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    Pu在預(yù)平衡花崗巖裂隙水中形態(tài)及分配系數(shù)

    2012-01-18 16:13:56何藝峰劉春雨司高華王志強(qiáng)張永浩
    地下水 2012年4期
    關(guān)鍵詞:核素膨潤土廢物

    何藝峰,劉春雨,司高華,王志強(qiáng),張永浩

    (1.哈爾濱工程大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,黑龍江 哈爾濱150001;2.西北核技術(shù)研究所,陜西 西安710024)

    Pu在預(yù)平衡花崗巖裂隙水中形態(tài)及分配系數(shù)

    何藝峰1,2,劉春雨1,司高華2,王志強(qiáng)2,張永浩2

    (1.哈爾濱工程大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,黑龍江 哈爾濱150001;2.西北核技術(shù)研究所,陜西 西安710024)

    利用EQ3/6地球化學(xué)軟件分析浸泡過膨潤土和混凝土的預(yù)平衡花崗巖裂隙水中Pu的存在形態(tài),同時采用批式法測量了主要存在形態(tài)在花崗巖中的分配系數(shù)。結(jié)果表明:浸泡后,地下水化學(xué)成分發(fā)生變化;Pu在地下水中存在形態(tài)不變,主要以Pu(Ⅳ)價態(tài)Pu(OH)5-形式存在;在室溫(25℃)、粒徑0.25~0.5 mm、固液比1:25 g/mL條件下,Pu(Ⅳ)在花崗巖中分配系數(shù)隨時間的增加而增大,吸附時間大于20 d后,分配系數(shù)逐步趨于穩(wěn)定值,分配系數(shù)為115 mL/g。

    Pu;形態(tài);分配系數(shù);裂隙水

    隨著世界核能的發(fā)展,放射性廢物越來越多,合理處置這些廢物對核能的可持續(xù)發(fā)展有重要意義。高放廢物由于具有放射性強(qiáng)、釋熱率高、半衰期長等特點(diǎn),是放射性廢物處置中的難點(diǎn)[1,2]。針對高放廢物的處置,人們提出很多方法,但就目前而言,人們普遍接受和現(xiàn)實(shí)可行的只有地質(zhì)處置。地質(zhì)處置是將高放廢物處置在地下500~1 000 m的穩(wěn)定地質(zhì)體中,利用自然屏障與人工屏障相結(jié)合的多重屏蔽系統(tǒng),將放射性廢物與生物圈相隔離,使放射性核素進(jìn)入環(huán)境的量低于允許水平[3-5]。處置庫安全時限達(dá)數(shù)百萬年,經(jīng)過長時間地下水的浸蝕,廢物庫及廢物包裝體的完整性可能有所破壞,其中的放射性核素可能隨著地下水流遷移到生物圈中。因此,研究放射性核素遷移行為和規(guī)律,對處置庫的安全評價具有重要意義。

    Pu放射性強(qiáng)、半衰期長、毒性大,一旦進(jìn)入環(huán)境,對人類可能造成不可估量的危害[6],因此Pu是高放廢物處置安全評價中關(guān)注的主要核素之一。Pu存在形態(tài)與其所處環(huán)境密切相關(guān),而不同價態(tài)的Pu的遷移性能也不相同[7]。本文通過EQ3/6地球化學(xué)軟件分析了浸泡過膨潤土和混凝土的花崗巖裂隙地下水中Pu的存在形態(tài),同時采用批式法測量了主要存在形態(tài)在花崗巖中的分配系數(shù),為處置庫安全評價提供數(shù)據(jù)支持。

    1 Pu存在形態(tài)分析

    處置庫的工程屏障是阻滯核素向外遷移的重要屏障之一,包括廢物固化體、廢物容器、緩沖/回填材料等。一旦地下水侵入處置庫,廢物中的Pu可能會進(jìn)入地下水,并隨之向外遷移,經(jīng)過各種工程屏蔽材料后,地下水成分發(fā)生變化,Pu的存在形態(tài)也可能會發(fā)生相應(yīng)變化。

    1.1 地下水成分

    膨潤土由于良好的防水性能及對核素的強(qiáng)阻滯能力成為很多國家高放廢物處置庫回填材料;混凝土由于良好的機(jī)械性能及成熟的施工工藝也是處置庫工程屏障中的主要材料之一。為模擬經(jīng)過回填緩沖材料后地下水的化學(xué)成分,選取西北地區(qū)某花崗巖裂隙地下水浸泡膨潤土和混凝土若干天,預(yù)平衡后取上清液,測量化學(xué)成分如表1所示。

    表1 地下水浸泡回填材料前后化學(xué)成分 mg/L

    從表中可以看出:浸泡前后,地下水化學(xué)成分發(fā)生明顯變化。陽離子中Na+、K+含量明顯增大,Ca2+、Mg2+含量減小,主要原因是膨潤土中Na+含量較大,而 Ca2+、Mg2+離子粒徑大,容易被膨潤土中Na+等置換出來;陰離子除 HCO3-外均增大,主要原因是膨潤土與混凝土呈堿性,中和部分HCO3-,而膨潤土與混凝土中含有大量 Cl-、SO42-的可溶鹽,容易進(jìn)入地下水中。

    1.2 Pu的存在形態(tài)

    地下水浸泡膨潤土和混凝土前后水樣環(huán)境參數(shù)如表2所示。

    表2 地下水浸泡工程屏蔽材料前后水樣環(huán)境參數(shù)

