參數(shù)修改對(duì)鐵電薄膜相變性質(zhì)的影響*

盧兆信

(臨沂大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院，臨沂 276005)

(2012年12月20日收到;2013年2月1日收到修改稿)

1 引言

近年來(lái)，由于薄膜制備技術(shù)日益發(fā)展成熟及其在各種領(lǐng)域中的廣泛應(yīng)用，一直以來(lái)鐵電薄膜都是實(shí)驗(yàn)制備和理論研究的熱點(diǎn)之一[1-3].迄今為止，對(duì)鐵電薄膜的理論研究主要有兩種方法：一種是采用朗道-德文希爾的唯象理論[4-9]，另一種是采用微觀理論的橫場(chǎng)伊辛模型[10-13].橫場(chǎng)伊辛模型通常被用來(lái)描述有序—無(wú)序型鐵電體的相變，現(xiàn)在已被成功地應(yīng)用于對(duì)鐵電薄膜相變性質(zhì)的研究，比如BaTiO3和SrTiO3薄膜[2,3].薄膜中存在的尺寸效應(yīng)和表面效應(yīng)都會(huì)顯著地影響它的相變性質(zhì).因?yàn)闄M場(chǎng)伊辛模型不能被精確地求解，導(dǎo)致許多近似方法被用來(lái)計(jì)算薄膜的相變性質(zhì)，比如平均場(chǎng)近似[10-24]、格林函數(shù)方法[25,26]和關(guān)聯(lián)有效場(chǎng)理論[27-31].關(guān)聯(lián)有效場(chǎng)理論是一種基于自旋關(guān)聯(lián)和微分算子技術(shù)并且相當(dāng)于澤爾尼克近似的方法，Kaneyoshi[27]對(duì)其進(jìn)行改進(jìn)和推廣，使其成功地用來(lái)研究橫場(chǎng)伊辛薄膜的各種相變性質(zhì).同時(shí)，Kaneyoshi[28]進(jìn)一步將平均場(chǎng)近似、關(guān)聯(lián)有效場(chǎng)理論和退耦合近似三種理論方法進(jìn)行了比較，結(jié)果表明關(guān)聯(lián)有效場(chǎng)理論是一種優(yōu)于平均場(chǎng)近似的方法，利用它計(jì)算時(shí)可以得到比平均場(chǎng)近似更為精確的結(jié)果.最近Arhchoui等[30]和我們研究小組[31]分別利用關(guān)聯(lián)有效場(chǎng)理論對(duì)雙表面鐵電薄膜的相變性質(zhì)進(jìn)行了討論.但據(jù)我們所知，利用關(guān)聯(lián)有效場(chǎng)理論針對(duì)多表面層的鐵電薄膜(Ns＞2)的相變性質(zhì)的研究還沒(méi)有開(kāi)展過(guò).

本文將針對(duì)任意層(N)的具有不同表面層(Ns)的鐵電薄膜系統(tǒng)，利用微分算子技術(shù)來(lái)研究表面橫場(chǎng)、表面層數(shù)和薄膜層數(shù)對(duì)薄膜各相互作用參數(shù)從FPD到PPD過(guò)渡值和參數(shù)空間中各相變區(qū)域的影響.同時(shí)也將把本文的計(jì)算結(jié)果與平均場(chǎng)近似進(jìn)行比較.

2 模型和公式

2.1 理論模型

本文所要研究的鐵電薄膜系統(tǒng)是由任意N層的簡(jiǎn)立方結(jié)構(gòu)沿z方向構(gòu)成，每一層被定義在x-y平面內(nèi)，贗自旋處于平面中的正方晶格內(nèi)，如圖1所示.薄膜各層被標(biāo)記以 1，2，3，···，N，將第 1，2，3，···，Ns層和第 N-(Ns-1)，···，N-1，N 層定義為薄膜系統(tǒng)的2Ns個(gè)表面層，而剩下的N-2Ns層則被定義為體內(nèi)層.對(duì)于一個(gè)只發(fā)生二級(jí)鐵電相變的薄膜系統(tǒng)其哈密頓量為[31]

圖1 任意N層的鐵電薄膜系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)示意圖

2.2 公式

根據(jù)關(guān)聯(lián)有效場(chǎng)理論可知，薄膜第i層中贗自旋的平均值為[31]

