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    不同粒徑氮化硼填充環(huán)氧樹脂/玻璃纖維絕緣導(dǎo)熱復(fù)合材料的研究

    2011-12-04 08:48:10李珺鵬齊暑華
    中國(guó)塑料 2011年6期
    關(guān)鍵詞:氮化硼偶聯(lián)劑環(huán)氧樹脂

    李珺鵬,齊暑華,曹 鵬,謝 璠

    (西北工業(yè)大學(xué)理學(xué)院應(yīng)用化學(xué)系,陜西西安710072)

    不同粒徑氮化硼填充環(huán)氧樹脂/玻璃纖維絕緣導(dǎo)熱復(fù)合材料的研究

    李珺鵬,齊暑華,曹 鵬,謝 璠

    (西北工業(yè)大學(xué)理學(xué)院應(yīng)用化學(xué)系,陜西西安710072)

    以聚砜改性環(huán)氧樹脂為基體,通過(guò)高溫模壓制備了環(huán)氧樹脂/玻璃纖維/氮化硼復(fù)合材料,研究了不同粒徑及不同氮化硼導(dǎo)熱粒子用量對(duì)復(fù)合材料導(dǎo)熱性能、力學(xué)性能和電性能的影響。結(jié)果表明,大粒徑粒子有利于復(fù)合材料力學(xué)性能的提高,小粒徑有利于導(dǎo)熱性能的提高;隨著氮化硼用量的增加,復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能升高,力學(xué)性能呈現(xiàn)先增后降趨勢(shì),當(dāng)?shù)鹩昧繛?0%(質(zhì)量分?jǐn)?shù),下同)時(shí),復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度均達(dá)到最佳,當(dāng)?shù)鹩昧繛?0%時(shí),復(fù)合材料仍保持較好的電性能。

    環(huán)氧樹脂;氮化硼;玻璃纖維;復(fù)合材料;導(dǎo)熱性能;電性能

    0 前言

    環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料由于具有良好的耐磨性、耐腐蝕性、力學(xué)性能、化學(xué)穩(wěn)定性、電器絕緣性、低收縮、易加工成型等優(yōu)點(diǎn),廣泛應(yīng)用于建筑、機(jī)械、車輛、航天航空等各種場(chǎng)合[1-2]。為了在超大規(guī)模集成電路板、變壓器散熱殼體等導(dǎo)熱絕緣場(chǎng)合應(yīng)用,在復(fù)合材料中添加導(dǎo)熱粒子,提高環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能,已經(jīng)成為現(xiàn)今國(guó)內(nèi)外研究的熱點(diǎn)。

    本文采用聚砜改性環(huán)氧樹脂為基體,玻璃纖維為增強(qiáng)材料,用硅烷偶聯(lián)劑 KH-550進(jìn)行填充導(dǎo)熱粒子氮化硼表面改性[3]。通過(guò)高溫模壓成形制備絕緣高導(dǎo)熱環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料,研究了氮化硼導(dǎo)熱粒子粒徑大小及氮化硼用量對(duì)材料力學(xué)性能、導(dǎo)熱性能、電性能的影響。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要原料

    環(huán)氧樹脂,E-51,工業(yè)級(jí),藍(lán)星新材料無(wú)錫樹脂廠;

    4,4-二氨基二苯砜(DDS),分析純,國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;

    聚砜(PSF),工業(yè)級(jí),大連聚砜塑料有限公司;

    丙酮,分析純,天津市富宇精細(xì)化工有限公司;

    硅烷偶聯(lián)劑,KH-550,湖北藍(lán)天化工產(chǎn)品有限公司。

    1.2 主要設(shè)備及儀器

    熱常數(shù)分析儀,Hot-Disk 1500,瑞士 Hot-Disk公司;

    擺錘沖擊試驗(yàn)機(jī),BC-50,深圳新三思材料檢測(cè)有限公司;

    傅里葉變換紅外光譜儀,WQF-310,北京第二光學(xué)儀器廠;

    電子萬(wàn)能材料試驗(yàn)機(jī),CMT5105,深圳新三思材料檢測(cè)有限公司;

    1017Ω超高電阻10-14A微電流測(cè)試儀,ZC36,上海第六電表廠。

    1.3 樣品制備

    氮化硼粒子表面處理:在裝有冷凝管的350 mL三口燒瓶中加入200 mL 95%乙醇、一定量偶聯(lián)劑 KH-550和氮化硼粒子。將三口燒瓶置于70℃的水浴加熱攪拌反應(yīng)4 h后,將改性氮化硼粒子于120℃干燥4 h,然后將此粒子用無(wú)水乙醇反復(fù)清洗以除去其中過(guò)量的偶聯(lián)劑,放入烘箱120℃干燥6 h待用[3];

