含有量子點的雙波長LED的光譜調(diào)控*

張盼君 孫慧卿 郭志友 王度陽 謝曉宇 蔡金鑫 鄭 歡 謝 楠 楊 斌

(廣東省微納光子功能材料與器件重點實驗室，華南師范大學(xué)，光電子材料與技術(shù)研究所，廣州 510631)

(2012年12月11日收到;2013年1月30日收到修改稿)

1 引言

近年來，發(fā)光二極管(LED)以其產(chǎn)品體積小、壽命長、效率高、抗震耐沖擊、光響應(yīng)速度快等諸多特點，進入了多種應(yīng)用領(lǐng)域，隨著材料生長技術(shù)和器件制備技術(shù)的突破性發(fā)展，LED獲得了人們前所未有的關(guān)注，其研究應(yīng)用得到了快速地發(fā)展[1].GaN基LED備受人們的重視，因為GaN系材料禁帶寬度大，并且是直接帶隙半導(dǎo)體，通過生長不同In組分的InGaN，其禁帶寬度可以覆蓋全部可見光在內(nèi)從近紫外(365 nm)到紅外(1770 nm)的寬廣波段.

傳統(tǒng)白光LED的發(fā)光機理主要有三種：藍光激發(fā)黃色熒光粉，紫外光激發(fā)混合熒光粉，以及紅綠藍三色混合LED.熒光粉轉(zhuǎn)換效率低，穩(wěn)定性差，長時間工作將發(fā)生老化導(dǎo)致光衰等問題，而三基色混合LED生產(chǎn)成本又比較昂貴[2].隨著科研人員對LED發(fā)光機理和提升其性能的探索，人們開始關(guān)注無熒光粉多波長單芯片的白光LED研制.

Qi等[3]通過調(diào)節(jié)有源區(qū)內(nèi)不同阱層In含量、藍色和綠色量子阱個數(shù)及量子阱生長順序，實現(xiàn)了雙波長LED發(fā)光.顧等[4]通過同時調(diào)節(jié)同一有源區(qū)內(nèi)不同阱層和壘層的In組分，制備了GaN基單有源區(qū)藍、綠光雙波長LED，實現(xiàn)了20 mA下藍、綠光同時發(fā)射.但藍綠雙波長LED光譜范圍較窄，顯色指數(shù)低，而高In組分量子阱的生長會加劇LED外延層的晶格失配，在阱內(nèi)產(chǎn)生強的極化電場，使得電子和空穴的波函數(shù)重疊變小，減小了符合率和發(fā)光強度.Fuhrmann等[5]對高In組分量子阱的生長進行了深入研究，生長了多種單波長量子阱，并得到了較高的內(nèi)量子效率.Huang等[6]通過預(yù)應(yīng)變生長獲得了高效率發(fā)射黃光的量子阱，并通過增加一個藍光量子阱實現(xiàn)了藍黃雙波長白光LED.Soh等[7]通過在黃光量子阱里生長高In含量的量子結(jié)構(gòu)實現(xiàn)了寬光譜的藍黃雙波長白光LED.

目前量子點的主要生長方式有自組裝模式(SK)[8]和選擇性區(qū)域生長模式(SAG)[9]兩種，Zhao等[10]對量子點的生長方式進行了深入的理論分析.Zhang等[11]成功生長了含高濃度量子點的綠光量子阱.量子點的生長不僅拓寬了LED的輻射光譜，使得量子阱可以發(fā)出更長波長的光，提高了雙波長LED的顯色指數(shù)，而且可以釋放量子阱內(nèi)的晶格失配帶來的應(yīng)力，使得含有量子點的量子阱內(nèi)極化效應(yīng)降低，增大了電子和空穴的波函數(shù)空間交疊積分，緩解應(yīng)力帶來的影響，減小了droop效應(yīng)，同時，減小了量子點處載流子的壽命，增加了載流子符合率[11].生長含高In組分量子點的雙波長LED，成為實現(xiàn)無熒光粉白光LED很有前景的一個課題.

