邱國(guó)華
(核工業(yè)北京地質(zhì)研究院,中核高放廢物地質(zhì)處置評(píng)價(jià)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100029)
土壤-植物系統(tǒng)中氚遷移研究現(xiàn)狀與展望
邱國(guó)華
(核工業(yè)北京地質(zhì)研究院,中核高放廢物地質(zhì)處置評(píng)價(jià)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100029)
對(duì)土壤-植物系統(tǒng)中氚遷移研究的意義、國(guó)內(nèi)外研究進(jìn)展作了概括性的介紹與展望,包括氚在不同土壤和植物中的時(shí)空分布、遷移規(guī)律及其影響因素、氚的化學(xué)形態(tài)和氚遷移數(shù)學(xué)模型研究等??偨Y(jié)了已取得的研究成果,并分析、討論了研究中存在的問(wèn)題。
氚遷移;土壤-植物系統(tǒng);研究進(jìn)展
目前,全世界核電站采用最廣泛的堆型是壓水堆,而氚水(HTO)是壓水堆核電站主要的放射性流出物之一,未來(lái)的能源——可控?zé)岷朔磻?yīng)堆可能對(duì)環(huán)境產(chǎn)生影響的主要核素也是氚[1]。此外,核試驗(yàn)和放射性廢物處置也會(huì)向環(huán)境釋放大量的氚,并對(duì)地下水造成放射性污染[2],故3H也是放射性廢物處置中的重要核素之一[3]。氚水進(jìn)入環(huán)境后直接參與自然界的水循環(huán),將會(huì)經(jīng)地下水等途徑而遷移,從而有可能進(jìn)入生物圈,可以迅速地被生物圈中的一切生物有機(jī)體所吸收,并以直接或間接的方式對(duì)人類健康造成危害。氚雖屬低毒,但氫是生命細(xì)胞中最普遍存在的一種元素,故氚原子對(duì)生物體可能會(huì)造成的影響不容忽視。于是,氚已成為人類在利用核能時(shí)影響環(huán)境的主要核素之一,成為核設(shè)施安全評(píng)價(jià)及相關(guān)研究中所關(guān)注的重要對(duì)象。
土壤是人類周圍環(huán)境中變化最復(fù)雜、信息最豐富、最敏感的部分[4],處于巖石圈、水圈、大氣圈和生物圈的交接地帶,而植物是土壤、空氣和水體放射性污染的生物終端,通過(guò)對(duì)土壤、巖石和植物樣品的分析可以揭示環(huán)境現(xiàn)狀及放射性核素遷移情況。因此,研究氚在生態(tài)環(huán)境中,特別是土壤-植物系統(tǒng)中的遷移行為是一項(xiàng)亟待開(kāi)展的工作。
氚的半衰期為12.43 a,在衰變時(shí)發(fā)射能量較低的β粒子,其最大能量為18.6 keV,在空氣中平均射程僅為5.7 mm,其外照射和吸入內(nèi)照射均可忽略,產(chǎn)生的照射幾乎全部是通過(guò)食入途徑[5], 生物半排期約為8~l0 d,可造成一定的內(nèi)照射危害。氚在環(huán)境中主要以HTO和HT的形式存在,質(zhì)量分?jǐn)?shù)各為99%和0.1%[6],以甲烷或有機(jī)物化學(xué)形態(tài)存在的很少。
環(huán)境中的氚來(lái)源于天然生成和人工制造兩種途徑[7]。天然氚主要來(lái)源于宇宙射線中大于4.4 MeV的中子轟擊上層大氣中的氮而發(fā)生14N(n,T)12C核反應(yīng)。目前,地球上氚的主要來(lái)源是人工氚,人工氚主要來(lái)源于核爆炸(尤其是氫彈試驗(yàn))、核反應(yīng)堆和核燃料后處理,氚是伴隨核能開(kāi)發(fā)而產(chǎn)生的重要污染物。顯然,隨著核電規(guī)模的增大,氚在環(huán)境中的產(chǎn)生量和累積量也將增大。到1995年,反應(yīng)堆和核燃料后處理廠將成為氚的主要環(huán)境污染源[6]。例如:重水堆核電站每年向大氣排放氚的平均排放量高達(dá)約 22.2×1012Bq·a-1; 紐約州南布法羅市的核燃料后處理廠排放到環(huán)境的氚約為 740×1010Bq·a-1, 其中有 25%以氣態(tài)排出,65%以液態(tài)廢物排放,其余10%存留在待處置的高放廢液中。
