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    水熱法制備鈷鋁尖晶石型納米晶液體陶瓷顏料

    2012-11-20 02:48:42黃劍鋒王雅琴李春文曹麗云
    陶瓷 2012年1期
    關(guān)鍵詞:水熱法水熱粉體

    黃劍鋒 王雅琴 李春文 曹麗云

    (1教育部輕化工助劑化學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,陜西科技大學(xué) 西安 710021)(2佛山市三水新色全化工有限公司 廣東 佛山 528000)

    水熱法制備鈷鋁尖晶石型納米晶液體陶瓷顏料

    黃劍鋒1王雅琴1李春文2曹麗云1

    (1教育部輕化工助劑化學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,陜西科技大學(xué) 西安 710021)(2佛山市三水新色全化工有限公司 廣東 佛山 528000)

    以硝酸鈷、硝酸鋁和氫氧化鈉為主要原料,采用水熱法通過一系列正交對(duì)比實(shí)驗(yàn)制備了較純凈、結(jié)晶完整,直徑為100nm左右且分散性良好的CoAl2O4納米晶。用X射線衍射儀(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)及X射線能量色散譜儀(EDS)測(cè)定了粉體的晶相組成、微觀形貌和元素組成。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:水熱法制備CoAl2O4納米晶的最佳工藝條件為水熱溫度T=200℃、水熱時(shí)間t=16h、前驅(qū)液摩爾濃度C=0.25mol·L-1、pH值=11、Al3+∶Co2+=4∶1(摩爾比)。球形的CoAl2O4粉體是單晶且沿[311]方向取向生長(zhǎng)。

    水熱法 正交實(shí)驗(yàn) 尖晶石結(jié)構(gòu) CoAl2O4納米晶

    前言

    尖晶石結(jié)構(gòu)的CoAl2O4藍(lán)色顏料又稱鈷藍(lán)。其優(yōu)異性能主要表現(xiàn)在具有高的熱穩(wěn)定性(可達(dá)1 200℃)和高的化學(xué)穩(wěn)定性,具有良好的耐候性、耐酸堿性、耐受各種溶劑腐蝕等性能。特別是在色度、透明度、飽和度、折射率等方面更是優(yōu)于其它藍(lán)色顏料,它屬于無毒的環(huán)保顏料,被廣泛應(yīng)用于陶瓷、高溫涂料、搪瓷、玻璃、塑料、耐高溫工程塑料等的著色[1~5]。特別是納米級(jí)CoAl2O4顏料能夠產(chǎn)生透明的著色效果,隨著超耐久性材料、工程塑料和CRT熒光粉顏料制品的發(fā)展,使市場(chǎng)對(duì)納米級(jí)鈷藍(lán)顏料的需求不斷增加。

    傳統(tǒng)的納米陶瓷多采用固相反應(yīng)法[6]、溶膠-凝膠法[7]、微乳液[8]等方法合成,但以上方法的共同缺點(diǎn)是合成過程需要的時(shí)間較長(zhǎng),且大都需要后期高溫?zé)崽幚?,從而?dǎo)致粉體粒度分布不均、顆粒粗大、高溫穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性差、呈色能力不強(qiáng)。與其它方法相比,水熱合成法制備納米粉體具有高純、超細(xì)、粒徑分布窄、顆粒團(tuán)聚程度輕、晶體發(fā)育完整、工藝相對(duì)簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)。

    本研究通過一系列正交對(duì)比實(shí)驗(yàn),得出了水熱法制備CoAl2O4納米晶的最佳工藝條件,成功制備出直徑為100nm左右且分散性良好的CoAl2O4納米晶。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要試劑及儀器

    分別采用Co(NO3)2·6H2O、Al(NO3)3·9H2O為鈷源和鋁源,用NaOH調(diào)節(jié)前驅(qū)物pH值,以上試劑均為化學(xué)分析純。測(cè)試儀器分別采用日本理學(xué)Rigaku D/MAX型X射線衍射儀(XRD)、JEM-3010透射電子顯微鏡(TEM)、(EDS)能譜,分析CoAl2O4納米晶的晶相組成、顯微形貌及元素分布與組成。

    1.2 實(shí)驗(yàn)步驟

    采用正交實(shí)驗(yàn)法綜合比較各個(gè)工藝因素對(duì)制備CoAl2O4樣品性能的影響,主要考察因素為:不同水熱反應(yīng)溫度;不同水熱反應(yīng)時(shí)間;不同Co2+和Al3+配比下制備的前驅(qū)體;前驅(qū)體的不同pH值;前驅(qū)體的不同摩爾濃度。正交實(shí)驗(yàn)方案如表1所示。

    E1:pH 值=7,E2:pH 值=8,E3:pH 值=9,E4:pH值=10,E5:pH值=11;