其中，∏表示對(duì)格點(diǎn)i取其所有最近鄰格點(diǎn)的乘積，D=?/?x表示微分算子，滿(mǎn)足關(guān)系式exp(αD)f(x)=f(x+α).在表面層中，函數(shù) fi(x)被定義為

當(dāng)溫度無(wú)限趨近于居里溫度時(shí)，可以將上面的N個(gè)方程展開(kāi)，只保留Ri的線(xiàn)性項(xiàng)，而Ri的非線(xiàn)性項(xiàng)則忽略不計(jì).最終可以推導(dǎo)得到計(jì)算任意層(N)的具有不同表面層(Ns)鐵電薄膜系統(tǒng)相圖的解析通式方程

3 數(shù)值計(jì)算結(jié)果和討論

通常情況下，鐵電薄膜相圖的描述有兩種方法：一種是用Js-Tc關(guān)系曲線(xiàn)表示的相圖，另一種是用Ωs-Tc關(guān)系曲線(xiàn)表示的相圖.選擇合理的體內(nèi)交換相互作用、表面橫場(chǎng)、體內(nèi)橫場(chǎng)、表面層數(shù)和薄膜層數(shù)，就可以利用方程(12)計(jì)算任意層(N)的具有不同對(duì)稱(chēng)表面層(Ns)的薄膜的相圖，下面本文將選擇利用Js—Tc關(guān)系曲線(xiàn)來(lái)描述的相圖進(jìn)行研究.

3.1 表面層數(shù)對(duì)各相互作用參數(shù)過(guò)渡值的影響

對(duì)于一個(gè)用Jrms-Tc關(guān)系曲線(xiàn)來(lái)描述的薄膜相圖來(lái)說(shuō)，主要由體內(nèi)相互作用Jb、表面橫場(chǎng)Ωs、體內(nèi)橫場(chǎng)Ωb、表面層數(shù)Ns和薄膜層數(shù)N來(lái)決定.在相圖中Js-Tc關(guān)系曲線(xiàn)將其分成兩個(gè)相變區(qū)域，左側(cè)為鐵電相區(qū)域，右側(cè)為順電相區(qū)域.根據(jù)Teng等的定義[20,25]，可以薄膜各相互作用參數(shù)(Jb，Ωs和Ωb)中的任意一個(gè)為自變量，而其他兩個(gè)相互作用參數(shù)的數(shù)值保持不變，適當(dāng)?shù)卣{(diào)整自變量的數(shù)值，當(dāng)相圖由鐵電相占主導(dǎo)地位的相圖(ferroelectricdominant phase diagram，F(xiàn)PD)轉(zhuǎn)變?yōu)轫橂娤嗾贾鲗?dǎo)地位的相圖(paraelectric-dominant phase diagram，PPD)時(shí)，有可能存在表面相互作用Js和居里溫度Tc同時(shí)趨向于零的一個(gè)臨界狀態(tài)，將此時(shí)刻該自變量的值稱(chēng)之為其使相圖由FPD到PPD的過(guò)渡值.

圖2展示的是當(dāng)鐵電薄膜的體內(nèi)層數(shù)Nb一定時(shí)，表面層數(shù)Ns對(duì)其各相互作用參數(shù)過(guò)渡值的影響.從圖2(a)中可以看到，以體內(nèi)相互作用Jb為自變量而保持表面橫場(chǎng)Ωs和體內(nèi)橫場(chǎng)Ωb固定不變時(shí)，當(dāng)從FPD到PPD時(shí)，存在Js和Tc同時(shí)趨向于零的臨界狀態(tài)，同時(shí)可以發(fā)現(xiàn)圖2(a)中存在一個(gè)顯著的特性，即表面層數(shù)Ns的改變對(duì)體內(nèi)相互作用Jb的過(guò)渡值是沒(méi)有影響的，也就是說(shuō)體內(nèi)相互作用的過(guò)渡值Jbc不依賴(lài)于表面層數(shù)Ns的，這與平均場(chǎng)近似的結(jié)果是完全一致的[23].另外從圖2(a)中可以看到，當(dāng)表面層數(shù)Ns≥2時(shí)，隨著Ns的增加，相圖中的鐵電相區(qū)域減小，順電相區(qū)域增加，最終趨向于Ns=1時(shí)的結(jié)果.所以當(dāng)Ns≥2時(shí)，表面層數(shù)Ns的增加可以在某種程度上消減鐵電薄膜的鐵電性，并且趨向于Ns=1時(shí)的情況，這與平均場(chǎng)近似的結(jié)果是完全不同的[23].而圖2(b)，(c)分別展示的是當(dāng)薄膜的體內(nèi)層數(shù)Nb一定時(shí)，表面層數(shù)Ns對(duì)表面橫場(chǎng)Ωs和體內(nèi)橫場(chǎng)Ωb的過(guò)渡值的影響，顯然與對(duì)體內(nèi)相互作用Jb過(guò)渡值的影響完全類(lèi)似.