張等[12-14]對GaN基雙波長LED的光電性質(zhì)進行了一系列模擬實驗和理論分析，王等[15]、Xia等[16]和李等[17]對量子點模型進行了模擬分析.能夠影響雙波長LED輻射光譜的因素有很多，但目前對含有量子點的雙波長LED輻射光譜的研究卻很少.本文將對含高In組分量子點的雙波長LED的發(fā)光機理進行軟件模擬研究，通過改變量子點濃度、間隔層摻雜濃度及間隔層厚度，討論對含高In組分量子點的雙波長LED輻射光譜的調(diào)控作用，最后分析電流對器件輻射光譜的影響，為雙波長LED的設(shè)計提供理論依據(jù).

2 理論模型與器件結(jié)構(gòu)

2.1 器件模擬的基本方程

APSYS(advanced physicalmodels of semiconductor devices)[18]——模擬軟件是利用二維有限元分析方法，以飄移-擴散模型和電流連續(xù)性方程為基礎(chǔ)，結(jié)合邊界條件自洽解泊松方程得到LED的電學(xué)和光學(xué)特性.

為了簡化能級計算，在處理含應(yīng)力的InGaN量子阱導(dǎo)帶和價帶能級時，在能帶結(jié)構(gòu)求解上忽略了導(dǎo)帶和價帶能級之間的耦合作用，采用拋物帶模型和有效質(zhì)量近似模型，氮化物元件各界面之間考慮了內(nèi)建極化效應(yīng).

APSYS模擬程序結(jié)合有限元方法在空間離散泊松方程、電流連續(xù)性方程、載流子運輸方程和量子機理的波方程等，形成非線性方程組，然后用牛頓迭代法求解非線性方程組，從而得到LED器件的電學(xué)與光學(xué)特性.此軟件具有數(shù)值穩(wěn)定和計算速度快的特點.

2.2 器件結(jié)構(gòu)

本文對含有量子點的InGaN量子阱結(jié)構(gòu)發(fā)光二極管進行了研究，器件面積為300μm×300μm，工作環(huán)境為300 K，器件結(jié)構(gòu)如表1所示，從下到上依次為2.5μm的n-GaN(摻雜濃度5×1018cm-3);0.1μm的n-GaN(摻雜濃度1×1018cm-3);活性層Ⅰ;間隔層;活性層Ⅱ;0.18μm的p-AlGaN(摻雜濃度0.3×1018cm-3)電子阻擋層;15 nm的p-GaN(摻雜濃度1×1018cm-3).每個活性層由三個量子阱和四個勢壘組成，活性層Ⅰ阱中的潤濕層材料是厚度為4.5 nm的In0.3Ga0.7N，潤濕層中生長In組分為0.45的量子點，壘層材料是厚度為9 nm的GaN;活性層Ⅱ的阱層材料是厚度為4 nm的In0.2Ga0.8N，壘層材料是厚度為10 nm的GaN.

表1 器件結(jié)構(gòu)

本文將活性層Ⅰ和活性層Ⅱ的阱層材料分別設(shè)為In0.3Ga0.7N和In0.2Ga0.8N主要考慮了兩方面因素.第一，工藝上n型摻雜比p型摻雜更易于實現(xiàn).In組分高的材料對載流子具有更強的限制能力，因此高In阱層設(shè)置在靠近n端，對電子具有更強的束縛能力，為了進行光譜調(diào)控間隔層將進行n型摻雜，而不是工藝上更難實現(xiàn)的p型摻雜[13].第二，高In組分材料會吸收In0.2組分量子阱產(chǎn)生的藍光，發(fā)生光抽運效應(yīng)，降低藍光的出光率，甚至使藍光在大電流下光譜峰值更快達到飽和[3]，將In0.2組分的量子阱設(shè)置在靠近上層的出光端，可以降低光抽運效應(yīng)，使器件的藍光在大電流下具有更高的光譜發(fā)光峰值.另外，由于篇幅限制，本文只討論In組分為0.45時的情況。

3 結(jié)果與討論

3.1 量子點濃度變化

本文首先計算電流為60 mA，間隔層厚度為13 nm，間隔層 n型摻雜濃度為 0.8×1018cm-3時，活性層Ⅰ無量子點和量子點分布密度分別為 0.5×1011cm-2，1×1011cm-2，2×1011cm-2，4×1011cm-2，8×1011cm-2的自發(fā)輻射譜，其結(jié)果如圖1所示.

