川東南志留系泥巖蓋層水巖相互作用的實驗?zāi)M及其研究意義

張軍濤，吳世祥，李宏濤，柳智利

(1.中國石油化工股份有限公司 石油勘探開發(fā)研究院，北京 100083；2.西南石油大學(xué) 研究生部，成都 610500)

蓋層及封蓋條件是油氣聚集成藏的重要因素，優(yōu)質(zhì)區(qū)域蓋層決定著大中型油氣田的形成和聚集[1]。我國大中型油氣田蓋層以泥巖為主[2]，四川盆地的主力氣層海相碳酸鹽巖之上發(fā)育有泥巖、泥質(zhì)灰?guī)r、膏質(zhì)白云巖、硬石膏層等封蓋性好的區(qū)域蓋層[3-6]。另外，熱液改造型碳酸鹽巖儲集層的形成也與致密的封堵層(蓋層)關(guān)系密切[7-8]。

蓋層巖石的成巖演化過程中，流體活動對蓋層的封堵能力有較大影響[9]，不同成巖環(huán)境、不同的成巖流體，對蓋層巖石封堵能力的影響也不盡相同[10]。

因此，研究蓋層水巖反應(yīng)的方式、機理以及其對封堵能力的影響程度是十分必要的。水巖反應(yīng)的實驗?zāi)M在國內(nèi)外已進行了許多研究，其研究方法和實驗儀器亦較為成熟。前人通過模擬實驗，來研究地層流體對碳酸鹽巖溶蝕作用的影響[11-15]。但是由于蓋層巖性的特殊性，目前對于蓋層的水巖作用的實驗?zāi)M還相對較少。僅見如吳世祥、李劍等人利用實驗?zāi)M研究蓋層的水巖相互作用[9,16]。

本次研究借鑒較為成熟的儲層水巖反應(yīng)實驗，通過模擬蓋層泥巖的水巖反應(yīng)，研究蓋層在不同的成巖環(huán)境下，水巖反應(yīng)對儲層形成以及油氣保存方面的影響。

1 地質(zhì)背景

中國華南地區(qū)在志留系廣泛分布著一套區(qū)域性的泥巖層系[17]。在川東南地區(qū)，這套泥巖層上下分別為奧陶系和二疊系以及志留系本身的海相碳酸鹽巖，其中可與下伏的上奧陶統(tǒng)五峰組碳酸鹽巖匹配形成較好的儲蓋組合[18]。

川東南地區(qū)的該套地層自沉積形成以后，經(jīng)歷了長時間的成巖演化，并存在有多期次的風(fēng)化暴露和斷裂活動，地層水與淡水對其均有影響[19-20]。因此，可能存在有多期次多類型的水巖相互作用過程。

2 實驗樣品及實驗條件

2.1 實驗樣品與實驗介質(zhì)

樣品來自于川東南地區(qū)的林1井，以下志留統(tǒng)的龍馬溪組泥巖為主要的研究對象。首先對其進行X衍射礦物組分分析。然后將泥巖樣品，分成質(zhì)量相近的9份(表1)，并使每份具有不同的反應(yīng)時間或溫壓條件以及流體環(huán)境。實驗?zāi)M2種不同的成巖環(huán)境：地表巖溶和埋藏溶蝕，即常溫常壓和高溫高壓(30 ℃,1 MPa; 80 ℃, 20 MPa; 160 ℃, 40 MPa)，流體介質(zhì)相對應(yīng)地分別選用大氣降水和熱鹵水(含乙酸，ω(乙酸)=0.5%)。

2.2 實驗裝置

實驗在中國石化石油勘探開發(fā)研究院無錫石油地質(zhì)研究所完成。實驗裝置水—巖反應(yīng)模擬實驗儀如圖1，該裝置用管式爐加溫控制實驗溫度，內(nèi)部用1個6孔板固定樣品管，管底采用微孔及節(jié)制閥門，以控制每個樣品出口端的流量。通過進口端流速控制實驗壓力[14](圖1)。

2.3 實驗流程

本次實驗采用動態(tài)壓力平衡法，即讓新鮮的流體不斷地流過巖樣，并保持釜內(nèi)壓力不變，所以水的流速和流出的總液體量將會直接影響到實驗結(jié)果。為了保證流過所有樣品的流速基本一致，實驗采用定時間、定流量、定總量，在20 h左右的時間內(nèi)，以10 mL/min 流速注入反應(yīng)液，最終使得出口閥流出量分別為0.5,1,2 L，雖然中間各個樣品管的出口流速會有微小的差別，但可以用間隙關(guān)閉出口閥的方式，精確控制各樣品的流出總液量。實驗表明，浸泡方式下巖樣的溶蝕量較小，所以短暫關(guān)閉出口閥門不會影響到結(jié)果[13]。