氚被釋放到環(huán)境中后,伴隨著自然界水的循環(huán),可通過(guò)物理、化學(xué)交換和生物轉(zhuǎn)化等方法在環(huán)境中循環(huán),因此在大氣、江河、湖泊、海洋和土壤,乃至植物和動(dòng)物體內(nèi)均有氚的痕跡。HT可進(jìn)入土壤并經(jīng)酶催化反應(yīng)生成HTO[8],未經(jīng)蒸發(fā)留在土壤中的氚主要以液態(tài)水形式在土壤中運(yùn)移。氚結(jié)合到植物和動(dòng)物有機(jī)分子中去,形成氚化合物,稱有機(jī)結(jié)合氚 (OBT)。國(guó)內(nèi)、外研究人員針對(duì)土壤、土壤-植物系統(tǒng)中氚遷移問(wèn)題,進(jìn)行了較多有意義的實(shí)驗(yàn)研究和理論分析工作。
3.1 氚在土壤中的遷移行為
國(guó)內(nèi)、外針對(duì)氚在土壤中遷移行為所進(jìn)行的相關(guān)研究有近50 a的歷史,已開(kāi)展大量實(shí)驗(yàn)研究工作。近年來(lái)的相關(guān)研究主要集中在以下幾方面:
(1)氚在土壤包氣層和含水層中遷移規(guī)律及其影響因素研究
武清華等[9]測(cè)定了土壤包氣層中3H在天然條件和人工噴淋條件下的擴(kuò)散系數(shù),并研究了3H示蹤劑在黃土包氣層中的遷移行為,得出了在華北地區(qū)黃土高原天然條件下包氣層以及2 m×2 m實(shí)驗(yàn)坑中氚示蹤劑的遷移速度和縱向擴(kuò)散系數(shù)。
王金生等[10]通過(guò)野外實(shí)驗(yàn)研究表明:在包氣帶中,黃土對(duì)99Tc的吸附大于3H;在含水層中,黃土對(duì)3H遷移的影響大于99Tc。采用非平衡吸附模式NESOR程序模擬了3H在黃土包氣帶和含水層中的遷移過(guò)程,結(jié)果表明:3H在黃土含水層中分配系數(shù)為0.116 mL·g-1,其滯留機(jī)理尚待研究。
王志明等[11]通過(guò)氚在黃土包氣帶現(xiàn)場(chǎng)示蹤試驗(yàn)結(jié)果的分析,發(fā)現(xiàn)3H縱向分布在相對(duì)濃度較大時(shí)是對(duì)稱的,而相對(duì)濃度較小時(shí)則不對(duì)稱。氚的橫向擴(kuò)散參數(shù)約為縱向擴(kuò)散參數(shù)的1/3。按快成分計(jì)算出關(guān)心地點(diǎn)的濃度在某些情況下大于常規(guī)計(jì)算結(jié)果。這表明,以質(zhì)心運(yùn)動(dòng)速度為代表的常規(guī)計(jì)算在某些情況下是不保守的。
王金生等[3]研究了我國(guó)某民用低中放固體廢物處置場(chǎng)核素遷移的途徑,對(duì)核素在地下水中的遷移進(jìn)行了詳細(xì)分析與計(jì)算,結(jié)果表明,包氣帶是延遲核素遷移的主要屏障,但在500 a內(nèi)不能延遲3H和14C的遷移,且能穿過(guò)包氣帶的核素只有3H和14C。
滕彥國(guó)、左銳等[12-13]進(jìn)行了飽和條件下3H和Br-、3H和99Tc與非飽和條件下3H和131I的溶質(zhì)遷移野外和室內(nèi)模擬實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明:3H的遷移速度滯后于Br-、99Tc和131I,3H在飽和黃土中遷移的延遲因子為1.95~2.05,相當(dāng)于在地下水中遷移的速度比地下水流速慢了50%。影響3H遷移滯后的因素主要有土壤黏土礦物的吸附、土壤中不流動(dòng)水的存在、3H的初始濃度和土壤的理化性質(zhì) (pH、水/固比和腐殖酸含量等)。因此,將3H示蹤劑用于測(cè)定地下水的流速會(huì)導(dǎo)致結(jié)果偏低,也是不安全的方法。
楊月娥等[14]在野外試驗(yàn)場(chǎng)地下研究設(shè)施的實(shí)驗(yàn)豎井中進(jìn)行了3H和Br-的混合遷移實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明:在相同條件下,Br-的遷移速度均大于3H的遷移速度,這可能是由于負(fù)離子的排斥效應(yīng)造成的。
曾妮[15]通過(guò)氚在4種土樣中的吸附特征實(shí)驗(yàn),得出了四川安縣土、四川江油土、北師大校園土和山西黃土等4種土樣對(duì)氚的分配系數(shù),且實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,對(duì)氚的分配系數(shù)受隨吸附時(shí)間、水土比、氚水比活度、pH值和有機(jī)質(zhì)含量等條件影響不大。
