難以保證微量雜質(zhì)指標(biāo)的精度。

    天科股份通過多年的工藝和吸附劑研究和實(shí)踐,開發(fā)的新工藝技術(shù)和高效專用吸附劑,既能保持產(chǎn)品氫氣的質(zhì)量、收率和產(chǎn)量,又能達(dá)到微量雜質(zhì)指標(biāo)完全滿足氫燃料電池的要求,保證關(guān)鍵雜質(zhì)指標(biāo)如總烴≤2μmol/mol、CO≤0.2μmol/mol和總硫≤0.004μmol/mol及其它雜質(zhì)組分的精度的有效控制。

    3.3.1 常規(guī)焦?fàn)t煤氣制氫技術(shù)

    焦?fàn)t煤氣通過除塵脫焦油、脫萘、脫硫和脫高烴等凈化步驟后,經(jīng)無油壓縮進(jìn)入變壓吸附得到半產(chǎn)品氫氣。半產(chǎn)品氫氣通脫氧和干燥后得到物質(zhì)的量分?jǐn)?shù)99.97%以上的氫氣產(chǎn)品,雜質(zhì)組分滿足氫燃料電池要求產(chǎn)品氫氣。

    常規(guī)焦?fàn)t煤氣制氫技術(shù)典型工藝路線見圖2。

    圖2 常規(guī)焦?fàn)t煤氣制氫技術(shù)工藝路線

    本技術(shù)的關(guān)鍵在于凈化和變壓吸附吸附劑的合理選擇和配置,嚴(yán)格控制變壓吸附單元出口雜質(zhì)指標(biāo),變壓吸附和脫氧單元需要控制部分微量雜質(zhì)指標(biāo),特別是有機(jī)硫精度。常規(guī)焦?fàn)t煤氣制氫技術(shù)的操作控制難度較大,產(chǎn)品質(zhì)量易波動(dòng),難以保證裝置長(zhǎng)周期穩(wěn)定運(yùn)行。

    本技術(shù)的優(yōu)勢(shì)在于工藝流程簡(jiǎn)單,投資低,占地小,適合氫氣規(guī)模較小的需求。但為保證凈化精度,CO、烷和總硫及其它微量雜質(zhì)控制,氫氣收率相對(duì)較低,氫氣運(yùn)行費(fèi)用較高。

    3.3.2 焦?fàn)t煤氣耐硫變換制氫技術(shù)

    由于焦?fàn)t煤氣中含有較高的有機(jī)硫,難以脫除,還需要PSA和脫氧單元來控制有機(jī)硫的精度。為降低硫等雜質(zhì)的控制難度,提高氫氣產(chǎn)量和收率,焦?fàn)t煤氣經(jīng)耐硫變換,把有機(jī)硫轉(zhuǎn)化成H2S,容易脫除能保障氫氣中總硫精度;同時(shí)把CO轉(zhuǎn)變成H2和CO2組分,原料中CO含量大幅降低,產(chǎn)品氫氣中CO指標(biāo)更容易控制。

    焦?fàn)t煤氣經(jīng)過脫焦油和脫萘,壓縮至一定壓力后經(jīng)耐硫變換,把有機(jī)硫轉(zhuǎn)化成H2S,把CO變換成H2和CO2。變換氣進(jìn)入脫硫裝置脫除H2S并回收得到單質(zhì)硫,脫硫氣進(jìn)入PSA脫碳段脫除CO2和部分CH4等組分,脫碳?xì)庠龠M(jìn)入PSA提氫段得到半產(chǎn)品氫氣;半產(chǎn)品氫氣經(jīng)過脫氧和干燥,得到純度和雜質(zhì)組分都滿足氫燃料電池要求的產(chǎn)品氫氣。

    焦?fàn)t煤氣耐硫變換制氫工藝路線見圖3。

    圖3 焦?fàn)t煤氣耐硫變換制氫工藝路線

    本工藝技術(shù)關(guān)鍵在于變換脫硫和兩段PSA技術(shù)的綜合應(yīng)用及吸附劑的合理配置,確保CO、CO2和甲烷等的高效脫除,及CO指標(biāo)精度和有機(jī)硫等微量雜質(zhì)的有效控制。

    本工藝路線優(yōu)勢(shì)在于工藝技術(shù)完善合理,耐硫變換后硫易脫除,總硫精度易控制,消除了有機(jī)硫?qū)γ撗醮呋瘎┑挠绊?。合理的工藝不需要犧牲氫氣收率來保證微量雜質(zhì)精度,提高了氫氣產(chǎn)量和收率,氫氣規(guī)模大時(shí)更具有競(jìng)爭(zhēng)力。雖然變換脫硫?qū)е峦顿Y增加,占地大,但氫氣生產(chǎn)成本因產(chǎn)量和收率增加而降低。

    4 結(jié)束語

    焦?fàn)t煤氣通過凈化和變壓吸附技術(shù)及專用吸附劑生產(chǎn)低成本的高純氫,能夠滿足氫燃料電池的使用要求。隨著氫燃料電池和氫能源綜合利用的快速發(fā)展,成熟的提氫技術(shù)和高性能的吸附劑逐漸投入應(yīng)用,低成本的氫氣助力氫能源氫燃料電池的快速發(fā)展。

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