在每組樣品實驗?zāi)M之前和完成以后，都對其表面進行掃描電鏡分析。

圖1 水—巖反應(yīng)模擬實驗儀裝置示意[14]

3 實驗結(jié)果

3.1 樣品不同環(huán)境下的溶蝕率

X衍射分析顯示泥巖樣品中主要礦物組分為粘土礦物，并含有少量的石英、長石等碎屑礦物，以及微量的碳酸鹽礦物。而粘土礦物中主要成分為伊利石，約占96%，其次為綠泥石，約占4%。

在常溫常壓、淡水介質(zhì)條件下，泥巖樣品僅發(fā)生了微弱的溶蝕(表1)。在經(jīng)歷0.5,1,2 L的流體反應(yīng)后，其溶蝕率分別僅為0.044%,0.035%,0.000%，而且3個不同的時間段里的溶蝕率的變化并不明顯。而在高溫高壓、有乙酸存在的條件下，巖石樣品受溶蝕破壞的強度明顯強于常溫淡水條件下，并且隨著溫度和壓力的增加，其溶蝕率也隨之增加。在80 ℃,20 MPa條件下，巖石樣品經(jīng)0.5,1,2 L含乙酸流體介質(zhì)的溶蝕后，較常溫常壓有了顯著地升高，其溶蝕率分別可至0.242%,0.526%,0.879%；而在160 ℃,40 MPa條件下，巖石樣品經(jīng)0.5,1,2 L含乙酸流體介質(zhì)的反應(yīng)后，其溶蝕率是3個測試條件下的最高值，分別為0.643%,0.987%,1.776%。同時，也注意到除了在常溫常壓淡水介質(zhì)條件下，巖石樣品的溶蝕率都隨著流體介質(zhì)的增加而增加，且增加過程大致具有線性的特征(圖2)。

圖2 不同溫壓條件下泥巖的溶蝕率

3.2 水巖反應(yīng)前后樣品的形態(tài)以及物質(zhì)組分差異

通過對樣品進行掃描電鏡分析，可以顯現(xiàn)巖石樣品反應(yīng)前后在形貌特征以及物質(zhì)組成的差異。在常溫常壓下、經(jīng)歷了3個不同量流體過程的樣品，其反應(yīng)前后的物質(zhì)組成和表面形態(tài)并無太大的差異(圖3A,B)。反應(yīng)前，泥巖表面呈凹凸不平狀，主要的礦物組分為粘土礦物和少量的石英、碳酸鹽礦物以及黃鐵礦等(圖3A)；反應(yīng)后，樣品表面并未出現(xiàn)太大的差異(圖3B)。而在80 ℃,20 MPa，乙酸流體介質(zhì)的條件下，泥巖樣品反應(yīng)前后有較大的差異(圖3C,D)。反應(yīng)后表面區(qū)域圓滑，樣品表面部分易溶礦物組分(主要為碳酸鹽巖礦物)已經(jīng)明顯減少，并可見表面有少量的綠泥石沉淀(圖3D)。

圖3 水巖反應(yīng)前后樣品的形貌和物質(zhì)組分差異

在160 ℃,40 MPa，乙酸流體介質(zhì)的條件下，樣品反應(yīng)前后的差異更為明顯(圖3E,F)。反應(yīng)后，樣品表面更加圓潤，易溶組分減少得更為顯著，表面有黃鐵礦沉淀產(chǎn)生(圖3F)。

4 討論

4.1 表生條件下水巖反應(yīng)對蓋層泥巖的影響

實驗結(jié)果顯示，在常溫常壓下泥巖樣品在淡水中的溶蝕率非常低，溶蝕量微乎其微。即在常溫常壓下，泥巖與淡水僅有非常微弱的水巖反應(yīng)發(fā)生。這可能與泥巖本身的內(nèi)部物質(zhì)組成和成巖階段相關(guān)，首先本次研究泥巖樣品主要礦物成分為粘土礦物以及少量的石英、長石和碳酸鹽礦物，這些礦物在常溫常壓淡水條件下都具有較低的溶解度，很難被溶蝕；并且泥巖樣品處于高成巖階段，難以繼續(xù)發(fā)生水巖反應(yīng)，這可以解釋泥巖樣品在常溫常壓下較低的溶蝕率。由此可以推斷，在地表淡水弱的水動力條件下，對泥巖蓋層破壞是非常有限的。但是值得注意的是，由于本次實驗的流體的流速非常低，流體對巖石樣品的沖刷作用對實驗結(jié)果影響非常小。但在實際情況下，物理的沖刷破碎是地表條件下對蓋層巖石最主要的破壞作用。

