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    新型耐高溫氰酸酯/磷酸鋁復(fù)合材料的研究

    2012-07-16 03:58:26管清寶梁國正
    航空材料學(xué)報(bào) 2012年5期
    關(guān)鍵詞:偶聯(lián)劑吸水率極化

    薛 潔, 管清寶, 劉 萍, 梁國正

    (1.蘇州大學(xué)醫(yī)學(xué)部藥學(xué)院藥理學(xué)系,江蘇蘇州215123;2.蘇州大學(xué)材料科學(xué)與工程系,江蘇蘇州 215123)

    基體樹脂在樹脂基透波材料中起粘接劑的作用,其熱性能和力學(xué)性能遠(yuǎn)低于增強(qiáng)材料,所以樹脂基體的性能決定樹脂基透波材料整體性能的發(fā)揮[1~2]。CE樹脂由于其特殊的三嗪環(huán)結(jié)構(gòu)而具有優(yōu)異的綜合性能,表現(xiàn)在優(yōu)異的介電性能(低ε和極小的tanδ及在寬廣頻率和溫度范圍內(nèi)優(yōu)異的介電性能穩(wěn)定性),良好的耐熱性、耐化學(xué)性以及熱固性樹脂中最佳的耐濕性,因此成為“21世紀(jì)制備結(jié)構(gòu)/功能一體化材料的最具競(jìng)爭(zhēng)力的樹脂候選品種”,在高性能透波材料方面也展示出巨大的發(fā)展?jié)摿Γ?~6]。

    但是隨著飛行器馬赫數(shù)的提高,對(duì)透波材料提出了更多更高的要求,主要體現(xiàn)在更高的耐熱性、更優(yōu)異的介電性能。為了使CE樹脂更能適應(yīng)這些要求,展開了不少 CE 改性工作[7~11],其中“復(fù)合技術(shù)”顯示出了誘人的優(yōu)勢(shì)。這是因?yàn)閺?fù)合技術(shù)已經(jīng)成為新材料制備的一個(gè)有效途徑,它的可設(shè)計(jì)性和復(fù)合效應(yīng)使得具有不同性能的材料可以復(fù)合在一起揚(yáng)長(zhǎng)避短,并獲得新的獨(dú)特的性能。因此,復(fù)合技術(shù)為設(shè)計(jì)與制備新型高性能材料帶來了希望。AlPO[12]4具有突出的耐高溫性能(在1500℃以下能保持穩(wěn)定性,且CTE?。⒘己玫恼辰Y(jié)性能、優(yōu)異的介電性能和抗氧化性,因此俄羅斯研發(fā)的透波材料即以此為基體。本研究提出基于AlPO4和CE的新型樹脂的設(shè)計(jì)新思路,用AlPO4與CE復(fù)合,可望制得新型耐高溫透波材料。

    由于界面是決定復(fù)合材料結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)鍵因素,因此本文著重討論界面性質(zhì)對(duì)AlPO4/CE復(fù)合材料性能的影響,探討了AlPO4/CE復(fù)合材料結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)系。

    1 實(shí)驗(yàn)

    1.1 原材料

    雙酚A型氰酸酯(BADCy),工業(yè)品,浙江;γ-氨丙基三乙氧基硅烷(KH-550),分析純,γ-縮水甘油醚氧丙基三甲氧基硅烷(KH-560),分析純,H-2型鋁酸酯,分析純,無水乙醇,分析純,環(huán)氧樹脂,E-51,工業(yè)品,磷酸鋁,分析純。

    1.2 AlPO4的表面處理

    按照表1,將一定量的AlPO4粉末分散在裝有無水乙醇溶液的三口燒瓶中,攪拌5min后將偶聯(lián)劑加入到三口燒瓶中,高速攪拌3h,形成AlPO4與偶聯(lián)劑的混合液,抽濾,真空干燥,得到表面改性的Al-PO4。

