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    高效液相色譜法同時測定糕點中4種食用合成色素

    2011-12-27 08:51:14米迎波黃蔚劉國唐序文
    食品與機械 2011年4期
    關(guān)鍵詞:層析柱糕點色譜法

    米迎波黃 蔚劉 國唐序文

    (1.懷化市質(zhì)量技術(shù)監(jiān)督局產(chǎn)商品質(zhì)量監(jiān)督檢驗所,湖南 懷化 418000;2.懷化市中方縣質(zhì)量技術(shù)監(jiān)督局質(zhì)量檢驗及計量檢定所,湖南 懷化 418005)

    高效液相色譜法同時測定糕點中4種食用合成色素

    米迎波1黃 蔚2劉 國1唐序文1

    (1.懷化市質(zhì)量技術(shù)監(jiān)督局產(chǎn)商品質(zhì)量監(jiān)督檢驗所,湖南 懷化 418000;2.懷化市中方縣質(zhì)量技術(shù)監(jiān)督局質(zhì)量檢驗及計量檢定所,湖南 懷化 418005)

    建立高效液相色譜法檢測糕點中4種食用合成色素的新方法。用乙醇-氨水-水(體積比為7∶2∶1)混合溶液提取樣品中的食用合成色素,聚酰胺層析柱進行凈化。色譜柱:Inertsil ODS-SP C18(150mm×4.6mm,5μm),流動相為乙腈-乙酸銨溶液 (0.02mol/L),梯度洗脫,檢測波長254nm。加標(biāo)回收率為91%~103%。結(jié)果準(zhǔn)確可靠,方法易于推廣。

    高效液相色譜;糕點;食用合成色素

    食品色素是以調(diào)節(jié)食品色澤為目的的食品添加劑,又稱食用染料或著色劑,分為天然色素和合成色素兩大類,其中,合成色素因色澤鮮艷、著色力強、穩(wěn)定性好、價格低廉等特點而被廣泛使用。最常用的合成色素有檸檬黃、莧菜紅、胭脂紅、日落黃和亮藍(lán)5種,其中,檸檬黃、莧菜紅、胭脂紅、日落黃均為偶氮類色素,有一定毒性,長期低劑量攝入,存在致畸、致癌性[1,2];亮藍(lán)為非偶氮類酸性染料,主要有3個同分異構(gòu)體,一般為3個同分異構(gòu)體的混合物(間位物∶對位物∶鄰位物=75~85∶15~20∶0~8)[3]。這5種合成色素通常被混合使用,檢測方法上,目前大多數(shù)是5種色素同時檢測[4-7]。中國允許使用的合成色素的種類正在逐漸減少,并對其使用范圍和使用量做了嚴(yán)格的規(guī)定[8]。

    為了加強食品質(zhì)量安全監(jiān)督管理,中國制定了食品中合成色素測定的標(biāo)準(zhǔn)方法 GB/T 5009.35——2003[9],但未覆蓋糕點類樣品的預(yù)處理方法。該標(biāo)準(zhǔn)中規(guī)定的第一法是高效液相色譜法,流動相為甲醇-乙酸胺(0.02M),用梯度洗脫,對包括亮藍(lán)在內(nèi)的8個色素同時進行測定,甲醇含量在12min之內(nèi)從20%增加到98%,變化跨度大,基線漂移大。亮藍(lán)主要是3種同分異構(gòu)體的混合物,有3個液相色譜峰,條件不同,出峰時間不同,與其他多種色素同時測定,存在干擾。本試驗擬利用聚酰胺層析柱凈化、反相高效液相色譜法分離,建立糕點中檸檬黃、莧菜紅、胭脂紅和日落黃4種合成色素的測定方法。

    1 材料與方法

    1.1 材料、試劑與儀器

    1.1.1 材料

    蛋糕、老婆餅、米花糖、綠豆餅:湖南省懷化市產(chǎn)商品質(zhì)量監(jiān)督檢驗所提供;

    無機濾膜:0.45μm,上海密粒膜分離技術(shù)有限公司;

    玻璃層析柱(2cm×30cm,配有燒結(jié)玻璃墊和聚四氟乙烯旋塞):島津國際貿(mào)易(上海)有限公司。

    1.1.2 試劑

    檸檬黃、莧菜紅、胭脂紅和日落黃標(biāo)準(zhǔn)物:0.5mg/mL,GBW(E),國家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)研究中心;

