基于核函數(shù)的PLS丁苯橡膠聚合轉(zhuǎn)化率軟測量*

李 煒，徐鴻飛，倪 源

（1.蘭州理工大學(xué) 電氣工程與信息工程學(xué)院，甘肅蘭州 730050;2.蘭州石化公司自動化研究院，甘肅蘭州 730060）

0 引言

工業(yè)合成橡膠中，聚合轉(zhuǎn)化率是衡量丁苯橡膠（styrene-butadiene rubber，SBR）產(chǎn)品質(zhì)量的重要指標(biāo)，它表示反應(yīng)單體轉(zhuǎn)化為高分子的百分比，對于該指標(biāo)的監(jiān)測，目前國內(nèi)尚無合適的在線分析儀器。國內(nèi)橡膠廠對其測定多采用干物質(zhì)法，由于該方法存在嚴(yán)重的滯后性，往往成為制約產(chǎn)品質(zhì)量和生產(chǎn)效益的主要因素。軟測量技術(shù)的發(fā)展無疑可為丁苯橡膠聚合轉(zhuǎn)化率實時預(yù)測提供一條良好的途徑。

近年來，采用軟測量技術(shù)對丁苯橡膠質(zhì)量指標(biāo)進行在線預(yù)測已有了一些初步成果［1～4］。文獻［1，2］經(jīng)過對丁苯橡膠工藝深入分析，確定了影響橡膠門尼粘度的主要變量，在對其進行主元分析（principal component analysis，PCA）的基礎(chǔ)上，結(jié)合BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)與LSSVM算法，分別建立了PCA-BP和PCA-LSSVM的門尼粘度軟測量模型。文獻［3］先通過膠漿壓差、膠漿溫度和環(huán)境溫度三信號獲得丁苯橡膠膠漿密度，再通過密度和其他項構(gòu)建了丁苯橡膠聚合率的線性預(yù)測模型。文獻［4］根據(jù)集成學(xué)習(xí)可以提高弱學(xué)習(xí)器預(yù)測能力的思想，首先采用bagging方法建立多個LSSVM弱學(xué)習(xí)器，然后使用AdaBoost.RT方法對bagging集成進行修剪，進而將修剪出的弱學(xué)習(xí)器加權(quán)輸出，并將其用于丁苯橡膠聚合轉(zhuǎn)化率的預(yù)測。然而，由于PCA在信息提取時只考慮自變量數(shù)據(jù)本身，不僅會使對數(shù)據(jù)信息的利用有所遺漏，而且，PCA本質(zhì)上是一種線性特征提取方法，也不利于輔助變量間深層次非線性特征的提取;文獻［3］不僅需要先后兩次確立模型參數(shù)，而且，模型仍以線性回歸近似，致使誤差難免會被放大;文獻［4］的算法則相對復(fù)雜，不便于操作實現(xiàn)。

相對PCA，PLS則在信息提取中同時考慮了輸入輸出數(shù)據(jù)集，對自變量、因變量數(shù)據(jù)交替的正交分解，使得PLS能夠從較少的載荷矢量中得到盡可能多的信息［5］。但是，PLS本質(zhì)上仍是一種線性算法，在處理非線性問題時仍顯得力不從心。鑒于核技術(shù)在SVM中的成功應(yīng)用，學(xué)者們將核的理論與 PLS相結(jié)合形成了 Kernel PLS［6，7］，其原理是先將輸入數(shù)據(jù)集通過核函數(shù)映射到高維特征空間，在特征空間再運用線性PLS算法，這樣特征空間的線性PLS就對應(yīng)原始空間的非線性關(guān)系［8，9］，從而提高了PLS處理非線性問題的能力。然而將Kernel PLS方法用于軟測量的成果還非常有限［10，11］。

基于此，本文針對某石化企業(yè)丁苯橡膠聚合轉(zhuǎn)化率難以在線檢測的問題，在對工藝進行了深入分析獲取了輔助變量的基礎(chǔ)上，分別建立了基于徑向基核（rbf-kernel）、多項式核（poly-kernel）以及2種核函數(shù)混合核（mix-kernel）的PLS丁苯橡膠聚合轉(zhuǎn)化率軟測量模型。工業(yè)生產(chǎn)數(shù)據(jù)仿真結(jié)果表明，基于KPLS模型可提高PLS的非線性問題處理能力，預(yù)測精度能滿足企業(yè)對預(yù)測精度的要求，其中mix_kernelPLS模型的預(yù)測效果在滿足企業(yè)要求的同時還有一定裕度。

1 KPLS算法簡介

1.1 PLS算法分析與改進

對給定的樣本集，自變量數(shù)據(jù)矩陣X∈RL×m，因變量數(shù)據(jù)矩陣Y∈RL×p，L為樣本數(shù)，m和p分別為自變量和因變量的維數(shù)，PLS可由外部關(guān)系和內(nèi)部關(guān)系描述，其中