Robert D.Fallon[16]對(duì)美國(guó)沿海平原和東南部皮德蒙特地區(qū)不同土壤中分子氚的沉積速率、植被和土壤深度進(jìn)行了氚吸收的影響實(shí)驗(yàn)研究。從6個(gè)不同場(chǎng)址的調(diào)查結(jié)果來(lái)看,氚的沉積速率為0.002 5~0.11 cm·s-1,平均值為0.028 cm·s-1,表層20 cm土壤的沉積速率最高。植被對(duì)氚沉積速率沒(méi)有明顯的直接影響。
P.Fodor-Csányi等[17]對(duì) HTO 從一個(gè)點(diǎn)源向含放射性廢物(距點(diǎn)源10~40 cm)的土壤中遷移情況進(jìn)行了研究。結(jié)果表明:HTO在水平方向上的分散作用要遠(yuǎn)大于垂直時(shí),這可能是由于HTO較大的向下遷移率加強(qiáng)了水平方向上的分散作用。經(jīng)預(yù)測(cè),HTO在1 m厚土壤中從一個(gè)點(diǎn)源向下遷移時(shí),平均遷移速率從第1 a的0.14 cm·L-1降低至第50 a時(shí)的0.05 cm·L-1,這可能是由于深部土壤結(jié)構(gòu)變化引起水動(dòng)力梯度降低而造成的。
土壤的物理、化學(xué)條件 (如溫度、pH值和Eh值),以及有機(jī)質(zhì)和微生物含量的變化也會(huì)影響核素的遷移[18]。土壤溫度的變化引起3H的蒸發(fā),土壤的pH值和Eh的變化引起核素化學(xué)形態(tài)及其活動(dòng)性的變化,土壤微生物的存在會(huì)將核素的高價(jià)態(tài)還原為低價(jià)態(tài)進(jìn)而影響其遷移。 Rat’ko A I等[19]的研究表明,采用改性的黏土礦物吸附地下水中的3H,可以達(dá)到控制3H擴(kuò)散的目的,土壤中黏土含量的增加會(huì)降低3H的遷移速度。此外,土壤中不流動(dòng)水的存在將影響土壤的飽和狀態(tài)與核素的行為[20],由于不流動(dòng)水的存在,使流動(dòng)水的平均孔隙流速增大,如果3H在不流動(dòng)水中的比例很大 (如發(fā)生同位素交換等作用),將影響其遷移。
(2)氚在土壤中的化學(xué)形態(tài)的研究
在土壤腐殖層的微生物生長(zhǎng)繁殖過(guò)程中,部分HTO中的氚被用于構(gòu)成有機(jī)物。Papke H等[2]對(duì)5種不同的土壤進(jìn)行了實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明,OBT的平均形成率與土壤中的平均HTO活度有關(guān)(0.03%~0.05%/周),但當(dāng)向土壤中加入葡萄糖基液后增加到0.35%/周。Diabate等[22]對(duì)OBT的研究表明,土壤中形成的OBT在被新陳代謝為HTO之前,其平均停留時(shí)間為5 a。
McFarlane J C 等[23]的研究表明, HT 在土壤中的滲透深度僅有2.3 cm,這是由于HT沉積在土壤后很快被微生物(如細(xì)菌、原生動(dòng)物和苔蘚等)氧化轉(zhuǎn)變?yōu)镠TO。因此,所有沉積在地表的氚(HT和HTO)最終進(jìn)入土壤水并參與整個(gè)水循環(huán),例如蒸發(fā)、地下水遷移和植物的吸收和蒸騰等[24]。
(3)氚在土壤中遷移的數(shù)學(xué)模擬研究
郭敏麗等[25]應(yīng)用GROUND程序分別對(duì)3H等各示蹤劑在飽和黃土中的遷移進(jìn)行了模擬,獲得了各示蹤劑在飽和黃土中的阻滯因子。且研究結(jié)果表明,示蹤劑 “電性理論”不能用來(lái)解釋3H、Br-和I-在飽和黃土中遷移時(shí)產(chǎn)生的滯留現(xiàn)象。
郭敏麗等[26]對(duì)飽和黃土核素遷移實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了流速反推模擬,結(jié)果顯示,3H和Br-在飽和黃土的遷移中均存在延遲現(xiàn)象,且3H的延遲大于Br-,模擬獲得3H的延遲因子為1.95~2.05。通過(guò)比較,采取常用模擬法獲得的水流流速存在較大誤差。延遲因子的靈敏度分析結(jié)果顯示,延遲因子對(duì)3H和Br-在飽和黃土中的遷移具有較大影響。
