• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    不同粒徑氮化硼填充環(huán)氧樹脂/玻璃纖維絕緣導(dǎo)熱復(fù)合材料的研究

    2011-12-04 08:48:10李珺鵬齊暑華
    中國(guó)塑料 2011年6期
    關(guān)鍵詞:氮化硼偶聯(lián)劑環(huán)氧樹脂

    李珺鵬,齊暑華,曹 鵬,謝 璠

    (西北工業(yè)大學(xué)理學(xué)院應(yīng)用化學(xué)系,陜西西安710072)

    不同粒徑氮化硼填充環(huán)氧樹脂/玻璃纖維絕緣導(dǎo)熱復(fù)合材料的研究

    李珺鵬,齊暑華,曹 鵬,謝 璠

    (西北工業(yè)大學(xué)理學(xué)院應(yīng)用化學(xué)系,陜西西安710072)

    以聚砜改性環(huán)氧樹脂為基體,通過(guò)高溫模壓制備了環(huán)氧樹脂/玻璃纖維/氮化硼復(fù)合材料,研究了不同粒徑及不同氮化硼導(dǎo)熱粒子用量對(duì)復(fù)合材料導(dǎo)熱性能、力學(xué)性能和電性能的影響。結(jié)果表明,大粒徑粒子有利于復(fù)合材料力學(xué)性能的提高,小粒徑有利于導(dǎo)熱性能的提高;隨著氮化硼用量的增加,復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能升高,力學(xué)性能呈現(xiàn)先增后降趨勢(shì),當(dāng)?shù)鹩昧繛?0%(質(zhì)量分?jǐn)?shù),下同)時(shí),復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度均達(dá)到最佳,當(dāng)?shù)鹩昧繛?0%時(shí),復(fù)合材料仍保持較好的電性能。

    環(huán)氧樹脂;氮化硼;玻璃纖維;復(fù)合材料;導(dǎo)熱性能;電性能

    0 前言

    環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料由于具有良好的耐磨性、耐腐蝕性、力學(xué)性能、化學(xué)穩(wěn)定性、電器絕緣性、低收縮、易加工成型等優(yōu)點(diǎn),廣泛應(yīng)用于建筑、機(jī)械、車輛、航天航空等各種場(chǎng)合[1-2]。為了在超大規(guī)模集成電路板、變壓器散熱殼體等導(dǎo)熱絕緣場(chǎng)合應(yīng)用,在復(fù)合材料中添加導(dǎo)熱粒子,提高環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能,已經(jīng)成為現(xiàn)今國(guó)內(nèi)外研究的熱點(diǎn)。

    本文采用聚砜改性環(huán)氧樹脂為基體,玻璃纖維為增強(qiáng)材料,用硅烷偶聯(lián)劑 KH-550進(jìn)行填充導(dǎo)熱粒子氮化硼表面改性[3]。通過(guò)高溫模壓成形制備絕緣高導(dǎo)熱環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料,研究了氮化硼導(dǎo)熱粒子粒徑大小及氮化硼用量對(duì)材料力學(xué)性能、導(dǎo)熱性能、電性能的影響。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要原料

    環(huán)氧樹脂,E-51,工業(yè)級(jí),藍(lán)星新材料無(wú)錫樹脂廠;

    4,4-二氨基二苯砜(DDS),分析純,國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;

    聚砜(PSF),工業(yè)級(jí),大連聚砜塑料有限公司;

    丙酮,分析純,天津市富宇精細(xì)化工有限公司;

    硅烷偶聯(lián)劑,KH-550,湖北藍(lán)天化工產(chǎn)品有限公司。

    1.2 主要設(shè)備及儀器

    熱常數(shù)分析儀,Hot-Disk 1500,瑞士 Hot-Disk公司;

    擺錘沖擊試驗(yàn)機(jī),BC-50,深圳新三思材料檢測(cè)有限公司;

    傅里葉變換紅外光譜儀,WQF-310,北京第二光學(xué)儀器廠;

    電子萬(wàn)能材料試驗(yàn)機(jī),CMT5105,深圳新三思材料檢測(cè)有限公司;

    1017Ω超高電阻10-14A微電流測(cè)試儀,ZC36,上海第六電表廠。

    1.3 樣品制備

    氮化硼粒子表面處理:在裝有冷凝管的350 mL三口燒瓶中加入200 mL 95%乙醇、一定量偶聯(lián)劑 KH-550和氮化硼粒子。將三口燒瓶置于70℃的水浴加熱攪拌反應(yīng)4 h后,將改性氮化硼粒子于120℃干燥4 h,然后將此粒子用無(wú)水乙醇反復(fù)清洗以除去其中過(guò)量的偶聯(lián)劑,放入烘箱120℃干燥6 h待用[3];

