• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    高效液相色譜法同時測定糕點中4種食用合成色素

    2011-12-27 08:51:14米迎波黃蔚劉國唐序文
    食品與機械 2011年4期
    關(guān)鍵詞:層析柱糕點色譜法

    米迎波黃 蔚劉 國唐序文

    (1.懷化市質(zhì)量技術(shù)監(jiān)督局產(chǎn)商品質(zhì)量監(jiān)督檢驗所,湖南 懷化 418000;2.懷化市中方縣質(zhì)量技術(shù)監(jiān)督局質(zhì)量檢驗及計量檢定所,湖南 懷化 418005)

    高效液相色譜法同時測定糕點中4種食用合成色素

    米迎波1黃 蔚2劉 國1唐序文1

    (1.懷化市質(zhì)量技術(shù)監(jiān)督局產(chǎn)商品質(zhì)量監(jiān)督檢驗所,湖南 懷化 418000;2.懷化市中方縣質(zhì)量技術(shù)監(jiān)督局質(zhì)量檢驗及計量檢定所,湖南 懷化 418005)

    建立高效液相色譜法檢測糕點中4種食用合成色素的新方法。用乙醇-氨水-水(體積比為7∶2∶1)混合溶液提取樣品中的食用合成色素,聚酰胺層析柱進行凈化。色譜柱:Inertsil ODS-SP C18(150mm×4.6mm,5μm),流動相為乙腈-乙酸銨溶液 (0.02mol/L),梯度洗脫,檢測波長254nm。加標(biāo)回收率為91%~103%。結(jié)果準(zhǔn)確可靠,方法易于推廣。

    高效液相色譜;糕點;食用合成色素

    食品色素是以調(diào)節(jié)食品色澤為目的的食品添加劑,又稱食用染料或著色劑,分為天然色素和合成色素兩大類,其中,合成色素因色澤鮮艷、著色力強、穩(wěn)定性好、價格低廉等特點而被廣泛使用。最常用的合成色素有檸檬黃、莧菜紅、胭脂紅、日落黃和亮藍(lán)5種,其中,檸檬黃、莧菜紅、胭脂紅、日落黃均為偶氮類色素,有一定毒性,長期低劑量攝入,存在致畸、致癌性[1,2];亮藍(lán)為非偶氮類酸性染料,主要有3個同分異構(gòu)體,一般為3個同分異構(gòu)體的混合物(間位物∶對位物∶鄰位物=75~85∶15~20∶0~8)[3]。這5種合成色素通常被混合使用,檢測方法上,目前大多數(shù)是5種色素同時檢測[4-7]。中國允許使用的合成色素的種類正在逐漸減少,并對其使用范圍和使用量做了嚴(yán)格的規(guī)定[8]。

    為了加強食品質(zhì)量安全監(jiān)督管理,中國制定了食品中合成色素測定的標(biāo)準(zhǔn)方法 GB/T 5009.35——2003[9],但未覆蓋糕點類樣品的預(yù)處理方法。該標(biāo)準(zhǔn)中規(guī)定的第一法是高效液相色譜法,流動相為甲醇-乙酸胺(0.02M),用梯度洗脫,對包括亮藍(lán)在內(nèi)的8個色素同時進行測定,甲醇含量在12min之內(nèi)從20%增加到98%,變化跨度大,基線漂移大。亮藍(lán)主要是3種同分異構(gòu)體的混合物,有3個液相色譜峰,條件不同,出峰時間不同,與其他多種色素同時測定,存在干擾。本試驗擬利用聚酰胺層析柱凈化、反相高效液相色譜法分離,建立糕點中檸檬黃、莧菜紅、胭脂紅和日落黃4種合成色素的測定方法。

    1 材料與方法

    1.1 材料、試劑與儀器

    1.1.1 材料

    蛋糕、老婆餅、米花糖、綠豆餅:湖南省懷化市產(chǎn)商品質(zhì)量監(jiān)督檢驗所提供;

    無機濾膜:0.45μm,上海密粒膜分離技術(shù)有限公司;

    玻璃層析柱(2cm×30cm,配有燒結(jié)玻璃墊和聚四氟乙烯旋塞):島津國際貿(mào)易(上海)有限公司。

    1.1.2 試劑

    檸檬黃、莧菜紅、胭脂紅和日落黃標(biāo)準(zhǔn)物:0.5mg/mL,GBW(E),國家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)研究中心;

    乙腈、甲醇:色譜純,天津市科密歐化學(xué)試劑開發(fā)中心;

    聚酰胺粉:粒徑0.075~0.15mm,浙江省臺州市路橋四甲生化塑料廠;