    表1 AlPO4表面處理的配方與代號(hào)Table 1 Formulations of surface modifier of AlPO4

    1.3 復(fù)合材料的制備

    將一定量的BADCy在150℃的油浴鍋中攪拌熔融10min,按表2配比加入一定量的改性磷酸鋁,機(jī)械攪拌器攪拌2h后,加入CE質(zhì)量1%(質(zhì)量分?jǐn)?shù),下同)的環(huán)氧樹脂,充分?jǐn)嚢瑁玫筋A(yù)聚物。預(yù)聚結(jié)束后將預(yù)聚物倒入模具中,放到模壓機(jī)上,當(dāng)樹脂呈凝膠拉絲狀時(shí),在15MPa壓力下按照工藝170℃/1h+200℃/2h和240℃/4h分別進(jìn)行固化和后處理,得到AlPO4/CE復(fù)合材料。

    表2 AlPO4/CE復(fù)合材料的配方與代號(hào)Table 2 Formulations of AlPO4/CE composites

    1.4 表征分析

    熱失重(TGA):采用WRT-2P熱失重分析儀(美國)以20℃/min升溫速率,在氮?dú)鈿夥障聹y(cè)定試樣在50~900℃的熱分解曲線。

    熱膨脹系數(shù)(CTE):采用RPY-Ⅰ型熱膨脹系數(shù)測(cè)定儀(中國)進(jìn)行測(cè)定。試樣尺寸為50mm×6mm×4mm。

    介電性能:采用S914介質(zhì)損耗測(cè)試儀(中國)與QBG-3DQ表(中國)配用,測(cè)試材料在10MHz下的tanδ和 ε。試樣尺寸為25mm×25mm×2.5mm。

    耐濕性:按照國標(biāo)GB1034-1986測(cè)試耐濕性。測(cè)試條件是將測(cè)試樣品分別在100℃下水煮0.5 h或者室溫水浸24 h,測(cè)試樣品吸水率按以下公式計(jì)算:測(cè)試樣品吸率(%)=(測(cè)試樣品浸泡后的質(zhì)量-測(cè)試樣品浸泡前干燥的質(zhì)量)/測(cè)試樣品浸泡前干燥的質(zhì)量×100%。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 偶聯(lián)劑種類對(duì)AlPO4/CE復(fù)合材料性能的影響

    2.1.1 熱穩(wěn)定性

    熱穩(wěn)定性是樹脂的一個(gè)重要的性能,也是決定樹脂使用條件的主要依據(jù)。圖1和圖2分別是CE樹脂和經(jīng)不同偶聯(lián)劑處理的AlPO4改性CE復(fù)合材料的TG曲線和DTG曲線。CE樹脂和四種復(fù)合材料的熱失重曲線基本相似,降解過程主要分三步,400℃以前材料的失重為苯和三嗪環(huán)之間醚氧鍵的斷裂、少量未固化單體的脫除、烴鏈以及交聯(lián)鏈的隨機(jī)斷裂。400~500℃是材料失重最多的溫度范圍,這時(shí)候烴骨干、三嗪環(huán)已經(jīng)完全斷裂,分子量迅速下降,并產(chǎn)生了固體殘?jiān)?。從圖2中可以觀察到,在這個(gè)過程中CE樹脂失重的速率要大于四種復(fù)合材料。而在500℃以后材料的失重開始緩和,固體殘?jiān)_始裂解。

    表3為各復(fù)合材料的特征熱性能數(shù)據(jù),其中初始分解溫度(Tdi)定義為樹脂失重5%時(shí)的溫度,殘?zhí)悸剩╕c)為750℃時(shí)的材料殘留率。從表3可以看出偶聯(lián)劑處理過的復(fù)合材料的Tdi顯著高于CE樹脂和10%AlPO4/CE,其中10%AlPO4(KH-550)/CE復(fù)合材料的Tdi值最高,最終經(jīng)不同偶聯(lián)劑處理的Al-PO4改性CE復(fù)合材料殘?zhí)悸示哂贑E樹脂和10%AlPO4/CE,這說明AlPO4的表面性質(zhì)對(duì)復(fù)合材料的熱穩(wěn)定性有顯著影響。有機(jī)相與無機(jī)相的界面作用力越強(qiáng),復(fù)合材料的Tdi越高。