    環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料的制備:將已溶解聚砜加入到環(huán)氧樹脂中,攪拌至完全均勻。將DDS和氮化硼加入到環(huán)氧/聚砜膠液中,攪拌均勻。將烘干的玻璃纖維浸膠、纏繞,高溫模壓成型,開模,制備的試件待用。

    1.4 測(cè)試與結(jié)構(gòu)表征

    按照 GB/T 9341—2000測(cè)試試樣的彎曲強(qiáng)度,試樣跨度64 mm,彎曲速率5 mm/min;

    按照 GB/T 1043—1993測(cè)試試樣的沖擊強(qiáng)度,無(wú)缺口沖擊試樣,2.5 J擺錘;

    體積電阻率和表面電阻率測(cè)試采用高阻測(cè)試儀,按照 GB/T 1410—2006進(jìn)行,將試樣在(23±2) ℃、濕度為(65±5)%的環(huán)境下放置24 h,取出樣品立即測(cè)試,取樣過(guò)程中禁止接觸材料表面;

    介電常數(shù)和介質(zhì)損耗按照GB/T 1409—2006進(jìn)行測(cè)試;

    將未處理的氮化硼和已處理的氮化硼放于烘箱中,徹底干燥去除水分,并放于干燥皿內(nèi)保存,測(cè)試其紅外光譜。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 KH-550處理氮化硼填充粒子

    用將未表面改性的氮化硼粒子和表面改性的氮化硼粒子填充環(huán)氧樹脂澆注體,由圖1可以看出,采用相同質(zhì)量和填充工藝,經(jīng)偶聯(lián)劑 KH-550處理過(guò)的氮化硼粒子能夠均勻分散于澆注體中,而未處理的氮化硼粒子在澆注體中發(fā)生團(tuán)聚。這由于 KH-550可以在氮化硼表面有所覆蓋,當(dāng)填充樹脂基體時(shí),與有機(jī)高分子有一定的親和力,可與高分子材料很好地融合,所以在基體中的分散性提高,但是未改性BN粒子由于與樹脂基體的親和性差,在填充時(shí)更加傾向于粒子之間的團(tuán)聚,基體中的分散性差。

    圖1 氮化硼粒子表面處理前后在澆注體中的分散情況Fig.1 Distribution of BN before and after modification

    如圖2所示,未處理過(guò)的氮化硼,其紅外光譜中只有少數(shù)幾個(gè)吸收峰,如1380 cm-1左右為氮化硼的伸縮振動(dòng)峰,810 cm-1處為氮化硼的彎曲振動(dòng)峰。經(jīng)KH-550處理過(guò)的氮化硼有了新的吸收特征峰,如1040、1140 cm-1處為 Si—O的伸縮振動(dòng)峰,說(shuō)明在氮化硼表面出現(xiàn)了 KH-550中的Si—O鍵[4]。實(shí)驗(yàn)中使用KH-550偶聯(lián)劑處理過(guò)的氮化硼粒子經(jīng)過(guò)無(wú)水乙醇的反復(fù)洗滌后,不會(huì)有偶聯(lián)劑的殘留,由此說(shuō)明 KH-550偶聯(lián)劑已包覆或接枝在氮化硼粒子表面。

    圖2 經(jīng) KH-550改性前后氮化硼的紅外光譜Fig.2 FTIR curves for BN before and after modification with KH-550

    2.2 氮化硼對(duì)復(fù)合材料力學(xué)性能的影響

    將不同粒徑的氮化硼在不同用量時(shí),填充環(huán)氧樹脂基體,采用高溫模壓成型制備環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料,測(cè)試不同粒徑及不同用量時(shí)復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度如圖3和圖4所示。

    圖3 氮化硼粒徑及含量對(duì)環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料沖擊強(qiáng)度的影響Fig.3 Impact strengh of composites with different contents of BN

    圖4 氮化硼粒徑及含量對(duì)環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料彎曲強(qiáng)度的影響Fig.4 Bending strengh of composites with different contents of BN

    由圖3和圖4可知,隨著氮化硼用量的增加,玻璃纖維增強(qiáng)復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度先增加后降低,當(dāng)?shù)鹩昧繛?0%時(shí),復(fù)合材料沖擊強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度均達(dá)到最佳;在相同氮化硼用量下,復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度隨著氮化硼填充粒子的粒徑增大而增大。