    其他所用試劑:除另有規(guī)定外,均為分析純試劑;

    試驗用水:超純水。

    1.1.3 儀器

    高效液相色譜儀(內(nèi)附二級管陣列檢測器):LC-20A,島津國際貿(mào)易(上海)有限公司;

    數(shù)控超聲波清洗器:KQ3200DA,江蘇昆山市超聲儀器有限公司;

    高速離心機:TC16-Ⅱ,長沙平凡儀器儀表有限公司。

    1.2 方法

    1.2.1 色譜條件 色譜柱:Inertsil ODS-SP C18(150mm×4.6mm,5μm);柱溫25℃;流動相:A為乙腈,B為乙酸銨溶液 (0.02mol/L);梯度洗脫(乙腈:0~5min,5%~15%;5~10min,15%~15%;10.01~18min,5%~5%);流速1.0mL/min;進樣量10μL;檢測波長254nm。

    1.2.2 標(biāo)準(zhǔn)曲線制作 將4種色素標(biāo)準(zhǔn)物用超純水配成0.01,0.02,0.03,0.04,0.05mg/mL的混合標(biāo)準(zhǔn)使用液,在設(shè)定的色譜條件下,以濃度為橫坐標(biāo),峰面積為縱坐標(biāo),制作標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    1.2.3 聚酰胺樹脂預(yù)處理 取聚酰胺以90%~95%乙醇浸泡,不斷攪拌,除去氣泡后裝入柱中。用3~4倍體積的90%~95% 乙醇洗脫,洗至洗脫液透明并在蒸干后無殘渣(或極少殘渣)。再依次用2~3倍體積5%的NaOH、3~4倍體積的蒸餾水、2~3倍體積的10%乙酸洗脫,最后用蒸餾水洗脫至中性,105℃條件下干燥,備用。

    1.2.4 聚酰胺粉層析柱裝配 將洗凈的層析柱固定,關(guān)閉活塞。稱取經(jīng)預(yù)處理過的聚酰胺粉2~3g(稱準(zhǔn)至0.01g)于100mL的小燒杯中,加適量的水,用玻璃棒攪拌片刻,然后邊攪拌邊裝入層析柱中,用水洗下柱內(nèi)壁的樹脂,最后用吸耳球輕敲層析柱,使樹脂層高度為3cm左右,并且較為緊密,打開旋塞,使水流出到樹脂頂部約0.5~1cm,關(guān)閉旋塞。層析柱出口與抽濾瓶導(dǎo)管(1 000mL,配單孔橡膠塞,孔中插有玻璃導(dǎo)管)、抽濾瓶與真空泵均用硅膠管連接,形成完整的抽濾系統(tǒng)。

    1.2.5 樣品處理 準(zhǔn)確稱取已粉碎均勻的糕點樣品5g(精確到0.000 1g)于50mL比色管中,加入40mL乙醇-氨水-水混合溶液(體積比為7∶2∶1),混勻并且超聲20min,室溫靜置10min,定容至刻度,搖勻,離心(6 000r/min以上),濾紙過濾,準(zhǔn)確取20mL濾液于100mL小燒杯,用50%檸檬酸溶液調(diào)節(jié)pH至4~5,移入層析柱,用水洗燒杯2~3次,洗液移入層析柱;打開層析柱旋塞,啟動真空泵,使色素很快吸附到樹脂上成一色素環(huán)帶,用pH 4~5的水及甲醇-甲酸混和液(6+4)洗滌2~3次,除去天然色素,再用水洗滌2~3次,關(guān)閉真空泵,棄去洗滌液;在抽濾瓶中放1支25mL的比色管,用來接收解吸液;連接并啟動真空泵,用乙醇-氨水溶液解吸樹脂上的色素,解吸3次,每次5~6mL;關(guān)閉真空泵,倒出解吸液于50mL蒸發(fā)瓶,揮發(fā)至干,加水2mL,把殘渣充分溶解,用濾膜過濾,濾液供分析用。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 樣品處理條件的選擇

    (1)準(zhǔn)確稱取粉碎的試樣5g(準(zhǔn)確至0.000 1g)于50mL比色管中,加40mL水,超聲20min,室溫靜置10min,定容、混勻、離心和過濾,取20mL濾液,用50%檸檬酸溶液調(diào)節(jié)pH至4~5,其余步驟按1.2.5操作,同時進行加標(biāo)回收,結(jié)果見表1。