    表1 制備CoAl2O4納米晶的正交實(shí)驗(yàn)方案Tab.1 Orthogonal experimental form for preparing CoAl2O4 nanocrystallites

    CoAl2O4納米晶的制備過程:首先將Co(NO3)2·6H2O和Al(NO3)3·9H2O以一定摩爾比溶解于去離子水中,充分磁力攪拌1h后,用摩爾濃度為3mol·L-1的NaOH水溶液調(diào)節(jié)上述溶液到一定pH值,再用超聲波振蕩1h后量取上述溶液,注入具有四氟乙烯襯里的不銹鋼水熱反應(yīng)釜中(按填充度為60%添加)。在160℃、170℃、180℃、190℃、200℃分別反應(yīng)8h、16h、24 h、32h、36h,反應(yīng)結(jié)束后產(chǎn)物采用去離子水沖洗,在80℃烘干得到粉體。

    2 結(jié)果與討論

    圖1~圖5分別是水熱溫度為160℃、170℃、180℃、190℃、200℃時(shí),不同工藝條件下合成CoAl2O4粉體的XRD圖譜(圖中編號(hào)對(duì)應(yīng)正交實(shí)驗(yàn)表中的實(shí)驗(yàn))。

    圖1 水熱溫度為160℃時(shí),不同工藝條件下合成粉體的XRD圖Fig.1 XRD spectrum of the powders prepared in different process conditions at 160℃

    圖2 水熱溫度為170℃時(shí),不同工藝條件下合成粉體的XRD圖Fig.2 XRD spectrum of the powders prepared in different process conditions at 170℃

    圖3 水熱溫度為180℃時(shí),不同工藝條件下合成粉體的XRD圖Fig.3 XRD spectrum of the powders prepared in different process conditions at 180℃

    圖4 水熱溫度為190℃時(shí),不同工藝條件下合成粉體的XRD圖Fig.4 XRD spectrum of the powders prepared in different process conditions at 190℃

    從圖1~圖5中可以看出,當(dāng)水熱反應(yīng)溫度為160℃時(shí),產(chǎn)物出現(xiàn)了明顯的AlOOH衍射峰,說明在此溫度時(shí)Co2+還沒有參與反應(yīng),產(chǎn)物的主晶相是AlOOH;升高水熱反應(yīng)溫度到170℃時(shí),產(chǎn)物中出現(xiàn)了AlOOH和CoAl2O4的衍射峰,但是CoAl2O4的峰低而弱,說明CoAl2O4的含量較少;隨著溫度繼續(xù)升高到180℃和190℃時(shí),產(chǎn)物以CoAl2O4相為主晶相,但同時(shí)伴有AlOOH雜相生成;當(dāng)水熱反應(yīng)溫度為200℃時(shí),出現(xiàn)6條明顯的CoAl2O4衍射峰,分別對(duì)應(yīng)著(JCPDF 44-0160)中的(220)、(311)、(400)、(422)、(511)和(440)晶面;而AlOOH的衍射峰幾乎消失。特別是實(shí)驗(yàn)號(hào)為23的樣品,峰強(qiáng)而尖銳,且無其它雜相產(chǎn)生,說明得到的CoAl2O4粉體純度較高且結(jié)晶性良好。因此選取水熱反應(yīng)溫度為200℃,水熱反應(yīng)時(shí)間為16h,Co2+和 Al3+摩爾比為4∶1,pH值為11,前驅(qū)液摩爾濃度為0.25mol·L-1是最佳工藝條件。此外,產(chǎn)物的顏色亦隨溫度的變化而變化,160℃得到的粉體顏色是粉紅色;170℃得到的粉體顏色是棕色;180℃顏色變?yōu)榫G色;在190℃顏色變?yōu)榛宜{(lán)色;最終到200℃變成藍(lán)色。

    圖5 水熱溫度為200℃時(shí),不同工藝條件下合成粉體的XRD圖Fig.5 XRD spectrum of the powders prepared in different process conditions at 200℃

    采用最佳工藝條件合成的CoAl2O4粉體的透射電鏡圖像及其選區(qū)電子衍射結(jié)果如圖6所示。由圖6(a)可以看出,粉體的顯微形貌呈現(xiàn)出片狀、棒狀及球形結(jié)構(gòu)。從電子衍射圖中可以看出,其為多晶結(jié)合體。將圖6(a)中區(qū)域A部分放大后觀察,如圖6(b)所示,粉體為均勻分散的,直徑為70~150nm的球形顆粒。圖6(c)中高分辨晶格條紋像清晰顯示衍射條紋間距為0.205 nm,與(311)晶面的晶面間距一致,連續(xù)的晶格條紋表明球形的CoAl2O4粉體是單晶且沿[311]方向取向生長(zhǎng);插圖中相應(yīng)的選區(qū)電子衍射圖及圖5的XRD測(cè)試結(jié)果也證明了粉體是單晶且沿[311]方向取向生長(zhǎng)。