    當(dāng)?shù)鹩昧可儆?0%時(shí),隨著用量的增加,復(fù)合材料的力學(xué)性能提高。這是由于受到外力作用時(shí),微小裂紋首先在材料內(nèi)部有缺陷處產(chǎn)生,如果此時(shí)氮化硼粒子處于微裂紋擴(kuò)展的前端,粒子有“鉚釘”作用,將微裂紋擴(kuò)展力在此處減弱或者消除,所以較少量粒子填料有利于材料力學(xué)性能的提高。當(dāng)?shù)鹩昧看笥?0%后,復(fù)合材料的力學(xué)性能下降,其主要原因?yàn)榈鹛畛淞吭黾?粒子之間存在一定的團(tuán)聚,破壞了樹脂基體的連續(xù)性,相應(yīng)于復(fù)合材料內(nèi)部缺陷增加,致使力學(xué)性能下降。

    20μm的氮化硼比1μm的氮化硼在提升材料力學(xué)性能方面擁有出色的效果,其主要原因是復(fù)合材料受力作用時(shí),20μm孔徑剛好具有較好的減弱或者消除裂紋擴(kuò)展力的作用,即大粒徑氮化硼與環(huán)氧樹脂/玻璃纖維之間有較好的力學(xué)協(xié)同作用。

    2.3 氮化硼粒子對(duì)復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的影響

    如圖5所示,復(fù)合材料的熱導(dǎo)率均隨氮化硼用量的增加而增大。因?yàn)榈饟碛斜葮渲蟮臒釋?dǎo)率,隨著氮化硼含量的增加,在玻璃纖維之間形成導(dǎo)熱通路,使得熱流在玻璃纖維徑向得以通過(guò),提高了材料在增強(qiáng)纖維徑向熱傳導(dǎo)效率,降低了材料的傳熱的各向異性。而且導(dǎo)熱粒子的增加更有利于導(dǎo)熱粒子之間形成導(dǎo)熱通路,開辟新熱流通道,增加橫截面的熱流量。因此隨著填料用量的增加,導(dǎo)熱性能不斷的增加。

    圖5 氮化硼粒徑及含量對(duì)環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的影響Fig.5 Thermal conductivity of composites with different contents of BN

    由圖5還可以看出,在相同氮化硼填料用量的情況下,小粒徑的氮化硼對(duì)提高復(fù)合材料的熱導(dǎo)率更有效。由于分散在基質(zhì)中的氮化硼粒子,小粒徑粒子能夠有較大的幾率在體系中相互接觸,從而形成有效的導(dǎo)熱網(wǎng)鏈。即填料粒徑越小,粒子之間接觸的可能性增大,越有利于更多導(dǎo)熱通道的形成。所以,相同填料用量條件下小粒徑氮化硼相對(duì)大粒徑氮化硼填充環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料能夠擁有較高的熱導(dǎo)率。

    2.4 氮化硼用量對(duì)復(fù)合材料電性能的影響

    導(dǎo)熱高分子復(fù)合材料在電氣場(chǎng)合的應(yīng)用就必須對(duì)材料的電氣絕緣性能有一定的要求,因此針對(duì)氮化硼(10μm)不同用量的材料進(jìn)行了電性能的測(cè)試。

    從表1中可以看出,隨著氮化硼含量的增加,環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料的體積電阻率和表面電阻率都有所下降,當(dāng)?shù)鹛畛浜康?0%時(shí),環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料的表面電阻率、體積電阻率從未加填料時(shí)的 2.36×1014Ω、1.28×1014Ω·cm下降為1.24 ×1013Ω、2.38 ×1013Ω·cm,這主要?dú)w因于樹脂基體和導(dǎo)熱填料的高絕緣性。但是,復(fù)合材料在較高氮化硼含量下仍然保持著相當(dāng)好的絕緣性能,其體積電阻率和表面電阻率的數(shù)量級(jí)仍保持在1013數(shù)量級(jí),因此可以滿足對(duì)電絕緣性能的要求。

    表1 氮化硼含量對(duì)環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料電性能的影響Tab.1 Electrical property of composites with different contents of BN

    從表1中還可以發(fā)現(xiàn),隨著氮化硼含量的增加,復(fù)合材料介電常數(shù)先降低后升高,介質(zhì)損耗增大。由于微納米粒子的表面效應(yīng)和小尺寸效應(yīng),粒子周圍具有更多的聚合物分子鏈,KH-550處理的氮化硼粒子和環(huán)氧樹脂分子鏈之間的相互作用顯著增強(qiáng),限制了松弛區(qū)樹脂分子鏈段的運(yùn)動(dòng),復(fù)合材料介電常數(shù)降低。而氮化硼粒子的介電常數(shù)本身高于樹脂基體,當(dāng)?shù)鸷吭黾訒r(shí),對(duì)復(fù)合材料的介電常數(shù)的貢獻(xiàn)也增大。對(duì)于材料的介質(zhì)損耗除了它們的本征損耗外,還有來(lái)自界面極化引起的損耗。由于氮化硼含量增加,復(fù)合材料的本征損耗增大,同時(shí)缺陷(界面間隙和氣泡)增多,均造成了材料損耗的增加[5-6]。