    (2)準(zhǔn)確稱取粉碎的試樣5g(準(zhǔn)確至0.000 1g)于50mL比色管中,加40mL水,超聲20min,室溫靜置10min,加沉淀劑乙酸鋅(220g/L)、亞鐵氰化鉀 (106g/L)各2mL,其余步驟按1.2.5操作,同時進行加標(biāo)回收,結(jié)果見表1。

    (3)按1.2.5方法進行樣品處理,獲取試樣溶液,上機分析,同時進行加標(biāo)回收,結(jié)果見表1。

    表1 不同樣品處理方法的測定結(jié)果Table 1 The determination result by different processing method

    由表1可知,用方法2.1(1)和2.1(2)進行樣品處理,結(jié)果不符合要求,糕點水溶液中,色素一定程度被淀粉和沉淀劑凝聚物吸附,因此,水不能作為糕點中4種色素的最佳提取液;用方法1.2.5處理樣品,4種色素的回收率高,說明乙醇-氨水-水混合溶液 (體積比為7∶2∶1)是最佳提取液。另外,按GB/T 5009.35——2003標(biāo)準(zhǔn)操作,用 G3垂融漏斗抽濾凈化和洗脫目標(biāo)色素,易產(chǎn)生堵塞現(xiàn)象;而用聚酰胺層析柱進行凈化,在層析柱內(nèi)有環(huán)形色帶形成,解吸時,環(huán)形色帶向下移動,現(xiàn)象明顯,操作方便。

    2.2 流動相的選擇

    由于4種色素雖然均為偶氮類色素,但結(jié)構(gòu)不同,等度條件下分離效果不理想。GB/T 5009.35——2003中的梯度洗脫條件跨度最大為78%甲醇,基線噪聲大。本試驗研究了乙腈-0.02M乙酸銨溶液的3個梯度洗脫條件,分離0.05mg/mL的混合標(biāo)樣,3個梯度洗脫條件分別是① (乙腈:0~10min,10%~30%;10~15min,30% ~10%;15.01~20min,10%~10%)、② (乙腈:0~5min,15%~35%;5~10min,35%~35%;10.01~20min,15%~15%)和③ (乙腈:0~5min,5%~15%;5~10min,15%~15%;10.01~18min,5%~5%),結(jié)果見表2。條件①下只有3個峰,日落黃不出峰;在條件②和③下,4種色素能很好地分離,但條件③下的靈敏度最高,噪聲和基線漂移最小。從試驗結(jié)果看,梯度跨度越小,噪聲和基線漂移越小,反之亦然。因此選擇條件③為方法條件。4種色素的標(biāo)準(zhǔn)色譜圖見圖1。同時在該條件下進行樣品測定,根據(jù)二極管陣列光譜掃描圖進行目標(biāo)峰定性,樣品色譜圖見圖2。

    表2 同一標(biāo)樣不同梯度洗脫條件的測定結(jié)果Table 2 The determination result under different gradient condition for the same standard

    圖1 4種色素標(biāo)準(zhǔn)色譜圖Figure 1 Chromatogram of 4Synthetic Pigment standard

    圖2 樣品色譜圖Figure 2 Chromatogram of Sample

    2.3 標(biāo)準(zhǔn)曲線和方法檢出限

    各標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)曲線回歸方程、相關(guān)系數(shù)及方法檢出限見表3。由表3可知,各標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)濃度在0.01~0.05mg/mL時,濃度和峰面積有良好的線性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)均大于0.999,同時做空白試驗,檢出限以噪音的3倍計算。結(jié)果說明方法靈敏。

    表3 4種色素的標(biāo)準(zhǔn)曲線回歸方程、相關(guān)系數(shù)及檢出限Table 3 That of curvilinear equation,correlation coefficient and detection limit for 4Pigment

    2.4 加標(biāo)回收率和精密度試驗

    向不含色素本底值的試樣中加一定量的混合標(biāo)樣,按1.2.5方法進行測定,考察方法的回收率,以0.05mg/mL添加水平的試樣重復(fù)測定7次,考察方法的精密度,結(jié)果見表4。結(jié)果說明方法準(zhǔn)確可靠。

    表4 加標(biāo)回收率和精密度試驗結(jié)果Table 4 The test result of recovery and precision

    3 結(jié)論

    (1)本試驗對GB/T 5009.35——2003《食品中合成著色劑的測定》進行了優(yōu)化改進,建立了高效液相色譜檢測糕點中食用合成色素的新方法。通過試驗比較,發(fā)現(xiàn)乙醇-氨水-水混合溶液 (體積比為7∶2∶1)是糕點中食用色素的最佳提取液,水很難完全提取其中的食用色素,不能作為提取液;聚酰胺層析柱是色素提取液的最佳凈化工具,現(xiàn)象直觀明了,優(yōu)于用G3垂融漏斗凈化;用乙腈-0.02M乙酸銨溶液梯度洗脫條件對4種色素的分離效果好,基線漂移小,而按中國國標(biāo)方法用甲醇-0.02M乙酸銨溶液梯度洗脫條件進行多種色素分離,分離效果差,基線漂移大;本方法加標(biāo)回收率為91%~103%,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于5%,符合標(biāo)準(zhǔn)檢測方法要求。