    圖6 最佳工藝條件下制備的CoAl2O4粉體的透射電子顯微圖像,插圖為選區(qū)電子衍射圖Fig.6 TEM images of CoAl2O4powders prepared in optimum process conditionand the inset is the corresponding SAED pattern recorded from it

    圖7為最佳工藝條件下所制備粉體在圖6(a)中A區(qū)域的面EDS圖譜。從圖7可以看出,粉體的主要組成元素為Co、Al和O,以及少量的C(C為雜質(zhì)元素,可能是測(cè)試過程中引入所致)。最佳工藝條件下所制備粉體主要組成元素Co、Al和O的原子百分含量比近似為1∶2∶4,因此可以推斷出粉體的化學(xué)組成是CoAl2O4,這與XRD測(cè)試的結(jié)果是完全相符的。

    圖7 最佳工藝條件下制備的CoAl2O4粉體的EDS圖譜Fig.7 EDS spectrum of CoAl2O4powders prepared in optimum process condition

    3 結(jié)論

    1)以硝酸鈷、硝酸鋁和氫氧化鈉為原料,采用水熱法制備出較純凈、結(jié)晶完整、直徑在100nm左右且分散性良好的CoAl2O4納米晶。

    2)通過一系列正交對(duì)比實(shí)驗(yàn),得出水熱法制備CoAl2O4納米晶的最佳工藝條件為:水熱溫度T=200℃,水熱時(shí)間t=16h,前驅(qū)液摩爾濃度C=0.25mol·L-1,pH值=11,Al3+∶Co2+=4∶1(摩爾比)。球形的CoAl2O4粉體是單晶且沿[311]方向取向生長(zhǎng)。

    1 朱驥良,吳申年.顏料工藝學(xué).北京:化學(xué)工業(yè)出版社,2002

    2 Wang Cuiyan,Liu Shaomin,Liu Lihong,et al.Synthesis of cobalt-aluminate spinels via glycine chelated precursors.Materials Chemistry and Physics,2006,96:361~370

    3 朱振峰,蒲永平.論色釉料與建筑陶瓷裝飾.中國(guó)陶瓷工業(yè),2003,10(3):44~48

    4 曹麗云,鄧飛,張新河.微乳液法制備CoAl2O4天藍(lán)納米陶瓷顏料.玻璃與搪瓷,2005,35(5):40~44

    5 Chemlal S,Larbotetc A.Materials research bulletin.Journal of the European Ceramic Society,2000,35(2):2 515~2 523

    6 趙彥釗,程愛菊,王莉.熔鹽法合成鈷藍(lán)顏料及其性能研究.中國(guó)陶瓷,2010,46(8):10~12

    7 Zayat M,Levy D.Blue CoAl2O4particles prepared by the sol-gel and citrate-gel methods.Chemistry Materials,2000,12(9):2 763~2 769

    8 楊桂琴,韓云芳,侯文祥,等.液相法制備鈷藍(lán)顏料的性能及動(dòng)力學(xué)研究.硅酸鹽學(xué)報(bào),2001,29(6):543~545

    Synthesis of Cobalt-Aluminate Nanocrystallites by Hydrothermal Process

    Huang Jianfeng1,Wang Yaqin1,Li Chunwen2,Cao Liyun1(1Key Laboratory of Auxiliary Chemisty & Technology for Chemical Industry,Ministry of Education,Shaanxi University of Science & Technology,Xi'an,710021)(2Sanshui New Full-colour Chemical Co.,Ltd.,Guangdong,F(xiàn)oshan,528000)

    Cobalt-aluminate nanocrystallites were synthesized by hydrothermal method using Co(NO3)2·6H2O、Al(NO3)3·9H2O and NaOH as raw materials.The spinel structured CoAl2O4nano-powder with high purity,crystallization integrity,fine grain size(100nm),and perfect dispersity were obtained through a series of orthogonal experiment.The phase composition,micro-structure and consisting of elements were characterized by XRD,TEM and EDS.Results show that the optimum process conditions for preparing CoAl2O4nanocrystallites were T=200℃(hydrothermal temperature),t=16h(hydrothermal time),C=0.25mol·L-1(mol concentration of precursor),pH=11(pH value of precursor)、Al3+∶Co2+=4∶1(mol ratio of Al3+∶Co2+).The as-prepared powders possess spherical structure are single crystals with preferred orientation along the[311]direction.

    Hydrothermal process;Orthogonal experiment;Spinel structure;CoAl2O4nanocrystallites

    TQ174.6+4

    A

    1002-2872(2012)01-0045-03

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