    3 結(jié)論

    (1)經(jīng)偶聯(lián)劑 KH-550表面改性的氮化硼粒子能夠均勻分散于環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料中;

    (2)氮化硼導(dǎo)熱粒子填充環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度隨氮化硼含量增加呈現(xiàn)先增后降趨勢(shì),氮化硼導(dǎo)熱粒子含量為10%時(shí),沖擊強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度達(dá)到最大;在相同氮化硼含量下,大粒徑更有利于提高復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度;

    (3)環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料的熱導(dǎo)率隨著氮化硼用量的增加而增大;在相同氮化硼粒子含量時(shí),小粒徑的氮化硼粒子能夠有效提高復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能;

    (4)環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料的體積電阻率和表面電阻率均隨著氮化硼粒子量增加而降低,當(dāng)?shù)鸷繛?0%時(shí),復(fù)合材料的體積電阻率和表面電阻率仍保持在1013數(shù)量級(jí),保持較好的絕緣性;

    (5)綜合考慮各方面的性能,故選擇氮化硼含量為15%,此時(shí)制備的環(huán)氧樹脂/玻璃纖維復(fù)合材料完全可以滿足在導(dǎo)熱絕緣場(chǎng)合的應(yīng)用。

    [1] T Maity,B C Samanta,S Dalai,et al.Curing Study of Epoxy Resin by New Aromatic Amine Functional Curing Agents Along with Mechanical and Thermal Evaluation[J].Materials Science and Engineering A,2007,464:38-46.

    [2] Raju Thomas,Ding Yumei,He Yuelong,et al.Miscibility,Morphology,Thermal and Mechanical Properties of a DGEBA Based Epoxy Resin Toughened with a Liquid Rubber[J].Polymer,2008,49(1):278-294.

    [3] Haoming Tu,Lin Ye.Thermal Conductive PS/Graphite Composites[J].Polymers Advanced Technologies,2009,20:21-27.

    [4] 李春華,齊暑華,莫軍連.氮化硼雜化環(huán)保型酚醛樹脂的研究[J].中國(guó)膠粘劑,2009,18(7):12-16.

    [5] Roy M,Nelson J K,Maccrone R K,et al.Polymer Nanocomposite Dielectrics the Role of the Interface[J].IEEE Transaction on Dielectrics and Electrical Insulation,2005,12(4):629-642.

    [6] Tanaka T.Dielectric Nanocomposites with Insulating Properties[J].IEEE Transaction on Dielectrics and Electrical Insulation,2005,12(5):914-928.

    EP/GF Insulating and Thermally Conductive Composite Materials Filled with Different Sizes of BN

    LI Junpeng,QI Shuhua,CAO Peng,XIE Fan
    (Department of Applied Chemistry,School of Science,Northwestern Polytechnical University,Xi’an 710072,China)

    A thermally conductive composite was prepared using polysulfone modified epoxy resin as a matrix,glass fiber as a reinforcer,and boron nitride(BN)as a thermally conductive filler.It was found that the BN of large particle size could improve the mechanical strength,and those of small particle size was beneficial to a high thermal conductivity.With increasing content of BN particles,the thermal conductivity increased,the impact and flexure strengths increased first,and then decreased.When the content of BN was 10 wt%,impact and flexure strengths reached the maximum values.

    epoxy resin;boron nitride;glass fiber;composite;thermal conduction;electrical property