    表3 CE樹脂和復(fù)合材料的特征熱分解數(shù)據(jù)Table 3 Characteristic data from TG analyses of cured resin and composites

    2.1.2 熱膨脹性

    圖3為CE樹脂和各復(fù)合材料的熱膨脹性能??梢钥闯鯟E樹脂和復(fù)合材料的CTE存在顯著差異,CE樹脂的CTE值明顯高于其他四種復(fù)合材料的CTE值,而10%AlPO4(KH-550)/CE具有最低的CTE值,10%AlPO4(KH-560)/CE次之。

    究其原因,可以認(rèn)為是由于復(fù)合材料中無機(jī)相的分散狀態(tài)及其與有機(jī)相界面粘接力的大小的不同所導(dǎo)致。無機(jī)相與CE界面粘接力越強(qiáng)以及其在CE基體中分散越均勻,則無機(jī)相對(duì)CE分子鏈運(yùn)動(dòng)的阻礙作用越強(qiáng),從而導(dǎo)致材料在受熱時(shí)高分子鏈松弛緩慢、運(yùn)動(dòng)空間減少。10%AlPO4(KH-550)/CE復(fù)合材料的CTE最低,正是由于AlPO4(KH-550)在CE基體中分布均勻,具有最佳的界面粘接力。

    圖3 CE樹脂和復(fù)合材料的CTE(1:10%AlPO4(KH-550)/CE;2:10%AlPO4(KH-560)/CE;3:10%AlPO4(H-2)/CE;4:10%AlPO4/CE;5:CE)Fig.3 CTE of cured resin and composites(1:10%AlPO4(KH-550)/CE;2:10%AlPO4(KH-560)/CE;3:10%AlPO4(H-2)/CE;4:10%AlPO4/CE;5:CE)

    2.1.3 介電性能

    圖4和圖5分別為CE樹脂和四種復(fù)合材料的ε和tanδ。從中可以看出,由于偶聯(lián)劑的不同,復(fù)合材料的ε與tanδ有著相反的變化規(guī)律。其中,10%AlPO4(KH-550)/CE具有較高的ε和最低的tanδ,產(chǎn)生此現(xiàn)象的原因主要是各復(fù)合材料具有不同的界面性質(zhì)。

    圖4 CE樹脂和四種復(fù)合材料的ε(1:10%AlPO4(KH-550)/CE;2:10%AlPO4(KH-560)/CE;3:10%AlPO4(H-2)/CE;4:10%AlPO4/CE;5:CE)Fig.4 Dielectric constant of cured resin and composites(1:10%AlPO4(KH-550)/CE;2:10%AlPO4(KH-560)/CE;3:10%AlPO4(H-2)/CE;4:10%AlPO4/CE;5:CE)

    ε表征材料在交變電場(chǎng)下極化能力的大小。相對(duì)于其它四種復(fù)合材料,CE樹脂固化后形成的三嗪環(huán)結(jié)構(gòu)具有良好的分子對(duì)稱性,其極性最低,所以CE樹脂本身的ε最低。但是對(duì)于加入填料的復(fù)合材料,填料的加入相當(dāng)于增加了樹脂的偶極矩[13],偶聯(lián)劑的加入增加了復(fù)合材料可極化鏈段數(shù)量,弱的界面粘接力有利于偶極子極化,所以10%AlPO4(KH-550)/CE的ε最低。

    tanδ表征體系中由于極化運(yùn)動(dòng)而損耗的能量。對(duì)于兩相材料,界面效應(yīng)和界面極化對(duì)復(fù)合材料的介質(zhì)損耗角正切起主要影響。AlPO4(KH-550)或AlPO4(KH-560)加入到CE中,能夠與基體形成良好的界面效應(yīng),降低了界面處電荷的堆積,從而減少了損耗。根據(jù)Kroschwitz理論[14],如果復(fù)合體系中界面作用強(qiáng),那么界面極化對(duì)于體系介質(zhì)損耗角正切的影響可以忽略,反之,則界面極化將增加復(fù)合材料的損耗。所以良好的界面效應(yīng)導(dǎo)致了AlPO4(KH-550)/CE和AlPO4(KH-560)/CE具有低的tanδ,而AlPO4/CE具有最大的tanδ值。