從圖1可以看出，活性層Ⅰ量子點濃度的變化對活性層Ⅱ的光譜波長并無明顯影響，但隨著量子點濃度的增大，活性層Ⅱ的光譜峰值有所減小，活性層Ⅱ發(fā)出的藍光和活性層Ⅰ發(fā)出的黃綠光的發(fā)光峰值強度之比逐漸減小.InGaN量子阱在其生長方向上具有量子限制效應(yīng)，而InGaN量子點在三維方向上都存在納米尺度，在三維方向上都受到量子限制，因此，量子點對載流子在三維方向都會有很強的束縛能力，抑制載流子向非輻射復(fù)合中心遷移.量子點的引入還會引起能帶的進一步傾斜，使載流子更容易擴散.藍光發(fā)光峰值的減小正是因為量子點的引入使得活性層Ⅰ對載流子的束縛能力加強，電子需要克服一個附加的勢壘才能擴散到上端的活性層Ⅱ中;同時，由于能帶的傾斜有效質(zhì)量大的空穴更容易擴散到活性層Ⅰ中，使更多的載流子在活性層Ⅰ中復(fù)合，減小了藍光量子阱的復(fù)合率，各個量子阱在不同量子點濃度時的復(fù)合速率如圖2所示.由于活性層Ⅰ在靠近n型層一端，所以量子點對載流子的束縛主要地表現(xiàn)為對電子的束縛，這為下文3.2節(jié)中間隔層n型摻雜濃度的變化調(diào)控輻射光譜提供了依據(jù).

圖1 無量子點及不同量子點分布密度(分布密度分別為 0.5×1011cm-2，1×1011cm-2，2×1011cm-2，4×1011cm-2，8×1011cm-2)的輻射光譜

從圖2可以看出，當(dāng)活性層Ⅰ中的量子點分布密度為8×1011cm-2時，In0.3Ga0.7N阱對應(yīng)的載流子復(fù)合率幾乎都提高了一倍以上，活性層Ⅰ的發(fā)光量顯著提升;而In0.2Ga0.8N阱對應(yīng)的載流子復(fù)合率都大幅下降，但活性層Ⅱ中的三個阱下降的幅度有所不同.靠近p端的In0.2Ga0.8N量子阱復(fù)合率下降幅度比較小，這是因為電子阻擋層的存在使得靠近p端的量子阱中的電子濃度高于另外兩個In0.2Ga0.8N量子阱，并且p端是空穴源，可以提供充足的空穴載流子.靠近n端的In0.2Ga0.8N量子阱載流子復(fù)合率下降幅度最大，這是因為在無量子點時，載流子主要集中在活性層Ⅱ中，間隔層的存在起到了對空穴擴散的阻擋作用，使得靠近n端的In0.2Ga0.8N量子阱空穴濃度高于另外兩個阱，使其對載流子的復(fù)合更有優(yōu)勢;而當(dāng)摻雜量子點之后，載流子開始向活性層Ⅰ集中，電子濃度的下降使得靠近n端的In0.2Ga0.8N量子阱的復(fù)合率大幅度地減小了.

間隔層的存在對空穴擴散具有強烈的限制作用，影響到載流子在不同區(qū)域的濃度，從而影響到LED輻射光譜中藍光與黃綠光的比例，這將在3.2節(jié)繼續(xù)對比討論.

圖2 無量子點和量子點分布密度為8×1011cm-2時的復(fù)合速率

通過圖1還可以明顯地看出，隨著量子點濃度的增加，活性層Ⅰ中量子點對應(yīng)的光譜峰值不斷增高，潤濕層(即In0.3Ga0.7N)對應(yīng)的光譜發(fā)光峰不斷減小.這是由于量子點的引入降低了量子點處載流子的壽命[11]，載流子優(yōu)先在量子點處復(fù)合，相同電流下，量子點濃度越大，量子點發(fā)光占活性層Ⅰ的比重越大，潤濕層對應(yīng)的光譜峰值占輻射光譜的比重越小.但隨著量子點濃度的增大，活性層Ⅰ整體對應(yīng)的光譜面積在不斷增大，由于能帶更加傾斜，活性層Ⅰ的光譜整體發(fā)生紅移;同時，量子阱內(nèi)的In含量逐步提高，晶場分裂勢和導(dǎo)帶之間的輻射復(fù)合增強，輻射光譜出現(xiàn)邊峰[16].電流大小對活性層Ⅰ的輻射光譜形狀也有很大的影響，將在3.3節(jié)中討論.