    TQ323.5

    B

    1001-9278(2011)06-0038-04

    2011-02-21

    聯(lián)系人,junpengljp@163.com

    猜你喜歡
    氮化硼偶聯(lián)劑環(huán)氧樹脂
    聚晶立方氮化硼復(fù)合片電火花線切割高效切割研究
    粉末涂料用環(huán)氧樹脂的合成研究
    上海建材(2017年2期)2017-07-21 14:02:10
    偶聯(lián)劑表面改性對(duì)膨脹阻燃聚丙烯性能的影響
    碳納米管陣列/環(huán)氧樹脂的導(dǎo)熱導(dǎo)電性能
    硅烷偶聯(lián)劑對(duì)PE-HD基木塑復(fù)合材料力學(xué)性能的影響
    可膨脹石墨對(duì)環(huán)氧樹脂的阻燃改性
    鈦酸脂偶聯(lián)劑與硬脂酸復(fù)配對(duì)重鈣的影響
    5d過(guò)渡金屬原子吸附氮化硼納米管的第一性原理計(jì)算
    偶聯(lián)劑對(duì)稀土熒光竹塑復(fù)合材料發(fā)光性能和流變性能的影響
    高導(dǎo)熱填充型環(huán)氧樹脂復(fù)合材料研究進(jìn)展
    国产成人欧美在线观看 | 久久狼人影院| 亚洲第一区二区三区不卡| 久久性视频一级片| 欧美少妇被猛烈插入视频| 精品国产国语对白av| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 一区福利在线观看| 亚洲av日韩在线播放| 精品国产乱码久久久久久小说| 亚洲精品国产色婷婷电影| 欧美国产精品va在线观看不卡| 成年av动漫网址| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 高清黄色对白视频在线免费看| 国产成人91sexporn| 高清不卡的av网站| 国产精品久久久久久久久免| 不卡视频在线观看欧美| 99香蕉大伊视频| 久久久久久久久免费视频了| 久久久久久免费高清国产稀缺| 欧美变态另类bdsm刘玥| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 精品第一国产精品| 免费看av在线观看网站| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 亚洲精品aⅴ在线观看| 日韩大片免费观看网站| 日本欧美国产在线视频| 日韩视频在线欧美| 亚洲国产欧美一区二区综合| 国产亚洲最大av| 久久久久精品性色| 两个人免费观看高清视频| 免费观看人在逋| 欧美日韩成人在线一区二区| 国产精品女同一区二区软件| 免费看av在线观看网站| 大香蕉久久网| 欧美日韩视频精品一区| 青青草视频在线视频观看| 国产亚洲av高清不卡| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 男女免费视频国产| 亚洲av福利一区| 一本大道久久a久久精品| 人人妻,人人澡人人爽秒播 | 国产成人精品久久二区二区91 | 成年av动漫网址| 美女高潮到喷水免费观看| 亚洲熟女精品中文字幕| 国产99久久九九免费精品| 蜜桃国产av成人99| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 操出白浆在线播放| 人妻人人澡人人爽人人| 青春草视频在线免费观看| 男女免费视频国产| 成人影院久久| 精品少妇一区二区三区视频日本电影 | 尾随美女入室| 中文字幕人妻熟女乱码| 久久97久久精品| 中文字幕制服av| 啦啦啦 在线观看视频| 免费观看a级毛片全部| 午夜免费鲁丝| 国产深夜福利视频在线观看| 黄频高清免费视频| 免费av中文字幕在线| 老司机影院成人| 国产色婷婷99| 在线观看免费日韩欧美大片| 啦啦啦在线免费观看视频4| 黄色 视频免费看| 精品少妇黑人巨大在线播放| 亚洲美女视频黄频| 超碰成人久久| 午夜福利乱码中文字幕| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 精品少妇久久久久久888优播| 青春草国产在线视频| a级片在线免费高清观看视频| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 国产有黄有色有爽视频| 爱豆传媒免费全集在线观看| 色婷婷久久久亚洲欧美| 日韩电影二区| 91国产中文字幕| 精品一区二区三区av网在线观看 | 成年美女黄网站色视频大全免费| 色综合欧美亚洲国产小说| av不卡在线播放| 免费黄频网站在线观看国产| 欧美在线一区亚洲| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 美女视频免费永久观看网站| 国产一区二区三区综合在线观看| 久久久久精品久久久久真实原创| 国产在视频线精品| 成人午夜精彩视频在线观看| 亚洲熟女精品中文字幕| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 亚洲国产看品久久| 街头女战士在线观看网站| 男女国产视频网站| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 国产成人一区二区在线| 成人国产麻豆网| 99久久99久久久精品蜜桃| 丁香六月天网| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 中文字幕亚洲精品专区| 国产高清不卡午夜福利| 男女高潮啪啪啪动态图| 18禁观看日本| 中文天堂在线官网| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 天堂俺去俺来也www色官网| 精品少妇黑人巨大在线播放| 国产一区亚洲一区在线观看| 国产日韩欧美视频二区| 欧美日本中文国产一区发布| 国产一区亚洲一区在线观看| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 