3.2 表面橫場(chǎng)、表面層數(shù)和薄膜層數(shù)對(duì)參數(shù)空間中各相變區(qū)域的影響

為了獲取描述鐵電薄膜相變性質(zhì)的概圖，根據(jù)Wang等所采取的ST方法[11]，以表面橫場(chǎng)Ωs/Jb和薄膜層數(shù)N作為參數(shù)將薄膜系統(tǒng)的相變性質(zhì)用(Js/Jb，Ωb/Jb)平面內(nèi)的相圖來(lái)描述.采用ST方法可以非常方便地將參數(shù)空間(Js/Jb，Ωb/Jb)平面內(nèi)的相圖分為三個(gè)相變區(qū)域：表面極化增加的區(qū)域E(Tc( film)＞Tc(bulk))、表面極化降低的區(qū)域R(Tc( film)＜Tc(bulk))和順電相區(qū)域P.事實(shí)上，利用ST方法來(lái)描述的相圖實(shí)質(zhì)上展示的是在不同的相互作用參數(shù)下的Js—Tc關(guān)系曲線(xiàn).為了方便與平均場(chǎng)近似的結(jié)果進(jìn)行比較[11]，下面的計(jì)算中選取的表面橫場(chǎng)Ωs/Jb和薄膜層數(shù)N與文獻(xiàn)[11]中完全相同.

圖2 表面層數(shù)對(duì)鐵電薄膜各相互作用參數(shù)過(guò)渡值的影響 (Nb=3)(a)Ωs=2.0，Ωb=3.0;(b)Jb=2.0，Ωb=4.5;(c)Jb=1.0，Ωs=2.0

圖3展示的是當(dāng)表面層數(shù)為單表面(Ns=1)時(shí)，表面橫場(chǎng)Ωs/Jb和薄膜層數(shù)N對(duì)參數(shù)空間(Js/Jb，Ωb/Jb)中各相變區(qū)域的影響.從圖3(a)中可以看到，對(duì)一個(gè)表面橫場(chǎng)Ωs/Jb和薄膜層數(shù)N確定的薄膜系統(tǒng)來(lái)說(shuō)，當(dāng)體內(nèi)橫場(chǎng)Ωb/Jb比較小時(shí)，從參數(shù)空間中的左側(cè)下方開(kāi)始系統(tǒng)處于R區(qū)域.隨著體內(nèi)橫場(chǎng)Ωb/Jb的增加并到達(dá)某一臨界值時(shí)，系統(tǒng)將處于P區(qū)域.隨著表面交換相互作用Js/Jb的增加，R/P區(qū)域的分界線(xiàn)是逐漸上升的.與此相類(lèi)似，在參數(shù)空間中的左側(cè)下方，隨著表面交換相互作用Js/Jb的增加，當(dāng)它變得足夠大在1和2之間時(shí)，系統(tǒng)會(huì)處于E區(qū)域.隨著體內(nèi)橫場(chǎng)Ωb/Jb的增加，R/E區(qū)域的分界線(xiàn)逐漸下降至比較小的表面交換相互作用Js/Jb，最終與R/P區(qū)域的分界線(xiàn)相交，這在一定程度上反映了表面橫場(chǎng)Ωs/Jb是固定的事實(shí).從圖3(b)中可以看到，當(dāng)體內(nèi)橫場(chǎng)Ωb/Jb比較小時(shí)，在R/E區(qū)域分界線(xiàn)上的表面交換相互作用Js/Jb隨著表面橫場(chǎng)Ωs/Jb的增加而增加.顯然，對(duì)比圖3(a)，(b)可以發(fā)現(xiàn)，隨著表面橫場(chǎng)Ωs/Jb的增加，整個(gè)R/E區(qū)域的分界線(xiàn)移動(dòng)到比較大的表面交換相互作用Js/Jb處.同時(shí)，在圖3中存在著一個(gè)顯著的特性，即R/E區(qū)域的分界線(xiàn)是不依賴(lài)于薄膜層數(shù)N的，而R/P區(qū)域的分界線(xiàn)則是依賴(lài)于薄膜層數(shù)N的，隨著薄膜層數(shù)N的增加，P區(qū)域反而減小.上述性質(zhì)與平均場(chǎng)近似是完全類(lèi)似的[11]，但是數(shù)值大小則是完全不同的.