通過以上分析可以得出，增加量子點濃度有利于活性層Ⅰ中載流子的復(fù)合，增加黃綠光在LED光譜中的比例;隨著量子點濃度的增加，量子點與潤濕層發(fā)光強度的比重同時增加.

3.2 間隔層變化

3.2.1 間隔層n型摻雜濃度變化

圖3示出電流為60 mA，間隔層厚度為13 nm，活性層Ⅰ量子點分布密度為2×1011cm-2時，間隔層不摻雜和間隔層n摻雜濃度分別為0.4×1018cm-3，0.6×1018cm-3，0.8×1018cm-3，1×1018cm-3，1.4×1018cm-3的自發(fā)輻射光譜.

從圖3可以明顯看出，間隔層n型摻雜濃度越大，活性層Ⅰ的發(fā)光越弱，活性層Ⅱ的發(fā)光越強烈，兩個發(fā)光峰成此消彼長之勢.當(dāng)間隔層不摻雜時，處于活性層Ⅰ的In0.3Ga0.7N量子阱由潤濕層和量子點共同發(fā)出一個寬廣的黃綠色光譜，處于活性層Ⅱ的In0.2Ga0.8N量子阱幾乎不發(fā)光;當(dāng)間隔層n摻雜濃度為1.4×1018cm-3時，處于活性層Ⅰ的In0.3Ga0.7N量子阱幾乎不發(fā)光，量子點對應(yīng)的光譜峰值也小到難以觀察，處于活性層Ⅱ的In0.2Ga0.8N量子阱發(fā)出類似單波長藍光LED的光譜.如圖4所示，增加間隔層n摻雜的濃度，間隔層能帶向下彎曲成凹形，使LED的兩個活性層和p端的能帶下移，增加了能帶的傾斜程度.由圖4可以推出，隨著n摻雜濃度的加大，電子因勢壘高度變低更容易向p端擴散，而空穴由于勢壘高度增大而更難向n端擴散，載流子將逐步集中在活性層Ⅱ，從而導(dǎo)致活性層Ⅰ的復(fù)合率下降，活性層Ⅱ的復(fù)合率提升.圖5和圖6分別是間隔層不摻雜和間隔層n型摻雜濃度為1.4×1018cm-3時的載流子濃度分布圖，從圖中可以看出間隔層摻雜對載流子具有很強的調(diào)控作用，n型摻雜濃度越大，載流子將越集中于活性層Ⅱ，同時溢出空穴流將越小，溢出電子流越大.

圖3 間隔層不摻雜及間隔層不同摻雜濃度(n摻雜濃度分別為 0.4×1018cm-3，0.6×1018cm-3，0.8×1018cm-3，1×1018cm-3，1.4×1018cm-3)時的輻射光譜

從圖3中還可以看出，隨著間隔層n摻雜濃度的增大，活性層Ⅰ的輻射光譜逐漸變窄變矮，并且潤濕層對應(yīng)的發(fā)光峰值強度減小幅度大于量子點對應(yīng)的減小幅度，活性層Ⅰ變得逐漸以量子點輻射為主.量子點對載流子具有比潤濕層更強的束縛能力，從三維方向上約束載流子的遷移，而且載流子在量子點處的壽命更短，因此載流子優(yōu)先在量子點處復(fù)合.間隔層不摻雜時，活性層Ⅰ的載流子濃度比較充足，大量載流子可以在潤濕層中復(fù)合，量子點處的復(fù)合趨近于飽和，活性層Ⅰ的輻射光譜以潤濕層對應(yīng)的波長為主.隨著n摻雜濃度的提升，載流子越來越集中于活性層Ⅱ，活性層Ⅰ中的載流子逐漸減少，量子點對載流子的束縛能力得以體現(xiàn)，量子阱潤濕層中的電子優(yōu)先擴散到活性層Ⅱ中，量子點也優(yōu)先捕獲從活性層Ⅱ擴散來的空穴，潤濕層對應(yīng)的發(fā)光峰值強度比量子點對應(yīng)的發(fā)光峰值強度減小幅度更大.當(dāng)載流子濃度足夠低時量子點對應(yīng)的波長將占活性層Ⅰ輻射光譜的主要部分.