    乙腈、甲醇:色譜純,天津市科密歐化學(xué)試劑開發(fā)中心;

    聚酰胺粉:粒徑0.075~0.15mm,浙江省臺州市路橋四甲生化塑料廠;

    其他所用試劑:除另有規(guī)定外,均為分析純試劑;

    試驗用水:超純水。

    1.1.3 儀器

    高效液相色譜儀(內(nèi)附二級管陣列檢測器):LC-20A,島津國際貿(mào)易(上海)有限公司;

    數(shù)控超聲波清洗器:KQ3200DA,江蘇昆山市超聲儀器有限公司;

    高速離心機:TC16-Ⅱ,長沙平凡儀器儀表有限公司。

    1.2 方法

    1.2.1 色譜條件 色譜柱:Inertsil ODS-SP C18(150mm×4.6mm,5μm);柱溫25℃;流動相:A為乙腈,B為乙酸銨溶液 (0.02mol/L);梯度洗脫(乙腈:0~5min,5%~15%;5~10min,15%~15%;10.01~18min,5%~5%);流速1.0mL/min;進樣量10μL;檢測波長254nm。

    1.2.2 標(biāo)準(zhǔn)曲線制作 將4種色素標(biāo)準(zhǔn)物用超純水配成0.01,0.02,0.03,0.04,0.05mg/mL的混合標(biāo)準(zhǔn)使用液,在設(shè)定的色譜條件下,以濃度為橫坐標(biāo),峰面積為縱坐標(biāo),制作標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    1.2.3 聚酰胺樹脂預(yù)處理 取聚酰胺以90%~95%乙醇浸泡,不斷攪拌,除去氣泡后裝入柱中。用3~4倍體積的90%~95% 乙醇洗脫,洗至洗脫液透明并在蒸干后無殘渣(或極少殘渣)。再依次用2~3倍體積5%的NaOH、3~4倍體積的蒸餾水、2~3倍體積的10%乙酸洗脫,最后用蒸餾水洗脫至中性,105℃條件下干燥,備用。

    1.2.4 聚酰胺粉層析柱裝配 將洗凈的層析柱固定,關(guān)閉活塞。稱取經(jīng)預(yù)處理過的聚酰胺粉2~3g(稱準(zhǔn)至0.01g)于100mL的小燒杯中,加適量的水,用玻璃棒攪拌片刻,然后邊攪拌邊裝入層析柱中,用水洗下柱內(nèi)壁的樹脂,最后用吸耳球輕敲層析柱,使樹脂層高度為3cm左右,并且較為緊密,打開旋塞,使水流出到樹脂頂部約0.5~1cm,關(guān)閉旋塞。層析柱出口與抽濾瓶導(dǎo)管(1 000mL,配單孔橡膠塞,孔中插有玻璃導(dǎo)管)、抽濾瓶與真空泵均用硅膠管連接,形成完整的抽濾系統(tǒng)。

    1.2.5 樣品處理 準(zhǔn)確稱取已粉碎均勻的糕點樣品5g(精確到0.000 1g)于50mL比色管中,加入40mL乙醇-氨水-水混合溶液(體積比為7∶2∶1),混勻并且超聲20min,室溫靜置10min,定容至刻度,搖勻,離心(6 000r/min以上),濾紙過濾,準(zhǔn)確取20mL濾液于100mL小燒杯,用50%檸檬酸溶液調(diào)節(jié)pH至4~5,移入層析柱,用水洗燒杯2~3次,洗液移入層析柱;打開層析柱旋塞,啟動真空泵,使色素很快吸附到樹脂上成一色素環(huán)帶,用pH 4~5的水及甲醇-甲酸混和液(6+4)洗滌2~3次,除去天然色素,再用水洗滌2~3次,關(guān)閉真空泵,棄去洗滌液;在抽濾瓶中放1支25mL的比色管,用來接收解吸液;連接并啟動真空泵,用乙醇-氨水溶液解吸樹脂上的色素,解吸3次,每次5~6mL;關(guān)閉真空泵,倒出解吸液于50mL蒸發(fā)瓶,揮發(fā)至干,加水2mL,把殘渣充分溶解,用濾膜過濾,濾液供分析用。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 樣品處理條件的選擇

    (1)準(zhǔn)確稱取粉碎的試樣5g(準(zhǔn)確至0.000 1g)于50mL比色管中,加40mL水,超聲20min,室溫靜置10min,定容、混勻、離心和過濾,取20mL濾液,用50%檸檬酸溶液調(diào)節(jié)pH至4~5,其余步驟按1.2.5操作,同時進行加標(biāo)回收,結(jié)果見表1。