    (2)本試驗建立的新方法簡單可靠、準(zhǔn)確可行,結(jié)果令人滿意。

    (3)亮藍(lán)為3種同分異構(gòu)體混合物,不適合與以上4種色素同時檢測。食品中亮藍(lán)的測定有待下一步研究。

    1 陳國慶,吳亞敏,王俊,等.常用合成食品色素?zé)晒夤庾V研究[J].光譜學(xué)與光譜分析,2009,29(9):2 518~2 522.

    2 劉成倫,李小慶,王晶,等.偶氮類非食用色素的快速測定方法研究進展[J].食品科學(xué),2009,30(5):273~276.

    3 丁秋龍,王麗斌,陳建新.食用亮藍(lán)色素之同分異構(gòu)體研究[C]//中國化工學(xué)會.第九屆全國染料與染色學(xué)術(shù)研討會暨信息發(fā)布會論文集,2004:76~78.

    4 陳艷,劉思潔,李皓.高效液相色譜法測定果凍中的合成色素[J].食品科學(xué),2007,28(9):487~490.

    5 倪蓉,楊龍彪,張燕.高效液相色譜法同時測定果味飲料中8種添加劑[J].中國衛(wèi)生檢驗雜志,2006,16(10):1 196~1 197.

    6 陳夏芳,胡浩軍,李韜.高效液相色譜法測定肉制品中人工合成色素的研究[J].中國衛(wèi)生檢驗雜志,2009,19(2):313~314.

    7 邢曉慧,尹未華,韓春菊,等.高效液相色譜法測定蜜餞中食用合成色素[J].食品研究與開發(fā),2007,28(10):133~135.

    8 中華人民共和國衛(wèi)生部,中國國家標(biāo)準(zhǔn)化管理委員會.GB 2760——2007食品添加劑使用衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)[S].北京:中國標(biāo)準(zhǔn)出版社,2008.

    9 中華人民共和國衛(wèi)生部,中國國家標(biāo)準(zhǔn)化管理委員會.GB/T 5009.35——2003食品中合成著色劑的測定[S].北京:中國標(biāo)準(zhǔn)出版社,2004.

    Determination of 4 synthetic pigment in cake product by high performance liquid chromatography

    MI Ying-bo1HUANG Wei2LIU Guo1TANG Xu-wen1

    (1.Department of Product or Commodity Quality Testing and Supervising,Huaihua Bureau of Quality and Technical Supervision,Huaihua,Hunan418000,China;2.Department of Quality Inspection and Measurement Calibration,Zhongfang County Bureau of Quality and Technical Supervision,Huaihua,Hunan418005,China)

    A new analytical method was developed for determination for 4synthetic pigment in cake product by high performance liquid chromatography(HPLC).The synthetic pigment in cake product in samples was extracted by ethanol-ammonia water-water(volume ratio 7∶2∶1),and it was purified by polyamide chromatography column.The HPLC conditions:Inertsil ODS-SP C18(150mm×4.6mm,5μm),acetonitrile-0.02mol/L ammonium acetate solution as mobile phase,gradient elution and UV detection at 254nm.The average recoveries were 91%to 103%.The result is accurate and easy to spread.