外部關(guān)系為

表示將X，Y分別分解為特征向量（t和u）、負(fù)荷向量（p和q）及殘差（E和F），其中，i=1，…，a，a為提取特征向量個數(shù)。

內(nèi)部關(guān)系為

從上述關(guān)系可知，PLS在信息提取時同時考慮輸入輸出數(shù)據(jù)集，通過成分提取和空間壓縮技術(shù)克服噪聲和變量間的相關(guān)性，并能根據(jù)正常工況的生產(chǎn)數(shù)據(jù)，準(zhǔn)確捕捉自變量和因變量之間的關(guān)系。但由式（3）可知，PLS本質(zhì)上仍是一種線性算法，在處理較強非線性問題時效果則不盡人意。實際工業(yè)生產(chǎn)中變量數(shù)據(jù)間多含有非線性成分，為增強PLS的非線性處理能力，業(yè)界主要以以下2種思想對其進行了改進:

1）基于內(nèi)部非線性映射的改進其思想是保留基本PLS外部關(guān)系不變，過程中構(gòu)造內(nèi)部U，T間的非線性映射f（·），滿足U=f（T），其中，f（·）可以是任意非線性函數(shù)或映射，目前應(yīng)用較多的為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。

2）基于核函數(shù)的改進

其思想是在基本PLS算法對數(shù)據(jù)處理之前，構(gòu)造非線性映射（如高斯型核函數(shù)）將輸入樣本集映射到高維的特征空間，在特征空間中再運用基本PLS迭代算法求解，從而形成了KPLS算法。

盡管2種改進均能提高PLS的非線性處理能力，但方法2明顯易于操作，不會涉及方法1中非線性函數(shù)難以確定的問題，如神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)、參數(shù)等。

1.2 KPLS 算法

KPLS是通過核運算的非線性映射功能，將原始空間的數(shù)據(jù)變量映射為高維特征空間中的數(shù)據(jù)變量，然后在高維的特征空間再運用線性的PLS算法，因此，高維特征空間的線性PLS也就等價于原始空間的非線性關(guān)系，它本質(zhì)是PLS算法的一種拓展，其推演過程如下:

定義非線性映射Φ（·），將原始空間的輸入向量xi∈RP，i=1，…，L映射為高維特征空間的 Φ（xi）∈Rf，即

使用核技術(shù)，令K=ΦΦT。在高緯的特征空間中，非線性迭代KPLS算法可表示如下:

1）初始化向量u;

2）t=KY，t←t/‖t‖;

3）c=YTt;

4）u=Yc，u←u/‖u‖;

5）滿足收斂條件轉(zhuǎn)下一步，否則，轉(zhuǎn)步驟（2）;

6）K←（I－ttT）K（I－ttT），Y←Y－ttTY。

迭代停止準(zhǔn)則為:是否達到最大主元數(shù)，或者‖Y‖是否小于預(yù)設(shè)閾值。回歸系數(shù)矩陣B可表示如下

式中 矩陣T，U分別由t，u構(gòu)成。

對測試樣本集{xi，yi}li=1，（l為測試樣本集長度）其預(yù)測值為

核函數(shù)的選取對預(yù)測精度的影響較大，最常用的為poly-kernel和tbf-kernel，另外，考慮到多核間的優(yōu)勢互補性，也可將多個核結(jié)合，進而構(gòu)造出mix-kernel以適應(yīng)更為復(fù)雜的工況。

2 KPLS在丁苯橡膠聚合轉(zhuǎn)化率預(yù)測中的應(yīng)用

2.1 工藝簡介與輔助變量選取

1）工藝簡介

某石化公司（5.5×104t/a）丁苯橡膠生產(chǎn)裝置采用低溫乳液聚合方法，以丁二烯和苯乙烯為單體，反應(yīng)釜在一定工藝條件下進行乳液聚合反應(yīng)。當(dāng)丁苯橡膠聚合轉(zhuǎn)化率（或門尼值）達到要求時，終止聚合，除去并回收未反應(yīng)的單體即得到膠乳;之后向膠乳中加入抗老化劑，控制凝聚條件進行凝聚。最后，將凝聚物經(jīng)過皂化、洗滌、擠壓脫水、干燥、成型及包裝等工序，即得到相應(yīng)的成品橡膠。丁苯橡膠裝置的生產(chǎn)流程如圖1所示。

圖1 丁苯橡膠生產(chǎn)流程簡圖Fig 1 Production flow chart of SBR

由上工藝可知，聚合反應(yīng)過程中的丁苯橡膠聚合轉(zhuǎn)化率是影響產(chǎn)品質(zhì)量的重要指標(biāo)，需對其進行精確實時監(jiān)測方可保證產(chǎn)品的質(zhì)量。

2）輔助變量確定和檢測

輔助變量的選取是軟測量技術(shù)得以成功應(yīng)用的基礎(chǔ)。通過對丁苯橡膠工藝的深入了解，并與裝置技術(shù)人員廣泛交流，分析影響丁苯橡膠聚合轉(zhuǎn)化率的主要因素，最終確立了與其密切相關(guān)的3個輔助變量:即最后一臺聚合反應(yīng)釜出口管道的水平壓差p1、釜內(nèi)垂直壓差p0、膠漿溫度t1（℃）。數(shù)據(jù)采集可通過相應(yīng)的傳感器獲得，采集點設(shè)置如圖2所示。