圖4 間隔層不摻雜和間隔層n型摻雜濃度為1.4×1018cm-3時的能帶圖

圖5 間隔層不摻雜時的載流子濃度分布圖

3.2.2 間隔層厚度變化

圖7示出電流為60 mA，間隔層n摻雜濃度分0.8×1018cm-3，活性層Ⅰ量子點分布密度為2×1011cm-2時，間隔層厚度分別為0 nm，6 nm，9 nm，12 nm，15 nm，18 nm，21 nm的自發(fā)輻射光譜.

圖6 間隔層n型摻雜濃度為1.4×1018cm-3時的載流子濃度分布圖

圖7 不同間隔層厚度(0 nm，6 nm，9 nm，12 nm，15 nm，18 nm，21 nm)時的輻射光譜

由圖7對比圖3可見，改變間隔層厚度與改變間隔層n摻雜濃度所得的LED輻射光譜形狀基本一致，說明這兩種對光譜的調(diào)控方式具有類似的機理.圖8和圖9分別為不加間隔層(間隔層厚度為0)和間隔層厚度為21 nm時的載流子濃度分布圖.從圖8可以看出，雖然活性層Ⅱ更靠近p端，但其空穴濃度依然低于活性層Ⅰ，活性層Ⅱ中的電子濃度則遠低于活性層Ⅰ，體現(xiàn)出活性層Ⅰ中窄禁帶寬度的In0.3Ga0.7N和量子點對載流子的強烈束縛能力.對應(yīng)于圖7中的紅色光譜線，無間隔層時活性層Ⅱ幾乎不發(fā)光，輻射光譜由活性層Ⅰ占據(jù).從圖9可以看出，當(dāng)間隔層厚度為21 nm時，間隔層的存在對空穴流起到了阻礙作用，使得活性層Ⅱ中空穴的濃度大于活性層Ⅰ，這樣可以使活性層Ⅰ中的電子在沒有足夠的空穴與之復(fù)合的情況下擴散到活性層Ⅱ中，對載流子起到了調(diào)節(jié)作用.結(jié)合圖7的輻射光譜可以看出，在加入間隔層后，載流子在In0.2Ga0.8N組分所在量子阱中得到了充分的復(fù)合.同時，隨著間隔層的加厚，器件的溢出空穴流得到了抑制，但加大了溢出電子流的濃度.

圖7中活性層Ⅰ的輻射光譜與圖3具有相同的規(guī)律，其機理也是由間隔層厚度的變化引起了載流子濃度的改變，如上3.2.1所討論，載流子濃度對活性層Ⅰ的發(fā)光光譜具有重要的影響，此節(jié)不再重復(fù)敘述.

3.2.3 小結(jié)

由以上分析可以得出，載流子濃度對含有量子點的量子阱的輻射光譜有很大的影響，間隔層摻雜濃度的變化和間隔層厚度的變化可以很好地調(diào)控雙波長LED兩個活性層中載流子的濃度，從而調(diào)控LED輻射光譜中兩個活性層的發(fā)光比例，載流子濃度低時以量子點復(fù)合為主，載流子濃度高時量子點復(fù)合達到飽和以潤濕層復(fù)合為主.

圖8 無間隔層時的載流子濃度分布圖

圖9 間隔層厚度為21 nm時的載流子濃度分布圖

3.3 電流變化

電流是LED的一項重要參數(shù)，雙波長LED的輻射光譜對電流的變化有很強的依賴性.圖10示出間隔層厚度為13 nm，間隔層n摻雜濃度分0.8×1018cm-3，活性層Ⅰ量子點分布密度為2×1011cm-2時，電流大小分別為20 mA，40 mA，60 mA，80 mA的自發(fā)輻射光譜.