    HPLC;cake product;synthetic pigment

    10.3969 /j.issn.1003-5788.2011.04.021

    米迎波(1970-),男,懷化市質(zhì)量技術(shù)監(jiān)督局工程師。E-mail:myb70@126.com

    2011-04-15

    猜你喜歡
    層析柱糕點色譜法
    “糕點調(diào)色師”上崗
    關(guān)于光合色素的提取、分離及其吸光度的探究
    層析介質(zhì)Capto Core400 和Sephacryl S-1000純化乙型肝炎病毒核心蛋白病毒樣顆粒效果的比較
    高效液相色譜法測定水中阿特拉津
    反相高效液相色譜法測定食品中的甜蜜素
    糕點世界的小偷
    糖化血紅蛋白分析儀層析柱反向安裝的應(yīng)用價值
    小小糕點師
    小小糕點師
    反相高效液相色譜法快速分析紫脲酸
    50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 午夜精品在线福利| 午夜成年电影在线免费观看| 天天一区二区日本电影三级| 亚洲国产看品久久| 亚洲无线在线观看| 久久久久性生活片| 国产精品电影一区二区三区| 国产精品亚洲一级av第二区| 亚洲精品色激情综合| videosex国产| 国产亚洲精品久久久久5区| 69av精品久久久久久| 欧美zozozo另类| 一级片免费观看大全| 男人的好看免费观看在线视频 | 国产精品野战在线观看| 看片在线看免费视频| 淫妇啪啪啪对白视频| 免费在线观看日本一区| 中文字幕av在线有码专区| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 成人一区二区视频在线观看| 中出人妻视频一区二区| 99热这里只有精品一区 | 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| av超薄肉色丝袜交足视频| 99久久精品热视频| 岛国视频午夜一区免费看| 亚洲av美国av| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 国产91精品成人一区二区三区| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 啦啦啦免费观看视频1| 男女下面进入的视频免费午夜| 国产欧美日韩精品亚洲av| www.www免费av| 老司机午夜福利在线观看视频| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 999久久久国产精品视频| 88av欧美| 欧美色视频一区免费| 国产人伦9x9x在线观看| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | av在线播放免费不卡| 亚洲国产精品999在线| 无遮挡黄片免费观看| 亚洲美女视频黄频| 久久久水蜜桃国产精品网| 51午夜福利影视在线观看| 久久精品成人免费网站| 黄色片一级片一级黄色片| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 日韩欧美国产一区二区入口| 成人特级黄色片久久久久久久| 日韩精品青青久久久久久| 99re在线观看精品视频| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 免费观看人在逋| 欧美成狂野欧美在线观看| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 国产人伦9x9x在线观看| 国产熟女xx| 亚洲电影在线观看av| 久久国产乱子伦精品免费另类| 免费在线观看完整版高清| 丝袜美腿诱惑在线| 男人的好看免费观看在线视频 | 国内精品久久久久精免费| 在线观看午夜福利视频| 国产熟女午夜一区二区三区| 欧美3d第一页| 欧美久久黑人一区二区| 91在线观看av| 亚洲一区二区三区不卡视频| 在线国产一区二区在线| 手机成人av网站| 欧美成人午夜精品| 色哟哟哟哟哟哟| 欧美黄色片欧美黄色片| 日本一二三区视频观看| 国产精品野战在线观看| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 日日干狠狠操夜夜爽| 精品日产1卡2卡| 757午夜福利合集在线观看| 精华霜和精华液先用哪个| 成人午夜高清在线视频| 91大片在线观看| 成人特级黄色片久久久久久久| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 免费在线观看亚洲国产| 精品福利观看| 长腿黑丝高跟| 久久久国产成人免费| 一级毛片精品| 国产在线观看jvid| 毛片女人毛片| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 少妇的丰满在线观看| 少妇熟女aⅴ在线视频| 日韩精品免费视频一区二区三区| 久久午夜亚洲精品久久| 波多野结衣巨乳人妻| 日本五十路高清| 51午夜福利影视在线观看| 亚洲男人的天堂狠狠| 曰老女人黄片| 99热只有精品国产| 很黄的视频免费| 国产成+人综合+亚洲专区| 亚洲自拍偷在线| 99国产精品一区二区蜜桃av| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 一区二区三区高清视频在线| 免费观看人在逋| 特大巨黑吊av在线直播| xxx96com| 国产精品乱码一区二三区的特点| 国产高清视频在线播放一区| 在线永久观看黄色视频| 亚洲欧美日韩高清专用| 日日夜夜操网爽| av天堂在线播放| 日日干狠狠操夜夜爽| 国产片内射在线| 国产午夜福利久久久久久| 哪里可以看免费的av片| 精品久久蜜臀av无| 麻豆久久精品国产亚洲av| 色综合站精品国产| 成年女人毛片免费观看观看9| 