    2.1.4 耐濕性

    表4給出了CE樹脂和四種復(fù)合材料分別在25℃水中浸泡24h和100℃水煮0.5h后的吸水率??梢钥闯?,不論是哪個(gè)溫度下的吸水率,純CE樹脂的吸水率是最低的,這得益于其自身良好的結(jié)構(gòu)對(duì)稱性,三嗪環(huán)緊密堆疊,使水分子難以侵入到樹脂內(nèi)部。而AlPO4/CE的吸水率均高于其它三種復(fù)合材料。三種含表面改性AlPO4的復(fù)合材料在25℃下的吸水率相近,而在100℃下的吸水率略有差異,即AlPO4(KH-550)/CE的吸水率最低,AlPO4(H-2)/CE的吸水率最高。這是因?yàn)锳lPO4(KH-550)/CE的界面作用力最強(qiáng),減弱了水分子在界面中的擴(kuò)散;此外,KH-550分子鏈中疏水性的Si-O減小了體系對(duì)水分的吸收。

    表4 CE樹脂和復(fù)合材料的吸水率Table 4 Water absorptions rate of cured CE resin and composites

    復(fù)合材料的吸水率一般由樹脂基體和界面性質(zhì)所決定,對(duì)本文研究的四種復(fù)合材料而言,則主要決定于界面的性質(zhì)。一般材料表面吸附的水分通過毛細(xì)作用進(jìn)入材料內(nèi)部,如果界面粘接性差,則水分易擴(kuò)散入界面間隙,增大材料的吸水率,所以界面粘接力高的復(fù)合材料有利于吸水率的降低。

    上述偶聯(lián)劑種類對(duì)AlPO4表面性質(zhì)及其CE基復(fù)合材料性能的影響的研究明確指出,三種AlPO4表面性質(zhì)對(duì)復(fù)合材料性能產(chǎn)生顯著影響,其中Al-PO4(KH-550)/CE具有最佳的綜合性能。因此在下面的研究中,我們以AlPO4(KH-550)為研究對(duì)象,探討其含量對(duì)復(fù)合材料性能的影響。

    2.2 AlPO4含量對(duì) AlPO4(KH-550)/CE復(fù)合材料性能的影響

    2.2.1 熱穩(wěn)定性

    圖6和7分別是CE樹脂和AlPO4(KH-550)/CE復(fù)合材料的TG和DTG曲線。CE、AlPO4(KH-550)和AlPO4(KH-550)/CE有不同的降解過程。AlPO4(KH-550)在103℃左右出現(xiàn)最大降解峰,這是由于AlPO4(KH-550)表面的吸附水的消除。CE樹脂的DTG曲線出現(xiàn)兩個(gè)最大分解速率峰,一個(gè)出現(xiàn)在450℃附近(峰強(qiáng)很大),一個(gè)出現(xiàn)在530℃左右(峰強(qiáng)較弱),但是AlPO4(KH-550)/CE復(fù)合材料除了在相近溫度也出現(xiàn)兩個(gè)最大分解速率峰外,還在380-420℃之間出現(xiàn)了一個(gè)初級(jí)最大分解速率峰,并且隨著AlPO4(KH-550)含量增加,該初級(jí)最大分解速率峰溫度向低溫方向移動(dòng)。究其原因是由于AlPO4(KH-550)的加入改變了原CE樹脂的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),如前所述AlPO4(KH-550)上的-NH2能夠與-OCN發(fā)生共聚反應(yīng)[15],生成耐熱性低于三嗪環(huán)結(jié)構(gòu)的亞胺碳酸酯,使得網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中不僅存在耐熱的三嗪環(huán)結(jié)構(gòu),還存在耐熱性低的結(jié)構(gòu),所以CE樹脂中加入AlPO4(KH-550)改變了降解機(jī)理,從兩步變?yōu)槿健?/p>