郭敏麗等[27]針對(duì)非均勻性明顯的某放射性廢物處置場(chǎng)候選場(chǎng)址,應(yīng)用分形理論方法,在介質(zhì)水力性質(zhì)參數(shù)與介質(zhì)結(jié)構(gòu)分維之間建立函數(shù)關(guān)系式來(lái)描述場(chǎng)址介質(zhì)的非均勻性,應(yīng)用不同方法對(duì)核素3H和90Sr的遷移進(jìn)行預(yù)測(cè)比較。結(jié)果表明,采用分形理論方法預(yù)測(cè)的核素遷移濃度比參數(shù)直接回歸法更接近實(shí)際情況,分配系數(shù)的取值對(duì)預(yù)測(cè)結(jié)果影響較大。
張建鑫等[28]通過(guò)開(kāi)發(fā)應(yīng)用GMS軟件,對(duì)某區(qū)域內(nèi)地下水流動(dòng)和3H(氚)的遷移行為進(jìn)行了數(shù)值模擬,獲得了壓力水頭和速度場(chǎng)等參量,以及特定位置3H體積分?jǐn)?shù)隨時(shí)間變化曲線。對(duì)比分析表明,計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果基本一致。
3.2 氚在土壤-植物系統(tǒng)中的遷移
3.2.1 氚在土壤、空氣和植物中的遷移過(guò)程
氚在土壤、空氣和植物中遷移與循環(huán)的過(guò)程如圖1所示[29-30]。氚從土壤到植物的遷移過(guò)程是與植物根部對(duì)水的吸收有緊密聯(lián)系的,其遷移過(guò)程與普通水類似,沿自由能梯度通過(guò)樹(shù)葉遷移進(jìn)入植物內(nèi);樹(shù)葉中水分蒸發(fā)維持了這個(gè)梯度[24,31]。氚從土壤到植物的遷移過(guò)程受土壤中HTO的活度和分布、土壤特性(結(jié)構(gòu)、類型和含水量等)和植物根系的發(fā)育程度的影響較大,根系的模式由植物的種類和生長(zhǎng)階段決定[32]。
3.2.2 氚遷移的機(jī)理
氚的吸收遷移取決于氚的化學(xué)形態(tài),氚的氧化物(HTO)能以液態(tài)水或水蒸氣的形態(tài)較容易地直接進(jìn)入植物內(nèi)部,但實(shí)驗(yàn)研究表明,氚氣HT由于其在水中的低溶解性而不被植物所吸收[33]。植物被HT污染的一般途徑包括了其 在 植 物 葉 子[33-34]和 土 壤[34-35]中 被 氧 化 成HTO。實(shí)際上,土壤中氚化水通過(guò)蒸發(fā)蒸騰從土壤轉(zhuǎn)移至空氣,將導(dǎo)致樹(shù)葉對(duì)HTO水蒸氣的吸收[35-36]。當(dāng)HT到HTO的轉(zhuǎn)化率較高時(shí)(例如 0.104~1.64 Bq·(min·g)-1盆栽萵苣鮮物質(zhì)[1]),氚在從環(huán)境到植物的遷移機(jī)理總體上可以總結(jié)為HTO的吸收。
3.2.3 國(guó)內(nèi)、外研究進(jìn)展
近年來(lái),國(guó)內(nèi)、外開(kāi)展土壤-植物系統(tǒng)中氚遷移相關(guān)研究的主要內(nèi)容有:(1)氚在土壤-植物系統(tǒng)中時(shí)空分布、遷移規(guī)律及其影響因素研究;(2)氚在土壤-植物系統(tǒng)中化學(xué)形態(tài)的研究;(3)氚在土壤-植物系統(tǒng)中遷移數(shù)學(xué)模型的研究。具體內(nèi)容如下:
Evenden W G等[38]對(duì)被地下水中3H和14C污染的濕地-植物系統(tǒng)中的核素遷移進(jìn)行了研究,結(jié)果表明,3H的累積和遷移途徑為土壤-根-葉。 Belot[33]的研究表明, 在各種情況下,生長(zhǎng)在被污染土壤上的植物中氚的滯留時(shí)間取決于該土壤中氚的滯留時(shí)間。
Sweet C W等[39]對(duì)排放到大氣中的氚化水引起的環(huán)境氚轉(zhuǎn)移進(jìn)行了研究,結(jié)果表明:HTO進(jìn)入土壤后,很容易被植物根部吸收,通過(guò)蒸發(fā)回到大氣中。大氣中分子形式的HT也能進(jìn)入土壤和植物,易被土壤中的微生物氧化成HTO。在排放HT后,沉積在土壤中的HTO可以在樹(shù)木根系之中滯留長(zhǎng)達(dá)3個(gè)月之久。
Raney 和 Vaadia[40]對(duì)向日葵和煙草植物進(jìn)行了氚遷移實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明:植物莖和成熟葉子的葉柄中的組織自由水氚(TFWT)活度在12 h內(nèi)達(dá)到與營(yíng)養(yǎng)液中相同的氚活度,此時(shí),氚在營(yíng)養(yǎng)液與植物終端節(jié)點(diǎn)中緩慢達(dá)到了平衡。相反,葉脈組織中的TFWT活度則保持在較低水平,可能是由于與大氣的水交換所致。此外,約有1/2~4/5的土壤氚(HTO)至少在有光的條件下12 h內(nèi),在植物生長(zhǎng)階段轉(zhuǎn)移到大氣中。