曰老女人黄片| 欧美一区二区国产精品久久精品 | 动漫黄色视频在线观看| 露出奶头的视频| 免费看日本二区| 婷婷精品国产亚洲av| 国产精品免费一区二区三区在线| 国产熟女午夜一区二区三区| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 欧美黑人精品巨大| av福利片在线| 亚洲国产精品合色在线| 丰满的人妻完整版| 禁无遮挡网站| svipshipincom国产片| 国产黄片美女视频| 2021天堂中文幕一二区在线观| 久久欧美精品欧美久久欧美| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 午夜成年电影在线免费观看| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 国产又色又爽无遮挡免费看| 亚洲av电影在线进入| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 成年免费大片在线观看| 99精品在免费线老司机午夜| 黄色成人免费大全| 五月伊人婷婷丁香| 国产精品精品国产色婷婷| 色av中文字幕| 亚洲专区中文字幕在线| 夜夜爽天天搞| 在线观看舔阴道视频| 亚洲片人在线观看| 欧美日韩福利视频一区二区| 色老头精品视频在线观看| 免费电影在线观看免费观看| 国产免费男女视频| 宅男免费午夜| 首页视频小说图片口味搜索| 国产99白浆流出| 俄罗斯特黄特色一大片| 国产成人av激情在线播放| 国产男靠女视频免费网站| 人成视频在线观看免费观看| 国产激情欧美一区二区| 在线观看一区二区三区| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 香蕉久久夜色| 91麻豆精品激情在线观看国产| 日韩有码中文字幕| 国产精品一区二区精品视频观看| 黄色视频,在线免费观看| 精品久久久久久成人av| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 这个男人来自地球电影免费观看| 欧美乱码精品一区二区三区| 日本 av在线| 99国产综合亚洲精品| 久久久久久免费高清国产稀缺| 激情在线观看视频在线高清| 国产亚洲av高清不卡| 午夜a级毛片| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 夜夜爽天天搞| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国产成人av激情在线播放| 熟女电影av网| 婷婷六月久久综合丁香| 精品免费久久久久久久清纯| 色综合欧美亚洲国产小说| 国产伦在线观看视频一区| 日本五十路高清| av在线天堂中文字幕| 国产av又大| 国产人伦9x9x在线观看| 精品福利观看| 国产成人系列免费观看| 亚洲九九香蕉| 少妇的丰满在线观看| 亚洲最大成人中文| 淫秽高清视频在线观看| 淫妇啪啪啪对白视频| 美女大奶头视频| 制服诱惑二区| 国产精品99久久99久久久不卡| 老汉色av国产亚洲站长工具| 正在播放国产对白刺激| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 午夜福利视频1000在线观看| 欧美性长视频在线观看| 一个人免费在线观看的高清视频| 国产精品一区二区免费欧美| 午夜a级毛片| 女警被强在线播放| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 999久久久精品免费观看国产| 熟女电影av网| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆 | 午夜福利成人在线免费观看| 亚洲av五月六月丁香网| 男女午夜视频在线观看| 亚洲国产欧美人成| 99在线视频只有这里精品首页| 国内精品久久久久精免费| 国产99白浆流出| 波多野结衣高清作品| 男插女下体视频免费在线播放| 级片在线观看| av福利片在线观看| 国产欧美日韩一区二区三| 久久精品91无色码中文字幕| www.熟女人妻精品国产| 免费无遮挡裸体视频| 国产又色又爽无遮挡免费看| 精品国产乱码久久久久久男人| 人妻久久中文字幕网| 欧美一区二区精品小视频在线| 啪啪无遮挡十八禁网站| 老司机深夜福利视频在线观看| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 中文在线观看免费www的网站 | 亚洲第一电影网av| 国产在线观看jvid| 国产亚洲欧美98| 在线观看www视频免费| 男女之事视频高清在线观看| 麻豆一二三区av精品| 国产精品久久久久久精品电影| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 动漫黄色视频在线观看| www.www免费av| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 欧美一区二区国产精品久久精品 | 欧美在线黄色| 最新在线观看一区二区三区| 日韩欧美 国产精品| 国产精品久久视频播放| 又黄又爽又免费观看的视频| 久久中文字幕一级| 国产1区2区3区精品| 亚洲国产精品sss在线观看| 久久久久久国产a免费观看| 国产精品久久视频播放| 不卡一级毛片| 两个人免费观看高清视频| 欧美黑人巨大hd| 亚洲精品国产一区二区精华液| 午夜激情av网站| 亚洲国产欧美人成| e午夜精品久久久久久久| 欧美不卡视频在线免费观看 | 精品乱码久久久久久99久播| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 精品国内亚洲2022精品成人| 日本黄大片高清| 变态另类丝袜制服| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 午夜日韩欧美国产| 男女午夜视频在线观看| 国产高清有码在线观看视频 | 欧美 亚洲 国产 日韩一| 国内揄拍国产精品人妻在线| 18美女黄网站色大片免费观看| 黄色a级毛片大全视频| 无遮挡黄片免费观看| 女警被强在线播放| 999久久久国产精品视频| 1024视频免费在线观看| 亚洲专区国产一区二区| 亚洲一码二码三码区别大吗| 99国产精品一区二区三区| 久久久久久大精品| 99国产精品99久久久久| 视频区欧美日本亚洲| 成年女人毛片免费观看观看9| 国产爱豆传媒在线观看 | 欧美国产日韩亚洲一区| 国产精品亚洲一级av第二区| 老汉色av国产亚洲站长工具| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 亚洲国产精品合色在线| 亚洲,欧美精品.