    環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料的制備:將已溶解聚砜加入到環(huán)氧樹脂中,攪拌至完全均勻。將DDS和氮化硼加入到環(huán)氧/聚砜膠液中,攪拌均勻。將烘干的玻璃纖維浸膠、纏繞,高溫模壓成型,開模,制備的試件待用。

    1.4 測(cè)試與結(jié)構(gòu)表征

    按照 GB/T 9341—2000測(cè)試試樣的彎曲強(qiáng)度,試樣跨度64 mm,彎曲速率5 mm/min;

    按照 GB/T 1043—1993測(cè)試試樣的沖擊強(qiáng)度,無(wú)缺口沖擊試樣,2.5 J擺錘;

    體積電阻率和表面電阻率測(cè)試采用高阻測(cè)試儀,按照 GB/T 1410—2006進(jìn)行,將試樣在(23±2) ℃、濕度為(65±5)%的環(huán)境下放置24 h,取出樣品立即測(cè)試,取樣過(guò)程中禁止接觸材料表面;

    介電常數(shù)和介質(zhì)損耗按照GB/T 1409—2006進(jìn)行測(cè)試;

    將未處理的氮化硼和已處理的氮化硼放于烘箱中,徹底干燥去除水分,并放于干燥皿內(nèi)保存,測(cè)試其紅外光譜。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 KH-550處理氮化硼填充粒子

    用將未表面改性的氮化硼粒子和表面改性的氮化硼粒子填充環(huán)氧樹脂澆注體,由圖1可以看出,采用相同質(zhì)量和填充工藝,經(jīng)偶聯(lián)劑 KH-550處理過(guò)的氮化硼粒子能夠均勻分散于澆注體中,而未處理的氮化硼粒子在澆注體中發(fā)生團(tuán)聚。這由于 KH-550可以在氮化硼表面有所覆蓋,當(dāng)填充樹脂基體時(shí),與有機(jī)高分子有一定的親和力,可與高分子材料很好地融合,所以在基體中的分散性提高,但是未改性BN粒子由于與樹脂基體的親和性差,在填充時(shí)更加傾向于粒子之間的團(tuán)聚,基體中的分散性差。

    圖1 氮化硼粒子表面處理前后在澆注體中的分散情況Fig.1 Distribution of BN before and after modification

    如圖2所示,未處理過(guò)的氮化硼,其紅外光譜中只有少數(shù)幾個(gè)吸收峰,如1380 cm-1左右為氮化硼的伸縮振動(dòng)峰,810 cm-1處為氮化硼的彎曲振動(dòng)峰。經(jīng)KH-550處理過(guò)的氮化硼有了新的吸收特征峰,如1040、1140 cm-1處為 Si—O的伸縮振動(dòng)峰,說(shuō)明在氮化硼表面出現(xiàn)了 KH-550中的Si—O鍵[4]。實(shí)驗(yàn)中使用KH-550偶聯(lián)劑處理過(guò)的氮化硼粒子經(jīng)過(guò)無(wú)水乙醇的反復(fù)洗滌后,不會(huì)有偶聯(lián)劑的殘留,由此說(shuō)明 KH-550偶聯(lián)劑已包覆或接枝在氮化硼粒子表面。

    圖2 經(jīng) KH-550改性前后氮化硼的紅外光譜Fig.2 FTIR curves for BN before and after modification with KH-550

    2.2 氮化硼對(duì)復(fù)合材料力學(xué)性能的影響

    將不同粒徑的氮化硼在不同用量時(shí),填充環(huán)氧樹脂基體,采用高溫模壓成型制備環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料,測(cè)試不同粒徑及不同用量時(shí)復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度如圖3和圖4所示。

    圖3 氮化硼粒徑及含量對(duì)環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料沖擊強(qiáng)度的影響Fig.3 Impact strengh of composites with different contents of BN

    圖4 氮化硼粒徑及含量對(duì)環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料彎曲強(qiáng)度的影響Fig.4 Bending strengh of composites with different contents of BN