    2.2.2 熱膨脹性

    圖8為復(fù)合材料的CTE(室溫-150℃)與AlPO4(KH-550)含量的關(guān)系,可以看出復(fù)合材料的CTE值遠(yuǎn)低于CE樹脂的CTE,且隨AlPO4(KH-550)含量的增加而降低。20%AlPO4(KH-550)/CE復(fù)合材料的CTE僅為CE樹脂相應(yīng)值的60%。AlPO4(KH-550)對(duì)AlPO4(KH-550)/CE熱膨脹性能的影響主要基于以下原因:(1)AlPO4具有很低的平均線膨脹系數(shù)(5X10-6/℃),所以AlPO4(KH-550)含量越多,AlPO4(KH-550)/CE的平均線膨脹系數(shù)越低;(2)AlPO4(K1H-550)表面含有活性基團(tuán),并與CE發(fā)生化學(xué)鍵合,從而阻礙了CE固化網(wǎng)絡(luò)的鏈段運(yùn)動(dòng),從而導(dǎo)致復(fù)合材料的CTE值較低。

    圖8 復(fù)合材料的CTE與AlPO4(KH-550)含量的關(guān)系曲線Fig.8 CTE of composites as a function of AlPO4(KH-550)content

    2.2.3 介電性能

    圖9為AlPO4(KH-550)/CE的ε與AlPO4(KH-550)含量的關(guān)系曲線。AlPO4或AlPO4(KH-550)的加入到CE樹脂中都使材料的ε上升,且隨著AlPO4和AlPO4(KH-550)含量的增加而增大。ε表征電容器儲(chǔ)電能力的大小,是電介質(zhì)極化的宏觀表現(xiàn)。復(fù)合材料的ε與基體的極性以及復(fù)合材料的界面性能相關(guān)。由于基體與填料之間的界面極化,AlPO4(KH-550)的存在增加了體系積累電荷的能力,從而增加了體系的ε值。由于AlPO4與CE的界面作用力弱,所以AlPO4/CE的界面極化能力低,因此AlPO4/CE的ε應(yīng)該低于AlPO4(KH-550)/CE的相應(yīng)值。

    圖9 體系ε與AlPO4的關(guān)系曲線Fig.9 ε of composites as a function of AlPO4content

    圖10為復(fù)合材料的tanδ與填料含量的關(guān)系柱狀圖??梢园l(fā)現(xiàn),不論AlPO4(KH-550)含量的大小,AlPO4(KH-550)/CE復(fù)合材料具有相似的tanδ,AlPO4/CE也具有相似的規(guī)律。AlPO4(KH-550)/CE復(fù)合材料的tanδ略低于CE樹脂和 AlPO4/CE復(fù)合材料,說明表面處理能夠強(qiáng)化填料與基體間的界面而降低tanδ。

    根據(jù)前人大量的研究,復(fù)合材料的tanδ與基體、增強(qiáng)體以及界面的極性相關(guān)[16]。KH-550一端為-NH2,能夠與CE上—OCN發(fā)生反應(yīng),另一端與AlPO4表面的—OH縮合成鍵,從而連接了CE與AlPO4,增強(qiáng)了界面效應(yīng),降低了CE與AlPO4的極性基團(tuán)。

    圖10 復(fù)合材料tanδ與填料含量的關(guān)系柱狀圖Fig.10 tanδ of composites as a function of fillers content