| 国产伦人伦偷精品视频| 午夜福利成人在线免费观看| 久久国产精品影院| 亚洲,欧美精品.| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 亚洲一区二区三区不卡视频| 国产精品久久久人人做人人爽| 两性夫妻黄色片| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 精品国产亚洲在线| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 欧美黄色淫秽网站| 超碰成人久久| 好男人电影高清在线观看| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 在线观看日韩欧美| 欧美性长视频在线观看| 久久这里只有精品中国| 日韩高清综合在线| 一区二区三区国产精品乱码| 男人舔女人下体高潮全视频| 亚洲国产欧美一区二区综合| 久久热在线av| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 午夜激情福利司机影院| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 国产精品,欧美在线| tocl精华| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 午夜福利免费观看在线| 91在线观看av| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 日本 av在线| 中出人妻视频一区二区| 一a级毛片在线观看| 色综合欧美亚洲国产小说| 日韩欧美精品v在线| 国产亚洲欧美98| 日本五十路高清| 免费在线观看成人毛片| av中文乱码字幕在线| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 男人舔奶头视频| 欧美色视频一区免费| 久久精品91蜜桃| 老鸭窝网址在线观看| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 国产成人精品久久二区二区免费| 黄色视频,在线免费观看| 黑人操中国人逼视频| 91成年电影在线观看| 国产人伦9x9x在线观看| 国产野战对白在线观看| 特级一级黄色大片| 精品不卡国产一区二区三区| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 国产精品 国内视频| 脱女人内裤的视频| 五月伊人婷婷丁香| 亚洲欧美日韩高清专用| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 免费在线观看完整版高清| 成年女人毛片免费观看观看9| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站 | 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 1024视频免费在线观看| 日韩欧美在线乱码| 国产一区在线观看成人免费| 久久久久国内视频| 中文字幕av在线有码专区| www日本黄色视频网| 欧美日韩福利视频一区二区| 日韩欧美国产一区二区入口| 亚洲免费av在线视频| 神马国产精品三级电影在线观看 | 国产精品av视频在线免费观看| 国产久久久一区二区三区| 国产主播在线观看一区二区| 欧美极品一区二区三区四区| 两个人免费观看高清视频| 黄色丝袜av网址大全| 久久中文看片网| 久久国产精品人妻蜜桃| 亚洲熟妇熟女久久| 91在线观看av| 亚洲七黄色美女视频| 欧美激情久久久久久爽电影| www.www免费av| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 亚洲欧美日韩高清专用| 日韩欧美国产一区二区入口| 老司机午夜福利在线观看视频| 国产不卡一卡二| www.精华液| 午夜免费观看网址| 国产精品电影一区二区三区| 听说在线观看完整版免费高清| 搡老熟女国产l中国老女人| 亚洲九九香蕉| 真人做人爱边吃奶动态| 88av欧美| 91麻豆av在线| 黄色成人免费大全| 九色成人免费人妻av| 色综合欧美亚洲国产小说| 成人国产一区最新在线观看| 又大又爽又粗| 日韩欧美在线乱码| 香蕉av资源在线| 操出白浆在线播放| 中文亚洲av片在线观看爽| 午夜福利视频1000在线观看| 大型黄色视频在线免费观看| 欧美中文日本在线观看视频| 草草在线视频免费看| 久久人妻av系列| АⅤ资源中文在线天堂| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| а√天堂www在线а√下载| 少妇熟女aⅴ在线视频| 香蕉丝袜av| 一级毛片高清免费大全| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 脱女人内裤的视频| 九九热线精品视视频播放| 国产午夜精品论理片| 99国产精品一区二区蜜桃av| 在线观看免费视频日本深夜| 成人av在线播放网站| 久久欧美精品欧美久久欧美| 色av中文字幕| 亚洲精品色激情综合| 波多野结衣巨乳人妻| 日本免费a在线| 国产黄片美女视频| 午夜精品在线福利| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 午夜福利成人在线免费观看| 免费人成视频x8x8入口观看| 在线a可以看的网站| 99在线视频只有这里精品首页| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 女人被狂操c到高潮| 日韩欧美国产一区二区入口| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 欧美最黄视频在线播放免费| 看黄色毛片网站| 亚洲,欧美精品.| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 日韩免费av在线播放| 俺也久久电影网| 久久国产精品影院| 母亲3免费完整高清在线观看| 成人永久免费在线观看视频| 亚洲无线在线观看| 真人做人爱边吃奶动态| 亚洲精品粉嫩美女一区| 国产午夜精品论理片| 欧美黑人巨大hd| 不卡一级毛片| 欧美3d第一页| 亚洲成人国产一区在线观看| 真人做人爱边吃奶动态| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 免费人成视频x8x8入口观看| 我的老师免费观看完整版| 国产视频内射| 婷婷六月久久综合丁香| 国产av麻豆久久久久久久| 搡老妇女老女人老熟妇| 一边摸一边做爽爽视频免费| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 99re在线观看精品视频| 黄色a级毛片大全视频| av在线天堂中文字幕| 国产精品1区2区在线观看.| 国产av又大| 亚洲美女黄片视频| 最新美女视频免费是黄的| 九九热线精品视视频播放| 婷婷亚洲欧美| 精品熟女少妇八av免费久了| 国产一区二区在线观看日韩 | 亚洲五月婷婷丁香| 精品人妻1区二区| 国产成人啪精品午夜网站| АⅤ资源中文在线天堂| 天天一区二区日本电影三级| 一本一本综合久久| 亚洲国产精品999在线| 久久国产精品人妻蜜桃| 俄罗斯特黄特色一大片| 国产亚洲av高清不卡| 午夜激情福利司机影院| 国产av一区二区精品久久| 国产精品电影一区二区三区| av视频在线观看入口| 身体一侧抽搐| 91麻豆av在线| 哪里可以看免费的av片| 又黄又爽又免费观看的视频| 国产熟女午夜一区二区三区| www日本黄色视频网| 午夜精品一区二区三区免费看| 日韩欧美免费精品| 日本黄色视频三级网站网址| 成年免费大片在线观看| 免费在线观看完整版高清| 国产熟女xx| 久久精品91无色码中文字幕| 欧美又色又爽又黄视频| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 国产三级黄色录像| 欧美不卡视频在线免费观看 | 97人妻精品一区二区三区麻豆| 男女那种视频在线观看| 香蕉丝袜av| 精品国产亚洲在线| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 欧美黄色片欧美黄色片| 老司机深夜福利视频在线观看| 给我免费播放毛片高清在线观看| 成人三级黄色视频| 怎么达到女性高潮| 久久久久久久精品吃奶| 日韩欧美 国产精品| 精品日产1卡2卡| 哪里可以看免费的av片| 欧美日本视频| 一个人免费在线观看电影 | 90打野战视频偷拍视频| 黄色a级毛片大全视频| 亚洲,欧美精品.| 国产在线精品亚洲第一网站| 99精品欧美一区二区三区四区| 精品久久久久久久久久免费视频| 亚洲18禁久久av| 一级毛片精品| 精品久久久久久久毛片微露脸| 亚洲av片天天在线观看| 丝袜美腿诱惑在线| 欧美不卡视频在线免费观看 | 亚洲欧美日韩无卡精品| 高潮久久久久久久久久久不卡| 日日干狠狠操夜夜爽| 久久久久久九九精品二区国产 | 久久久水蜜桃国产精品网| 亚洲欧美日韩东京热| 在线观看日韩欧美| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 亚洲精品在线美女| 久久久国产成人精品二区| 免费高清视频大片| 免费无遮挡裸体视频| 亚洲人与动物交配视频| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 欧美成人性av电影在线观看| 欧美一区二区精品小视频在线| 欧美国产日韩亚洲一区| 叶爱在线成人免费视频播放| 国产一区二区三区视频了| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 一二三四在线观看免费中文在| 两人在一起打扑克的视频| 日本精品一区二区三区蜜桃| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 亚洲人成电影免费在线| 黄色女人牲交| 欧美乱色亚洲激情| 成人av在线播放网站| 国产av一区二区精品久久| 搡老熟女国产l中国老女人| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 一区福利在线观看| 日韩欧美在线乱码| 欧美成狂野欧美在线观看| 午夜a级毛片| 在线观看舔阴道视频| 后天国语完整版免费观看| 国产精品av视频在线免费观看| 久久久久免费精品人妻一区二区| 真人一进一出gif抽搐免费| 草草在线视频免费看| 国产亚洲精品一区二区www| 青草久久国产| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆 | 国产黄a三级三级三级人| 又紧又爽又黄一区二区| 狂野欧美激情性xxxx| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 中文亚洲av片在线观看爽| 成熟少妇高潮喷水视频| 最近视频中文字幕2019在线8| 麻豆久久精品国产亚洲av| 国产av一区在线观看免费|