4.2 埋藏條件下水巖反應(yīng)對蓋層泥巖的影響

埋藏條件下含乙酸流體的溶蝕率要明顯高于在常溫常壓下淡水條件的溶蝕率，說明在埋藏條件下含乙酸流體的溶蝕能力要高于常溫常壓下的淡水。這也與巖石的物質(zhì)組成以及成巖階段有關(guān)，在乙酸存在的條件下，使得易于溶蝕的組分如碳酸鹽礦物、粘土礦物等被溶蝕；而在高溫高壓的條件下，處于晚成巖階段的泥巖也易于產(chǎn)生微小裂隙，使得更易發(fā)生溶蝕。故而推斷，同等流體量的情況下，在埋藏環(huán)境中含乙酸的流體對蓋層的破壞力要高于地表條件的淡水。即使如此，含乙酸流體在高溫高壓條件下對泥巖的溶蝕率也是非常低的，最高僅為1.776%。

在都是同一種流體(含乙酸)的情況下，隨著溫度和壓力的升高，溶蝕率也逐漸升高。可能說明在較高的溫度壓力條件下，即較大的深度下，泥巖更容易發(fā)生溶蝕破壞。

4.3 蓋層水巖反應(yīng)對熱水改造碳酸鹽巖儲層形成的影響

雖然高溫高壓的含乙酸流體對泥巖有一定的溶蝕能力，但是對比同種條件下的灰?guī)r和云巖的溶蝕率，可以發(fā)現(xiàn)兩者的溶蝕率之間存在較大的差異。碳酸鹽巖的溶蝕率遠高于泥巖，在90 ℃,50 MPa條件下，經(jīng)1 L含乙酸流體作用下碳酸鹽巖的溶蝕率可高達39%[13]。參照經(jīng)典的熱水溶蝕碳酸鹽巖儲層的形成模式[7]，可以發(fā)現(xiàn)一個較好的熱水改造碳酸鹽巖儲層的存在，頂部必須具備有一個泥巖(或其他致密巖性)的封堵層。以往的研究只對比分析了兩者之間滲透性的差異，但均未考慮到在埋藏條件下，泥巖蓋層的溶蝕問題。本次研究顯示，泥巖雖然在埋藏條件具有較常溫下更高的溶蝕率，但相對于碳酸鹽巖而言，其溶蝕率還是非常微弱的。

因此，可以預(yù)測在埋藏條件下，當斷裂或巖漿熱液活動時，具有溶蝕性的熱流體在由下向上運移過程中，首先對位于下部的下奧陶系碳酸鹽巖發(fā)生溶蝕作用，而當流體運移至頂部時，由于志留系泥巖滲透率低和難溶蝕2個因素的疊加作用，使得流體無法繼續(xù)向上運移，大量的熱流體在碳酸鹽巖中滯留，與巖石的水巖反應(yīng)更加充分，造成強烈的溶蝕，產(chǎn)生大量的溶蝕孔洞，形成熱改造碳酸鹽巖儲集層[21]。

5 結(jié)論

1)在常溫常壓下，泥巖與淡水僅有非常微弱的水巖反應(yīng)發(fā)生，在地表淡水弱的水動力條件下，對泥巖蓋層破壞是非常有限的。

2)同等流體量的情況下，在埋藏環(huán)境中含乙酸的流體對泥巖的破壞力要高于常溫常壓下的淡水。在同一種流體(含乙酸)的情況下，隨著溫度和壓力的升高，溶蝕率也逐漸升高?？赡苷f明在較高的溫度壓力條件下，即較大的深度下，泥巖可能更容易發(fā)生溶蝕破壞。

3)泥巖雖然在高溫高壓下也能被含乙酸流體溶蝕，但相對于同種條件下的灰?guī)r和云巖的溶蝕率要低得多。在研究區(qū)內(nèi)，當有具有溶蝕性的熱流體活動時，由于志留系龍馬溪組泥巖滲透率低和難溶蝕2個因素的疊加，使得大量的流體在碳酸鹽巖中滯留，與圍巖發(fā)生充分的水巖作用，有可能在奧陶系碳酸鹽巖地層中形成熱改造碳酸鹽巖儲集層。

致謝：在實驗過程和本文完成過程中，得到了中國石化石油勘探開發(fā)研究院無錫石油地質(zhì)研究所范明高級工程師、劉偉新高級工程師、張慶珍高級工程師、俞凌杰等的幫助和指導(dǎo)，在此一并表示感謝。

參考文獻:

[1] 戴金星,宋巖,張厚福. 中國大中型氣田形成的主要控制因素[J]. 中國科學(xué)D輯,1996,26(6):481-487.