圖3 在參數(shù)空間(Js/Jb，Ωb/Jb)平面內(nèi)的單表面(Ns=1)鐵電薄膜系統(tǒng)相圖(虛線(xiàn)為平均場(chǎng)近似的結(jié)果) (a)Ωs/Jb=1;(b)Ωs/Jb=2

同時(shí)，在圖3中可以清晰地看到關(guān)聯(lián)有效場(chǎng)理論與平均場(chǎng)近似的區(qū)別，顯然利用關(guān)聯(lián)有效場(chǎng)理論計(jì)算得到的順電相區(qū)域P要大于平均場(chǎng)近似，而鐵電相區(qū)域則小于平均場(chǎng)近似，這表明參數(shù)空間中的鐵電相區(qū)域在某種程度上被平均場(chǎng)近似過(guò)分的估計(jì)了，也就是說(shuō)關(guān)聯(lián)有效場(chǎng)理論可以在一定程度上消減鐵電薄膜被平均場(chǎng)近似所夸大的鐵電性.

圖4展示的是當(dāng)表面層數(shù)為雙表面(Ns=2)時(shí)，表面橫場(chǎng)Ωs/Jb和薄膜層數(shù)N對(duì)其參數(shù)空間(Js/Jb，Ωb/Jb)中各相變區(qū)域的影響.與圖3比較可以發(fā)現(xiàn)，對(duì)一個(gè)相同體內(nèi)橫場(chǎng)Ωb/Jb來(lái)說(shuō)，參數(shù)空間中各相變區(qū)域之間的分界線(xiàn)下降到一個(gè)比較低的表面交換相互作用Js/Jb處.另外，對(duì)表面層數(shù)Ns分別為3和4的薄膜在參數(shù)空間(Js/Jb，Ωb/Jb)中的各相變區(qū)域也進(jìn)行了計(jì)算，結(jié)果表明這些相變區(qū)域仍然存在，這也都與平均場(chǎng)近似完全類(lèi)似[11].

圖4 在參數(shù)空間(Js/Jb，Ωb/Jb)平面內(nèi)的雙表面(Ns=2)鐵電薄膜系統(tǒng)相圖(虛線(xiàn)為平均場(chǎng)近似的結(jié)果) (a)Ωs/Jb=1;(b)Ωs/Jb=2

4 結(jié)論

綜上所述，在關(guān)聯(lián)有效場(chǎng)理論的框架內(nèi)，利用微分算子技術(shù)，系統(tǒng)地分析和討論了表面橫場(chǎng)、表面層數(shù)和薄膜層數(shù)對(duì)多表面鐵電薄膜各相互作用參數(shù)過(guò)渡值和參數(shù)空間中各相變區(qū)域的影響.結(jié)果表明，薄膜各相互作用參數(shù)由FPD到PPD的過(guò)渡值是不依賴(lài)于表面層數(shù)的，而參數(shù)空間中的各相變區(qū)域卻緊密的依賴(lài)于表面橫場(chǎng)、表面層數(shù)和薄膜層數(shù).與平均場(chǎng)近似進(jìn)行比較的結(jié)果顯示，關(guān)聯(lián)有效場(chǎng)理論可以在某種程度上削減平均場(chǎng)近似對(duì)鐵電薄膜鐵電性的夸大.希望本工作可以為相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)研究提供一些理論依據(jù)或指導(dǎo).

感謝山東大學(xué)物理學(xué)院王春雷教授對(duì)本論文的指導(dǎo).

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