Choi Y H 等[41]對(duì)模擬稻田中 OBT和地下水中HTO的分布進(jìn)行了研究,發(fā)現(xiàn)稻稈和籽粒中OBT的HTO土壤-植物轉(zhuǎn)移系數(shù)(TF)的最高值出現(xiàn)在各部位生長(zhǎng)最活躍期間;當(dāng)在最表層土壤中加入HTO時(shí)有利于增加OBT的產(chǎn)量。收獲1周后,30 cm表層土壤中剩下不到4%的HTO,估計(jì)有70%~90%的HTO通過(guò)蒸發(fā)逸散至空氣中。
通過(guò)測(cè)量美國(guó)薩凡納河工廠周圍地區(qū)土壤和植物中的核素,研究了氚從土壤進(jìn)入植物的情況[42],結(jié)果表明HTO沿樹(shù)干向上流動(dòng),HTO在樹(shù)干中的擴(kuò)散比在大部分土壤中的擴(kuò)散強(qiáng);在熱帶條件下,番茄中氚的半排期為6~14 d,而在溫帶氣候區(qū),放射性核素經(jīng)土壤進(jìn)入時(shí),氚的半排期為60 d。
Higgins N A 等[43]建立了 TRIF 模型用于模擬氚在環(huán)境食物鏈中的遷移過(guò)程,該模型提出了氚以氚氣和氚水的形式通過(guò)食物鏈遷移進(jìn)入牧場(chǎng)、農(nóng)作物和動(dòng)物,也包括了有機(jī)結(jié)合氚的產(chǎn)生和遷移。
史建君等研究了HTO在茶樹(shù)-土壤[44]、玉米-土壤[45]、 大豆-土壤[46]和青菜-土壤[47]模擬生態(tài)系統(tǒng)中的遷移規(guī)律,并應(yīng)用具有相互交換的雙庫(kù)室開(kāi)系統(tǒng)模型確定了各分室的擬合方程。結(jié)果表明:
(1)氚以自由水氚和結(jié)合態(tài)氚形態(tài)存在于土壤、茶樹(shù)、玉米、大豆植株和青菜組織中,其中自由水氚遠(yuǎn)大于結(jié)合態(tài)氚,只有成熟的玉米籽粒、大豆籽和成熟的莖桿例外;
(2)玉米和大豆植株中的自由水氚比活度于引入后6 h時(shí)達(dá)最大值,隨后逐漸下降,而結(jié)合態(tài)氚呈緩慢增加;茶樹(shù)中的總氚比活度隨時(shí)間逐漸增加至最大值后又趨下降;表層土中兩種形態(tài)氚基本呈逐漸下降趨勢(shì);
(3)可食部分玉米和大豆籽粒的濃集系數(shù)(CF值,植物中HTO比活度與土壤中HTO比活度之比)分別為4.41和1.12,表明玉米籽粒對(duì)HTO具有一定的富集作用,而大豆籽對(duì)氚水基本沒(méi)有富集作用。
王壽祥等[48-49]研究了氚水在水稻田中遷移、運(yùn)送的動(dòng)態(tài)過(guò)程。結(jié)果表明:
(1)早稻田土壤上部,自由水氚增大至第8 d后下降,其結(jié)合態(tài)氚增加至第22 d高于自由水氚;而晚稻田土壤上部及根部的自由水氚及結(jié)合氚濃度基本上隨時(shí)間降低;
(2)早稻田土壤中的總氚質(zhì)量活度在1 d內(nèi)達(dá)到最大值,之后便下降,晚稻田土壤中的總氚質(zhì)量活度則始終隨時(shí)間單調(diào)地降低。
王 壽 祥[50]、 張 永 熙[51]等 利 用 同 位 素 示 蹤技術(shù)研究了進(jìn)入水體的HTO向陸地遷移的規(guī)律,結(jié)果表明:
(1)陸地作物中HTO質(zhì)量活度遠(yuǎn)高于土壤;對(duì)陸地作物來(lái)說(shuō),青菜中的HTO質(zhì)量活度比玉米高得多,這與青菜含有的水分比玉米多有關(guān);并且青菜中的自由水氚質(zhì)量活度遠(yuǎn)高于結(jié)合態(tài)氚,而玉米則正好相反;
(2)對(duì)土壤而言,HTO質(zhì)量活度沿深度方向幾乎均勻分布:自由水氚平均質(zhì)量活度為 (0.76±0.11)Bq·, 結(jié)合態(tài)氚平均為(2.14±0.18)Bq·
(3)可食部分的濃集系數(shù)(CF值):青菜(地上部)為5.4,玉米籽為4.9。
3.3 存在的問(wèn)題
從國(guó)內(nèi)、外對(duì)氚在土壤-植物系統(tǒng)中遷移的研究現(xiàn)狀來(lái)看,主要存在以下問(wèn)題:
(1)對(duì)氚在土壤-植物系統(tǒng)中遷移的相關(guān)研究中,大都以常見(jiàn)的土壤、水和植物類型作為研究對(duì)象,特別是對(duì)核電站周邊環(huán)境的研究較多,而針對(duì)干旱地區(qū)和放射性廢物處置的相關(guān)研究還很缺乏,甚至是空白。例如在我國(guó),大氣降水、地表水和地下水等氚質(zhì)量活度地區(qū)分布的總體特點(diǎn)是:西、北高,東、南低,尤其是甘肅省西北部是我國(guó)氚質(zhì)量活度的高值區(qū),這與其位于高緯度地理位置、具備干燥的氣候條件,以及附近有核研究、核廢物處理處置等活動(dòng)有關(guān)[52-53]。因此,我國(guó)西北干旱地區(qū)環(huán)境中氚遷移的規(guī)律還有待進(jìn)一步深入研究。
(2)對(duì)土壤-植物系統(tǒng)中氚的分布與遷移規(guī)律的研究較多,對(duì)氚遷移影響因素的分析尚不夠全面,對(duì)氚遷移機(jī)理的分析和研究還相當(dāng)缺乏,更未形成系統(tǒng)的理論。
(3)我國(guó)在土壤、植物及其他生態(tài)樣品中氚含量分析技術(shù)和設(shè)備相對(duì)落后,特別是用于對(duì)結(jié)合態(tài)氚分析測(cè)試的預(yù)處理設(shè)備與國(guó)外相比還較落后,且自動(dòng)化水平較低。
(1)國(guó)內(nèi)、外研究人員對(duì)氚在土壤-植物系統(tǒng)中遷移規(guī)律已開(kāi)展了許多基礎(chǔ)性研究工作,包括氚在不同土壤和植物中的時(shí)空分布、遷移規(guī)律及其影響因素、氚的化學(xué)形態(tài)、氚遷移數(shù)學(xué)模型研究等;研究方法主要有:實(shí)驗(yàn)室模擬、野外現(xiàn)場(chǎng)實(shí)驗(yàn)和針對(duì)核事故的核素遷移調(diào)查及研究等。
(2)通過(guò)對(duì)氚在土壤-植物系統(tǒng)中的時(shí)空分布、遷移距離和速度、轉(zhuǎn)移系數(shù)等核素遷移特性指標(biāo)及其影響因素進(jìn)行研究,對(duì)氚進(jìn)行遷移動(dòng)力學(xué)的數(shù)學(xué)模擬,并對(duì)氚遷移機(jī)理進(jìn)行分析,進(jìn)一步提出氚遷移的系統(tǒng)理論,可為核設(shè)施選址、放射性廢物處置等的安全評(píng)價(jià)和輻射環(huán)境影響評(píng)價(jià)提供重要科學(xué)依據(jù),同時(shí),對(duì)于氚遷移在其他領(lǐng)域進(jìn)行相關(guān)研究的定量描述也有一定參考價(jià)值。
(3)對(duì)已有氚遷移研究成果的總結(jié)分析表明,今后我國(guó)應(yīng)尤其在干旱地區(qū)氚遷移規(guī)律、氚遷移機(jī)理分析、結(jié)合態(tài)氚分析技術(shù)和設(shè)備方面加強(qiáng)實(shí)驗(yàn)和理論研究。
[1] 潘自強(qiáng).氚環(huán)境評(píng)價(jià)中的劑量計(jì)算方法[J].輻射防護(hù)通訊, 1983, 3(4):1-11.
[2] 孝延令.地下核爆炸時(shí)的氚[R].國(guó)外醫(yī)學(xué)參考資料:放射醫(yī)學(xué)分冊(cè),1978,1:20-22.
[3] 王金生,楊志峰,李書紳,等.低中放廢物處置場(chǎng)核素經(jīng)地下水遷移對(duì)環(huán)境影響預(yù)測(cè)[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2000, 20(2):162-167.
[4] 李學(xué)垣.土壤化學(xué)[M].北京:高等教育出版社,2001:1-3.
[5] 聯(lián)合國(guó)原子輻射效應(yīng)科學(xué)委員會(huì).電離輻射與效應(yīng):UNSCEAR2000向聯(lián)合國(guó)大會(huì)提交的報(bào)告[M].太原:山西科學(xué)技術(shù)出版社,2002.
[6] 別洛沃茨基 Л Ф,加耶沃伊В К,格里什曼諾夫斯基В И.氚 [M].胡曉丹,丁戈龍,劉文彬譯.北京:原子能出版社,2010.
[7] 潘自強(qiáng).氚的來(lái)源與防護(hù)[R].北京:中國(guó)原子能科學(xué)研究院,1976.