久久精品国产亚洲av涩爱| 91aial.com中文字幕在线观看| 久久97久久精品| 亚洲国产精品国产精品| 欧美精品一区二区大全| 9色porny在线观看| 国产日韩欧美亚洲二区| 国产黄色免费在线视频| 久久热在线av| videos熟女内射| 满18在线观看网站| 国产av国产精品国产| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 亚洲欧洲日产国产| 18禁观看日本| 亚洲欧美精品自产自拍| 青春草亚洲视频在线观看| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 国产精品一区二区在线观看99| 女人精品久久久久毛片| 青春草国产在线视频| 女性生殖器流出的白浆| 欧美少妇被猛烈插入视频| 悠悠久久av| 成人亚洲欧美一区二区av| 亚洲国产欧美在线一区| 韩国av在线不卡| 免费在线观看完整版高清| 人人妻人人澡人人看| 嫩草影院入口| 日韩欧美一区视频在线观看| 国产精品一国产av| 在线 av 中文字幕| 捣出白浆h1v1| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 性高湖久久久久久久久免费观看| 精品午夜福利在线看| 亚洲熟女毛片儿| 成年人免费黄色播放视频| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 一级a爱视频在线免费观看| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 欧美国产精品一级二级三级| 男人舔女人的私密视频| 午夜福利网站1000一区二区三区| 久久精品久久精品一区二区三区| 日韩电影二区| 69精品国产乱码久久久| 下体分泌物呈黄色| videosex国产| 两个人看的免费小视频| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 18在线观看网站| 亚洲精品av麻豆狂野| 国产亚洲精品第一综合不卡| 视频在线观看一区二区三区| 久久 成人 亚洲| 亚洲国产看品久久| 美女主播在线视频| 日韩 亚洲 欧美在线| 成年人免费黄色播放视频| 精品久久蜜臀av无| 亚洲精品国产av蜜桃| 久久99一区二区三区| 亚洲情色 制服丝袜| 日日啪夜夜爽| 国产精品无大码| 高清欧美精品videossex| 深夜精品福利| 美女扒开内裤让男人捅视频| 欧美亚洲日本最大视频资源| 男的添女的下面高潮视频| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 一级爰片在线观看| 久热这里只有精品99| 国产精品成人在线| 午夜福利影视在线免费观看| 亚洲视频免费观看视频| 国产成人免费观看mmmm| 超碰97精品在线观看| 久久亚洲国产成人精品v| 成人黄色视频免费在线看| 又黄又粗又硬又大视频| 九草在线视频观看| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 欧美成人午夜精品| 成人毛片60女人毛片免费| 亚洲 欧美一区二区三区| 一级爰片在线观看| av免费观看日本| 咕卡用的链子| 91精品三级在线观看| 在线观看三级黄色| 性色av一级| 黄色视频不卡| 欧美久久黑人一区二区| 在线观看人妻少妇| 成人国产麻豆网| 在线免费观看不下载黄p国产| 亚洲国产精品999| 99久久精品国产亚洲精品| 99久久99久久久精品蜜桃| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 国产日韩欧美在线精品| 视频区图区小说| 亚洲欧美一区二区三区国产| 成年美女黄网站色视频大全免费| 精品少妇内射三级| 老汉色av国产亚洲站长工具| 免费av中文字幕在线| 亚洲少妇的诱惑av| 又大又黄又爽视频免费| 青春草国产在线视频| 亚洲欧美精品自产自拍| 亚洲欧美一区二区三区久久| 国产成人精品福利久久| www.熟女人妻精品国产| 国产一区有黄有色的免费视频| 成人黄色视频免费在线看| 国产精品久久久久久精品电影小说| www.av在线官网国产| 国产男女内射视频| 亚洲成人免费av在线播放| 亚洲精品aⅴ在线观看| 毛片一级片免费看久久久久| 99re6热这里在线精品视频| 在线观看三级黄色| 久久久国产欧美日韩av| 国产精品国产三级专区第一集| 亚洲四区av| 女性生殖器流出的白浆| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 各种免费的搞黄视频| 蜜桃国产av成人99| 国产黄频视频在线观看| 秋霞在线观看毛片| 中文天堂在线官网| 无限看片的www在线观看| 啦啦啦 在线观看视频| 久久久久精品国产欧美久久久 | 一本久久精品| 亚洲在久久综合| 在线观看三级黄色| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 99热国产这里只有精品6| 久热爱精品视频在线9| 精品国产露脸久久av麻豆| 日本爱情动作片www.在线观看| 男女无遮挡免费网站观看| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 国产精品久久久久久精品古装| 亚洲av欧美aⅴ国产| 中文字幕高清在线视频| 黄色一级大片看看| 综合色丁香网| 日韩一区二区视频免费看| 最近最新中文字幕免费大全7| 丝袜在线中文字幕| 亚洲精品,欧美精品| 亚洲国产精品成人久久小说| 成年美女黄网站色视频大全免费| 最近手机中文字幕大全| 国产av码专区亚洲av| 丁香六月欧美| 岛国毛片在线播放| 中国国产av一级| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 国产成人免费观看mmmm| 极品少妇高潮喷水抽搐| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 免费黄网站久久成人精品| 久久精品亚洲av国产电影网| 