    由圖3和圖4可知,隨著氮化硼用量的增加,玻璃纖維增強(qiáng)復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度先增加后降低,當(dāng)?shù)鹩昧繛?0%時(shí),復(fù)合材料沖擊強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度均達(dá)到最佳;在相同氮化硼用量下,復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度隨著氮化硼填充粒子的粒徑增大而增大。

    當(dāng)?shù)鹩昧可儆?0%時(shí),隨著用量的增加,復(fù)合材料的力學(xué)性能提高。這是由于受到外力作用時(shí),微小裂紋首先在材料內(nèi)部有缺陷處產(chǎn)生,如果此時(shí)氮化硼粒子處于微裂紋擴(kuò)展的前端,粒子有“鉚釘”作用,將微裂紋擴(kuò)展力在此處減弱或者消除,所以較少量粒子填料有利于材料力學(xué)性能的提高。當(dāng)?shù)鹩昧看笥?0%后,復(fù)合材料的力學(xué)性能下降,其主要原因?yàn)榈鹛畛淞吭黾?粒子之間存在一定的團(tuán)聚,破壞了樹脂基體的連續(xù)性,相應(yīng)于復(fù)合材料內(nèi)部缺陷增加,致使力學(xué)性能下降。

    20μm的氮化硼比1μm的氮化硼在提升材料力學(xué)性能方面擁有出色的效果,其主要原因是復(fù)合材料受力作用時(shí),20μm孔徑剛好具有較好的減弱或者消除裂紋擴(kuò)展力的作用,即大粒徑氮化硼與環(huán)氧樹脂/玻璃纖維之間有較好的力學(xué)協(xié)同作用。

    2.3 氮化硼粒子對(duì)復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的影響

    如圖5所示,復(fù)合材料的熱導(dǎo)率均隨氮化硼用量的增加而增大。因?yàn)榈饟碛斜葮渲蟮臒釋?dǎo)率,隨著氮化硼含量的增加,在玻璃纖維之間形成導(dǎo)熱通路,使得熱流在玻璃纖維徑向得以通過(guò),提高了材料在增強(qiáng)纖維徑向熱傳導(dǎo)效率,降低了材料的傳熱的各向異性。而且導(dǎo)熱粒子的增加更有利于導(dǎo)熱粒子之間形成導(dǎo)熱通路,開辟新熱流通道,增加橫截面的熱流量。因此隨著填料用量的增加,導(dǎo)熱性能不斷的增加。

    圖5 氮化硼粒徑及含量對(duì)環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的影響Fig.5 Thermal conductivity of composites with different contents of BN

    由圖5還可以看出,在相同氮化硼填料用量的情況下,小粒徑的氮化硼對(duì)提高復(fù)合材料的熱導(dǎo)率更有效。由于分散在基質(zhì)中的氮化硼粒子,小粒徑粒子能夠有較大的幾率在體系中相互接觸,從而形成有效的導(dǎo)熱網(wǎng)鏈。即填料粒徑越小,粒子之間接觸的可能性增大,越有利于更多導(dǎo)熱通道的形成。所以,相同填料用量條件下小粒徑氮化硼相對(duì)大粒徑氮化硼填充環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料能夠擁有較高的熱導(dǎo)率。

    2.4 氮化硼用量對(duì)復(fù)合材料電性能的影響

    導(dǎo)熱高分子復(fù)合材料在電氣場(chǎng)合的應(yīng)用就必須對(duì)材料的電氣絕緣性能有一定的要求,因此針對(duì)氮化硼(10μm)不同用量的材料進(jìn)行了電性能的測(cè)試。

    從表1中可以看出,隨著氮化硼含量的增加,環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料的體積電阻率和表面電阻率都有所下降,當(dāng)?shù)鹛畛浜康?0%時(shí),環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料的表面電阻率、體積電阻率從未加填料時(shí)的 2.36×1014Ω、1.28×1014Ω·cm下降為1.24 ×1013Ω、2.38 ×1013Ω·cm,這主要?dú)w因于樹脂基體和導(dǎo)熱填料的高絕緣性。但是,復(fù)合材料在較高氮化硼含量下仍然保持著相當(dāng)好的絕緣性能,其體積電阻率和表面電阻率的數(shù)量級(jí)仍保持在1013數(shù)量級(jí),因此可以滿足對(duì)電絕緣性能的要求。

    表1 氮化硼含量對(duì)環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料電性能的影響Tab.1 Electrical property of composites with different contents of BN