[8]Taeschner M, Wiener B, BunnenbergC.HT dispersion and deposition in soil after experimental releases of tritiated hydrogen[J].Fusion Technol.,1988,14:1 264-1 273.
[9] 武清華,冀紹偉,劉蓮英,等.3H和90Sr示蹤劑在土壤包氣層示蹤實(shí)驗(yàn)中的應(yīng)用[J].同位素,2001, 14(3-4):179-183.
[10]王金生,郭敏麗,劉春立,等.3H和99Tc在黃土中的遷移特性比較[J]. 環(huán)境科學(xué), 2003, 24(6):49-53.
[11]王志明,楊月娥.半干旱地區(qū)天然黃土包氣帶中氚的運(yùn)移特征[J].原子能科學(xué)技術(shù),2001,35(1):45-50.
[12]滕彥國(guó),王金生,郭敏麗.3H在黃土中遷移的滯后特征[J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2007, 27(3):332-335.
[13]Zuo Rui, Teng Yanguo, Wang Jinsheng, et al.Experimental validation of retardation of tritium migration in the Chinese loess media[J].Water,Air, &Soil Pollution, 2011, 215(1-4):497-506.
[14]楊月娥,姚來(lái)根,江 洪,等.3H和Br-在含水介質(zhì)中的混合遷移實(shí)驗(yàn)[J].原子能科學(xué)技術(shù),2003, 37(5):471-475.
[15]曾 妮.氚在土壤中的吸附特征研究[D].北京:北京師范大學(xué),2008.
[16]RobertD.Fallon.Moleculartritium uptake in Southeastern U.S.soils[J].Soil Biol.Biochem.,1982, 14(6):553-556.
[17]Fodor-CsányiP, KeszeiE, KaszaJ, etal.Movement of tritium labelled water from a point source in soils[J].Journal of Radio Analytical and Nuclear Chemistry, 1989, 134(2):265-276.
[18]Koch-Steindl H, Pr?hl G.Considerations on the behavior of long-lived radionuclides in the soil[J].Radiat.Environ.Biophys., 2001, 40:93-104.
[19]Rat'ko A I, Samodurov V P, Kol'nenkov V P.Tritium sorption by modified natural aluminosilicates[J].Radiochemistry, 2001, 43(5):519-522.
[20]Maraqa M A,Wallace R B, Voice T C.Effects of degree ofwatersaturation on dispersivity and immobile water in sandy soil columns[J].Journal of Contaminant Hydrology, 1997, 25:199-218.
[21]Papke H, Foerstel H. Formation rate of nonexchangeable organically bound tritium from tritiated soil water[J]. Health Phys., 1991, 60(6):773-779.
[22]Diabaté S, Strack S.Organically bound tritium[J].Health Phys., 1993, 65(6):698-712.
[23]McFarlane J C, Rogers R D, Bradley D V.Environmental tritium oxidation in surface soil[J].Environ.Sci.Technol., 1978, 12(5):590-593.
[24]Murphy C E.Tritium transport and cycling in the environment[J].Health Phys., 1993, 65(6):683-697.
[25]郭敏麗,王金生,李書紳,等.示蹤劑在飽和黃土中的滯留特征比較[J].遼寧工程技術(shù)大學(xué)學(xué)報(bào): 自然科學(xué)版, 2009, 28(5):835-837.
[26]郭敏麗,王金生,李書紳.飽和黃土中3H和Br-遷移的延遲特征[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2004,24(5):878-882.
[27]郭敏麗,王金生,滕彥國(guó),等.核素在非均勻介質(zhì)中的遷移預(yù)測(cè)[J].中國(guó)環(huán)境科學(xué),2009, 29(3):325-329.
[28]張建鑫,王鐵良,曹 淵,等.某區(qū)域地下水流動(dòng)與核素3H遷移的數(shù)值模擬[J].遼寧工程技術(shù)大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版,2009,28(增刊):171-173.
[29]IAEA.Definition ofOrganicallyBound Tritium(OBT) [R].Vienna: Tritium and C-14 Working Group, EnvironmentalModelling forRadiation Safety Program,2007.
[30]Boyer C, Vichot L, Fromm M, et al.Tritium in plants:Areviewofcurrentknowledge[J].Environmental and Experimental Botany, 2009, 67(1):34-51.
[31]Murphy C E.The relationship between tritiated water activities in air,vegetation and soil under steady-state conditions[J].Health Phys., 1984, 47(5):635-639.
[32]McFarlane J C, Beckert W F, Brown K W.Tritium in plants[J].J.Environ.Qual., 1979, 8(3):269-276.
[33]Belot Y.Tritium in plants:A review[J].Radiat.Prot.Dosim., 1986, 16(1-2):101-105.
[34]Ichimasa M, Suzuki M, Obayashi H, et al.In vitro determination ofoxidation ofatmospheric tritium gas in vegetation and soil in Ibarakiand Gifu, JAPAN[J].J.Radiat.Res., 1999, 40(3):243-251.