精品少妇一区二区三区视频日本电影 | 日本vs欧美在线观看视频| 老汉色∧v一级毛片| 18在线观看网站| 欧美日韩av久久| 国产成人精品在线电影| 大片免费播放器 马上看| 欧美黑人欧美精品刺激| 国产成人av激情在线播放| 久久久欧美国产精品| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 男女午夜视频在线观看| 欧美日韩一级在线毛片| 欧美 日韩 精品 国产| 国产精品偷伦视频观看了| a 毛片基地| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 久久国产亚洲av麻豆专区| 亚洲国产精品999| 男女高潮啪啪啪动态图| 免费看不卡的av| 久久久国产一区二区| 涩涩av久久男人的天堂| 亚洲免费av在线视频| 熟妇人妻不卡中文字幕| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 妹子高潮喷水视频| 国产精品偷伦视频观看了| 少妇人妻精品综合一区二区| 日韩大码丰满熟妇| 欧美成人午夜精品| 久久性视频一级片| 亚洲精品中文字幕在线视频| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 一边摸一边做爽爽视频免费| 欧美日韩成人在线一区二区| 亚洲精品在线美女| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 性色av一级| av在线观看视频网站免费| 日韩 亚洲 欧美在线| 亚洲av欧美aⅴ国产| 国产老妇伦熟女老妇高清| 成年美女黄网站色视频大全免费| www日本在线高清视频| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 国产成人免费无遮挡视频| 看免费成人av毛片| 热re99久久国产66热| 美女高潮到喷水免费观看| 亚洲色图综合在线观看| 九草在线视频观看| 精品少妇内射三级| 人体艺术视频欧美日本| 欧美 亚洲 国产 日韩一| av.在线天堂| 一区二区三区乱码不卡18| 国产精品一区二区在线观看99| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 精品酒店卫生间| 精品一区二区三区av网在线观看 | svipshipincom国产片| 久久狼人影院| www.熟女人妻精品国产| 尾随美女入室| 久久精品久久精品一区二区三区| 国产一区二区激情短视频 | 青春草亚洲视频在线观看| 蜜桃在线观看..| 多毛熟女@视频| 成年动漫av网址| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 久热爱精品视频在线9| 1024视频免费在线观看| 在线观看www视频免费| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 99热全是精品| 亚洲天堂av无毛| 国产精品久久久久久久久免| 一区二区av电影网| 少妇精品久久久久久久| 国产激情久久老熟女| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 黄色视频在线播放观看不卡| 18在线观看网站| 国产精品一二三区在线看| 国产精品偷伦视频观看了| 另类精品久久| 99精品久久久久人妻精品| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 亚洲免费av在线视频| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 亚洲欧洲日产国产| 欧美黄色片欧美黄色片| 黄色毛片三级朝国网站| 国产精品av久久久久免费| 又黄又粗又硬又大视频| 伊人亚洲综合成人网| 老司机在亚洲福利影院| 日韩大码丰满熟妇| 晚上一个人看的免费电影| 视频区图区小说| 日日啪夜夜爽| 一级片'在线观看视频| h视频一区二区三区| 激情五月婷婷亚洲| 亚洲,欧美,日韩| 天美传媒精品一区二区| 国产欧美亚洲国产| 老汉色∧v一级毛片| 美女主播在线视频| 高清在线视频一区二区三区| 成人三级做爰电影| 宅男免费午夜| 一区二区三区四区激情视频| 亚洲人成77777在线视频| 婷婷色综合www| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 亚洲精品,欧美精品| 老司机靠b影院| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 十八禁高潮呻吟视频| 日韩中文字幕视频在线看片| 赤兔流量卡办理| 久久影院123| 亚洲精品美女久久av网站| 中文字幕高清在线视频| 久久精品国产亚洲av高清一级| 黄色视频在线播放观看不卡| 亚洲美女黄色视频免费看| 晚上一个人看的免费电影| 精品一区二区三区四区五区乱码 | 久热这里只有精品99| 亚洲国产精品一区三区| videosex国产| 在现免费观看毛片| 久久99精品国语久久久| 自线自在国产av| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 日韩电影二区| 国产成人av激情在线播放| 久久久久久久久久久免费av| av不卡在线播放| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| avwww免费| 久久热在线av| 欧美最新免费一区二区三区| 男人爽女人下面视频在线观看| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 久久久久久人人人人人| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 一个人免费看片子| 欧美精品av麻豆av| 女性生殖器流出的白浆| 在线 av 中文字幕| 青草久久国产| 国产日韩欧美亚洲二区| 99热国产这里只有精品6| 9191精品国产免费久久| 久久久国产精品麻豆| 丰满少妇做爰视频| 