    (2)準(zhǔn)確稱取粉碎的試樣5g(準(zhǔn)確至0.000 1g)于50mL比色管中,加40mL水,超聲20min,室溫靜置10min,加沉淀劑乙酸鋅(220g/L)、亞鐵氰化鉀 (106g/L)各2mL,其余步驟按1.2.5操作,同時進行加標(biāo)回收,結(jié)果見表1。

    (3)按1.2.5方法進行樣品處理,獲取試樣溶液,上機分析,同時進行加標(biāo)回收,結(jié)果見表1。

    表1 不同樣品處理方法的測定結(jié)果Table 1 The determination result by different processing method

    由表1可知,用方法2.1(1)和2.1(2)進行樣品處理,結(jié)果不符合要求,糕點水溶液中,色素一定程度被淀粉和沉淀劑凝聚物吸附,因此,水不能作為糕點中4種色素的最佳提取液;用方法1.2.5處理樣品,4種色素的回收率高,說明乙醇-氨水-水混合溶液 (體積比為7∶2∶1)是最佳提取液。另外,按GB/T 5009.35——2003標(biāo)準(zhǔn)操作,用 G3垂融漏斗抽濾凈化和洗脫目標(biāo)色素,易產(chǎn)生堵塞現(xiàn)象;而用聚酰胺層析柱進行凈化,在層析柱內(nèi)有環(huán)形色帶形成,解吸時,環(huán)形色帶向下移動,現(xiàn)象明顯,操作方便。

    2.2 流動相的選擇

    由于4種色素雖然均為偶氮類色素,但結(jié)構(gòu)不同,等度條件下分離效果不理想。GB/T 5009.35——2003中的梯度洗脫條件跨度最大為78%甲醇,基線噪聲大。本試驗研究了乙腈-0.02M乙酸銨溶液的3個梯度洗脫條件,分離0.05mg/mL的混合標(biāo)樣,3個梯度洗脫條件分別是① (乙腈:0~10min,10%~30%;10~15min,30% ~10%;15.01~20min,10%~10%)、② (乙腈:0~5min,15%~35%;5~10min,35%~35%;10.01~20min,15%~15%)和③ (乙腈:0~5min,5%~15%;5~10min,15%~15%;10.01~18min,5%~5%),結(jié)果見表2。條件①下只有3個峰,日落黃不出峰;在條件②和③下,4種色素能很好地分離,但條件③下的靈敏度最高,噪聲和基線漂移最小。從試驗結(jié)果看,梯度跨度越小,噪聲和基線漂移越小,反之亦然。因此選擇條件③為方法條件。4種色素的標(biāo)準(zhǔn)色譜圖見圖1。同時在該條件下進行樣品測定,根據(jù)二極管陣列光譜掃描圖進行目標(biāo)峰定性,樣品色譜圖見圖2。

    表2 同一標(biāo)樣不同梯度洗脫條件的測定結(jié)果Table 2 The determination result under different gradient condition for the same standard

    圖1 4種色素標(biāo)準(zhǔn)色譜圖Figure 1 Chromatogram of 4Synthetic Pigment standard

    圖2 樣品色譜圖Figure 2 Chromatogram of Sample

    2.3 標(biāo)準(zhǔn)曲線和方法檢出限

    各標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)曲線回歸方程、相關(guān)系數(shù)及方法檢出限見表3。由表3可知,各標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)濃度在0.01~0.05mg/mL時,濃度和峰面積有良好的線性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)均大于0.999,同時做空白試驗,檢出限以噪音的3倍計算。結(jié)果說明方法靈敏。

    表3 4種色素的標(biāo)準(zhǔn)曲線回歸方程、相關(guān)系數(shù)及檢出限Table 3 That of curvilinear equation,correlation coefficient and detection limit for 4Pigment

    2.4 加標(biāo)回收率和精密度試驗

    向不含色素本底值的試樣中加一定量的混合標(biāo)樣,按1.2.5方法進行測定,考察方法的回收率,以0.05mg/mL添加水平的試樣重復(fù)測定7次,考察方法的精密度,結(jié)果見表4。結(jié)果說明方法準(zhǔn)確可靠。