圖10 不同電流時的輻射光譜

從圖10可以看出，隨著電流的增加，LED的輻射速率持續(xù)增長，綠光比重越來越大，輻射光譜變得寬廣，藍光發(fā)光峰、綠光發(fā)光峰及量子點發(fā)出的黃光發(fā)光峰均出現(xiàn)了藍移現(xiàn)象.

電流越大器件中單位時間內(nèi)通過的載流子越多，載流子濃度變高，量子阱輻射速率自然得到提升，光譜發(fā)光峰值會隨著載流子濃度的增長而增高，但增長幅度會越來越小，因為電流增大的同時電子和空穴的漏電流也在增大，減小了器件的內(nèi)量子效率.量子效率的減小限制了電流的增加.

由于載流子濃度隨電流增大而增大，所以由3.2節(jié)的結(jié)論可知，載流子濃度越大，活性層Ⅰ中In0.3組分的潤濕層所發(fā)的綠光比重會越大.如圖10所示，當(dāng)電流為100 mA時量子點對應(yīng)的峰值增長速度逐漸達到飽和，而潤濕層發(fā)出的綠光發(fā)光峰值仍在較快地增長并占據(jù)活性層Ⅰ發(fā)光的主導(dǎo)地位.因此，大電流時量子點主要表現(xiàn)為對光譜發(fā)光峰的拓寬作用，若無量子點存在，與3.1節(jié)討論結(jié)果一致，綠光的光譜將只覆蓋波長為540 nm附近如藍光一樣尖銳而窄小的波段.

如圖10所示，在電流增加的同時，光譜會變得更加寬廣，一方面，隨著電流的增大，LED器件承受的電壓值也在增加，LED的能帶更加傾斜，加劇了量子斯塔克效應(yīng)，使光譜產(chǎn)生紅移趨勢;另一方面，增大電流后電子和空穴的分離對極化電場產(chǎn)生屏蔽作用，使光譜發(fā)光峰產(chǎn)生藍移.在圖10中可以看出電流為220mA時，屏蔽作用使黃綠光的發(fā)光峰藍移了十幾個納米，而藍光只藍移了5 nm左右，這是由于發(fā)出黃綠光的活性層Ⅰ具有更高的In含量，其晶格失配所引起的極化電場更強，所以屏蔽作用對其影響也更大.

在大電流下，量子阱內(nèi)有充足的載流子進行輻射復(fù)合，綠光隨著載流子濃度的增多而迅速增多，同時量子點拓寬了器件的光譜范圍，LED輻射光譜呈現(xiàn)出更高的顯色指數(shù).

4 結(jié)論

本文通過對含有高In組分量子點的雙波長LED進行了模擬計算，發(fā)現(xiàn)藍綠雙波長LED的綠光量子阱中加入高In組分量子點后可以得到更寬廣的黃綠藍光譜，具有更高的顯色指數(shù)，為實現(xiàn)無熒光粉白光LED外延的生長提供指導(dǎo).量子點對載流子具有更強的束縛能力，黃光與綠光的比例隨量子點濃度的增大而增大，載流子濃度較低時以量子點處的黃光輻射為主，載流子濃度變大后，量子點復(fù)合逐漸達到飽和，綠光輻射開始占據(jù)主導(dǎo).對間隔層厚度和間隔層摻雜濃度的調(diào)節(jié)可以很方便地調(diào)控載流子的分布，從而實現(xiàn)對含有量子點的雙波長LED光譜的調(diào)控.

通過文中討論可以得出，量子點濃度和電流越大器件所呈現(xiàn)的光譜越寬廣，在實際應(yīng)用中，我們可以根據(jù)不同的外延生長工藝設(shè)計適當(dāng)?shù)牧孔狱c濃度、間隔層厚度及間隔層摻雜濃度進行生長，并根據(jù)器件效率要求加以適當(dāng)?shù)碾娏饕詽M足需要.

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