    值得注意的是,當(dāng)界面作用很強(qiáng)并且界面極性較低時(shí),界面極化對(duì)tanδ的影響可以忽略,但是如果界面較弱,則界面極化對(duì)tanδ的影響不可以忽略?;诖耍缑鎸?duì)AlPO4(KH-550)/CE的影響可以忽略,而對(duì)AlPO4/CE的影響不可以忽略。所以,比較所有復(fù)合材料的tanδ值,AlPO4(KH-550)/CE的tanδ低于AlPO4/CE的相應(yīng)值。

    根據(jù)以上的討論,AlPO4(KH-550)/CE的tanδ主要由AlPO4(KH-550)以及CE決定,并且由于Al-PO4(KH-550)具有低的 tanδ,AlPO4(KH-550)/CE的tanδ與AlPO4(KH-550)的用量成反比。

    圖10也給出了根據(jù)混合公式(1)計(jì)算而得出的AlPO4(KH-550)/CE復(fù)合材料tanδ的理論值,

    式中,Vf和Vm分別為填料和基體的體積分?jǐn)?shù);tanδf和tanδm分別為填料和基體的介質(zhì)損耗角正切。

    理論值與實(shí)驗(yàn)值之間出現(xiàn)差別是由于公式(1)沒有考慮到界面對(duì)tanδ的影響。還可以看出,Al-PO4(KH-550)含量越多,實(shí)驗(yàn)值與理論值之間的差別越大,這也與前文所討論的界面粘接力相關(guān)。

    2.2.4 耐濕性

    復(fù)合材料對(duì)濕熱兩種因素比較敏感,水分的進(jìn)入不僅僅降低了兩相界面的強(qiáng)度,引發(fā)樹脂的水解、降低復(fù)合材料的力學(xué)性能和介電性能,而且還會(huì)對(duì)材料的加工過程產(chǎn)生十分不利的影響。而熱的作用使分子鏈段運(yùn)動(dòng)加劇,分子間作用力減弱,加速形成分子間空隙,有利于水分進(jìn)入。因此,研究AlPO4(KH-550)/CE在不同溫度下的耐濕性有重要意義

    表5給出了各復(fù)合材料分別在25℃和100℃下的吸水率。復(fù)合材料的吸水率高于CE樹脂的吸水率,與CE樹脂相比,15%AlPO4(KH-550)/CE復(fù)合材料的吸水率僅高于約3.6% ~5.5%,表明AlPO4(KH-550)/CE復(fù)合材料的吸水率基本保持了原有CE樹脂的低吸水率,能夠適應(yīng)高性能透波材料的加工以及使用要求。

    表5 復(fù)合材料的吸水率Table 5 Watre absorption rate of composites

    3 結(jié)論

    研究了不同偶聯(lián)劑對(duì)磷酸鋁/CE性能的影響,制備了AlPO4/CE和AlPO4(KH-550)/CE復(fù)合材料,研究了復(fù)合材料的熱性能、介電性能和耐濕性,得出以下結(jié)論:

    (1)不同偶聯(lián)劑對(duì)AlPO4和CE之間的界面作用力影響不同。AlPO4(KH-550)和AlPO4(KH-560)與CE間的界面作用力稍高于AlPO4(H-2),其中AlPO4(KH-550)/CE復(fù)合材料的綜合性能最佳。

    (2)AlPO4(KH-550)/CE復(fù)合材料的性能與AlPO4(KH-550)含量密切相關(guān)。AlPO4(KH-550)加入到CE中使材料的熱分解機(jī)理從兩步變?yōu)槿?。隨著AlPO4(KH-550)含量的增加,與CE樹脂相比,材料的熱膨脹系數(shù)顯著降低,介電常數(shù)逐漸增加,增幅在7%以內(nèi),滿足透波材料對(duì)介電常數(shù)的要求,介電損耗隨含量增加而逐步降低,降幅高達(dá)10%,吸水率幾乎不變。

    綜上,由適當(dāng)含量AlPO4(KH-550)組成的Al-PO4(KH-550)/CE復(fù)合材料具有比純CE樹脂更佳的綜合性能,有望成為新型耐高溫透波材料。

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