    表4 加標(biāo)回收率和精密度試驗結(jié)果Table 4 The test result of recovery and precision

    3 結(jié)論

    (1)本試驗對GB/T 5009.35——2003《食品中合成著色劑的測定》進行了優(yōu)化改進,建立了高效液相色譜檢測糕點中食用合成色素的新方法。通過試驗比較,發(fā)現(xiàn)乙醇-氨水-水混合溶液 (體積比為7∶2∶1)是糕點中食用色素的最佳提取液,水很難完全提取其中的食用色素,不能作為提取液;聚酰胺層析柱是色素提取液的最佳凈化工具,現(xiàn)象直觀明了,優(yōu)于用G3垂融漏斗凈化;用乙腈-0.02M乙酸銨溶液梯度洗脫條件對4種色素的分離效果好,基線漂移小,而按中國國標(biāo)方法用甲醇-0.02M乙酸銨溶液梯度洗脫條件進行多種色素分離,分離效果差,基線漂移大;本方法加標(biāo)回收率為91%~103%,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于5%,符合標(biāo)準(zhǔn)檢測方法要求。

    (2)本試驗建立的新方法簡單可靠、準(zhǔn)確可行,結(jié)果令人滿意。

    (3)亮藍(lán)為3種同分異構(gòu)體混合物,不適合與以上4種色素同時檢測。食品中亮藍(lán)的測定有待下一步研究。

    1 陳國慶,吳亞敏,王俊,等.常用合成食品色素?zé)晒夤庾V研究[J].光譜學(xué)與光譜分析,2009,29(9):2 518~2 522.

    2 劉成倫,李小慶,王晶,等.偶氮類非食用色素的快速測定方法研究進展[J].食品科學(xué),2009,30(5):273~276.

    3 丁秋龍,王麗斌,陳建新.食用亮藍(lán)色素之同分異構(gòu)體研究[C]//中國化工學(xué)會.第九屆全國染料與染色學(xué)術(shù)研討會暨信息發(fā)布會論文集,2004:76~78.

    4 陳艷,劉思潔,李皓.高效液相色譜法測定果凍中的合成色素[J].食品科學(xué),2007,28(9):487~490.

    5 倪蓉,楊龍彪,張燕.高效液相色譜法同時測定果味飲料中8種添加劑[J].中國衛(wèi)生檢驗雜志,2006,16(10):1 196~1 197.

    6 陳夏芳,胡浩軍,李韜.高效液相色譜法測定肉制品中人工合成色素的研究[J].中國衛(wèi)生檢驗雜志,2009,19(2):313~314.

    7 邢曉慧,尹未華,韓春菊,等.高效液相色譜法測定蜜餞中食用合成色素[J].食品研究與開發(fā),2007,28(10):133~135.

    8 中華人民共和國衛(wèi)生部,中國國家標(biāo)準(zhǔn)化管理委員會.GB 2760——2007食品添加劑使用衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)[S].北京:中國標(biāo)準(zhǔn)出版社,2008.

    9 中華人民共和國衛(wèi)生部,中國國家標(biāo)準(zhǔn)化管理委員會.GB/T 5009.35——2003食品中合成著色劑的測定[S].北京:中國標(biāo)準(zhǔn)出版社,2004.

    Determination of 4 synthetic pigment in cake product by high performance liquid chromatography

    MI Ying-bo1HUANG Wei2LIU Guo1TANG Xu-wen1

    (1.Department of Product or Commodity Quality Testing and Supervising,Huaihua Bureau of Quality and Technical Supervision,Huaihua,Hunan418000,China;2.Department of Quality Inspection and Measurement Calibration,Zhongfang County Bureau of Quality and Technical Supervision,Huaihua,Hunan418005,China)

    A new analytical method was developed for determination for 4synthetic pigment in cake product by high performance liquid chromatography(HPLC).The synthetic pigment in cake product in samples was extracted by ethanol-ammonia water-water(volume ratio 7∶2∶1),and it was purified by polyamide chromatography column.The HPLC conditions:Inertsil ODS-SP C18(150mm×4.6mm,5μm),acetonitrile-0.02mol/L ammonium acetate solution as mobile phase,gradient elution and UV detection at 254nm.The average recoveries were 91%to 103%.The result is accurate and easy to spread.

    HPLC;cake product;synthetic pigment

    10.3969 /j.issn.1003-5788.2011.04.021

    米迎波(1970-),男,懷化市質(zhì)量技術(shù)監(jiān)督局工程師。E-mail:myb70@126.com

    2011-04-15

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