    利用地球化學(xué)模擬程序EQ3/6對核素Pu地下水中的化學(xué)形態(tài)進(jìn)行模擬計算,分別將浸泡工程屏障材料前后地下水水樣化學(xué)組分作模擬計算的輸入項(xiàng),水溫、pH值和Eh值分別取各水樣的實(shí)測值。模擬計算的結(jié)果為水樣中核素Pu主要以Pu(Ⅳ)價態(tài)Pu(OH)5-形式存在。

    2 花崗巖介質(zhì)中Pu的分配系數(shù)

    分配系數(shù)是影響核素遷移的重要因素之一,是處置庫安全評價中重要的參數(shù)?;◢弾r是很多國家高放廢物處置庫的候選圍巖,是阻滯核素向外遷移的天然屏障。通過分析可知,浸泡膨潤土和混凝土后的地下水中Pu主要以Pu(Ⅳ)價態(tài)Pu(OH)5-形式存在,為得到相應(yīng)環(huán)境下此種價態(tài)Pu在花崗巖介質(zhì)中的分配系數(shù),采用批式法進(jìn)行測試。

    2.1 花崗巖介質(zhì)主要礦物成分和化學(xué)成分

    花崗巖采用西北某地區(qū),礦物成分和化學(xué)成分如表3、表4所示。

    表3 花崗巖介質(zhì)主要礦物成分

    表4 花崗巖介質(zhì)化學(xué)成分

    2.2 實(shí)驗(yàn)方法

    分配系數(shù)是指核素由于吸附作用在固液兩相間的分配,定義為:

    實(shí)驗(yàn)室測量分配系數(shù)的方法主要有批式法、柱法和擴(kuò)散池法。三種方法均能給出核素的分配系數(shù),但擴(kuò)散池法還可以給出核素在分子擴(kuò)散作用下的運(yùn)移參數(shù),柱法能給出核素在對流、機(jī)械彌散和分子擴(kuò)散三者作用下的運(yùn)移參數(shù)。批式法最簡單,可同時做大量的平行實(shí)驗(yàn),并且實(shí)驗(yàn)時間不太長,是研究核素分配系數(shù)影響因素的主要方法。但是該實(shí)驗(yàn)方法存在著對實(shí)驗(yàn)的地質(zhì)介質(zhì)進(jìn)行破壞性預(yù)處理(如破碎和分選)的過程,將改變地質(zhì)介質(zhì)的原有物理性質(zhì)。

    批式法測量Pu在花崗巖中分配系數(shù),實(shí)驗(yàn)步驟按照美國太平洋西北實(shí)驗(yàn)室批式法測量分配系數(shù)標(biāo)準(zhǔn)方法進(jìn)行,其操作程序是先將待測花崗巖破碎,再將其與含有已知核素Pu濃度的水溶液在振蕩下長時間接觸,直到水溶液中核素濃度穩(wěn)定為止,整個實(shí)驗(yàn)須保持恒溫。然后使用離心或過濾的方法使固液相分離,測定液相中核素濃度。分配系數(shù)按下式計算:

    式中,C0:吸附前液相中核素的濃度,g/mL;Ct:分離后液相中核素的濃度,g/mL;V:溶液體積,mL;m:土樣質(zhì)量,g。

    2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

    實(shí)驗(yàn)在室溫(25℃)、粒徑0.25~05 mm、固液比1:25情況下連續(xù)取樣測量分配系數(shù),實(shí)驗(yàn)結(jié)果圖1所示。

    圖中可以看出,Pu(Ⅳ)在花崗巖中分配系數(shù)隨時間的增加而增大,吸附一定時間后(大于20 d),分配系數(shù)趨于穩(wěn)定值,分配系數(shù)為115 mL/g。

    3 結(jié)論

    1)浸泡過膨潤土和混凝土的花崗巖裂隙地下水化學(xué)成分發(fā)生變化。

    2)經(jīng)過分析知,Pu浸泡膨潤土和混凝土前后的地下水中存在形態(tài)不變,主要以Pu(Ⅳ)價態(tài)Pu(OH)5-形式存在。

    3)在室溫(25℃)、粒徑 0.25~05 mm、固液比 1:25 g/mL情況下,Pu(Ⅳ)在花崗巖中分配系數(shù)隨時間的增加而增大,吸附時間大于20 d后,分配系數(shù)逐步趨于穩(wěn)定值,分配系數(shù)為115 mL/g。

    圖1 Pu在花崗巖介質(zhì)地下水中分配系數(shù)

    [1]羅上庚.放射性廢物處理與處置[M].北京:中國環(huán)境科學(xué)出版社.2007.

    [2]潘自強(qiáng),程建平.電離輻射防護(hù)和輻射源安全[M].北京:原子能出版社.2007.

    [3]周文斌,劉曉東,吳斌譯.乏燃料和高放及α廢物地質(zhì)處置[C].北京:原子能出版社.1999.1 -20.

    [4]羅嗣海,錢七虎,王駒.高放廢物地質(zhì)處置庫的特點(diǎn)及結(jié)構(gòu)形式[J].地質(zhì)科技情報.2007,26(5):83 -90.

    [5]Charles McCombie Geological Disposal Global Status and Key Issues[JJ].ASCE,2005:71 - 80.

    [6]Taube M.Plutonium A General the Transuranium Elements[R].Consultants Bureau ,1970:114.

    [7]Daniel I D,Serkiz S M,F(xiàn)jeld R A,et al.Influence of oxidation states on plutonium mobility during long-term transport through an unsaturated subsurface environment[J].Environ Sci Technol,2004,38:5053-5058.

    P641.135

    B

    1004-1184(2012)04-0023-02

    2012-03-13

    何藝峰(1986-),男,河南靈寶人,在讀碩士研究生,主攻方向:核環(huán)境科學(xué)。

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