[35]Amano H, AtarashiM, NoguchiH, etal.Formation of organically bound tritium in plants during the 1994 chronic HT release experiment at Chalk River[J].Fusion Technol., 1995, 28:803-808.
[36]Okada S, Momoshima N.Overview of tritium:characteristics, sources and problems[J].Health Phys., 1993, 65(6):595-608.
[37]McFarlane J C.Tritium accumulation in Lettuce fumigated with elemental tritium[J].Environ.Exp.Bot., 1978, 18(2):131-138.
[38]Evenden W G, Sheppard S C, Killey R W D.Carbon-14 and tritium in plants of a wetland containing contaminated groundwater[J].Applied Geochemistry, 1998, 13(1):17-21.
[39]Sweet Clyde W, Murphy Charles E Jr, Lorenz Robert.Environmental tritium transport from an atmospheric release of tritiated water[J].Health Physics, 1983, 44(1):13-18.
[40]Raney F,Vaadia Y.Movement and distribution of HTO in tissue water and vapor transpired by shoots of helianthus and nicotiana[J].Plant Physiol.,1965, 40(2):383-388.
[41]ChoiY H, Kim S B, Lim K M, etal.Incorporation into organically bound tritium and the underground distribution ofHTO applied to a simulated rice field[J].Journal of Environmental Radioactivity, 2000, 47(3):279-290.
[42]IAEA.Behaviour of tritium in the environment[C]//Proc of a symposium.San Francisco:IAEA,1978.
[43]Higgins N A.TRIF—An intermediate approach to environmental tritium modeling [J]. Journal of Environmental Radioactivity, 1997, 36(2-3):253-267.
[44]史建君,郭江峰.茶樹(shù)-土壤生態(tài)系統(tǒng)中HTO的遷移與消長(zhǎng)動(dòng)態(tài)[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2002,22(2):166-170.
[45]史建君,王壽祥,陳傳群,等.HTO在土壤-玉米系統(tǒng)中行為的動(dòng)力學(xué)模型[J].核農(nóng)學(xué)報(bào),2001, 15(2):111-114.
[46]史建君,陳傳群.氚水在大豆-土壤系統(tǒng)中的遷移與分布[J].環(huán)境科學(xué), 2001, 22(1):117-119.
[47]史建君,陳 暉.青菜-土壤生態(tài)系統(tǒng)中氚水的遷移 與 分 布 動(dòng) 態(tài) [J]. 生 態(tài) 學(xué) 報(bào) , 2002, 22(8):1 260-1 265.
[48]王壽祥,陳傳群,張永熙,等.氚水在模擬水稻田中的動(dòng)力學(xué)行為 [C]//中國(guó)核科技報(bào)告.北京:中國(guó)核科技信息與經(jīng)濟(jì)研究院,1993.
[49]王壽祥,張永熙,陳傳群,等.氚水在模擬水稻田中的消長(zhǎng)動(dòng)力學(xué) (續(xù))[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),1996, 16(1):124-128.
[50]王壽祥,陳傳群,張永熙,等.氚水在模擬水生-陸生生態(tài)系中的遷移與分布[J]. 生態(tài)學(xué)報(bào),1994, 14(4):402-407.
[51]張永熙,王壽祥,陳傳群,等.鍶-89、氚水在模擬陸生-水生生態(tài)系中的行為[C]//中國(guó)核科技報(bào)告.北京:中國(guó)核科技信息與經(jīng)濟(jì)研究院,1993.
[52]任天山,趙秋芬,陳炳如,等.中國(guó)地表水和地下水氚濃度[J].中華放射醫(yī)學(xué)與防護(hù)雜志,2005, 25(5):466-472.
[53]張 琳,王 瑩,劉福亮.近20年我國(guó)大氣降水氚濃度及其變化[J].南水北調(diào)與水利科技,2008,6(6):94-96.
The research status and prospect of tritium migration in soil-plant system
QIU Guo-hua
(CNNC Key Laboratory on Geological Disposal of High-level Radioactive Waste,Beijing Research Institute of Uranium Geology, Beijing 100029, China)
In this paper,the research significance and progress of tritium migration in soil-plant system are briefly introduced, which includes spatial and temporal distribution, migration pattern and influence factors, chemical forms, mathematical models of tritium migration in different soil and plant.The research results are summarized,and the existing problems in research process are analyzed and discussed.
tritium migration;soil-plant system;research progress
X508
A
1672-0636(2011)03-0180-07
10.3969/j.issn.1672-0636.2011.03.010
2011-05-10;
2011-06-07
邱國(guó)華(1981—),男,江西信豐人,工程師,博士研究生,主要從事輻射環(huán)境保護(hù)與評(píng)價(jià)工作。E-mail:nanqiuguohua@sina.com