    從表1中還可以發(fā)現(xiàn),隨著氮化硼含量的增加,復(fù)合材料介電常數(shù)先降低后升高,介質(zhì)損耗增大。由于微納米粒子的表面效應(yīng)和小尺寸效應(yīng),粒子周圍具有更多的聚合物分子鏈,KH-550處理的氮化硼粒子和環(huán)氧樹脂分子鏈之間的相互作用顯著增強(qiáng),限制了松弛區(qū)樹脂分子鏈段的運(yùn)動(dòng),復(fù)合材料介電常數(shù)降低。而氮化硼粒子的介電常數(shù)本身高于樹脂基體,當(dāng)?shù)鸷吭黾訒r(shí),對(duì)復(fù)合材料的介電常數(shù)的貢獻(xiàn)也增大。對(duì)于材料的介質(zhì)損耗除了它們的本征損耗外,還有來(lái)自界面極化引起的損耗。由于氮化硼含量增加,復(fù)合材料的本征損耗增大,同時(shí)缺陷(界面間隙和氣泡)增多,均造成了材料損耗的增加[5-6]。

    3 結(jié)論

    (1)經(jīng)偶聯(lián)劑 KH-550表面改性的氮化硼粒子能夠均勻分散于環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料中;

    (2)氮化硼導(dǎo)熱粒子填充環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度隨氮化硼含量增加呈現(xiàn)先增后降趨勢(shì),氮化硼導(dǎo)熱粒子含量為10%時(shí),沖擊強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度達(dá)到最大;在相同氮化硼含量下,大粒徑更有利于提高復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度;

    (3)環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料的熱導(dǎo)率隨著氮化硼用量的增加而增大;在相同氮化硼粒子含量時(shí),小粒徑的氮化硼粒子能夠有效提高復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能;

    (4)環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料的體積電阻率和表面電阻率均隨著氮化硼粒子量增加而降低,當(dāng)?shù)鸷繛?0%時(shí),復(fù)合材料的體積電阻率和表面電阻率仍保持在1013數(shù)量級(jí),保持較好的絕緣性;

    (5)綜合考慮各方面的性能,故選擇氮化硼含量為15%,此時(shí)制備的環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料完全可以滿足在導(dǎo)熱絕緣場(chǎng)合的應(yīng)用。

    [1] T Maity,B C Samanta,S Dalai,et al.Curing Study of Epoxy Resin by New Aromatic Amine Functional Curing Agents Along with Mechanical and Thermal Evaluation[J].Materials Science and Engineering A,2007,464:38-46.

    [2] Raju Thomas,Ding Yumei,He Yuelong,et al.Miscibility,Morphology,Thermal and Mechanical Properties of a DGEBA Based Epoxy Resin Toughened with a Liquid Rubber[J].Polymer,2008,49(1):278-294.

    [3] Haoming Tu,Lin Ye.Thermal Conductive PS/Graphite Composites[J].Polymers Advanced Technologies,2009,20:21-27.

    [4] 李春華,齊暑華,莫軍連.氮化硼雜化環(huán)保型酚醛樹脂的研究[J].中國(guó)膠粘劑,2009,18(7):12-16.

    [5] Roy M,Nelson J K,Maccrone R K,et al.Polymer Nanocomposite Dielectrics the Role of the Interface[J].IEEE Transaction on Dielectrics and Electrical Insulation,2005,12(4):629-642.

    [6] Tanaka T.Dielectric Nanocomposites with Insulating Properties[J].IEEE Transaction on Dielectrics and Electrical Insulation,2005,12(5):914-928.

    EP/GF Insulating and Thermally Conductive Composite Materials Filled with Different Sizes of BN

    LI Junpeng,QI Shuhua,CAO Peng,XIE Fan
    (Department of Applied Chemistry,School of Science,Northwestern Polytechnical University,Xi’an 710072,China)

    A thermally conductive composite was prepared using polysulfone modified epoxy resin as a matrix,glass fiber as a reinforcer,and boron nitride(BN)as a thermally conductive filler.It was found that the BN of large particle size could improve the mechanical strength,and those of small particle size was beneficial to a high thermal conductivity.With increasing content of BN particles,the thermal conductivity increased,the impact and flexure strengths increased first,and then decreased.When the content of BN was 10 wt%,impact and flexure strengths reached the maximum values.

    epoxy resin;boron nitride;glass fiber;composite;thermal conduction;electrical property

    TQ323.5

    B

    1001-9278(2011)06-0038-04

    2011-02-21

    聯(lián)系人,junpengljp@163.com

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