色精品久久人妻99蜜桃| 亚洲av综合色区一区| 在线观看免费午夜福利视频| 免费黄频网站在线观看国产| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 麻豆av在线久日| 悠悠久久av| 十分钟在线观看高清视频www| 一区二区日韩欧美中文字幕| 久久97久久精品| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 在线免费观看不下载黄p国产| 最黄视频免费看| 丁香六月天网| 国产高清国产精品国产三级| 捣出白浆h1v1| 日本欧美国产在线视频| 街头女战士在线观看网站| av线在线观看网站| 国产精品欧美亚洲77777| 亚洲久久久国产精品| 午夜日韩欧美国产| 亚洲精品aⅴ在线观看| 国产精品久久久久久精品古装| 日本vs欧美在线观看视频| 欧美黑人精品巨大| 一级毛片电影观看| 赤兔流量卡办理| 久久午夜综合久久蜜桃| 夫妻性生交免费视频一级片| 国产精品熟女久久久久浪| 国产成人精品久久久久久| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 两个人免费观看高清视频| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 中文字幕人妻丝袜制服| 久久久精品区二区三区| 色婷婷av一区二区三区视频| 久久久精品免费免费高清| 国产av国产精品国产| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 婷婷色av中文字幕| 一本色道久久久久久精品综合| 18禁国产床啪视频网站| 丝袜美足系列| 一级片免费观看大全| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 日日撸夜夜添| 亚洲视频免费观看视频| 亚洲欧美一区二区三区久久| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 亚洲图色成人| 国产人伦9x9x在线观看| 亚洲成色77777| a 毛片基地| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 久久人人97超碰香蕉20202| 亚洲av福利一区| 老汉色av国产亚洲站长工具| 亚洲精品日本国产第一区| 亚洲熟女精品中文字幕| 欧美在线黄色| 久久久久久久精品精品| 国产成人精品久久二区二区91 | 十八禁人妻一区二区| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 精品一区在线观看国产| 90打野战视频偷拍视频| 热99国产精品久久久久久7| 91国产中文字幕| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 免费观看人在逋| 免费看av在线观看网站| 精品午夜福利在线看| 精品少妇黑人巨大在线播放| 女性被躁到高潮视频| 99香蕉大伊视频| 精品一品国产午夜福利视频| 亚洲精品av麻豆狂野| 久久久久久久久久久久大奶| 自线自在国产av| av一本久久久久| 色94色欧美一区二区| 免费黄色在线免费观看| 桃花免费在线播放| 久久av网站| 2021少妇久久久久久久久久久| 久久久久久久久久久久大奶| 99久久人妻综合| 国产精品一区二区在线不卡| 欧美日韩综合久久久久久| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 国产 一区精品| 美女中出高潮动态图| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 日韩av不卡免费在线播放| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 国产精品一区二区在线不卡| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 999精品在线视频| 一边亲一边摸免费视频| 国产探花极品一区二区| 在现免费观看毛片| 国产极品粉嫩免费观看在线| 两个人免费观看高清视频| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 国产黄频视频在线观看| 欧美在线黄色| 中文字幕高清在线视频| 十八禁人妻一区二区| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 国产99久久九九免费精品| 国产精品 国内视频| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 精品第一国产精品| 亚洲一码二码三码区别大吗| www.自偷自拍.com| 精品第一国产精品| 成人毛片60女人毛片免费| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 成人漫画全彩无遮挡| 国产av码专区亚洲av| 国产精品久久久久久久久免| 欧美国产精品一级二级三级| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 亚洲成人一二三区av| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 黑丝袜美女国产一区| 日韩中文字幕欧美一区二区 | www日本在线高清视频| bbb黄色大片| 欧美激情 高清一区二区三区| 五月天丁香电影| 亚洲国产av影院在线观看| 欧美激情 高清一区二区三区| 国产老妇伦熟女老妇高清| 日本wwww免费看| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 国产片特级美女逼逼视频| 亚洲伊人久久精品综合| 国产探花极品一区二区| 久久久久国产精品人妻一区二区| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 国产在线免费精品| 亚洲精品第二区| 国产男人的电影天堂91|