[2] 胡國藝,汪曉波,王義鳳,等. 中國大中型氣田蓋層特征[J]. 天然氣地球科學(xué),2009,20(2):162-166.

[3] 羅嘯泉,李書兵,何秀彬,等. 川西龍門山油氣保存條件探討[J]. 石油實驗地質(zhì),2010,32(1):10-14.

[4] Ma Y H, Guo X S, Guo T L, et al. The puguang gas field: new giant discovery in mature Sichuan Basin, southwest China [J]. AAPG Bulletin,2007,91(5):627-643.

[5] Wei G Q, Chen G S, Du S M, et al. Petroleum systems of the oldest gas field in China: Neoproterozoic gas pools in the Weiyuan gas field, Sichuan Basin [J]. Marine and Petroleum Geology, 2008,25:371-386.

[6] 鄧模,呂俊祥,潘文蕾,等. 鄂西渝東區(qū)油氣保存條件分析[J]. 石油實驗地質(zhì),2009,31(2):202-206.

[7] Davies G R, Smith Jr. L B. Structurally controlled hydrothermal dolomite reservoir facies: An overview [J]. AAPG Bulletin,2006,90(11): 1641-1690.

[8] 陳莉瓊,沈昭國,侯方浩,等. 四川盆地三疊紀蒸發(fā)巖盆地形成環(huán)境及白云巖儲層[J]. 石油實驗地質(zhì),2010,32(4):334-340.

[9] 吳世祥,金之鈞,湯良杰. 蓋層水巖相互作用研究及其油氣地質(zhì)意義：以黔中隆起及周緣為例[J]. 地質(zhì)學(xué)報,2007,81(8):1110-1117.

[10] 張長江,潘文蕾,劉光祥,等. 中國南方志留系泥質(zhì)巖蓋層動態(tài)評價研究[J]. 天然氣地球科學(xué),2008,19(3):301-310.

[11] 張文正,黃思靜. 碳酸鹽巖深埋藏溶蝕成巖過程的實驗?zāi)M研究[J]. 低滲透油氣田,1997,2(1):34-37.

[12] 范明,蔣小瓊,劉偉新,等. 不同溫度條件下CO2水溶液對碳酸鹽巖的溶蝕作用[J]. 沉積學(xué)報,2007,25(6):825-829.

[13] 肖林萍. 埋藏條件下碳酸鹽巖實驗室溶蝕作用模擬的熱力學(xué)模型與地質(zhì)勘探方向：以陜甘寧盆地下奧陶統(tǒng)馬家溝組第五段為例[J]. 巖相古地理,1997,17(4):57-70.

[14] 范明,胡凱,蔣小瓊,等. 酸性流體對碳酸鹽巖儲層的改造作用[J]. 地球化學(xué),2009,38(1):20-26.

[15] Luquot L, Gouze P. Experimental determination of porosity and permeability changes induced by injection of CO2into carbonate rocks[J]. Chemical Geology, 2009,265(1-2): 148-159.

[16] 李劍,嚴啟團, 張英,等. 柴達木盆地三湖地區(qū)第四系生物氣蓋層封閉機理的特殊性[J]. 中國科學(xué)D輯:地球科學(xué),2007,37 (增刊Ⅱ): 36-42.

[17] 王清晨,嚴德天,李雙建. 中國南方志留系底部優(yōu)質(zhì)烴源巖發(fā)育的構(gòu)造—環(huán)境模式[J]. 地質(zhì)學(xué)報,2008,82(3):289-295 .

[18] 馬永生,郭彤樓,付孝悅,等. 中國南方海相石油地質(zhì)特征及勘探潛力[J]. 海相油氣地質(zhì),2002,7(3):19-27.

[19] 潘忠華,范德廉. 川東南脈狀螢石一重晶石礦床同位素地球化學(xué)[J]. 巖石學(xué)報,1996,12(1):127-136.

[20] 張林,魏國齊,郭英海,等. 四川盆地志留系層序地層及有利儲集層分布[J]. 天然氣工業(yè),2005,25(5):6-8.

[21] 劉樹根,汪華,孫瑋,等. 四川盆地海相領(lǐng)域油氣地質(zhì)條件專屬性問題分析[J]. 石油與天然氣地質(zhì),2008,29(6):781-818.