圖2 輔助變量采集點示意圖Fig 2 Illustration of the acquisition point for secondary variables

圖2與文獻［3］中類似圖的不同之處在于:去除了文獻［3］圖中的環(huán)境溫度（該企業(yè)當(dāng)?shù)丨h(huán)境溫度影響較?。?，增加了水平壓差p1。

丁苯聚合轉(zhuǎn)化轉(zhuǎn)化率作為預(yù)測的目的變量，數(shù)據(jù)可通過實驗室人工化驗分析值的記錄獲得。因此，目的變量預(yù)測值與輔助變量間的關(guān)系可由下式描述

2.2 預(yù)測模型建立與預(yù)測結(jié)果分析

1）預(yù)測模型建立

數(shù)據(jù)采集與預(yù)處理:首先，由上述傳感器對3個輔助變量進行數(shù)據(jù)采集，并獲取目的變量人工分析值 ，對輔助變量和目的變量數(shù)據(jù)應(yīng)做好時間的匹配。這里采用2009年4，5月份工業(yè)現(xiàn)場采集的數(shù)據(jù)，剔除記錄不全和記錄異常的，共得到317組數(shù)據(jù)，使用其中的267組作為訓(xùn)練集，剩余的50組作為測試集。

KPLS建模:先對訓(xùn)練組的3個輔助變量組成的數(shù)據(jù)矩陣X進行相應(yīng)的非線性映射，得到核數(shù)據(jù)矩陣K;然后再對數(shù)據(jù)陣K和對應(yīng)的目的變量向量Y做PLS算法，最終得到KPLS模型。

預(yù)測:用測試集進行測試。

模型的建立和預(yù)測過程如圖3所示。

圖3 丁苯橡膠聚合轉(zhuǎn)化率KPLS建模過程示意圖Fig 3 Illustration of KPLS modeling process for the polymerization conversion rate of SBR

2）預(yù)測結(jié)果分析

為比較不同核函數(shù)引入對PLS建模精度的影響，分別對PLS，poly-KPLS，rbf-KPLS及mix-KPLS四種算法構(gòu)建的模型進行了仿真，3類核函數(shù)形式如下

式中α為可調(diào)參數(shù)，通過該參數(shù)的調(diào)解可以配置2種不同性能核函數(shù)在混合核中的比重，從而發(fā)揮出混合核特有的功能，以更好地適應(yīng)復(fù)雜工況。

KPLS應(yīng)用過程中涉及到主元個數(shù)的確定，核函數(shù)類型及其參數(shù)的選取，考慮目前尚無統(tǒng)一理論依據(jù)。經(jīng)反復(fù)試驗，各模型較優(yōu)狀態(tài)時的參數(shù)設(shè)定如表1所示。

由于KPLS經(jīng)過非線性映射將原空間映射到高維的特征空間，其主元數(shù)目會比PLS多，以附有更多的非線性特征信息。

依照上述各模型參數(shù)設(shè)定，采用測試集對模型泛化性能進行檢驗。企業(yè)要求|^yt－yi|＞的比例（本文命為脫靶率）不大于10%，為了對模型性能做出評價，這里選用預(yù)測值與人工分析值之最大絕對誤差MAE、均方根誤差RMSE和脫靶率等三項指標(biāo)，算式如下

表1 不同模型參數(shù)設(shè)置Tab 1 Parameters setting for different models

式中^yt為預(yù)測值，yt為化驗值，l為測試組數(shù)據(jù)數(shù)目，m為絕對誤差大于1.5的個數(shù)。各模型測試結(jié)果如表2，圖4，圖5所示。

表2 不同算法下的模型精度Tab 2 Model precisions for different algorithms

圖4 mix-KPLS模型預(yù)測結(jié)果Fig 4 Prediction result of mix-KPLS model

圖5 mix-KPLS模型預(yù)測誤差Fig 5 Prediction error of mix-KPLS model

從表2可以看出:3種KPLS模型均可滿足企業(yè)對預(yù)測精度的要求，而mix-KPLS模型的預(yù)測效果更優(yōu)。

3 結(jié)束語

本文以丁苯橡膠生產(chǎn)實例為背景，考慮工況復(fù)雜性和PLS較弱的非線性問題處理能力，分別構(gòu)建了基于單核與混合核的丁苯橡膠聚合轉(zhuǎn)化率PLS預(yù)測模型，此類方法融合了“核”的思想和PLS算法數(shù)據(jù)提取同時考慮自變量和因變量的特點，提高了PLS的非線性處理能力。與常用的其他建模方法相比，基于核的PLS還有著算法簡單、易于操作實現(xiàn)等優(yōu)點。丁苯橡膠聚合轉(zhuǎn)化率建模預(yù)測仿真結(jié)果表明:此類方法具有較高的預(yù)測精度和良好的泛化性能，能滿足企業(yè)要求聚合轉(zhuǎn)化率預(yù)測絕對誤差大于1.5的比例不大于樣本總數(shù)的10%，對丁苯橡膠的平穩(wěn)高效生產(chǎn)具有一定的指導(dǎo)意義。

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